CN112627950B - 一种尾气净化器 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种尾气净化器，属于汽车尾气处理技术领域。本发明所述尾气净化器包括壳体和陶瓷载体，所述壳体内设置有陶瓷载体，所述壳体由如下质量百分比的组分制成：Mg：1.2‑2.0％、Si：0.4‑1.0％、Zr：0.05‑0.1％、Ti：1.5‑3.0％、Ce：0.08‑0.5％、La2O3：1.5‑2.0％、SiC：1.5‑2.5％、余量为Al及不可避免的杂质，采用特定配方的壳体，不仅使得尾气净化器具有优异的抗拉强度和屈服强度，还具有较好的耐腐蚀性能，能承受外界较大冲击及强酸碱腐蚀。

Description

一种尾气净化器
技术领域
本发明涉及一种尾气净化器，属于汽车尾气处理技术领域。
背景技术
随着我国经济的高速发展，汽车保有量呈快速增长的态势，进而汽车尾气排放也成为了空气污染的重要来源。汽车尾气的污染物主要有一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮化物(NOx)、二氧化硫(SO2)和微粒物质(铅化物、碳烟等)，这些污染物对人类健康有直接威胁，还会造成酸雨和光化学烟雾，对动植物也有巨大的威胁。
面对尾气排放日趋严重，研究者们致力于开发各种新型净化器对尾气进行净化处理，效果也比较显著，但在实际应用过程中也暴露了一些实际问题，尾气净化器工作的环境非常复杂，汽车运行时要经过启动、加速、匀速、减速等一系列工作过程，在这种复杂多变的环境下，净化器壳体很容易受到损坏，缩短其使用寿命，无法满足尾气处理的需求。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术中存在的上述问题，提供一种在复杂环境下仍具有良好综合性能的尾气净化器。
本发明的上述目的可以通过下述技术方案来实现：一种尾气净化器，所述净化器包括壳体和陶瓷载体，所述壳体内设置有陶瓷载体，所述壳体由如下质量百分比的组分制成：Mg：1.2-2.0％、 Si：0.4-1.0％、Zr：0.05-0.1％、Ti：1.5-3.0％、Ce：0.08-0.5％、 La2O3：1.5-2.0％、SiC：1.5-2.5％、余量为Al及不可避免的杂质。
本发明原料中添加Mg对铝有较佳的强化效果，每增加 1％Mg，合金的抗拉强度约提高30MPa；添加少量的Zr，在熔体中可以起到异质形核的作用对铝合金进行细化，提高铝合金的力学性能；Ti的加入能够细化合金的晶粒组织，降低合金的热裂倾向；纳米La2O3与铝基体产生共格关系，起共格韧化的作用，使得合金表现出优异的高低温力学性能；少量的Ce与Al形成Al2Ce第二相，能有效提高合金耐热性；适量的SiC能提高铝合金的强度。
作为优选，所述壳体组分中Ti/Si的质量比为(4-6)：1。在本发明原料组分的基础上Ti/Si质量比小于4时，合金结构稳定性会不断下降，当Ti/Si的质量比大于6时，合金的力学性能会降低，因此，原料中Ti/Si的质量比控制在(4-6)：1范围比较适宜。
作为优选，所述壳体组分SiC需经过表面氧化处理，具体过程为：将SiC加热至1000℃-1200℃，保温2-3h。经过表面氧化处理的SiC在表层形成SiO2，而SiO2与Al反应生成会生成Si，固溶于 Al中，生成的A12O3可以改善SiC在Al中的润湿性，使其与铝合金基体更好的结合。
作为优选，所述陶瓷载体为碳化硅、氮化硅、堇青石中的至少一种。
作为优选，所述陶瓷载体表面涂覆有复合涂层，所述复合涂层由复合浆料经高温固化而成，所述复合浆料包括如下重量份的组分组成γ-Al2O3：60-85份、水玻璃：35-50份、锆盐：6-10份、MgO： 2-5份、硫酸铝：20-40份、聚乙烯醇：8-15份、尿素：5-10份、去离子水：18-30份。
