CN112566766B - 含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法 - Google Patents

Abstract

含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，使热塑性树脂含浸于由连续纤维形成的增强纤维来制造含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束，包括：涂布工序，使由连续纤维形成的增强纤维沿单向排列而成的片状增强纤维束从贮留热塑性树脂的涂布部通过，将热塑性树脂涂布于片状增强纤维束，制成含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束；追加含浸工序，使所涂布的前述热塑性树脂追加含浸于前述含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的内部；以及赋形工序，将含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束赋形并冷却固化，在前述涂布工序中，使前述片状增强纤维束沿铅直方向向下通过而将热塑性树脂涂布于带状增强纤维束，并且在前述涂布工序及追加含浸工序中，将前述热塑性树脂加热至熔点+30℃以上，加热状态下的热塑性树脂的粘度为5～200Pa·s。关于含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，提供能够抑制绒毛产生、并且能够在绒毛不堵塞的情况下进行连续生产、进而使热塑性树脂效率良好地含浸于片状增强纤维束、能够进行生产速度的高速化的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法。

Description

含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法

技术领域

本发明涉及含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，尤其涉及将树脂均匀地供给、含浸至片状增强纤维束的方法。

背景技术

对于使连续的增强纤维中含浸热塑性树脂而成的纤维增强热塑性树脂基材而言，由于其比强度、比刚度优异、轻质化效果高并且耐热性、耐化学药品性高，因此可优选用于航空器、汽车等输送机器、运动用品、电气·电子部件等各种用途。近年来，由于对轻质化的需求高涨，使得以航空器、汽车用途为中心，从金属部件向树脂部件的替换、部件的小型化、模块化正不断推进，因此要求开发出成型性更优异且机械特性优异的材料。

作为成型性和机械特性优异的结构材料用复合材料，已知例如在聚酰胺树脂中含有碳纤维而成的纤维增强热塑性树脂预浸料坯(例如，参见专利文献1)。这样的预浸料坯由于机械特性高而期待作为轻质化材料，但为了稳定地呈现机械特性，需要基体树脂向纤维束间的含浸性优异。

作为使用了热塑性树脂的预浸料坯的制造方法，已知有下述方式：将带状增强纤维束沿水平方向(横向)输送，使其通过模具，将热塑性树脂赋予并含浸于带状增强纤维束的横型拉拔方式(专利文献2、专利文献3等)。在专利文献2中，使带状增强纤维束通过十字头(专利文献2的图2)，在十字头内的直线状的模具部紧前对带状增强纤维束赋予树脂。在专利文献3中记载了下述内容：将多个带状增强纤维束分别导入充满了熔融热塑性树脂的模具内，利用固定导杆(例如挤压杆)进行开纤、含浸、层叠，最终从模具中拉拔成为1片片状预浸料坯。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：国际公开WO2001/028951小册子

专利文献2：日本特开平6-31821号公报

专利文献3：国际公开WO2012/002417小册子

发明内容

发明要解决的课题

在专利文献2的技术中，由于十字头内的模具部的前部在没有树脂的状态下使带状增强纤维从狭缝状的导向片通过，因此绒毛容易堵塞，并且也没有除去绒毛的功能，因而认为难以长时间连续行进。认为尤其在容易产生绒毛的碳纤维中该倾向变得显著。

另外，在专利文献3的方法中，在连续生产时绒毛容易滞留在储液部，且绒毛容易堵塞在拉拔部。特别是若以高速使带状增强纤维束连续行进，则绒毛堵塞的频率非常高，因此只能以非常慢的速度生产而存在不能提高生产率的问题点。另外，在横型拉拔方式中，在热塑性树脂含浸于带状增强纤维束的内部时，由于残留在带状增强纤维束内部的气泡会因浮力而被排出至与增强纤维束的取向方向正交的方向(带状增强纤维束的厚度方向)，因此以推开含浸的热塑性树脂的方式进行气泡的排出。因此，气泡的移动因液体而受到阻碍、而且热塑性树脂的含浸也因气泡而受到阻碍，因此存在含浸效率差这样的问题点。需要说明的是，专利文献3中虽提出从排气孔排出气泡，但是仅在模具出口附近，认为其效果有限。

像这样，高效地对单向排列的增强纤维束赋予及含浸热塑性树脂的方法、特别是使用单向增强纤维束的高效地制造含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的方法尚未被确立。

本发明的课题在于：关于含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，提供能够抑制绒毛产生、并且能够在绒毛不堵塞的情况下进行连续生产、进而使热塑性树脂效率良好地含浸于片状增强纤维束、能够实现生产速度的高速化的、含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法。

用于解决课题的手段

为了解决前述的课题，本发明主要具有以下的构成。

[1]含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其是使热塑性树脂含浸于由连续纤维形成的增强纤维来制造含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的方法，

前述制造方法包括下述工序：

涂布工序，使由连续纤维形成的增强纤维沿单向排列而成的片状增强纤维束从贮留热塑性树脂的涂布部通过，将热塑性树脂涂布于片状增强纤维束，制成纤维增强热塑性树脂；

追加含浸工序，使所涂布的前述热塑性树脂追加含浸于前述纤维增强热塑性树脂的内部；以及

赋形工序，将前述纤维增强热塑性树脂赋形并冷却固化，

在前述涂布工序中，使前述片状增强纤维束沿铅直方向向下通过而将热塑性树脂涂布于所述片状增强纤维束，并且，在前述涂布工序及追加含浸工序中，将前述热塑性树脂加热至熔点+30℃以上，加热状态下的热塑性树脂的粘度为5～200Pa·s。

[2]根据[1]所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，前述涂布部具备相互连通的储液部和狭窄部，前述储液部具有截面积沿片状增强纤维束的行进方向连续减小的部分，前述狭窄部具有狭缝状的截面且具有比储液部上表面小的截面积，并且热塑性树脂在前述储液部中的滞留时间为1～60min。

[3]根据[1]或[2]所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在前述涂布工序中，在狭窄部的狭缝状截面中，下述(式1)表示的作用于片状增强纤维束的剪切力在1～1500N的范围内。

(式1)F＝2×(Y+D)×X×η×(U/δ)

F：在狭窄部作用的剪切力(N)，Y：狭窄部的宽度，D：狭窄部的间隙。

η：树脂粘度(MPa)，U：牵引速度(m/min)，δ：纤维间距离(mm)。

X：狭窄部长度(mm)。

[4]根据[1]～[3]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，连续地进行前述涂布工序、追加含浸工序、及赋形工序。

[5]根据[1]～[4]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在非活性气体气氛下进行前述涂布工序中的热塑性树脂的涂布。

[6]根据[1]～[5]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在非活性气体气氛下进行前述追加含浸工序中的追加含浸。

[7]根据[1]～[6]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，前述涂布工序通过后的纤维增强热塑性树脂的纤维体积含有率与通过赋形工序后的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的纤维体积含有率之比为0.9以上。

[8]根据[1]～[7]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，增强纤维的排列方向上的储液部的下部的宽度L(mm)和狭窄部的紧下方的片状增强纤维束的宽度W(mm)满足L≤W+10(mm)。

[9]根据[1]～[8]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在储液部内具备用于限制片状增强纤维束的宽度的宽度限制机构，在狭窄部的紧下方的片状增强纤维束的宽度W(mm)与在该宽度限制机构下端被宽度限制机构限制的宽度L2(mm)的关系满足L2≤W+10(mm)。

[10]根据[1]～[9]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，以遍及前述储液部及狭窄部的整个区域的方式具备前述宽度限制机构。

[11]根据[1]～[10]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，储液部中的截面积连续减小的部分的铅直方向高度为10mm以上。

[12]根据[1]～[11]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在前述涂布工序中，将片状增强纤维束加热后使其通过涂布部。

