CN112786781A - 超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种超硬Re元素复合Re‑Sb‑Te相变材料及其在相变存储器单元中的应用。所述超硬Re元素复合Re‑Sb‑Te相变材料包括铼、锑、碲三种元素,其化学通式为Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y,其中,0<x≤0.5,0<y≤1,且x+y=1。所述Re‑Sb‑Te相变材料在电脉冲、激光脉冲或压力作用下能够实现电阻值、反射率、介电常数等电学或光学性质的可逆变化,具有体积变化率低、材料结构稳定、高速、低功耗等优异特性,克服了O、N等气体元素或Sc、Y、Ti等电负性小的金属元素掺杂导致的易挥发或易氧化问题,保证了工艺加工参数、材料成分稳定性、器件可靠性以及器件性能的一致性等。
Description
技术领域
本发明涉及一种相变薄膜材料及其应用,特别是涉及一种超硬难熔抗氧化的Re元素复合Re-Sb-Te相变材料及其在存储器单元中的应用,属于微电子技术领域。
背景技术
相变存储器(Phase Change Memory,PCM)是一种新型非挥发半导体存储器,与现有的其它半导体存储技术相比,PCM具有单元尺寸小、读写速度快、功耗相对较小、制备工艺简单等优点,并且PCM芯片工艺与传统的CMOS工艺兼容,是被工业界和学术界普遍看好的新型存储技术之一,有望替代闪存(Flash技术)成为下一代非挥发存储器的主流存储技术。
基于硫系化合物变材料的存储技术是利用电脉冲或者激光脉冲产生的焦耳热使相变存储材料在晶态与非晶态之间发生可逆相变,利用晶态与非晶态下反射率和电阻率的差异来实现“0”和“1”两种状态,从而实现数据的存储。相变存储器的核心是相变存储介质材料,常用的相变存储材料体系主要是碲基材料,如Ge-Sb-Te(GST)、Si-Sb-Te、Ag-In-Sb-Te等。特别是利用GST的可逆相变前后光学反射率的差异来进行数据的存储已经广泛应用于相变光盘(如DVD-RW)。为了实现GST材料的广泛应用,还需要解决如下几个问题:(1)GST结晶温度较低,导致相邻单元之间存在串扰问题;(2)热稳定性不好,数据保持力不高,已经保存的数据容易丢失;(3)相变速度慢,在50纳秒以上才能实现稳定的可逆相变,难以满足动态随机存储器的速度要求;(4)功耗较大。因此需要探索具有更高热稳定性、更快相变速度和更低功耗的高性能新型存储材料。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是:现有技术中相变存储材料表现出的热稳定性和数据保持能力差、相变速度慢、功耗大的问题。
为了解决上述技术问题,本发明提供一种超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,包括铼、锑、碲三种元素,其化学通式为Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y,其中,0<x≤0.5,0<y≤1,且x+y=1。
优选地,所述化学通式中,0.11≤x≤0.19,0.81≤y≤0.89。
优选地,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料是一种Re元素掺杂Sb-Te材料或由Re元素与Sb-Te材料直接组合而成的化合物相变材料,用于相变存储器、相变光盘等基于硫系化合物相变材料的电学或光学器件。超硬高熔点的Re元素对较软的Sb-Te材料起到支撑、骨架和固定作用,通过软硬结合形成稳定的Re-Sb-Te化合物相变材料,使得Re-Sb-Te具有相变前后体积变化率低,使得材料结构稳定,同时具备晶粒细化、高速可逆相变、低功耗等优异特性。Re元素不但熔点高、硬度大,而且其电负性大,在相变或加工过程中不易挥发、不易氧化,克服了O、N等气体元素或Sc、Y、Ti等电负性小的金属元素掺杂导致的易挥发或易氧化问题(氧或氮元素掺杂后,材料相变过程中容易生成挥发性的氧气或氮气,氧气或氮气容易从材料中溢出,会导致材料成分稳定性、器件可靠性以及器件性能的一致性等变差。而Sc、Y、Ti等电负性小的金属元素掺杂容易被氧化),保证了工艺加工参数稳定性、材料成分稳定性、器件可靠性以及器件性能的一致性等。所述Re-Sb-Te相变材料在电脉冲、激光脉冲或压力作用下能够实现电阻值、反射率、介电常数等电学或光学性质的可逆变化。
