CN112786790B - 一种钙钛矿太阳能电池、其界面修饰层及修饰层制备方法 - Google Patents
一种钙钛矿太阳能电池、其界面修饰层及修饰层制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种钙钛矿太阳能电池、其界面修饰层及修饰层制备方法,其中,界面修饰层的材料包括纳米碳材料和高分子聚合物,纳米碳材料所占质量百分比大于5%、且小于40%。该界面修饰层应用于钙钛矿太阳能电池时,该钙钛矿太阳能电池包括依次堆叠的负极、电子传输层、吸光层、界面修饰层和正极,此时界面修饰层中的纳米碳材料承担空穴提取的作用,高分子承担阻挡钙钛矿吸光层与正极界面载流子复合的作用,可以实现钙钛矿太阳能电池中钙钛矿吸光层/正极界面处空穴的提取与电子的阻挡,从而避免了常规空穴传输层的使用;与此同时,该材料成本较低,可以以较低的成本解决当前空穴传输层对器件性能的制约问题,大大提高了电池的光电转换效率。
Description
技术领域
本发明属于钙钛矿太阳能电池领域,更具体地,涉及一种钙钛矿太阳能电池、其界面修饰层及修饰层制备方法。
背景技术
随着电气化、信息化、智能化时代的到来,我们对能源的需求急剧增加,这对现有的能源供应体系提出了严峻考验。因而,开发更多的能源供应技术,提供更充沛的能源供应具有重要战略意义。此外,在经济快速发展的同时,国家高度重视环境影响,提出了节能减排、碳中和等一系列目标,因此发展清洁能源技术并加大清洁能源的使用势在必行。在各类清洁能源技术中,考虑到太阳能取之不尽用之不竭、广泛分布、清洁无污染的特点,太阳能电池技术受到了高度重视与大力发展。虽然现有的商业化太阳能电池技术已经取得了很多重要进展,但其平均发电成本相较于传统能源发电技术并无优势,制约了太阳能电池技术的广泛应用。因此,科研工作者们一直致力于发展新型太阳能电池技术。
在各类新型太阳能电池中,钙钛矿太阳能电池以其高的光电转换效率、低的制备成本迅速成为研究热点。目前,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经达到25.5%,仅仅略低于晶硅太阳能电池26.7%的光电转换效率,这一重大突破是在短短十年内取得的,表明钙钛矿太阳能电池有着很好的发展前景。钙钛矿太阳能电池一般由负极,电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层,正极组成。
随着钙钛矿太阳能电池的逐步发展,空穴传输层越来越成为制约器件的关键因素。一方面,目前使用的有机空穴传输材料诸如Spiro-OMeTAD等成本昂贵,其单价甚至远超器件中所使用的金电极等。另一方面,以Spiro-OMeTAD为主的空穴传输材料的使用显著制约了钙钛矿太阳能电池的稳定性,这对钙钛矿太阳能电池走向应用是不利的。越来越多的研究表明,钙钛矿太阳能电池中的空穴传输层并不是必需的,这是因为卤化物钙钛矿材料自身有着优异的空穴传输性能。但研究也表明,直接去掉空穴传输层对钙钛矿太阳能电池性能是不利的,这是因为空穴传输层除了发挥传导空穴的作用之外,也发挥着提取空穴、并阻挡电子的作用,从而抑制钙钛矿/正电极界面的载流子复合行为。因此,从这个角度考虑,开发一种界面修饰层来实现钙钛矿太阳能电池中钙钛矿吸光层/正极界面处空穴的提取与电子的阻挡,从而避免常规空穴传输层的使用,是解决当前钙钛矿太阳能电池面临的来自空穴传输层的挑战的可行策略。
