CN112666104A - 一种基于doas的气体浓度反演方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于DOAS的气体浓度反演方法，采集无光情况下的暗噪声光谱；采集多组原始光谱和被测气体的多组透射光谱并分别求平均值；利用原始光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标原始光谱，利用透射光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标透射光谱；通过目标原始光谱和目标透射光谱计算得到吸收光谱；利用吸收光谱拟合得到吸收光谱拟合曲线，利用吸收光谱拟合曲线计算得宽带吸收截面；通过吸收光谱和宽带吸收截面，计算差分吸收截面，得到差分吸收光谱；根据差分吸收光谱计算得到被测气体对应的光学参量；通过被测气体对应的光学参量拟合得到被测气体的体浓度曲线。本发明能够在保证气体浓度的测量精度的同时能够在降低测量系统成本。
Description
技术领域
本发明涉及气体分析领域，具体涉及一种基于DOAS的气体浓度反演方法。
背景技术
差分吸收光谱技术(DOAS)由于测量原理简单，响应快，可实现实时测量等优点，广泛应用于气体浓度测量系统中。近年来，紫外气体分析仪广泛应用于气体浓度测量，特别是针对于大气污染检测和固定污染源监测中的二氧化硫和一氧化氮等的气体浓度测量，其气体测量系统主要由紫外光源(一般为脉冲氙灯或连续氘灯)，吸收气室，光谱仪组成。这些气体分析仪测量系统的所应用的方法就是差分吸收光谱技术(DOAS)。但是对于低浓度、短光程的气体分析仪来说，由于光源的重复性和线性较差，被测气体浓度低，吸收池光程较小等原因，导致光谱仪检测到的光谱信号信噪比低，其测量误差较大。但是提高光源性能或增加光程或使用高精度的光谱仪会导致测量系统整体成本增加。
发明内容
本发明的目的是针对现有方法的不足，提供一种基于DOAS的气体浓度反演方法，在保证气体浓度的测量精度的同时能够在降低测量系统成本。
本发明采用的技术方案如下：
一种基于DOAS的气体浓度反演方法，包括如下过程：
采集无光情况下的暗噪声光谱；采集多组原始光谱和被测气体的多组透射光谱，对所采集的多组原始光谱和被测气体的多组透射光谱分别求平均值；
利用原始光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标原始光谱，利用透射光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标透射光谱；
通过目标原始光谱和目标透射光谱计算得到吸收光谱；
利用吸收光谱拟合得到吸收光谱拟合曲线，利用吸收光谱拟合曲线计算得宽带吸收截面；
通过吸收光谱和宽带吸收截面，计算差分吸收截面，得到差分吸收光谱；
根据差分吸收光谱计算得到被测气体对应的光学参量；
通过被测气体对应的光学参量拟合得到被测气体的体浓度曲线。
优选的，利用原始光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标原始光谱的过程包括：
用原始光谱平均值减去暗噪声光谱，得到目标原始光谱数据；
在目标原始光谱数据中截取出被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域；
对截取的被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域通过平滑算法进行处理，得到目标原始光谱。
优选的，利用透射光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标透射光谱的过程包括：
用透射光谱平均值减去暗噪声光谱，得到目标透射光谱数据；
在目标透射光谱数据中截取出被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域；
对截取的被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域通过平滑算法进行处理，得到目标透射光谱。
优选的，所述平滑算法包括五点三次平滑算法或小波平滑算法。
优选的，吸收光谱如下：
吸收光谱＝ln(目标原始光谱/目标透射光谱)。
优选的，通过分段多项式拟合或傅里叶数据拟合的方法，以吸收光谱波长为横轴、吸收光谱光强为纵轴得到吸收光谱拟合曲线。
优选的，差分吸收截面的计算过程如下：
差分吸收截面＝吸收光谱-宽带吸收截面。
优选的，所述被测气体包括二氧化硫和一氧化氮，根据差分吸收光谱计算得到被测气体对应的光学参量时：