[13]根据[1]～[12]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在前述涂布工序中，将片状增强纤维束进行平滑化处理后使其通过涂布部。

[14]根据[1]～[13]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在前述涂布工序中，将片状增强纤维束进行拓宽处理后使其通过涂布部。

[15]根据[1]～[14]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在前述追加含浸工序中，对前述纤维增强热塑性树脂赋予超声波振动。

[16]根据[1]～[15]中任一项所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在前述涂布工序中，对贮留于涂布部的热塑性树脂赋予超声波振动。

[17]含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束，其是利用[1]～[16]中任一项所述的制造方法制造而得的。

[18]增强纤维复合材料，其是将[17]所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束成型而成的。

发明效果

根据本发明的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，能够定量且均匀地供给热塑性树脂，并且能够以低成本进行生产。进而，能够使连续增强纤维束连续且高速地行进，含浸有热塑性树脂的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的生产率提高。

进而，能够得到含浸性优异、树脂的劣化少的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束。

附图说明

图1是表示本发明的一个实施方式涉及的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法及涂布装置的示意性横截面图。

图2是将图1中的涂布部20的部分放大后的详细横截面图。

图3是从图2的A的方向观察图2中的涂布部20的仰视图。

图4a是对从图2的B的方向观察图2中的涂布部20时的涂布部内部的结构进行说明的截面图。

图4b是表示图4a中的间隙26处的热塑性树脂2的流动的截面图。

图5是表示宽度限制机构的设置例的图，(A)是从A方向观察而得的图，(B)是从B方向观察而得的图，(C)是从Z方向观察而得的图，(D)是从与图2相同的方向观察而得的图。

图6是与图2不同的实施方式的涂布部20b的详细横截面图。

图7是与图6不同的实施方式的涂布部20c的详细横截面图。

图8是与图6不同的实施方式的涂布部20d的详细横截面图。

图9是与图6不同的实施方式的涂布部20e的详细横截面图。

图10是与本发明不同的实施方式的涂布部30的详细横截面图。

图11是将图1中的追加含浸部40的部分放大后的详细横截面图。

图12是与图11不同的实施方式的追加含浸部40b的详细横截面图。

图13是与图11不同的实施方式的追加含浸部40c的详细横截面图。

图14是与图11不同的实施方式的追加含浸部40d的详细横截面图。

图15是表示本发明的一个实施方式涉及的将多个含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束层叠的方式的示例的示意性横截面图。

图16是使用了本发明的预浸料坯制造工序/装置的示例的示意性横截面图。

图17是使用了本发明的另一预浸料坯制造工序/装置的示例的示意性横截面图。

图18是使用了本发明的其他预浸料坯制造工序/装置的示意性横截面图。

图19是表示本发明的一个实施方式涉及的具备多个涂布部的方式的预浸料坯制造工序/装置的示例的示意性外观图。

图20是表示本发明的一个实施方式涉及的具备多个涂布部的另一方式的预浸料坯制造工序/装置的示例的示意性横截面图。

具体实施方式

基于附图对本发明的优选实施方式进行说明。需要说明的是，以下的说明是对发明的实施方式进行例示，本发明并不能解释成限定于此，可以在不脱离本发明的目的/效果的范围内进行各种变更。

首先，利用图1来说明本发明的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法的概略。图1是表示本发明的一个实施方式涉及的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法的示意性截面图。片状增强纤维束1a从贮留有加热至熔点+30℃以上的热塑性树脂的涂布部20通过，而定量地涂布热塑性树脂。接着，附着有热塑性树脂的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b利用追加含浸部40将热塑性树脂追加含浸至含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的内部。进而，从赋形部50通过，赋形为规定形状后，利用冷却固化部60冷却至熔点以下而被固化。另外，在具备涂布部20、追加含浸部40及冷却固化部60的涂布装置的前后可以具备将增强纤维1解绕的多个线轴架11、将解绕的增强纤维1沿单向排列而得到片状增强纤维束1a(在图1中沿纸面向内方向排列)的排列装置12、和含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的卷取装置15，另外，虽然未图示，但涂布装置中具备热塑性树脂的供给装置。

在本发明中，所谓由连续纤维形成的增强纤维，是指在含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束中该增强纤维未中断。作为本发明中的增强纤维的形态及排列，可举出例如沿单向并丝的物质、机织物(cloth)、针织物、编带、丝束等。其中，从效率良好地提高特定方向的机械特性的方面考虑，增强纤维优选沿单向排列而成。

作为增强纤维的种类，并无特别限定，可例示碳纤维、金属纤维、有机纤维、无机纤维。可以使用它们中的2种以上。通过在增强纤维中使用碳纤维，从而得到既轻质又具有高机械特性的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束。

作为碳纤维，可举出例如：以聚丙烯腈(PAN)纤维为原料的PAN系碳纤维；以石油焦油、石油沥青为原料的沥青系碳纤维；以粘胶纤维、乙酸纤维素等为原料的纤维素系碳纤维；以烃等为原料的气相生长系碳纤维；它们的石墨化纤维等。在这些碳纤维中，在强度与弹性模量的均衡性优异的方面，可优选使用PAN系碳纤维。

作为金属纤维，可举出例如由铁、金、银、铜、铝、黄铜、不锈钢等金属形成的纤维。

作为有机纤维，可举出例如由芳族聚酰胺、聚苯并噁唑(PBO)、聚苯硫醚、聚酯、聚酰胺、聚乙烯等有机材料形成的纤维。作为芳族聚酰胺纤维，可举出例如：强度、弹性模量优异的对位型芳族聚酰胺纤维；和阻燃性、长期耐热性优异的间位型芳族聚酰胺纤维。作为对位型芳族聚酰胺纤维，可举出例如聚对苯二甲酰对苯二胺纤维、共聚对亚苯基-3，4’-氧基二亚苯基对苯二甲酰胺纤维等，作为间位型芳族聚酰胺纤维，可举出聚间苯二甲酰间苯二胺纤维等。作为芳族聚酰胺纤维，可优选使用弹性模量比间位型芳族聚酰胺纤维高的对位型芳族聚酰胺纤维。

作为无机纤维，可举出例如由玻璃、玄武岩、碳化硅、氮化硅等无机材料形成的纤维。作为玻璃纤维，可举出例如E玻璃纤维(电气用)、C玻璃纤维(耐腐蚀用)、S玻璃纤维、T玻璃纤维(高强度、高弹性模量)等。玄武岩纤维是将作为矿物的玄武岩进行纤维化而得到的物质，为耐热性非常高的纤维。通常而言，玄武岩含有9～25重量％的作为铁的化合物的FeO或FeO₂、1～6重量％的作为钛的化合物的TiO或TiO₂，也可以在熔融状态下增加这些成分的量并进行纤维化。

对于本发明中所使用的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束而言，大多情况下期待作为增强材料发挥作用，因此期望显示出高机械特性，为了显示出高机械特性，优选包含碳纤维作为增强纤维。

片状增强纤维束通常是将1条或多条增强纤维束排列而构成的，所述增强纤维束是将多根单纤维成束而成的。将1条或多条增强纤维束排列时的每1根增强纤维束的总长丝数(单纤维的根数)优选为1,000～2,000,000根。从生产率的观点考虑，增强纤维的总长丝数更优选为1,000～1,000,000根，进一步优选为1,000～600,000根，特别优选为1,000～300,000根。对于每1根增强纤维束的总长丝数的上限而言，还考虑到与分散性、操作性的均衡性，以良好地保持生产率与分散性、操作性的方式来确定即可。

