CN112678872A - 一种球形燃料元件中铀回收方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核燃料回收技术领域，具体涉及一种球形燃料元件中铀回收方法，包括步骤一，将石墨球进行物理破碎和高温焚烧，得到包覆颗粒；步骤二，将包覆颗粒经过研磨破碎后，再进行氧化煅烧去除碳的同时，将UO2陶瓷核芯转化为U3O8粉末；步骤三，用硝酸将U3O8溶解后，经过滤后得到硝酸铀酰溶液，作为料液返回生产线用于球形燃料元件的制备。本方法解决了常规核燃料元件回收方法难以回收球形弥散型燃料元件的问题。该方法具有流程短、操作简单，二次废物少，收率高等优点。
Description
技术领域
本发明属于核燃料回收技术领域，具体涉及一种球形燃料元件中铀回收方法。
背景技术
球形弥散型燃料元件是核燃料元件的重要组成部分，通常常见的为石墨包覆UO2微球制成的，现已经成功应用于核反应堆中，但在球形弥散燃料元件生产过程中，产生的不合格球形燃料元件，需要进行回收铀。常规核燃料元件为锆包壳UO2陶瓷芯块，其回收方法为先将管型组件进行剪切，再将带包壳的UO2 陶瓷芯块经过煅烧氧化，将UO2陶瓷芯块氧化为U3O8粉末，最后经过硝酸溶解后返回生产线。
传统回收处理方法工艺成熟、简单，但不适于球形弥散型燃料元件中铀的回收。
发明内容
针对以上不足，本发明的目的是提供一种球形燃料元件中铀回收方法，将球形弥散燃料元件首先经过物理破碎，将球形燃料元件破碎成块，然后进行高温焚烧，将外层石墨氧化成CO2，得到包覆颗粒，再将表面为碳化硅材料的包覆颗粒进行物理研磨破碎、然后经过氧化煅烧，将内部的UO2核芯氧化为U3O8，最后经过硝酸溶解即可得到硝酸铀酰溶液重新回到生产线，从而实现弥散燃料元件中铀的回收。
本发明的技术方案如下：
一种球形燃料元件中铀回收方法，包括石墨球形燃料元件经破碎、煅烧、包覆颗粒研磨、UO2核芯氧化、溶解、过滤工艺过程，制备的溶解液能作为返回液重新用于球形燃料元件的制备：
步骤一，将石墨球进行物理破碎和高温焚烧，得到包覆颗粒；
步骤二，将包覆颗粒经过研磨破碎后，再进行氧化煅烧去除碳的同时，将 UO2陶瓷核芯转化为U3O8粉末；
步骤三，用硝酸将U3O8溶解后，经过滤后得到硝酸铀酰溶液，作为料液返回生产线用于球形燃料元件的制备。
所述球形燃料元件，其外部包覆物为石墨。
所述步骤一的物理破碎过程，采用压机等设备将石墨球压碎，压力范围为 6-8吨，将球形燃料元件破碎成三至四瓣。
所述步骤一的高温焚烧过程，所使用设备可以是马弗炉，焚烧时间为8～ 10h，焚烧温度为850～900℃。
所述步骤一的高温焚烧过程，气氛为氧气或氧气/氮气混合气，氧气流量为 0.2～0.5m3/h，氮气流量：0.1～0.5m3/h，将石墨氧化成CO2，得到包覆颗粒。
所述步骤二中包覆颗粒的研磨过程可以使用玛瑙球研磨机进行研磨，将包覆颗粒破碎，其破碎后的包覆颗粒无完整性，研磨时间＞20min；
所述步骤二中的氧化煅烧，所使用设备或装置是高温氧化炉，煅烧氧化时间为5～8h，煅烧氧化温度为800～850℃。
所述步骤二中的氧化煅烧过程，气氛为空气或氧气氮气混合气，氧气流量为0.2～0.5m3/h，氮气流量为0.2～0.5m3/h。
所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，硝酸的加入量为U3O8与HNO3的摩尔比为1:5.0～1:15，去离子水的加入量为U3O8与H2O的摩尔比为1:20～1:70。
所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，溶解温度为50～90℃，溶解时间为 1.0～4.0h。
所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，采用机械搅拌或电磁搅拌；
所述步骤三中的过滤操作，使用定量滤纸，实现铀酰溶液与不溶性固体杂质的完全分离。
本发明的有益效果在于：
本发明提供了一种球形弥散燃料元件中铀的回收方法，解决了常规核燃料元件回收方法难以回收球形弥散型燃料元件的问题。该方法具有流程短、操作简单，二次废物少，收率高等优点。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
一种球形燃料元件中铀回收方法，具体步骤如下：石墨球形燃料元件经破碎、煅烧、包覆颗粒研磨、UO2核芯氧化、溶解、过滤等工艺过程，制备的溶解液能作为返回液重新用于球形燃料元件的制备。
步骤一，将石墨球进行物理破碎和高温焚烧，得到包覆颗粒；
步骤二，将包覆颗粒经过研磨破碎后，再进行氧化煅烧去除碳的同时，将 UO2陶瓷核芯转化为U3O8粉末；
步骤三，用硝酸将U3O8溶解后，经过滤后得到硝酸铀酰溶液，作为料液返回生产线用于球形燃料元件的制备。
所述球形燃料元件，其外部包覆物为石墨。
所述步骤一的物理破碎过程，采用压机等设备将石墨球压碎，压力范围为 6-8吨，将球形燃料元件破碎成三至四瓣。
所述步骤一的高温焚烧过程，所使用设备可以是马弗炉，焚烧时间为8～ 10h，焚烧温度为850～900℃。
所述步骤一的高温焚烧过程，气氛为氧气或氧气/氮气混合气，氧气流量为 0.2～0.5m3/h，氮气流量：0.1～0.5m3/h。该过程的目的是将外层石墨焚烧，将石墨氧化成CO2，得到包覆颗粒。
所述步骤二中包覆颗粒的研磨过程可以使用玛瑙球研磨机进行研磨，将包覆颗粒破碎，其破碎后的包覆颗粒无完整性，研磨时间＞20min，以保证所有的包覆颗粒已经破碎。
所述步骤二中的氧化煅烧，所使用设备或装置可以是高温氧化炉，煅烧氧化时间为5～8h，煅烧氧化温度为800～850℃。