优选地,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料中较硬的Re元素对较软的Sb-Te材料起到支撑和限制作用,通过软硬结合形成稳定的Re-Sb-Te化合物相变材料,使得Re-Sb-Te相变材料具有相变前后体积变化率低、材料结构稳定、晶粒细化、高速相变、低功耗等优异特性。Re的作用类似混凝土中钢筋的作用。Sb-Te材料质地很软,Re掺杂后可以起到支撑和限制作用,提高材料硬度,可以达到在相变前后的体积变化率低、材料结构稳定、晶粒细化、高速相变、低功耗的有益效果。
优选地,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料在电脉冲、激光脉冲或压力作用下存在至少两个稳定的电阻值、反射率和介电常数中的至少一种电学或光学状态。
更优选地,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料在电脉冲信号操作下能够实现高低阻值的可逆转换,且在没有电脉冲信号操作下阻值保持不变。
更优选地,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料在电脉冲作用下存在至少两个稳定的电阻态。
优选地,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料的厚度介于1nm~100nm之间。
优选地,采用磁控合金靶单靶溅射法、多靶共溅射法、离子注入法、溶胶-凝胶法、水热法、化学气相沉积法、原子层沉积法或电子束蒸镀法制得。
更优选地,采用Re靶与Sb2Te或Sb2Te3合金靶共溅射制得;所述共溅射过程中,本底真空度小于2.5×10-4Pa,溅射气体包含氩气,溅射压强介于0.40~0.45Pa之间,溅射温度为室温,溅射时间介于10~30分钟之间。
本发明还提供了一种相变存储器单元,其特征在于,包括下电极层、上电极层以及位于下电极层与上电极层之间的相变材料层,所述相变材料层采用上述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料。
优选地,所述相变材料层与上电极层之间还设有过渡层。
优选地,所述下电极层外侧设有绝缘介质层。
本发明还提供了上述相变存储器单元的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1):制备下电极层;
步骤2):在下电极层上制备相变材料层;
步骤3):在相变材料层上制备上电极层。
与现有技术相比,本发明的Re-Sb-Te相变材料、相变存储器单元及其制备方法,具有以下有益效果:
1、本发明所提供的Re-Sb-Te系列相变材料可以通过外部电脉冲来实现可逆相变,相变前后有明显的高低阻态之分,差值较大,便于外部电路轻松地读取“0”或“1”状态,这就是较为理想的相变存储材料。
2、本发明通过调节三种元素的含量可以得到不同结晶温度、熔点、结晶速率和结晶前后电阻比率的存储材料。因而该Re-Sb-Te系列相变材料可调性非常强,有利于优化相变材料各方面性能。其中,铼、锑、碲能形成Re-Te和Sb-Te稳定相,材料比较稳定,不容易发生分相。因此,本发明所述的Re-Sb-Te相变薄膜材料,与常用的GST相比,具有更好的热稳定性,更快的结晶速度,更强的数据保持力。
3、本发明提供的相变存储材料的制备方法,工艺简单,便于精确控制材料成分。
4、本发明提供相变存储材料应用到相变存储器中,使得相变存储器具有数据保持力强、擦写速度快、功耗低、电学性能稳定、一致性好等优点。
附图说明
图1为实施例1中不同Re含量的Re-Sb-Te的电阻-温度关系图;
图2为实施例1中不同Re含量的Re-Sb-Te的数据保持能力拟合图;
图3为实施例2中相变存储器单元的其中一种结构示意图;
图4为实施例2中相变存储器器件单元的电阻-电压关系图;
图5为实施例2中相变存储器器件单元的疲劳性能图。
具体实施方式
为使本发明更明显易懂,兹以优选实施例,并配合附图作详细说明如下。
实施例1
本实施例提供一种Re-Sb-Te相变材料,所述Re-Sb-Te相变材料包括铼、锑、碲三种元素,所述Re-Sb-Te相变材料的化学通式为Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y,其中,0<x≤0.5,0<y≤1,且x+y=1。
作为示例,所述Re-Sb-Te相变材料在电脉冲信号操作下能够实现高低阻值的可逆转换,且在没有电脉冲信号操作下阻值保持不变。
作为示例,所述Re-Sb-Te相变材料在电脉冲作用下存在至少两个稳定的电阻态。