本发明以传统大比表面积γ-Al2O3为基体原料，向其中加入水玻璃和硫酸铝，二者发生双水解反应形成白色凝胶液，其主要成分包括Al(OH)3、H2SiO3，γ-Al2O3在聚乙烯醇的分散作用下均匀分散于凝胶液，由于凝胶具有一定的粘度，与将γ-Al2O3直接分散在去离子水中形成的涂层浆料相比，采用凝胶浆料涂敷会与载体产生更好的黏合力度，另外涂层在高温下焙烧固化时，Al(OH)3、 H2SiO3分解为Al2O3和SiO2，间接生成的Al2O3可以补偿涂层中γ-Al2O3的含量γ-Al2O3在1000-1100℃时可转化为α相，使其比表面积显著降低，生成的SiO2不仅可以缩小涂层与载体的热膨胀系数，增加涂层与基体的相容性，而且还可以防止γ-Al2O3高温相转变，提高涂层的高温稳定性。锆盐的加入可以对凝胶起到改性作用，使凝胶中的部分硅铝骨架发生晶格畸变，不仅能提高凝胶的结晶度，还能使固化后的涂层具有更小的粒径，更大的比表面积。添加的少量尿素会发生水解反应，增加体系碱度，有助于凝胶的形成。MgO的加入可以降低浆料在固熔度极限附近下的结块速率，防止结块相变发生。
本发明的第二个目的是提供一种上述尾气净化器的制备方法，包括如下制备步骤：
S1、称取Al、Mg、Si、Zr、Ti、Ce、La2O3、SiC，并置于球磨机中进行球磨，得混合均匀的合金粉；将合金粉压制成毛坯，再进行烧结；
S2、对烧结后的坯体涂覆涂层液，固化干燥得净化器壳体；
S3、配制硫酸铝溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、锆盐、去离子水，形成均匀的复合浆料
S4、将载体浸没在浆料中，进行涂敷；对涂敷的浆料进行焙烧固化，获得带有涂层的载体；
S5：将带有涂层的载体浸没在活性材料溶液中，然后干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
作为优选，所述步骤S1中球磨转速为200-240r/min，球磨时间为12-24h。
作为优选，所述步骤S1中制坯压力为80-100MPa，烧结温度为600-700℃，烧结时间为2-4h。
作为优选，所述步骤S2中涂层液包括以下重量份数的组分钼酸铵：40-60份、锆酸：10-15份、草酸：4-9份、去离子水：40-50 份。在草酸作用下，钼酸铵与锆酸形成一种碱式配位化合物，该化合物中包含结合力较强的钼锆基，将含有钼锆基的配合物溶液涂覆在合金表面，不仅能够起到封孔作用而且还阻隔合金与酸碱介质的直接接触，使净化器外壳耐蚀性能大幅度提升。
作为优选，所述步骤S4中浆料的涂敷量占载体总量的30-35 ％。
作为优选，所述步骤S4中焙烧温度为500-600℃，时间为1-2h。
与现有技术相比，本发明的有益效果：
(1)本发明净化器采用特定配方的壳体，不仅具有优异的抗拉强度和屈服强度，还具有较好的耐腐蚀性能，能承受外界较大冲击及强酸碱腐蚀。
(2)本发明制备工艺简单，获得的尾气净化器不仅力学性能、耐蚀性能优异，还具有结合力突出的催化涂层。
具体实施方式
以下是本发明的具体实施例，并说明对本发明的技术方案作进一步的描述，但本发明并不限于这些实施例。如果无特殊说明，本发明的实施例中所采用部件均为本领域常用部件，实施例中所采用的方法，均为本领域的常规方法。
实施例1
按如下质量百分比的组分Mg：1.2％、Si：0.4％、Zr：0.05％、 Ti：1.6％、Ce：0.08％、La2O3：1.％、SiC：1.5％、余量为Al及不可避免的杂质称取原料，并置于转速为200r/min的球磨机中球磨 12h，得混合均匀的合金粉；将合金粉于80MPa下压制成毛坯，再于600℃，烧结2h；所述碳化硅在1000℃下氧化处理2h；
对烧结后的坯体涂覆重量份数如下的涂层液钼酸铵：40份、锆酸：10份、草酸：4份、去离子水：40份，固化干燥得净化器壳体；
称取如下重量份的涂层浆料组分γ-Al2O3：60份、水玻璃：35 份、氧氯化锆：6份、MgO：2份、硫酸铝：20份、聚乙烯醇：8 份、尿素：5份、去离子水：18份，备用；