对二氧化硫差分特征吸收峰对应的吸收截面各个波长处的值分别取绝对值，然后将得到的所有绝对值相加，计算得到二氧化硫对应的光学参量；
对一氧化氮差分特征吸收峰对应的差分吸收截面各个波长处的值相加，计算得到一氧化氮气体对应的光学参量。
优选的，利用最小二乘法，以被测气体对应的光学参量为横轴、被测气体浓度为纵轴，拟合得到被测气体浓度曲线。
本发明具有如下有益效果：
本发明基于DOAS的气体浓度反演方法，通过去除测量光谱中的暗噪声和光谱数据多次求平均值，减少测量过程中由于光源和光谱仪不稳定导致的系统误差和随机误差对于测量结果的影响。本发明通过原始光谱和透射光谱得到差分吸收光谱的方法和差分吸收截面，进而得到不同浓度下被测目标气体(如二氧化硫和一氧化氮)对应的光学参量，并通过光学参量和气体浓度之间的关系，最终得到气体浓度的拟合曲线。本方法通过去除光谱数据中的系统误差和随机误差，分段提取不同被测目标气体(如二氧化硫和一氧化氮)的有效光谱数据，同时通过不同的拟合方法计算被测目标气体的宽带吸收截面，通过不同的光学参量计算方法，消除了二氧化硫和一氧化氮的相互影，既降低测量系统成本，同时又能保证气体浓度的测量精度。
附图说明
图1为本发明方法步骤的计算流程图；
图2为使用本发明实施例中的算法得到的二氧化硫在0,40,80,120,160,200mg/m3的标准浓度下的拟合曲线；
图3为使用本发明实施例中的算法得到的一氧化氮在0,40,80,120,160,200mg/m3的标准浓度下的拟合曲线；
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步描述：
参见图1，本发明基于DOAS的气体浓度反演方法包括如下步骤：
1)采集无光情况下的暗噪声光谱、采集n组原始光谱和被测气体透射光谱，并对原始光谱和被测气体透射光谱求平均值，其中，原始光谱指的是通入氮气时采集到的光谱；由于光谱仪设计本身存在噪声，在测量时会引入被测的光谱中，因此需首先采集无光源照射情况下光谱仪本身的暗噪声。同时由于紫外光源(一般为脉冲氙灯或连续氘灯)的发光强度，重复性和稳定性都不是很好，同一条件下测得的光谱数据会有跳动从而影响测量结果，因此通过多次重复测量并求取平均值的方法可以减少测量过程中由于光源导致的随机误差对于测量结果的影响。
2)从原始光谱和透射光谱中去除暗噪声光谱。利用公式：目标原始光谱数据＝原始光谱-暗噪声光谱，目标透射光谱数据＝透射光谱-暗噪声光谱，分别得到目标原始光谱和目标透射光谱的目标光谱数据。
3)分段截取二氧化硫和一氧化氮特征吸收峰所对应的光谱数据区域：在得到目标原始光谱和目标透射光谱的目标光谱数据中，分段截取出二氧化硫和一氧化氮所分别对应的光谱数据，其中，二氧化硫特征吸收峰对应区域为波长206.18～212.44nm，截取对应的波长点，所述的一氧化氮特征吸收峰对应区域为波长212.37～218.33nm，截取对应的波长点。
4)采用五点三次平滑或小波平滑算法对原始光谱和透射光谱进行处理，提高光谱数据有效性；通过五点三次平滑或小波平滑算法，可以对等间距节点上的光谱数据进行平滑处理，从而消除随机误差的影响，提高光谱数据的质量。
5)根据原始光谱和透射光谱计算吸收光谱，然后通过分段多项式或傅里叶数据拟合的方法，以吸收光谱波长为横轴，吸收光谱光强为纵轴得到吸收光谱拟合曲线，计算吸收光谱的宽带吸收截面；在已知被测气体原始光谱I_lamp_C和透射光谱I_X_C_i时，对吸收光谱D_X_C_i＝ln((I_lamp_C)/(I_X_C_i)，以吸收光谱波长为横轴，吸收光谱光强为纵轴进行多项式拟合获得多项式E_X_C_i，相当于对D_X_C_i进行低通滤波从而获得宽带吸收截面E_X_C_i。对一氧化氮吸收光谱进行多项式或傅里叶拟合，首先将存在明显吸收变化的波段去掉，本发明选取了215.27nm和217.34nm之间的波长点作为临时去除对象，然后对剩余的数据点进行多项式拟合。
6)根据气体吸收光谱截面的特点，其总的吸收光谱截面，可以分为差分吸收截面和宽带吸收截面，通过上面得到的被测气体的吸收光谱D_X_C_i和宽带吸收截面E_X_C_i，计算被测气体的差分吸收截面F_X_C_i：即差分吸收截面F_X_C_i＝D_X_C_i-E_X_C_i。
7)对二氧化硫差分特征吸收峰对应的吸收截面各个波长处的值分别取绝对值，然后将得到的所有绝对值相加，计算得到二氧化硫对应的光学参量OD_SO2_C_i。对一氧化氮特征吸收峰对应的差分吸收截面各个波长处的值相加，计算得到一氧化氮气体对应的光学参量OD_NO_C_i。
8)利用最小二乘法，以光学参量为横轴、气体浓度为纵轴，拟合气体(二氧化硫、一氧化氮)浓度曲线。