事实上,科研工作者用10nm左右的聚三芳胺PTAA薄层取代200nm左右的Spiro-OMeTAD空穴传输层同样制得了性能优良的钙钛矿太阳电池,显然,PTAA薄层在这里更多的扮演的是界面修饰层的作用。但PTAA本身也是空穴导体,且其单价甚至远高于Spiro-OMeTAD。因此,有必要开发成本低廉的界面修饰层。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求,本发明提供了一种钙钛矿太阳能电池、其界面修饰层及修饰层制备方法,其目的在于开发低成本的钙钛矿太阳能电池吸光层与正极的界面修饰层,解决当前空穴传输层对器件性能的制约问题。
为实现上述目的,第一方面,本发明提供了一种界面修饰层,其材料包括纳米碳材料和高分子聚合物;其中,纳米碳材料所占质量百分比大于5%、且小于40%。
进一步优选地,上述界面修饰层的厚度大于10nm、且小于500nm。
进一步优选地,上述纳米碳材料包括具有空穴提取能力的纳米碳颗粒,且纳米碳颗粒的尺寸小于100nm。
进一步优选地,纳米碳颗粒为炭黑、活性炭或氧化石墨烯。
进一步优选地,高分子聚合物包括非空穴良导体聚合物。
进一步优选地,非空穴良导体聚合物为聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、聚丙烯酸树脂、聚氨酯、聚乙二醇或聚乙烯吡咯烷酮。
进一步优选地,上述界面修饰层应用于钙钛矿太阳能电池吸光层与正极界面。
第二方面,本发明提供了上述界面修饰层的制备方法,包括以下步骤:
S1、将纳米碳材料、高分子聚合物以及高分子聚合物的良溶剂混合,得到均匀的分散液;
S2、将所得分散液沉积于钙钛矿薄膜上,去除溶剂后,得到界面修饰层。
第三方面,本发明提供了一种钙钛矿太阳能电池,包括依次堆叠的负极、电子传输层、吸光层、本发明第一方面所述的界面修饰层以及正极。
进一步优选地,上述吸光层的材料为卤化物钙钛矿材料;在上述界面修饰层中,纳米碳材料用于提取空穴;高分子聚合物用于阻挡吸光层与正极界面的载流子复合。
总体而言,通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比,能够取得下列有益效果:
1、本发明提供了一种界面修饰层,其材料包括纳米碳材料和高分子聚合物,应用于钙钛矿太阳能电池吸光层与正极界面时,其中,纳米碳材料所占质量百分比大于5%、且小于40%,纳米碳材料承担空穴提取的作用,高分子承担阻挡钙钛矿吸光层与正极界面载流子复合的作用,从而可以实现钙钛矿太阳能电池中钙钛矿吸光层/正极界面处空穴的提取与电子的阻挡,从而避免了常规空穴传输层的使用;与此同时,该材料成本较低,可以以较低的成本解决当前空穴传输层对器件性能的制约问题。
2、本发明提供了一种界面修饰层的制备方法,该方法制备工艺简单,成本较低。
3、本发明提供了一种钙钛矿太阳能电池,上述界面修饰层位于吸光层和正极之间,由于界面修饰层中的纳米碳材料可以提取空穴,高分子聚合物可以阻挡吸光层与正极界面的载流子复合,从而避免了常规空穴传输层的使用,可以以较低的成本解决当前空穴传输层对器件性能的制约问题,大大提高了该钙钛矿太阳能电池的光电转换效率。
附图说明
图1是本发明所提供的钙钛矿太阳能电池的结构示意图;
图2是本发明实施例1所提供的无修饰层的对比器件和有修饰层的测试器件的电压-电流密度特性曲线示意图;
图3是本发明实施例2所提供的无修饰层的对比器件和有修饰层的测试器件的电压-电流密度特性曲线示意图;
图4是本发明实施例3所提供的无修饰层的对比器件和有修饰层的测试器件的电压-电流密度特性曲线示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。此外,下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