作为示例,所述Re-Sb-Te为相变薄膜材料,所述Re-Sb-Te相变材料的厚度介于50nm~200nm之间。例如,所述Re-Sb-Te相变材料的厚度可以是50nm、60nm、80nm、100nm、120nm、140nm、150nm、180nm、200nm等等。本实施例中,所述Re-Sb-Te相变材料的厚度为60nm。
在所述Re-Sb-Te相变材料中,铼、锑、碲能形成Re-Te和Sb-Te稳定相,材料比较稳定,不容易发生分相。因此,本发明所述的Re-Sb-Te相变薄膜材料,与常用的GST相比,具有更好的热稳定性,更快的结晶速度,更强的数据保持力。
图1为所述的相变存储材料Re-Sb-Te的电阻-温度关系图。从图中可以看出,相变存储材料Re-Sb-Te的结晶温度可以调节在160-220℃之间,较GST(约160℃)高。相变存储材料的结晶温度随着铼含量的增大而升高。因而通过调节铼的含量可以方便控制相变存储材料Re-Sb-Te的结晶温度。
如图2所示,Re-Sb-Te的10年数据保持温度随着Re含量的增加而升高。Re-Sb-Te材料的数据保持力明显比GST好。同时可以看出,Re-Sb-Te材料体系的热稳定性和数据保持力可以通过调节Re的含量来进行优化。
实施例2
实施例1中的Re-Sb-Te相变薄膜材料,可以用于垂直结构的相变存储单元,如图3所示,所述相变存储单元1依次包括下电极层11、相变材料层12、过渡层13、上电极层14,下电极层11外侧设有绝缘介质层15。相变材料层12采用实施例1提供的Re-Sb-Te相变材料作为存储介质,是该相变存储器单元内的核心。所述下电极层11和上电极层14可以用Al,Ti,W,石墨,TiN,Cu,TiW或其他导电材料。所述过渡层13可以为TiN、TaN等,厚度约为20nm。所述绝缘介质层15可以为SiO2、Si3N4材料等。
需要说明的是,本发明所提供的Re-Sb-Te相变薄膜材料不局限用于图3所示的垂直相变存储器结构,凡是用于相变存储器的各种单元结构(如横向结构)都可以使用,包括利用本发明提供的Re-Sb-Te相变薄膜材料的晶态和非晶态之间的电阻差异来实现存储的其他功能器件。
另外,所述上电极层14上还形成有引出电极,通过所述引出电极可以把所述上电极层、所述下电极层通与器件单元的控制开关、驱动电路及外围电路集成。
将所述相变存储材料Re-Sb-Te制备成如图3所示的存储器单元,经测试得到该相变存储器单元的电阻-电压关系,如图4所示。在施加电脉冲之下,所述相变存储器单元实现可逆相变,且RESET电压(由低阻返回到高阻所对应的电压)比现有的GST器件单元的低;在相变速度方面,该相变存储器单元在10纳秒的电脉冲下可以使相变存储器单元完成“擦写窗口”,远低于GST相变存储器单元通常报道的50纳秒以上。因此,所述相变存储器比GST相变存储器在器件操作速度方面有明显的优势。如图5所示,该器件无疲劳地反复擦写次数达到4×104次,且高低电阻之比达到两个数量级。
实施例3
实施例2所述的Re-Sb-Te相变存储器单元的制备方法:
1)制备下电极层;
2)在所述下电极层上制备相变材料层,所述相变材料层包括实施例1中所述的Re-Sb-Te相变材料;
3)在所述相变材料上制备上电极层。
作为示例,可以采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法(CVD)、等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)等等来制备所述下电极层。所述下电极层的材料包括:Al,Ti,W,石墨,TiN,Cu,TiW中的一种。在本实施例中,所述下电极层11的材料优选为W。
作为示例,可以采用磁控溅射法、化学气相沉积法、原子层沉积法或电子束蒸镀法等工艺来制备所述Re-Sb-Te相变材料。这些制备方法工艺简单,便于精确控制相变材料的成分。
进一步地,按照所述Re-Sb-Te相变材料的化学通式Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y,采用Re靶和Sb2Te或Sb2Te3合金靶共溅射制备所述Re-Sb-Te相变材料。
更进一步地,采用所述Re靶和所述Sb2Te或Sb2Te3合金靶共溅射过程中,本底真空度小于2.5×10-4Pa,溅射气体包含氩气,溅射压强介于0.40Pa~0.45Pa之间,溅射温度包含室温,溅射时间介于10~30分钟之间。
所述相变材料层制备于所述下电极层上,所述相变材料层包括组分通式为Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y的相变材料,其中,0<x≤0.5,0<y≤1,且x+y=1。