将硫酸铝用去离子水配制成浓度为3.5mol/L溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、氧氯化锆、剩余去离子水，形成均匀的复合浆料，滴加0.1mL浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节浆料pH值约为9.5；将堇青石载体浸没在浆料中，进行涂敷，涂敷量占载体总量的30％；对涂敷的浆料进行于500℃下焙烧1h，获得带有涂层的堇青石载体；
将带有涂层的堇青石载体浸没在质量浓度为12％的硝酸铂溶液中，然后于105℃干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
实施例2
按如下质量百分比的组分Mg：1.4％、Si：0.6％、Zr：0.06％、 Ti：2.5％、Ce：0.15％、La2O3：1.6％、SiC：1.8％、余量为Al及不可避免的杂质称取原料，并置于转速为210r/min的球磨机中球磨15h，得混合均匀的合金粉；将合金粉于85MPa下压制成毛坯，再于620℃，烧结2h；所述碳化硅在1050℃下氧化处理2h；
对烧结后的坯体涂覆重量份数如下的涂层液钼酸铵：45份、锆酸：12份、草酸：5份、去离子水：45份，固化干燥得净化器壳体；
称取如下重量份的涂层浆料组分γ-Al2O3：65份、水玻璃：40 份、硝酸锆：6-10份、MgO：3份、硫酸铝：25份、聚乙烯醇：10 份、尿素：6份、去离子水：20份，备用；
将硫酸铝用去离子水配制成浓度为3.6mol/L溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、硝酸锆、剩余去离子水，形成均匀的复合浆料，滴加0.13mL浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节浆料pH值约为10；将氮化硅载体浸没在浆料中，进行涂敷，涂敷量占载体总量的32％；对涂敷的浆料进行于520℃下焙烧1h，获得带有涂层的氮化硅载体；
将带有涂层的氮化硅载体浸没在质量浓度为12％的硝酸铂溶液中，然后于105℃干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
实施例3
按如下质量百分比的组分Mg：1.5％、Si：0.5％、Zr：0.07％、 Ti：3.0％、Ce：0.25％、La2O3：1.8％、SiC：2.0％、余量为Al及不可避免的杂质称取原料，并置于转速为200-240r/min的球磨机中球磨18h，得混合均匀的合金粉；将合金粉于90MPa下压制成毛坯，再于650℃，烧结3h；所述碳化硅在1100℃下氧化处理3h；
对烧结后的坯体涂覆重量份数如下的涂层液：钼酸铵：50份、锆酸：13份、草酸：6份、去离子水：45份，固化干燥得净化器壳体；
称取如下重量份的涂层浆料组分γ-Al2O3：70份、水玻璃：45 份、硫酸锆：8份、MgO：3份、硫酸铝：30份、聚乙烯醇：12份、尿素：7份、去离子水：25份，备用；
将硫酸铝用去离子水配制成浓度为4.0mol/L溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、硫酸锆、剩余去离子水，形成均匀的复合浆料，浆料pH值约为10.5；将碳化硅载体浸没在浆料中，进行涂敷，涂敷量占载体总量的32％；对涂敷的浆料进行于 550℃下焙烧2h，获得带有涂层的碳化硅载体；
将带有涂层的碳化硅载体浸没在质量浓度为12％的硝酸铂溶液中，然后于105℃干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
实施例4