为了实现上述目的,第一方面,本发明提供了一种界面修饰层,应用于钙钛矿太阳能电池吸光层与正极界面,其材料包括纳米碳材料和高分子聚合物;其中,纳米碳材料所占质量百分比大于5%、且小于40%。具体的,上述纳米碳材料包括炭黑、活性炭、氧化石墨烯等具有空穴提取能力的纳米碳颗粒,且相应的颗粒尺寸小于100nm;高分子聚合物包括聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、聚丙烯酸树脂、聚氨酯、聚乙二醇、聚乙烯吡咯烷酮等非空穴良导体聚合物。优选地,上述修饰层的厚度大于10nm、且小于500nm。
第二方面,本发明提供了上述界面修饰层的制备方法,包括以下步骤:
S1、将纳米碳材料、高分子聚合物以及高分子聚合物的良溶剂混合,得到均匀的分散液;具体的,可以通过超声、机械搅拌、球磨等方式得到均匀的分散液。
S2、将所得分散液沉积于钙钛矿薄膜上,去除溶剂后,得到修饰层。具体的,通过旋涂、刮涂、印刷、喷涂等方式将分散液沉积于钙钛矿薄膜上,通过烘干等去除溶剂,得到修饰层。
第三方面,本发明提供了一种钙钛矿太阳能电池,如图1所述,包括依次堆叠的负极1、电子传输层2、吸光层3、本发明第一方面所述的修饰层4以及正极5。具体的,上述吸光层3的材料为卤化物钙钛矿材料;在上述界面修饰层4中,纳米碳材料用于提取空穴;高分子聚合物用于阻挡钙钛矿吸光层3与正极5界面的载流子复合。
为了进一步说明本发明所提供的钙钛矿太阳能电池及其界面修饰层,下面结合实施例进行详述:
实施例1、
本实施例中,纳米碳材料中的纳米碳颗粒优选为炭黑,高分子聚合物优选为聚苯乙烯(PS)聚合物;此时界面修饰层为基于炭黑/聚苯乙烯(PS)聚合物的修饰层,其中,纳米碳材料所占质量百分比为20%;可以通过以下过程制备有修饰层的钙钛矿太阳能电池:
称量0.2g平均粒径约15nm的炭黑,0.8g聚苯乙烯,向其中加入25ml乙二醇醋酸丁醚,球磨36小时,获得均匀分散液;称量0.85mol碘化甲脒FAI,0.15mol碘化甲胺MAI,0.95mol碘化铅PbI2,0.05mol溴化铅PbBr2,向其中加入0.8mL的DMF/DMSO(体积比4/1)溶剂,50度搅拌0.5小时,获得钙钛矿前驱体溶液;取掺氟氧化锡透明导电玻璃基底,用作钙钛矿太阳能电池负极;在其上旋涂30nm厚的Sn2O3,140度退火30分钟,用作电子传输层;在Sn2O3上旋涂500nm的钙钛矿薄膜,用作吸光层;在钙钛矿薄膜上旋涂50nm的炭黑/聚苯乙烯聚合物薄膜,用作钙钛矿吸光层/正极界面修饰层(即基于炭黑/聚苯乙烯(PS)聚合物的修饰层);在修饰层上蒸镀100nm的金电极,用作正极;从而得到带有修饰层的钙钛矿太阳能电池,将其作为测试器件。
对于对比器件,通过上述方法得到吸光层后,直接在钙钛矿薄膜表面蒸镀100nm的金电极,用作正极,进而得到无修饰层的钙钛矿太阳能电池,将其作为对比器件。
分别测试无修饰层的对比器件和有修饰层的测试器件的光电转换性能,所得电压-电流密度特性曲线如图2所示。从图中可以看出,无修饰层的对比器件的开路电压为0.67V,短路电流密度为19.8mA/cm2,填充因子为0.527,光电转换效率为7%;有修饰层的测试器件的开路电压为1.05V,短路电流密度为23.8mA/cm2,填充因子为0.67,光电转换效率为16.7%。由此可知,基于炭黑/聚苯乙烯(PS)聚合物的修饰层显著提升了器件的光电转换效率。
进一步调整上述修饰层中炭黑与聚苯乙烯的含量;具体的,当炭黑质量为0.05g,聚苯乙烯质量为0.95g时,纳米碳材料所占质量百分比为5%,对应器件的开路电压为1.02V,短路电流密度为19.3mA/cm2,填充因子为0.55,光电转换效率为10.8%,相较于无修饰层器件,性能有一定的提升;当炭黑质量为0.4g,聚苯乙烯质量为0.6g时,纳米碳材料所占质量百分比为40%,对应器件开路电压为0.91V,短路电流密度为23.5mA/cm2,填充因子为0.69,光电转换效率为14.7%,相较于无修饰层器件,性能提升明显。