本发明通过去除测量光谱中的暗噪声和光谱数据多次求平均值，减少测量过程中由于光源和光谱仪不稳定导致的系统误差和随机误差对于测量结果的影响。通过选择合适的波长范围，提取出了含有被测气体的有效光谱区域数据，并通过平滑算法从而消除随机误差的影响，提高光谱数据的质量。本方法通过原始光谱和透射光谱得到差分吸收光谱的方法和差分吸收截面，进而得到不同浓度下二氧化硫和一氧化氮对应的光学参量，并通过光学参量和气体浓度之间的关系，运用最小二乘法得到气体浓度的拟合曲线。本方法通过去除光谱数据中的系统误差和随机误差，分段提取二氧化硫和一氧化氮的有效光谱数据，同时通过不同的拟合方法计算二氧化硫和一氧化氮的宽带吸收截面，通过不同的光学参量计算方法，消除了二氧化硫和一氧化氮的相互影，既降低测量系统成本，同时又能保证气体浓度的测量精度。
实施例
参见图1，本实施例基于DOAS(差分吸收光谱技术)的气体浓度反演方法，包括以下步骤：
1)采集无光情况下的暗噪声光谱、采集n组原始光谱和被测气体透射光谱，并对原始光谱和被测气体透射光谱分别求平均值；首先采集光谱仪的暗噪声光谱，一般从光谱仪采集到的每组光谱数据有3694个波长点，这些均为从光谱仪读取到的原始数据，光谱仪的积分时间设置为20ms，则在2s的时间内就可取得100组光谱数据。然后对这100组数据求平均值，得到要处理的目标光谱数据。
2)从原始光谱和透射光谱中去除暗噪声光谱。利用公式：目标原始光谱数据＝原始光谱-暗噪声光谱，目标透射光谱数据＝透射光谱-暗噪声光谱，分别得到目标原始光谱和目标透射光谱的目标光谱数据。
3)截取二氧化硫和一氧化氮特征吸收峰所对应的光谱数据区域：在得到目标原始光谱和目标透射光谱的目标光谱数据中，分段截取除二氧化硫和一氧化氮特征吸收区域的所对于的光谱数据，其中二氧化硫特征吸收峰对应区域为波长206.18～212.44nm，共计120个波长点，所述的一氧化氮特征吸收峰对应区域为波长212.37～218.33nm，共计120个波长点。
4)采用五点三次平滑或小波平滑算法对原始光谱和透射光谱进行处理，提高光谱数据有效性；
5)根据原始光谱和透射光谱计算差分吸收光谱；在已知被测气体目标原始光谱I_lamp_C和目标透射光谱I_X_C_i时，吸收光谱D_X_C_i＝ln((I_lamp_C)/(I_X_C_i)，
6)利用通过分段多项式或傅里叶数据拟合的方法，以吸收光谱波长为横轴，吸收光谱光强为纵轴得到吸收光谱拟合曲线，计算吸收光谱的宽带吸收截面；在已知被测气体目标原始光谱I_lamp_C和目标透射光谱I_X_C_i时，对吸收光谱D_X_C_i＝ln((I_lamp_C)/(I_X_C_i)，以吸收光谱波长为横轴，吸收光谱光强为纵轴进行多项式拟合获得多项式E_X_C_i，相当于对D_X_C_i进行低通滤波从而获得宽带吸收截面E_X_C_i。对一氧化氮吸收光谱进行多项式或傅里叶拟合时，首先将存在特征吸收谱的波段去掉，在这里选取了215.27nm和217.34nm之间的57个波长点作为临时去除对象，然后对剩余的数据点进行多项式拟合。
7)根据气体吸收光谱截面的特点，其总的吸收光谱截面，可以分为差分吸收截面和宽带吸收截面，通过上面得到的被测气体的吸收光谱D_X_C_i和宽带吸收截面E_X_C_i，计算被测气体的差分吸收截面
即差分吸收截面F_X_C_i＝D_X_C_i-E_X_C_i。
8)对于二氧化硫差分吸收截面各个波长处的值分别取绝对值，然后将得到的所有绝对值相加，计算二氧化硫对应的光学参量OD_SO2_C_i。对于一氧化氮差分吸收截面各个波长处的值相加，计算一氧化氮气体对应的光学参量OD_NO_C_i。
9)利用最小二乘法，以光学参量为横轴、气体浓度为纵轴，拟合气体浓度曲线。在二氧化硫和一氧化氮分别为0,40,80,120,160,200mg/m3的标准浓度下，可以分别得到二氧化硫不同浓度下的光学参量OD_SO2_C_1，OD_SO2_C_2，OD_SO2_C_3，OD_SO2_C_4，OD_SO2_C_5，OD_SO2_C_6，和一氧化氮不同浓度下的光学参量OD_NO_C_1，OD_NO_C_2，OD_NO_C_,3，OD_NO_C_,4，OD_NO_C_,5，OD_NO_C_,6。然后以二氧化硫和一氧化氮不同浓度下的光学参量为横轴，不同浓度值为纵轴，利用最小二乘法的到二氧化硫和一氧化氮的拟合曲线。图2为二氧化硫的拟合曲线，图3为一氧化氮的拟合曲线。