所述步骤二中的氧化煅烧过程，气氛为空气或氧气氮气混合气，氧气流量为0.2～0.5m3/h，氮气流量为0.2～0.5m3/h。
所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，硝酸的加入量为U3O8与HNO3的摩尔比为1:5.0～1:15。去离子水的加入量为U3O8与H2O的摩尔比为1:20～1:70。
所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，溶解温度为50～90℃，溶解时间为 1.0～4.0h。
所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，可采用机械搅拌或电磁搅拌，以加速溶解过程。
所述步骤三中的过滤操作，可以使用定量滤纸，实现铀酰溶液与不溶性固体杂质的完全分离。
实施例1：
本实施例选取5颗高温气冷堆球形弥散燃料元件，Φ59.5～60.0mm，每颗含铀量7gU(贫料)。平均重量：207g/颗，平均密度1.74g/cm3，原料净重973g。
步骤一，首先将其置于型号7HK-5SIK的压机进行物理破碎，压力设定为 7.5吨，石墨球破碎成三至四瓣，将破碎后的球形元件放入马弗炉内，通入氮气和氧气进行高温焚烧，设定氧气流量：0.3m3/h，氮气流量：0.2m3/h，设定焚烧温度850℃，焚烧时间10h，得到完整的包覆颗粒，
步骤二，包覆颗粒经玛瑙球研磨机进行研磨，研磨时间为30min，将包覆颗粒全部破碎，将破碎的包覆颗粒放入高温氧化炉，设定氧化温度820℃，氧化时间6h，通入氮气和氧气混合气进行煅烧氧化，其中氧气流量：0.2m3/h，氮气流量：0.3m3/h，此时物料完全转化为U3O8粉末。
步骤三，将煅烧氧化后U3O8粉末进行酸溶解，硝酸的加入量为U3O8:HNO3的摩尔比为1:7。水的加入量为U3O8:H2O的摩尔比为1:50，溶解温度保持在60-85℃，溶解持续3h。酸溶解完成后使用定量滤纸进行过滤，备用，取样分析其杂质含量见表1，可以直接用于进行UO2陶瓷核芯的制备。
表1包覆颗粒粉末酸溶解液杂质分析结果(μg/gU)
本发明公开实施例中，只涉及到与本公开实施例涉及到的方法，其他方法可参考通常设计，在不冲突情况下，本发明同一实施例及不同实施例可以相互组合；
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种球形燃料元件中铀回收方法，包括石墨球形燃料元件经破碎、煅烧、包覆颗粒研磨、UO2核芯氧化、溶解、过滤工艺过程，制备的溶解液能作为返回液重新用于球形燃料元件的制备，其特征在于：
步骤一，将石墨球进行物理破碎和高温焚烧，得到包覆颗粒；
步骤二，将包覆颗粒经过研磨破碎后，再进行氧化煅烧去除碳的同时，将UO2陶瓷核芯转化为U3O8粉末；
步骤三，用硝酸将U3O8溶解后，经过滤后得到硝酸铀酰溶液，作为料液返回生产线用于球形燃料元件的制备。
2.如权利要1所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述球形燃料元件，其外部包覆物为石墨。
3.如权利要2所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤一的物理破碎过程，采用压机等设备将石墨球压碎，压力范围为6-8吨，将球形燃料元件破碎成三至四瓣。
4.如权利要3所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤一的高温焚烧过程，所使用设备可以是马弗炉，焚烧时间为8～10h，焚烧温度为850～900℃。
5.如权利要4所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤一的高温焚烧过程，气氛为氧气或氧气/氮气混合气，氧气流量为0.2～0.5m3/h，氮气流量：0.1～0.5m3/h，将石墨氧化成CO2，得到包覆颗粒。
6.如权利要2所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤二中包覆颗粒的研磨过程可以使用玛瑙球研磨机进行研磨，将包覆颗粒破碎，其破碎后的包覆颗粒无完整性，研磨时间＞20min；
所述步骤二中的氧化煅烧，所使用设备或装置是高温氧化炉，煅烧氧化时间为5～8h，煅烧氧化温度为800～850℃。
7.如权利要6所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤二中的氧化煅烧过程，气氛为空气或氧气氮气混合气，氧气流量为0.2～0.5m3/h，氮气流量为0.2～0.5m3/h。
8.如权利要2所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，硝酸的加入量为U3O8与HNO3的摩尔比为1:5.0～1:15，去离子水的加入量为U3O8与H2O的摩尔比为1:20～1:70。
9.如权利要8所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，溶解温度为50～90℃，溶解时间为1.0～4.0h。
10.如权利要9所述的一种球形燃料元件中铀回收方法，其特征在于：所述步骤三中的U3O8粉末酸溶解过程，采用机械搅拌或电磁搅拌；
所述步骤三中的过滤操作，使用定量滤纸，实现铀酰溶液与不溶性固体杂质的完全分离。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20210420 |