实施例2、
本实施例中,纳米碳材料中的纳米碳颗粒优选为活性炭,高分子聚合物优选为聚氨酯(PU)聚合物;此时界面修饰层为基于活性炭/聚氨酯(PU)聚合物的修饰层,其中,纳米碳材料所占质量百分比为33.3%;可以通过以下过程制备有修饰层的钙钛矿太阳能电池:
称量0.2g粒径约40nm的活性炭,0.4g聚氨酯,向其中加入20ml松油醇,球磨36小时,获得均匀分散液;称量0.8mol碘化甲脒FAI,0.15mol碘化甲胺MAI,0.05mol碘化铯CsI,0.95mol碘化铅PbI2,0.05mol溴化铅PbBr2,向其中加入0.8mL的DMF/DMSO(体积比4/1)溶剂,50度搅拌0.5小时,获得钙钛矿前驱体溶液;取掺氟氧化锡透明导电玻璃基底,用作钙钛矿太阳能电池负极;在其上喷涂二氧化钛致密层,旋涂并500度退火制备150nm厚的多孔二氧化钛薄膜,用作电子传输层;在二氧化钛上旋涂500nm左右的钙钛矿薄膜,用作吸光层;在钙钛矿薄膜上旋涂约120nm的活性炭/聚氨酯聚合物薄膜,用作钙钛矿吸光层/正极界面修饰层(即基于活性炭/聚氨酯(PU)聚合物的修饰层);在修饰层上蒸镀80nm的银电极,用作正极;从而得到带有修饰层的钙钛矿太阳能电池,将其作为测试器件。
对于对比器件,通过上述方法得到吸光层后,直接在钙钛矿薄膜表面蒸镀80nm的银电极,用作正极,进而得到无修饰层的钙钛矿太阳能电池,将其作为对比器件。
分别测试无修饰层的对比器件和有修饰层的测试器件的光电转换性能,所得电压-电流密度特性曲线如图3所示。从图中可以看出,无修饰层的对比器件的开路电压为0.39V,短路电流密度为16mA/cm2,填充因子为0.338,光电转换效率为2.11%;有修饰层的测试器件的开路电压为1.03V,短路电流密度为23.37mA/cm2,填充因子为0.611,光电转换效率为14.7%。由此可知,基于活性炭/聚氨酯(PU)聚合物的修饰层显著提升了器件的光电转换效率。
进一步对比了修饰层厚度对器件性能的影响,具体的,当修饰层厚度为500nm时,对应器件的开路电压为0.99V,短路电流密度为19mA/cm2,填充因子为0.42,光电转换效率为7.9%,相较于对比器件性能有所提升。
实施例3、
本实施例中,纳米碳材料中的纳米碳颗粒优选为氧化石墨烯,高分子聚合物优选为聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物;此时界面修饰层为基于氧化石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物的修饰层,其中,纳米碳材料所占质量百分比为33.3%;可以通过以下过程制备有修饰层的钙钛矿太阳能电池:
称量0.2g粒径约30nm的氧化石墨烯,0.4g聚甲基丙烯酸甲酯,向其中加入20m苯甲醚,球磨36小时,获得均匀分散液;称量0.8mol碘化甲脒FAI,0.15mol碘化甲胺MAI,0.05mol碘化铯CsI,0.85mol碘化铅PbI2,0.15mol溴化铅PbBr2,向其中加入0.8mL的DMF/DMSO(体积比4/1)溶剂,50度搅拌0.5小时,获得钙钛矿前驱体溶液;取掺锡氧化铟透明导电玻璃基底,用作钙钛矿太阳能电池负极;在其上旋涂100nm致密二氧化钛薄膜,用作电子传输层;在二氧化钛上旋涂500nm左右的钙钛矿薄膜,用作吸光层;在钙钛矿薄膜上旋涂100nm左右的氧化石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯薄膜,用作钙钛矿吸光层/正极界面修饰层(即基于氧化石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物的修饰层);在修饰层上蒸镀80nm的金电极,用作正极;从而得到带有修饰层的钙钛矿太阳能电池,将其作为测试器件。