1根增强纤维束优选将1,000～50,000根平均直径为5～10μm的增强纤维的单纤维成束而构成。

另外，沿单向排列而成的片状增强纤维束是指使多条增强纤维在平面上沿单向排列而成的片状增强纤维束，该多条增强纤维并非必须相互缠绕等而一体化。即，根据本发明的制造方法，由于是在热塑性树脂的涂布后以含浸有热塑性树脂的片状物的形式得到，因此，方便起见，将增强纤维排列而成的状态称为片状增强纤维束。增强纤维沿单向排列而成的含浸有热塑性树脂的片状物成为在复合材料领域中被称为“单向材料”或“UD材料”的FRP的基材。对片状增强纤维束的厚度、宽度并无特别限制，可以根据目的、用途而适当选择。在碳纤维的情况下，通常将1,000条～1,000,000条左右的单纤维集合为带状而成的材料称为“丝束”，能够使该丝束排列而得到片状增强纤维束，也可以将丝束沿厚度方向层叠。需要说明的是，片状增强纤维束在由其宽度/厚度所定义的纵横比为10以上时容易处理，故优选。需要说明的是，本发明中，1条带状的“丝束”也可以理解为片状增强纤维束的一种形态。

另外，形成片状增强纤维束的方法可使用公知的方法，并无特别限制，从工序效率化、排列均匀化的观点考虑，优选使单纤维预先排列而形成增强纤维束，使该增强纤维束进一步排列而形成片状增强纤维束。例如在碳纤维的情况下，如前所述，作为带状增强纤维束的“丝束”被卷绕在线轴上，能够使从该线轴中拉出的带状增强纤维束排列而得到片状增强纤维束。另外，优选具有增强纤维排列机构，其用于使从挂在线轴架上的线轴中拉出的增强纤维束整齐地排列，消除片状增强纤维束中增强纤维束的不期望的重叠、折叠以及增强纤维束间的间隙。作为增强纤维排列机构，可以使用公知的辊、梳型排列装置等。另外，从减小增强纤维间的间隙的观点考虑，将预先排列好的片状增强纤维束多片层叠也是有用的。需要说明的是，优选对线轴架赋予对在拉出增强纤维时产生的张力进行控制的张力控制机构。作为张力控制机构，可使用公知的张力控制机构，可举出制动机构等。另外，也可通过导纱器的调节等来控制张力。

本发明中，通过进行提高片状增强纤维束的表面平滑性的平滑处理，从而能够提高涂布部中的涂布量的均匀性。因此，优选对片状增强纤维束进行平滑化处理后，将其导引至储液部。平滑化处理的方法并无特别限制，可例示利用对置辊等进行物理挤压的方法、利用空气流使增强纤维移动的方法等。进行物理挤压的方法简便且不易使增强纤维的排列紊乱，故优选。更具体而言，可以使用轧光加工等。利用空气流的方法不仅不易产生摩擦，而且还具有拓宽片状增强纤维束的效果，故优选。

另外，本发明中，从能够高效地制造薄的预浸料坯的观点考虑，还优选对片状增强纤维束进行拓宽处理后将其导引至储液部。拓宽处理方法并无特别限制，可例示施加机械振动的方法、利用空气流拓宽增强纤维束的方法等。作为施加机械振动的方法，例如有日本特开2015-22799号公报所记载的那样使片状增强纤维束与振动的辊接触的方法。作为振动方向，将片状增强纤维束的行进方向设为X轴时，优选赋予Y轴方向(水平方向)、Z轴方向(垂直方向)的振动，还优选将水平方向振动辊与垂直方向振动辊组合使用。另外，若振动辊表面预先设置有多个突起，则能够抑制辊对增强纤维的摩擦，故优选。作为利用空气流的方法，例如可以使用SEN-I GAKKAISHI,vol.64,P-262-267(2008)中所记载的方法。

另外，本发明中，若对片状增强纤维束进行加热后将其导引至储液部，则可抑制热塑性树脂的温度降低、提高热塑性树脂的粘度均匀性，故优选。片状增强纤维束优选加热至热塑性树脂温度附近，作为用于此的加热手段，可以使用空气加热、红外线加热、远红外线加热、激光加热、接触加热、热介质加热(蒸气等)等多种手段。其中，优选红外线加热，其装置简便，并且能够直接对片状增强纤维束进行加热，因而即使行进速度快也能够高效地加热至所期望的温度。

作为在本发明中所使用的热塑性树脂，可以为例如：聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)树脂、聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)树脂、液晶聚酯树脂等聚酯；聚乙烯(PE)树脂、聚丙烯(PP)树脂、聚丁烯树脂等聚烯烃；苯乙烯系树脂；以及聚甲醛(POM)树脂、聚酰胺(PA)树脂、聚碳酸酯(PC)树脂、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)树脂、聚氯乙烯(PVC)树脂、聚苯硫醚(PPS)树脂、聚苯醚(PPE)树脂、改性PPE树脂、聚酰亚胺(PI)树脂、聚酰胺酰亚胺(PAI)树脂、聚醚酰亚胺(PEI)树脂、聚砜(PSU)树脂、改性PSU树脂、聚醚砜树脂、聚酮(PK)树脂、聚亚芳基醚酮(PAEK)树脂、聚芳酯(PAR)树脂、聚醚腈(PEN)树脂、酚醛系树脂、苯氧基树脂、聚四氟乙烯树脂等氟系树脂；以及聚苯乙烯系树脂、聚烯烃系树脂、聚氨酯系树脂、聚酯系树脂、聚酰胺系树脂、聚丁二烯系树脂、聚异戊二烯系树脂、氟系树脂等热可塑弹性体等；它们的共聚物、改性体及2种以上共混而得的树脂等。作为前述聚亚芳基醚酮树脂(PAEK)，可以为例如：聚醚酮(PEK)、聚醚醚酮(PEEK)、聚醚醚酮酮(PEEKK)、聚醚酮酮(PEKK)、聚醚酮醚酮酮(PEKEKK)、聚醚醚酮醚酮(PEEKEK)、聚醚醚醚酮(PEEEK)及聚醚二苯基醚酮(PEDEK)等；它们的共聚物、改性体及2种以上共混而得到的树脂等。尤其，从耐热性、耐化学药品性的观点考虑，可更优选使用PPS树脂、PEEK树脂及PEKK树脂，从成型品外观、尺寸稳定性的观点考虑，可更优选使用聚碳酸酯树脂、苯乙烯系树脂，从成型品的强度、耐冲击性的观点考虑，可更优选使用聚酰胺树脂。另外，在实用上也优选根据流动性、成型加工性等必要特性而将上述这些热塑性树脂混合。

本发明涉及的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束是在由连续纤维形成的增强纤维上涂布前述的热塑性树脂而成的片状增强纤维束，可以根据需要还含有填充材料、其他种类的聚合物、各种添加剂等。

作为填充材料，能够使用通常作为树脂用填料使用的任意的填充材料，能够使含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束、使用该含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的成型品的强度、刚性、耐热性、尺寸稳定性进一步提高。作为填充材料，可举出例如：玻璃纤维、碳纤维、钛酸钾晶须、氧化锌晶须、硼酸铝晶须、芳族聚酰胺纤维、氧化铝纤维、碳化硅纤维、陶瓷纤维、石棉纤维、石膏纤维、金属纤维等纤维状无机填充材料；硅灰石、沸石、绢云母、高岭土、云母、滑石、粘土、叶腊石、膨润土、蒙脱石、石棉、铝硅酸盐、氧化铝、氧化硅、氧化镁、氧化锆、氧化钛、氧化铁、碳酸钙、碳酸镁、白云石、硫酸钙、硫酸钡、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝、玻璃珠、陶瓷珠、氮化硼、碳化硅、二氧化硅等非纤维状无机填充材料等。可以含有它们中的2种以上。这些填充材料可以为中空。另外，可以用异氰酸酯系化合物、有机硅烷系化合物、有机钛酸酯系化合物、有机硼烷系化合物、环氧化合物等偶联剂进行处理。另外，作为蒙脱石，可以使用以有机铵盐对层间离子进行阳离子交换后的有机化蒙脱石。需要说明的是，纤维状填充材料只要是由不连续纤维形成的填充材料，则能够在不损害由连续纤维形成的增强纤维的增强效果的前提下赋予功能。