所述x、y可进一步缩小为:0.11≤x≤0.19,0.81≤y≤0.89,所述相变材料Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y具有更好的热稳定性,更强的数据保持力,更快的结晶速度等优势。
作为示例,可以采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法制备所述上电极层。所述上电极层的材料包括:Al,Ti,W,石墨,TiN,Cu,TiW中的一种。在本实施例中,所述上电极层的材料优选为TiN。
作为示例,所述制备方法还包括在所述上电极层上形成引出电极的步骤,所述引出电极的材料包括W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中任一种,或其任意两种或多种组合成的合金材料。在本实施例中,所述引出电极的材料优选为Al。
综上所述,本发明提供一种Re-Sb-Te相变材料、存储器单元及其制备方法,所述Re-Sb-Te相变材料包括铼、锑、碲三种元素,所述Re-Sb-Te相变材料的化学通式为Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y,其中,0<x≤0.5,0<y≤1,且x+y=1。与一般的存储材料相比,本发明的相变材料热稳定性好、数据保持能力强、结晶速度快、功耗低、物理性能可调。本发明提供的相变存储材料的制备方法,工艺简单,便于精确控制材料成分和后续工艺。使用所述相变存储材料Re-Sb-Te制备成的相变存储器,具有操作速度快、功耗低、电学性能稳定等优点。
所以,本发明有效克服了现有技术中的种种缺点而具高度产业利用价值。
Claims (10)
1.一种超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,包括铼、锑、碲三种元素,其化学通式为Rex(Sb2Te)y或Rex(Sb2Te3)y,其中,0<x≤0.5,0<y≤1,且x+y=1。
2.如权利要求1所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料是一种Re元素掺杂Sb-Te材料或由Re元素与Sb-Te材料直接组合而成的化合物相变材料。
3.如权利要求1所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料中较硬的Re元素对较软的Sb-Te材料起到支撑和限制作用,通过软硬结合形成稳定的Re-Sb-Te化合物相变材料。
4.如权利要求1所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料在电脉冲、激光脉冲或压力作用下存在至少两个稳定的电阻值、反射率和介电常数中的至少一种电学或光学状态。
5.如权利要求1所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,所述超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料的厚度介于1~100nm之间。
6.如权利要求1-4所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,采用磁控合金靶单靶溅射法、多靶共溅射法、离子注入法、溶胶-凝胶法、水热法、化学气相沉积法、原子层沉积法或电子束蒸镀法制得。
7.如权利要求6所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料,其特征在于,采用Re靶与Sb2Te或Sb2Te3合金靶共溅射制得;所述共溅射过程中,本底真空度小于2.5×10-4Pa,溅射气体包含氩气,溅射压强介于0.40~0.45Pa之间,溅射温度为室温,溅射时间介于10~30分钟之间。
8.一种相变存储器单元,其特征在于,包括下电极层(11)、上电极层(14)以及位于下电极层(11)与上电极层(14)之间的相变材料层(12),所述相变材料层(12)采用权利要求1-7任意一项所述的超硬Re元素复合Re-Sb-Te相变材料;制备方法为:先制备下电极层(11),然后在下电极层(11)上制备相变材料层(12),最后在相变材料层(12)上制备上电极层(14)。
9.如权利要求8所述的相变存储器单元,其特征在于,所述相变材料层(12)与上电极层(14)之间还设有过渡层(13)。
10.如权利要求8所述的相变存储器单元,其特征在于,所述下电极层(1)外侧设有绝缘介质层(15)。
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