对于对比器件,通过上述方法得到吸光层后,直接在钙钛矿薄膜表面蒸镀80nm的金电极,用作正极,进而得到无修饰层的钙钛矿太阳能电池,将其作为对比器件。
分别测试无修饰层的对比器件和有修饰层的测试器件的光电转换性能,所得电压-电流密度特性曲线如图4所示。从图中可以看出,无修饰层的对比器件的开路电压为0.71V,短路电流密度为19.9mA/cm2,填充因子为0.514,光电转换效率为7.26%;有修饰层的测试器件的开路电压为1.07V,短路电流密度为21.7mA/cm2,填充因子为0.6,光电转换效率为13.9%。由此可知,基于氧化石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物的修饰层显著提升了器件的光电转换效率。
进一步对比了修饰层厚度对器件性能的影响,具体的,当修饰层厚度在10nm左右时,对应器件的开路电压为1.04V,短路电流密度为22mA/cm2,填充因子为0.59,光电转换效率为13.5%,相较于对比器件,性能也有着明显的提升。
本领域的技术人员容易理解,以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种界面修饰层,其特征在于,为钙钛矿太阳能电池中钙钛矿吸光层和正极界面处的界面修饰层,用于同时实现钙钛矿吸光层和正极界面处空穴的传输和提取,以及抑制钙钛矿吸光层和正极界面处的载流子复合的功能,其材料包括纳米碳材料和高分子聚合物;其中,纳米碳材料所占质量百分比大于5%、且小于40%,用于提取空穴;所述高分子聚合物包括非空穴良导体聚合物,用于阻挡钙钛矿吸光层与正极界面处的载流子复合;所述界面修饰层的厚度大于50nm、且小于500nm。
2.根据权利要求1所述的界面修饰层,其特征在于,所述纳米碳材料包括具有空穴提取能力的纳米碳颗粒,且所述纳米碳颗粒的尺寸小于100nm。
3.根据权利要求2所述的界面修饰层,其特征在于,所述纳米碳颗粒为炭黑、活性炭或氧化石墨烯。
4.根据权利要求1所述的界面修饰层,其特征在于,所述非空穴良导体聚合物为聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、聚丙烯酸树脂、聚氨酯、聚乙二醇或聚乙烯吡咯烷酮。
5.根据权利要求1-4任意一项所述的界面修饰层,其特征在于,应用于钙钛矿太阳能电池吸光层与正极界面。
6.权利要求1所述的界面修饰层的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、将纳米碳材料、高分子聚合物以及高分子聚合物的良溶剂混合,得到均匀的分散液;
S2、将所述分散液沉积于钙钛矿薄膜上,去除溶剂后,得到界面修饰层。
7.一种钙钛矿太阳能电池,其特征在于,包括依次堆叠的负极、电子传输层、吸光层、权利要求1-5任意一项所述的界面修饰层以及正极。
8.根据权利要求7所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述吸光层的材料为卤化物钙钛矿材料;在所述界面修饰层中,纳米碳材料用于提取空穴;高分子聚合物用于阻挡所述吸光层与正极界面的载流子复合。
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