作为其他种类的聚合物，可举出例如：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃；聚酰胺系弹性体、聚酯系弹性体等弹性体；聚酯、聚碳酸酯、聚苯醚、聚苯硫醚、液晶聚合物、聚砜、聚醚砜、ABS树脂、SAN树脂、聚苯乙烯等。可以含有它们中的2种以上。为了提高由热塑性树脂得到的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束材料的耐冲击性，可优选使用烯烃系化合物和/或共轭二烯系化合物的(共)聚合物等改性聚烯烃、聚酰胺系弹性体、聚酯系弹性体等耐冲击性改良剂。

作为烯烃系化合物和/或共轭二烯系化合物的(共)聚合物，可举出乙烯系共聚物、共轭二烯系聚合物、共轭二烯-芳香族乙烯基烃系共聚物等。

作为乙烯系共聚物，可举出例如乙烯与碳原子数为3以上的α-烯烃、非共轭二烯、乙酸乙烯酯、乙烯醇、α,β-不饱和羧酸及其衍生物等的共聚物。作为碳原子数为3以上的α-烯烃，可举出例如丙烯、1-丁烯等。作为非共轭二烯，可举出例如5-亚甲基-2-降冰片烯、5-亚乙基-2-降冰片烯、二环戊二烯、1,4-己二烯等。作为α,β-不饱和羧酸，可举出例如丙烯酸、甲基丙烯酸、乙基丙烯酸、巴豆酸、马来酸、富马酸、衣康酸、柠康酸、丁烯二甲酸等。作为α,β-不饱和羧酸的衍生物，可举出例如前述α,β-不饱和羧酸的烷基酯、芳基酯、缩水甘油基酯、酸酐、酰亚胺等。

所谓共轭二烯系聚合物，是指至少1种共轭二烯的聚合物。作为共轭二烯，可举出例如1,3-丁二烯、异戊二烯(2-甲基-1,3-丁二烯)、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯等。另外，这些聚合物的不饱和键的一部分或全部可以通过氢化而被还原。

所谓共轭二烯-芳香族乙烯基烃系共聚物，是指共轭二烯与芳香族乙烯基烃的共聚物，可以为嵌段共聚物，也可以为无规共聚物。作为共轭二烯，可举出例如1,3-丁二烯、异戊二烯等。作为芳香族乙烯基烃，可举出例如苯乙烯等。另外，共轭二烯-芳香族乙烯基烃系共聚物的芳香环以外的双键以外的不饱和键的一部分或全部可以通过氢化而被还原。

作为耐冲击性改良剂的具体例，可举出乙烯/甲基丙烯酸共聚物及这些共聚物中的羧酸部分的一部分或全部与钠、锂、钾、锌、钙形成的盐、乙烯/丙烯-g-马来酸酐共聚物、乙烯/丁烯-1-g-马来酸酐共聚物等。

作为各种添加剂，可举出例如抗氧化剂、耐热稳定剂(受阻酚系、氢醌系、亚磷酸酯系及它们的取代体、卤化铜、碘化合物等)、耐候剂(间苯二酚系、水杨酸酯系、苯并三唑系、二苯甲酮系、受阻胺系等)、脱模剂及润滑剂(脂肪族醇、脂肪族酰胺、脂肪族双酰胺、双脲及聚乙烯蜡等)、颜料(硫化镉、酞菁、炭黑等)、染料(尼格洛辛、苯胺黑等)、增塑剂(对羟基苯甲酸辛酯、N-丁基苯磺酰胺等)、抗静电剂(烷基硫酸盐型阴离子系抗静电剂、季铵盐型阳离子系抗静电剂、聚氧乙烯山梨糖醇酐单硬脂酸酯等非离子系抗静电剂、甜菜碱系两性抗静电剂等)、阻燃剂(三聚氰胺氰脲酸酯、氢氧化镁、氢氧化铝等氢氧化物、聚磷酸铵、溴代聚苯乙烯、溴代聚苯醚、溴代聚碳酸酯、溴代环氧树脂或这些溴系阻燃剂与三氧化二锑的组合等)等。可以配合它们中的2种以上。

作为本发明中使用的热塑性树脂，从工序通过性/稳定性的观点考虑选择最佳的粘度是重要的。具体而言，在涂布工序及追加含浸工序中，将粘度设为5～200Pa·s的范围是重要的。若为这样的范围的粘度，则能够使片状增强纤维束的高速行进性、稳定行进性提高。需要说明的是，该熔融粘度能够在为了使热塑性树脂熔融而使其在热塑性树脂的熔点+30℃的温度下滞留5分钟后，在剪切速度9728sec^-1的条件下，利用毛细管流量计进行测定。在本发明中，作为用于评价熔融粘度的指标，在短时间的滞留中，选择熔点+30℃作为热分解不易进行的温度条件，并且选择9728sec^-1作为剪切速度(其是想定为通过涂布部出口的狭窄部的高剪切条件)。热塑性树脂的粘度更优选为20～100Pa·s。

本发明中的热塑性树脂的温度从热塑性树脂的稳定性的观点考虑选择最佳的温度是重要的。具体而言，在涂布工序及追加含浸工序中将热塑性树脂的温度设为熔点+30℃～+100℃的范围是重要的。若设为这样的范围的温度，则能够使热塑性树脂的稳定性提高。在热塑性树脂为不具有熔点的非晶性树脂的情况下，能够在不损害热塑性树脂的稳定性的范围内选择温度。

用图对本发明中的热塑性树脂的涂布工序进行说明。对片状增强纤维束1a赋予涂布装置20中的热塑性树脂2的方法为下述方法：利用排列装置12将从线轴架11解绕的多根增强纤维1沿单向(纸面向内方向)排列而得到片状增强纤维束1a后，使片状增强纤维束1a通过涂布部20而在片状增强纤维束1a的双面涂布热塑性树脂2。由此，能够得到含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b。

在涂布工序中，从涂布部中的热塑性树脂的贮留容易性、热塑性树脂向片状增强纤维束中的含浸性的观点考虑，需要使片状增强纤维束垂直向下通过。

在涂布工序中，构成储液部的热塑性树脂的滞留时间优选为1～60min。通过使热塑性树脂的滞留时间为1min以上，从而能够稳定地涂布热塑性树脂。更优选为5min以上，进一步优选为10min以上。通过使热塑性树脂的滞留时间为60min以下，从而能够在不发生热塑性树脂的劣化、交联的情况下进行热塑性树脂的涂布。优选为40min以下，更优选为30min以下，进一步优选为20min以下。

本发明中的热塑性树脂的滞留时间Q(min)由储液部的容积M(cm³)和热塑性树脂的供给量N(cm³/min)按照下述(式2)来表示。

(式2)Q(min)＝M(cm³)/N(cm³/min)

在涂布工序中，可以在贮留热塑性树脂的涂布部的内部封入非活性气体。通过封入非活性气体，从而能够抑制在储液部中的热塑性树脂的劣化、交联。非活性气体的种类并无特别限定，但从操作性和生产率的观点考虑，最优选氮气。非活性气体的温度并无特别限制，但在使树脂温度不发生变动的方面，优选被加热至与热塑性树脂同等的温度。