按如下质量百分比的组分：Mg：1.8％、Si：0.4％、Zr： 0.05-0.1％、Ti：2.0％、Ce：0.4％、La2O3：1.9％、SiC：2.3％、余量为Al及不可避免的杂质称取原料，并置于转速为230r/min的球磨机中球磨22h，得混合均匀的合金粉；将合金粉于95MPa下压制成毛坯，再于680℃，烧结3h；所述碳化硅在1150℃下氧化处理2h；
对烧结后的坯体涂覆重量份数如下的涂层液：钼酸铵：55份、锆酸：14份、草酸：8份、去离子水：48份，固化干燥得净化器壳体；
称取如下重量份的涂层浆料组分γ-Al2O3：80份、水玻璃：48 份、硝酸锆：9份、MgO：4份、硫酸铝：35份、聚乙烯醇：13份、尿素：8份、去离子水：25份，备用；
将硫酸铝用去离子水配制成浓度为4.0mol/L溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、硝酸锆、剩余去离子水，形成均匀的复合浆料，浆料pH值约为10.8；将碳化硅载体浸没在浆料中，进行涂敷，涂敷量占载体总量的34％；对涂敷的浆料进行于 580℃下焙烧固化2h，获得带有涂层的碳化硅载体；
将带有涂层的碳化硅载体浸没在质量浓度为12％的硝酸铂溶液中，然后于105℃干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
实施例5
按如下质量百分比的组分Mg：2.0％、Si：0.5％、Zr：0.1％、 Ti：3.0％、Ce：0.5％、La2O3：2.0％、SiC：2.5％、余量为Al及不可避免的杂质称取原料，并置于转速为240r/min的球磨机中球磨 24h，得混合均匀的合金粉；将合金粉于100MPa下压制成毛坯，再于700℃，烧结4h；所述碳化硅在1200℃下氧化处理2h；
对烧结后的坯体涂覆重量份数如下的涂层液钼酸铵：60份、锆酸：15份、草酸：9份、去离子水：50份，固化干燥得净化器壳体；
称取如下重量份的涂层浆料组分γ-Al2O3：85份、水玻璃：50 份、氧氯化锆：10份、MgO：5份、硫酸铝：40份、聚乙烯醇：15 份、尿素：10份、去离子水：30份，备用；
将硫酸铝用去离子水配制成浓度为4.2mol/L溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、氧氯化锆、剩余去离子水，形成均匀的复合浆料，浆料pH值约为11；将碳化硅载体浸没在浆料中，进行涂敷，涂敷量占载体总量的35％；对涂敷的浆料进行于 600℃下焙烧2h，获得带有涂层的碳化硅载体；
将带有涂层的碳化硅载体浸没在质量浓度为12％的硝酸铂溶液中，然后于105℃干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
实施例6
与实施例3的区别仅在于，尾气净化器壳体原料组分中Ti的质量百分比为3.0％，Si的质量百分比为1.0％。
实施例7
与实施例3的区别仅在于，尾气净化器壳体原料组分中Ti的质量百分比为3.0％，Si的质量百分比为0.4％。
对比例1
与实施例3的区别仅在于，尾气净化器壳体原料组分中不含有 La2O3。
对比例2
与实施例3的区别仅在于，尾气净化器壳体原料组分中不含有 SiC。
对比例3
与实施例3的区别仅在于，尾气净化器壳体原料组分中含有的SiC未经过表面氧化处理。
对比例4
与实施例3的区别仅在于，尾气净化器壳体在制备过程中不涂覆涂层液。
对比例5
与实施例1-3的区别在于，采用的涂层浆料为各自等量的如下组分γ-Al2O3、聚乙烯醇、去离子水。
对实施例1-7及对比例1-5中的尾气净化器进行性能测试，测试方法分别如下
(1)按照GB/T228.1-2010《金属材料拉伸试验方法》测试尾气净化器的抗拉强度及屈服强度；
(2)按照GB6458-86，采用浓度为50g/L的氯化钠溶液进行喷雾试验；