通过该方法得到拟合曲线之后，在以后的测量中，只要通过主要由紫外光源，吸收气室，光谱仪组成的气体测量系统在经过计算得到未知浓度气体的光学参量，只需将光学参量带入拟合曲线中就可知道被测气体的浓度值。本方法通过去除光谱数据中的系统误差和随机误差，分段提取二氧化硫和一氧化氮的有效光谱数据，同时通过不同的拟合方法计算二氧化硫和一氧化氮的宽带吸收截面，通过不同的光学参量计算方法，消除了二氧化硫和一氧化氮的相互影，既降低测量系统成本，同时又能保证气体浓度的测量精度。
Claims (9)
1.一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，包括如下过程：
采集无光情况下的暗噪声光谱；采集多组原始光谱和被测气体的多组透射光谱，对所采集的多组原始光谱和被测气体的多组透射光谱分别求平均值；
利用原始光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标原始光谱，利用透射光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标透射光谱；
通过目标原始光谱和目标透射光谱计算得到吸收光谱；
利用吸收光谱拟合得到吸收光谱拟合曲线，利用吸收光谱拟合曲线计算得宽带吸收截面；
通过吸收光谱和宽带吸收截面，计算差分吸收截面，得到差分吸收光谱；
根据差分吸收光谱计算得到被测气体对应的光学参量；
通过被测气体对应的光学参量拟合得到被测气体的体浓度曲线。
2.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，利用原始光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标原始光谱的过程包括：
用原始光谱平均值减去暗噪声光谱，得到目标原始光谱数据；
在目标原始光谱数据中截取出被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域；
对截取的被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域通过平滑算法进行处理，得到目标原始光谱。
3.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，利用透射光谱平均值和暗噪声光谱计算得到目标透射光谱的过程包括：
用透射光谱平均值减去暗噪声光谱，得到目标透射光谱数据；
在目标透射光谱数据中截取出被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域；
对截取的被测气体特征吸收峰所对应的光谱数据区域通过平滑算法进行处理，得到目标透射光谱。
4.根据权利要求2或3所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，所述平滑算法包括五点三次平滑算法或小波平滑算法。
5.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，吸收光谱如下：
吸收光谱＝ln(目标原始光谱/目标透射光谱)。
6.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，通过分段多项式拟合或傅里叶数据拟合的方法，以吸收光谱波长为横轴、吸收光谱光强为纵轴得到吸收光谱拟合曲线。
7.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，差分吸收截面的计算过程如下：
差分吸收截面＝吸收光谱-宽带吸收截面。
8.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，所述被测气体包括二氧化硫和一氧化氮，根据差分吸收光谱计算得到被测气体对应的光学参量时：
对二氧化硫差分特征吸收峰对应的吸收截面各个波长处的值分别取绝对值，然后将得到的所有绝对值相加，计算得到二氧化硫对应的光学参量；
对一氧化氮差分特征吸收峰对应的差分吸收截面各个波长处的值相加，计算得到一氧化氮气体对应的光学参量。
9.根据权利要求1所述的一种基于DOAS的气体浓度反演方法，其特征在于，利用最小二乘法，以被测气体对应的光学参量为横轴、被测气体浓度为纵轴，拟合得到被测气体浓度曲线。
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| CN115523958A (zh) * | 2022-10-15 | 2022-12-27 | 浙江大学 | 基于光谱快慢分离原理的气体温度和浓度同步测量方法 |
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