接着利用图2～4对热塑性树脂2在片状增强纤维束1a上的涂布工序进行详细叙述。图2是将图1中的涂布部20放大后的详细横截面图。涂布部20具备隔开规定的间隙D而对置的壁面部件21a、21b，在壁面部件21a、21b之间形成有储液部22和狭缝状的狭窄部23，该储液部22的截面积沿着朝向垂直方向向下的方向(即片状增强纤维束的行进方向Z)连续减小，该狭窄部23位于储液部22的下方(片状增强纤维束1a的运出侧)，具有比储液部22的上表面(片状增强纤维束1a的导入侧)的截面积小的截面积。图2中，片状增强纤维束1a沿纸面的向内方向排列。

涂布部20中，导入至储液部22的片状增强纤维束1a随着其周围的热塑性树脂2沿着朝向垂直方向向下的方向行进。此时，由于储液部22的截面积向着朝向垂直方向向下的方向(片状增强纤维束1a的行进方向Z)而减少，因此所伴随的热塑性树脂2逐渐被压缩，随着朝向储液部22的下部，热塑性树脂2的压力增大。储液部22的下部的压力增高时，前述伴随液流难以进一步向下部流动从而而沿壁面部件21a、21b方向流动，然后受到壁面部件21a、21b的阻力，变得向上方流动。结果，在储液部22内形成沿着片状增强纤维束1a的平面和壁面部件21a、21b壁面的循环流T。由此，即使片状增强纤维1a将绒毛带入储液部22，绒毛也会沿循环流T运动，无法接近液压大的储液部22下部、狭窄部23。进而，如下文中所述，气泡附着于绒毛上，由此绒毛从循环流T移动至上方，从储液部22的上部液面附近通过。因此，不仅可防止绒毛堵塞于储液部22的下部和狭窄部23，而且还能够从储液部22的上部液面容易地回收所滞留的绒毛。进而，在使片状增强纤维束1a以高速行进的情况下，前述液压进一步增大，因此绒毛的排除效果进一步提高。其结果，能够以更高速对片状增强纤维束1a赋予热塑性树脂2，生产率大幅提高。

另外，还具有通过前述增大的液压容易使热塑性树脂2含浸到片状增强纤维束1a的内部的效果。这是基于下述性质(达西定律)：热塑性树脂含浸到片状增强纤维束这样的多孔质体(相邻的单纤维彼此之间具有空隙的状态)中时，其含浸度因热塑性树脂的压力而增大。关于这一点，在使片状增强纤维束1a以更高速行进的情况下，液压进一步增大，因此能够进一步提高含浸效果。需要说明的是，热塑性树脂2通过与残留在片状增强纤维束1a的内部的气泡进行气/液置换而发生含浸，气泡在前述液压和浮力的作用下通过片状增强纤维束1a的内部的间隙并沿纤维的取向方向(垂直方向向上)排出。此时，气泡以不会将含浸进来的热塑性树脂2推开的方式排出，因此还具有不阻碍含浸的效果。另外，气泡的一部分从片状增强纤维束1a的表面向面外方向(法线方向)排出，该气泡也在上述液压和浮力的作用下迅速沿垂直方向向上的方向被排除，因此不会滞留在含浸效果高的储液部22的下部，还具有高效地进行气泡排出的效果。通过这些效果，能够使热塑性树脂2高效地含浸到片状增强纤维束1a中，其结果，能够得到均匀地含浸有热塑性树脂2的高品质的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b。

进而，在前述增大的液压的作用下，片状增强纤维束1a自动调心至间隙D的中央，片状增强纤维束1a不会直接与储液部22、狭窄部23的壁面摩擦，还具有抑制此处的绒毛产生的效果。这是因为：在片状增强纤维束1a因干扰等而接近间隙D的某一侧的情况下，在所接近的一侧，热塑性树脂2被挤入更狭窄的间隙而被压缩，因此在接近的一侧液压进一步增大，从而将片状增强纤维束1a挤回间隙D的中央。

狭窄部23设计为截面积比储液部22的上表面小。如可由图2、图4理解的那样，主要通过使片状增强纤维束所形成的近似平面的垂线方向的长度小、即部件间的间隔窄而使截面积减小。这是为了如前所述，通过在狭窄部提高液压，得到含浸、自动调心效果。另外，从片状增强纤维束1a的行进性、热塑性树脂2的流动控制的观点考虑，优选使狭窄部23的最上部的表面的截面形状与储液部22的最下部的表面的截面形状一致，但也可以根据需要使狭窄部23稍大。

此处，在图2的涂布部20中，片状增强纤维束1a沿完全朝向垂直方向向下的方向(与水平面成90度的Z方向)行进，但不限于此，只要在可得到前述的绒毛回收、气泡的排出效果、片状增强纤维束1a能够稳定地连续行进的范围内沿实质上垂直方向向下即可。此处实质上垂直方向向下包括相对于铅直方向为±5°的范围在内。

另外，对片状增强纤维束1a赋予的热塑性树脂2的总量可以通过狭窄部23的间隙D来控制，例如在想要使对片状增强纤维束1a赋予的热塑性树脂2的总量多(想要使单位面积重量大)的情况下，按照扩大间隙D的方式设置壁面部件21a、21b即可。

图3是从图2的A的方向观察涂布部20的仰视图。涂布部20中设置有用于防止热塑性树脂2从片状增强纤维束1a的排列方向两端漏出的侧壁部件24a、24b，在由壁面部件21a、21b和侧壁部件24a、24b包围成的空间内形成有狭窄部23的出口25。此处，出口25呈狭缝状，截面纵横比(图3的Y/D)根据想要赋预热塑性树脂2的片状增强纤维束1a的形状进行设定即可。

在狭窄部23中，作用于下述(式1)所表示的片状增强纤维束1a的剪切力优选为1～1500N。通过使剪切力为前述范围，从而既能抑制狭窄部中的绒毛的产生，又能兼顾热塑性树脂的含浸。

(式1)F＝2×(Y+D)×X×η×(U/δ)

F：作用于狭窄部的剪切力(N)，Y：狭窄部的宽度，D：狭窄部的间隙

η：树脂粘度(MPa)，U：牵引速度(m/min)、δ：纤维间距离(mm)

X：狭窄部长度(mm)

图4a是对从B的方向观察涂布部20时的涂布部内部的结构进行说明的截面图。需要说明的是，为了使图易于观察，除了省略了壁面部件21b以外，对于片状增强纤维束1a而言，按照将增强纤维1隔开间隙而排列的方式进行了描绘，但实际上，从含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的品位、FRP的力学特性的观点考虑，优选将增强纤维1无间隙地排列。

图4b示出了间隙26中的热塑性树脂2的流动。间隙26大时，热塑性树脂2中沿R的方向产生涡流。该涡流R在储液部22的下部成为朝向外侧的流动(Ra)，因此有时会将片状增强纤维束撕裂(产生片状纤维束的开裂)、将增强纤维间的间隔扩大，因此在制成含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束时有可能产生增强纤维的排列不均。另一方面，在储液部22的上部，成为朝向内侧的流动(Rb)，因此片状增强纤维束1a沿宽度方向被压缩，有时其端部会折断。在以专利文献2(日本专利第3252278号公报)为代表的那样在一体物的片状基材(特别是膜)上进行热塑性树脂的两面涂布的装置中，即使产生这样的间隙26中的涡流，对品质的影响也小，因此未引起注意。

为此，本发明中，优选进行减小间隙26的宽度限制，抑制在端部的涡流的产生。具体而言，优选按照储液部22的宽度L、即侧板部件24a与24b的间隔L和狭窄部23的紧下方测定的片状增强纤维束的宽度W满足下述(式3)的关系的方式构成。

(式3)L≤W+10

由此，可抑制端部处的涡流产生，能够抑制片状增强纤维束1a的开裂、端部折断，能够得到增强纤维1在含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的整个宽度(W)上均匀地排列的、高品位且稳定性高的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b。进而，在将该技术应用于预浸料坯的情况下，不仅能够提高预浸料坯的品位、品质，还能够提高使用其而得到的FRP的力学特性、品质。L(mm)与W(mm)的关系更优选地为L≤W+2(mm)时，能够进一步抑制片状增强纤维束的开裂、端部折断。