(3)尾气净化器涂层与载体结合程度采用冲蚀实验，用 12L/min的水流冲蚀已涂覆涂层的蜂窝陶瓷载体15min，再用压力为0.5MPa，流速为8m/s的氩气吹扫10min，重复进行3次，计算三次平均值。用电子天平称量冲蚀前后蜂窝陶瓷载体的质量，计算涂层脱落率。
实施例1-7及对比例1-5中的尾气净化器性能测试结果如表1所示：
表1：实施例1-7及对比例1-5中的尾气净化器性能测试结果
Figure GDA0002939848420000091
Figure GDA0002939848420000101
表1对比例5的测试数据为实施例1-3的三组平行试验数据。本发明采用的载体材料不同，每种材料的膨胀系数不同，与涂层呈现的结合程度就不同，所以实施例中平均脱落率在数值上会存在较大差异。
本文中所描述的具体实施例仅仅是对本发明精神作举例说明。本发明所属技术领域的技术人员可以对所描述的具体实施例做各种修改或补充或采用类似的方式替代，但并不会偏离本发明的精神或者超越所附权利要求书的范围。尽管对本发明已作出了详细的说明并引证了一些具体实施例，但对本领域熟练技术人员来说，只要不离开本发明的精神和范围可作各种变化或修正是显然的。

Claims (9)

1.一种尾气净化器，其特征在于，所述净化器包括壳体和陶瓷载体，所述壳体内设置有陶瓷载体，所述壳体由如下质量百分比的组分制成：Mg：1.2-2.0%、Si：0.4-1.0%、Zr：0.05-0.1%、Ti：1.5-3.0%、Ce：0.08-0.5%、La2O3：1.5-2.0%、SiC：1.5-2.5%、余量为Al及不可避免的杂质；
所述陶瓷载体表面涂覆有复合涂层，所述复合涂层由复合浆料经高温固化而成，所述复合浆料包括如下重量份的组分组成γ-Al2O3：60-85份、水玻璃：35-50份、锆盐：6-10份、MgO：2-5份、硫酸铝：20-40份、聚乙烯醇：8-15份、尿素：5-10份、去离子水：18-30份。
2.根据权利要求1所述的尾气净化器，其特征在于，所述壳体组分中Ti/Si的质量比为（4-6）：1。
3.根据权利要求1所述的尾气净化器，其特征在于，壳体组分SiC需经过表面氧化处理，具体过程为：将SiC加热至1000℃-1200℃，保温2-3h。
4.一种如权利要求1所述的尾气净化器的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下制备步骤：
S1、称取Al、Mg、Si、Zr、Ti、Ce、La2O3、SiC，并置于球磨机中进行球磨，得混合均匀的合金粉；将合金粉压制成毛坯，再进行烧结；
S2、对烧结后的坯体涂覆涂层液，固化干燥得净化器壳体；
S3、配制硫酸铝溶液，并在搅拌下加到水玻璃中，制得凝胶液；边搅拌边向凝胶液中依次加入γ-Al2O3、MgO、聚乙烯醇、尿素、锆盐、去离子水，形成均匀的复合浆料；
S4、将载体浸没在浆料中，进行涂敷；对涂敷的浆料进行焙烧，获得带有涂层的载体；
S5、将带有涂层的载体浸没在活性材料溶液中，然后干燥，再与壳体进行组装，制得尾气净化器。
5.根据权利要求4所述的尾气净化器的制备方法，其特征在于，所述步骤S1中球磨转速为200-240r/min，球磨时间为12-24h。
6.根据权利要求4所述的尾气净化器的制备方法，其特征在于，所述步骤S1中制坯压力为80-100MPa，烧结温度为600-700℃，烧结时间为 2-4h。
7.根据权利要求4所述的尾气净化器的制备方法，其特征在于，所述步骤S2中涂层液包括以下重量份数的组分钼酸铵：40-60份、锆酸：10-15份、草酸：4-9份、去离子水：40-50份。
8.根据权利要求4所述的尾气净化器的制备方法，其特征在于，所述步骤S4中浆料的涂敷量占载体总量的30-35%。
9.根据权利要求4所述的尾气净化器的制备方法，其特征在于，所述步骤S4中焙烧温度为500-600℃，时间为1-2h。
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