另外，从提高含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的宽度方向尺寸的均匀性的观点考虑，L(mm)的下限优选按照达到W-5(mm)以上的方式进行调节。

需要说明的是，从抑制由储液部22下部的高液压所致的涡流R产生的观点考虑，该宽度限制优选至少在储液部22的下部(图4a的G的位置)进行。进而，该宽度限制更优选地在储液部22的整个区域进行时，能够基本完全抑制涡流R的产生，其结果，能够基本完全抑制片状增强纤维束的开裂、端部折断。

另外，从抑制前述间隙26的涡流的观点考虑，前述宽度限制可以仅在储液部22进行，但从抑制对含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的侧面赋予过量的热塑性树脂2的观点考虑，优选在狭窄部23也同样地进行宽度限制。

＜宽度限制机构＞

上文中示出了侧壁部件24a、24b承担宽度限制的情况，但也可以如图5所示在侧壁部件24a、24b间设置宽度限制机构27a、27b，利用该机构进行宽度限制。由此，能够自由地变更被宽度限制机构所限制的宽度，从而能够利用一个涂布部制造各种宽度的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束，从这一观点考虑是优选的。此处，狭窄部的紧下方的片状增强纤维束的宽度W(mm)与在该宽度限制机构下端被宽度限制机构所限制的宽度L2(mm)的关系优选为L2≤W+10(mm)、更优选为L2≤W+2(mm)。另外，从提高含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的宽度方向尺寸的均匀性的观点考虑，L2(mm)的下限优选按照达到W-5(mm)以上的方式进行调节。对宽度限制机构的形状和材质没有特别限制，为板状的衬套时简便，故优选。另外，通过在上部、即接近液面的部位具有比壁面部件21a、21b的间隔小的宽度(图5的(C)的在“从Z方向观察而得的图”中，是指宽度限制机构的上下方向的长度)，从而能够使其不妨碍热塑性树脂的水平方向的流动，故优选。另一方面，从宽度限制机构的中间部至下部形成沿着涂布部的内部形状的形状时，能够抑制热塑性树脂在储液部中的滞留，能够抑制热塑性树脂的劣化，故优选。从该意义上考虑，宽度限制机构优选插入至狭窄部23。

图5中，作为宽度限制机构，示出了板状衬套的示例，示出了从衬套的中间起的下部沿着储液部22的锥形插入至狭窄部23的示例。图5中示出了L2(mm)从液面至出口为恒定的示例，但也可以在实现宽度限制机构的目的的范围内根据部位变更限制的宽度。宽度限制机构可以利用任意的方法固定在涂布部20，在板状衬套的情况下，通过在上下方向上在多个部位固定，能够抑制由高液压所致的板状衬套的变形引起的限制宽度的变动。例如，上部使用撑杆、下部插入涂布部时，容易利用宽度限制机构进行宽度的限制，故优选。

＜储液部的形状＞

如上文中详细说明的那样，本发明中，通过在储液部22使截面积沿片状增强纤维束1a的行进方向连续减小而在片状增强纤维束的行进方向上增大液压是重要的，此处，关于截面积沿片状增强纤维束1a的行进方向连续减小，只要能够在行进方向上连续地增大液压，对其形状就没有特别限制。在储液部22的横截面图中，也可以为锥状(直线状)、如喇叭状等那样显示出曲线的形态。另外，截面积减小部可以在储液部全长上连续，只要在可得到本发明的目的、效果的范围内，也可以在一部分中包含截面积不减小的部分、截面积反而扩大的部分。对于这些情况，以下在图6～9中举例进行详细说明。

图6是与图2不同的实施方式的涂布部20b的详细横截面图。除了构成储液部22的壁面部件21c、21d的形状不同以外，与图2的涂布部20相同。如图6的涂布部20b所示，储液部22分为截面积沿着垂直方向向下(Z方向)连续减小的区域22a和截面积不减小的区域22b。此时，截面积连续减小的垂直方向高度H优选为10mm以上。进一步优选的截面积连续减小的垂直方向高度H为50mm以上。由此，可确保片状增强纤维束1a所伴随的热塑性树脂2在储液部22的截面积连续减小的区域22a被压缩的距离，能够使在储液部22的下部产生的液压充分增大。其结果，能够得到利用液压防止绒毛堵塞在狭窄部23、并且利用液压使热塑性树脂2含浸到片状增强纤维束1a中的效果。

此处，如图2的涂布部20、图6的涂布部20b所示，使储液部22的截面积连续减小的区域22a为锥状的情况下，锥形的张角θ优选较小，具体而言，优选为锐角(90°以下)。由此，能够在储液部22的截面积连续减小的区域22a(锥部)提高热塑性树脂2的压缩效果，容易得到高液压。

图7是与图6不同的实施方式的涂布部20c的详细横截面图。除了构成储液部22的壁面部件21e、21f的形状为2段锥状以外，与图6的涂布部20b相同。这样，可以由2段以上的多段锥部构成储液部22的截面积连续减小的区域22a。此时，从提高前述压缩效果的观点考虑，优选使最接近狭窄部23的锥部的张角θ为锐角。另外，该情况下，还优选使储液部22的截面积连续减小的区域22a的高度H为10mm以上。进一步优选的截面积连续减小的垂直方向高度H为50mm以上。通过如图7那样使储液部22的截面积连续减小的区域22a为多段的锥部，从而能够在维持可贮留于储液部22的热塑性树脂2的体积的同时进一步减小最接近狭窄部23的锥部的角度θ。由此，在储液部22的下部产生的液压进一步变高，能够进一步提高绒毛的排除效果和热塑性树脂2的含浸效果。

图8是与图6不同的实施方式的涂布部20d的详细横截面图。除了构成储液部22的壁面部件21g、21h的形状为阶梯状以外，与图6的涂布部20b相同。这样，若在储液部22的最下部存在截面积连续减小的区域22a，则可得到作为本发明的目的的液压增大效果，因此在储液部22的其他部分也可以包含截面积断续地减小的区域22c。通过使储液部22为图8那样的形状，能够在维持截面积连续减小的区域22a的形状的同时扩大储液部22的进深B、增大可贮留的热塑性树脂2的体积。其结果，即使在无法连续地向涂布部20d供给热塑性树脂2的情况下，也能够长时间持续地对片状增强纤维束1a赋预热塑性树脂2，含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的生产率进一步提高。

图9是与图6不同的实施方式的涂布部20e的详细横截面图。除了构成储液部22的壁面部件21i、21j的形状为喇叭状(曲线状)以外，与图6的涂布部20b相同。在图6的涂布部20b中，储液部22的截面积连续减小的区域22a为锥状(直线状)，但不限于此，例如也可以如图9那样为喇叭状(曲线状)。但是，优选储液部22的下部与狭窄部23的上部平滑地连接。这是因为，储液部22的下部与狭窄部23的上部的边界存在层差时，片状增强纤维束1a会挂在层差处，有可能在该部分产生绒毛。另外，在像这样使储液部22的截面积连续减小的区域为喇叭状的情况下，优选使储液部22的截面积连续减小的区域22a的最下部的假想切线的张角θ为锐角。

需要说明的是，上文中列举截面积平滑地减小的示例进行了说明，但只要无损于本发明的目的，本发明中储液部的截面积也可以不一定是平滑地减小。

图10是与本发明不同的实施方式的涂布部30的详细横截面图。不同于本发明的实施方式，图10的储液部32为下述构成：不包含截面积沿着垂直方向向下(Z方向)连续减小的区域，截面积在储液部32与狭窄部23的边界处不连续且急剧减小。因此，片状增强纤维束1a容易堵塞。

＜行进机构＞

作为用于输送片状增强纤维束、本发明的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的行进机构，可以优选使用公知的辊等。本发明中，片状增强纤维束1a向垂直方向向下输送，因此优选夹着涂布部在上下配置辊。

另外，本发明中，为了抑制增强纤维的排列紊乱、起毛，优选片状增强纤维束的行进路径尽量为直线状。

＜含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束＞

涂布工序所得的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b中，热塑性树脂的含浸度优选为10％以上。含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的含浸度按照以下方式观察含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的厚度方向截面而求出。准备用环氧树脂包含含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的样品，将前述样品研磨至能够良好地观察含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的厚度方向截面为止。使用超深度彩色3D形状测定显微镜VHX-950F(控制器部)/VH-Z-100R(测定部)((株)KEYENCE制)，以400倍的放大倍率对研磨的样品进行拍摄。拍摄范围设为含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的厚度×宽度500μm的范围。在拍摄图像中，求出含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的截面积及含浸有树脂的部位的面积，利用(式4)算出含浸度。

(式4)含浸度(％)＝(含浸部位所占部位的总面积)/(含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的总面积)×100

＜追加含浸＞

对本发明涉及的热塑性树脂的追加含浸工序进行说明。为了调整为所期望的含浸度，在本发明中需要使用追加含浸装置40而进一步提高含浸度。此处，为了与在涂布部的含浸相区分，将涂布工序后追加的含浸称为追加含浸。对于作为追加含浸装置而使用的装置并无特别限制，可以根据目的从公知的装置中适当选择。

接下来，利用图11～14对热塑性树脂2在片状增强纤维束1a中的追加含浸工序进行详细叙述。图11是将图1中的追加含浸部40放大后的详细横截面图。含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b通过以S字状通过含浸棒41而进行追加含浸。含浸棒41的个数、抱持角、温度等能够以成为所期望的含浸度的方式进行适当调整。另外，含浸棒41可以被固定，也可以随着含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的行进而从动旋转或利用电机等使其独立地旋转。通过利用电机等使其独立地旋转(自持旋转)，从而使得含浸度的调整变得容易，故优选。进而，通过在含浸棒41上设置超声波产生装置，从而能够在对含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b赋予超声波振动的状态下进行追加含浸，故优选。通过赋予超声波振动，从而使得追加含浸在短时间内进行，因此能够进一步提高生产率。

图12是与图11不同的实施方式的追加含浸部40b的详细横截面图。通过将含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b在对置的含浸辊42间进行加热并加压，从而对热塑性树脂2进行追加含浸。可以将含浸辊42的个数、辊温度、压力等以成为所期望的含浸度的方式进行适当调整。另外，通过在对置的含浸辊42上设置相互啮合的凹凸，从而能够不扰乱构成含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的增强纤维的对齐(alignment)地进行追加含浸。另外，通过将对置的含浸辊42间的间隙调整为所期望的尺寸，从而还能同时进行追加含浸工序和后述的赋形。进而，通过将追加含浸部的出口侧的辊温度降低至热塑性树脂2的结晶化温度、玻璃化转变温度以下，从而还能同时实现冷却。

图13是与图12不同的实施方式的追加含浸部40c的详细横截面图。通过将含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b在上下对置的带体43间进行加热并加压，从而能够进行追加含浸。通过调整带体43的长度、加压力、加热温度、加热距离，从而能够以成为所期望的含浸度的方式进行适当调整。另外，通过对带体43的温度设置梯度，从而还能连续地进行赋形及冷却工序。即，在图13中，将驱动带体的辊44a及44b加热至热塑性树脂的熔点或玻璃化转变温度以上，将44c设为结晶化温度以下而实现所期望的含浸度，同时能够进行含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的赋形。

图14是与图12不同的实施方式的追加含浸部40d的详细横截面图。通过将含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b用加压机45a、45b连续地加热并加压，从而能够对热塑性树脂2进行追加含浸。通过调整加压机的数量、加热温度、加压力，从而能够以成为所期望的含浸度的方式进行适当调整。另外，通过使连续的加压机的温度发生变化，从而还能连续地进行赋形及冷却工序。即，在图14中，将加压机45a加热至热塑性树脂的熔点或玻璃化转变温度以上，将加压机45b设为结晶化温度以下而实现所期望的含浸度，同时能够进行含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的赋形。

在本发明的追加含浸工序中，追加含浸部40的内部可以封入非活性气体。通过封入非活性气体，从而能够抑制在追加含浸工序中的热塑性树脂的劣化、交联。非活性气体的种类并无特别限定，但从操作性和生产率的观点考虑，最优选为氮气。非活性气体的温度并无特别限制，但在使树脂温度不发生变动的方面，优选被加热至与热塑性树脂同等的温度。

追加含浸工序可以在热塑性树脂的涂布工序紧后的、不间隔时间的阶段进行，也可以在暂时冷却固化后将热塑性树脂投入追加含浸工序中。从生产率的观点考虑，优选在涂布工序的紧后连续地具有追加含浸工序。另外，追加含浸工序可以将在涂布工序紧后的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束直接投入追加含浸工序，也可以用脱模片夹持含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束后投入追加含浸工序。从生产率及含浸性的观点考虑，优选将含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束直接投入追加含浸工序中。

本发明的追加含浸工序可以使在涂布工序中沿垂直方向向下通过的片状增强纤维束1a以维持其方向的状态使片状增强纤维束1a通过，也可以使用辊、棒来转换方向。可以同时进行追加含浸和片状增强纤维束1a的方向转换。

＜赋形工序＞

对本发明中的树脂的赋形及冷却固化的赋形工序进行说明。为了调整为所期望的尺寸及表面品位，在本发明中需要利用赋形工序来调整尺寸。对于作为赋形·冷却装置而使用的装置并无特别限制，可以根据目的从公知的装置中适当选择。

作为赋形方法，可举出例如从所期望的截面形状的喷嘴通过的方法、前述的辊法、双带体压制法、间歇压制方法等。

赋形和冷却可以同时进行，也可以分开实施。另外，赋形工序和冷却工序可以使用不同的装置。例如，赋形工序可以在使树脂从所期望的截面形状的模具喷嘴通过后、从供冷却水通过的轧光辊间通过。

赋形工序可以在追加含浸工序紧后不间隔时间的阶段进行，也可以在将热塑性树脂暂时冷却固化后进行再加热而投入追加含浸工序。从生产率的观点考虑，优选在追加含浸工序紧后具有赋形、冷却固化工序。

对赋形装置与冷却装置的距离，并无特别限制，以得到所期望的尺寸、表面外观的方式进行适当调整。就冷却装置投入时的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的温度而言，如果是结晶性的热塑性树脂，则优选为结晶化温度(Tc)以上，如果是非晶性的热塑性树脂，则优选为玻璃化转变温度(Tg)以上。

前述涂布工序通过后的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的纤维体积含有率与赋形工序通过后的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的纤维体积含有率之比优选为0.9～1.0。通过使纤维体积含有率之比为上述范围，从而能够抑制热塑性树脂的损失，并且能够提高生产率。

＜预浸料坯宽度＞

作为FRP的前体之一种的预浸料坯相当于通过本发明得到的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的一个形态，因此，作为将本发明应用于FRP用途的情况，以下将含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束称为预浸料坯来进行说明。

对于预浸料坯的宽度并无特别限制，可以是宽度为数十cm～2m左右的宽幅，也可以是宽度为数mm～数十mm的带状，可以根据用途来选择宽度。近年来，为了实现预浸料坯的层叠工序的高效化，广泛使用将窄幅预浸料坯、预浸料坯带自动层叠的称为ATL(AutomatedTapeLaying，自动铺带)、AFP(Automated Fiber Placement，自动铺丝)的装置，也优选制成适合于该装置的宽度。ATL中多使用宽度为约7.5cm、约15cm、约30cm左右的窄幅预浸料坯，AFP中多使用宽度约3mm～约25mm左右的预浸料坯带。

对于得到所期望的宽度的预浸料坯的方法并无特别限制，可使用将宽度1m～2m左右的宽幅预浸料坯切分成窄幅的方法。另外，为了简化或省略切分工序，也可以对本发明中使用的涂布部的宽度进行调节使其从最开始就达到所期望的宽度。例如，在制造ATL用的30cm宽度的窄幅预浸料坯的情况下，与之相应地调节涂布部出口的宽度即可。另外，为了高效地对其进行制造，优选使产品宽度为30cm来进行制造，若使该制造装置多个并列，则能够使用同一行进装置·输送装置、各种辊、卷绕机制造多个生产线的预浸料坯。图19中，作为预浸料坯制造装置的一例，示出了将5个涂布部在并列方向上连结的示例。此时，5片片状增强纤维束416可以通过各自独立的5个增强纤维预热装置420、涂布部430而得到5片预浸料坯471，也可以将增强纤维预热装置420、涂布部430在并列方向上一体化。该情况下，在涂布部430中独立地具备5个宽度限制机构、涂布部即可。

另外，在预浸料坯带的情况下，可以通过使1条～3条左右的带状的增强纤维束形成片状增强纤维束，使其在按照得到所期望的带宽的方式从对宽度进行了调节的涂布部中通过而得到预浸料坯。预浸料坯带的情况下，从控制带彼此的横向的层叠的观点考虑，多数情况下特别要求带宽的精度。因此，优选更严密地管理涂布部出口宽度，该情况下，前述L、L2和W优选满足L≤W+1mm和/或L2≤W+1mm的关系。

＜切分＞

对于预浸料坯的切分方法也并无特别限制，可以使用公知的切分装置。可以先将预浸料坯卷取，然后重新设置于切分装置中进行切分；为了实现高效化，也可以不先将预浸料坯卷取，而从预浸料坯制作工序后连续地配置切分工序。另外，切分工序可以直接将1m以上的宽幅预浸料坯切分成所期望的宽度，也可以先切割并小小地分成30cm左右的窄幅预浸料坯后，再将其切分成所期望的宽度。

需要说明的是，在使供给上述的窄幅预浸料坯、预浸料坯的多个涂布部并列的情况下，可以各自独立地供给脱模片，也可以供给1片宽幅脱模片，在其上层叠多片预浸料坯。可以将这样得到的预浸料坯的宽度方向的端部切掉，供给至ATL、AFP的装置。该情况下，由于切掉的端部的大部分成为脱模片，因此能够减少附着在切割刀刀具上的热塑性树脂，还具有能够延长切割刀刀具的清洁周期的优点。

＜本发明的变形方式(variation)和应用方式＞

本发明中，使用多个涂布部，能够进一步实现制造工序的效率化和高功能化。

例如，可以按照使多片含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束层叠的方式配置多个涂布部。图15中，作为一例，示出了使用2个涂布部进行含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的层叠的方式的示例。从第1涂布部431和第2涂布部432拉出的2片含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束471从第1追加含浸部433及第2追加含浸部434通过，从第1赋形部435及第2赋形部436通过，再从第1冷却固化部437及第2冷却固化部438通过，经过换向辊445，在其下方的层叠辊447处层叠。需要说明的是，换向辊也可以由实施了脱模处理的换向导杆等来代替。图15中，在冷却工序通过后层叠含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束，但也可以在追加含浸工序前后进行层叠。通过制成这样的层叠型的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束，从而能够实现预浸料坯层叠的效率化，例如在制作厚FRP的情况下有效。另外，通过将薄预浸料坯多层层叠，从而能够期待提高FRP的韧性、耐冲击性，通过应用本制造方法，从而能够高效地得到薄的多层层叠预浸料坯。进而，由于将不同种类的预浸料坯层叠，因而能够容易地得到附加了功能性的异质结合预浸料坯。该情况下，能够变更增强纤维的种类、纤度、长丝数、力学物性、纤维表面特性等。另外，热塑性树脂也可以使用不同的热塑性树脂。例如，可以将厚度不同的预浸料坯、力学物性不同的预浸料坯层叠而制成异质结合预浸料坯。另外，通过在第1涂布部赋予含浸性优异的热塑性树脂，在第2涂布部赋予韧性优异的树脂，并将它们层叠，从而能够容易地得到可兼顾力学物性和韧性的预浸料坯。

作为另一方式，如图19中所例示，可以使涂布部相对于片状增强纤维束的行进方向多个并列，即，使多个涂布部在片状增强纤维束的宽度方向上并列。由此，能够使窄幅、带状的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造高效化。另外，若根据各涂布部来变更增强纤维、热塑性树脂，则还能够得到在宽度方向上性质不同的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束。

另外，作为另一方式，可以使多个涂布部相对于片状增强纤维束的行进方向串联配置。图20中，作为一例，示出了使2个涂布部串联配置的示例。

通过设定为这样的串联型的配置，从而能够在含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的厚度方向上改变热塑性树脂种类。另外，即使是相同种类的热塑性树脂，也可以通过根据涂布部来改变涂布条件而提高行进稳定性、高速行进性等。例如，在第1涂布部赋予低粘度的热塑性树脂，在第2涂布部赋予韧性优异的树脂，将它们层叠，由此能够容易地得到可兼顾力学物性和含浸性的预浸料坯。另外，也可以在第1涂布部赋予耐热性高的树脂，在第2涂布部赋予具有熔点比在第1涂布部中涂布的热塑性树脂低的热塑性树脂，由此能够容易地得到在表面具有与其他种类的材料的粘接层的预浸料坯。

如以上所述，示出了几种对多个涂布部进行配置的方式，对于涂布部的数量并无特别限制，可以根据目的进行各种应用。另外，当然也可以将这些配置组合。进而，涂布部的各种尺寸/形状、涂布条件(温度等)也可以混合使用。

如上所述，本发明的制造方法是不仅能够实现制造效率化·稳定化，还能够实现产品的高性能化、功能化，并且扩展也优异的制造方法。

＜热塑性树脂供给机构＞

本发明中，在涂布部20内贮留有热塑性树脂，但对于将热塑性树脂供给至涂布部的机构没有特别限制，可以使用公知的装置。将热塑性树脂连续地供给至涂布部20时，不会扰乱涂布部20的上部液面，能够使片状增强纤维束1a的行进稳定化，故优选。例如，可以从贮留热塑性树脂的槽中以自重为驱动力进行供给、或者使用泵等连续地进行供给。作为泵。可以根据热塑性树脂的性质适当使用齿轮泵、管式泵、压力泵等。另外，也可以使用连续挤出机等。另外，优选具备能够根据涂布量连续进行供给的机构，以使热塑性树脂的涂布部上部的液面尽量恒定。为此，可以考虑例如对液面高度、涂布部重量等进行监测并将其反馈给供给装置的机构。

<在线监测>

另外，为了监测涂布量，优选具备能够对涂布量进行在线监测的机构。对于在线监测方法，也没有特别限制，可以使用公知的在线监测方法。例如，作为测量厚度的装置，可以使用例如β射线仪等。该情况下，可以测量片状增强纤维束厚度和含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的厚度，对其差值进行分析，由此估算涂布量。在线监测到的涂布量能够立即反馈给涂布部，并用于涂布部的温度、狭窄部23的间隙D(参照图2)的调节。涂布量监测当然也可以作为缺陷监测来使用。作为厚度测量位置，例如就图16中而言，可以在换向辊419附近测量片状增强纤维束416的厚度，在涂布部430至换向辊441之间测量含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的厚度。另外，还优选进行使用红外线、近红外线、相机(图像分析)等的在线缺陷监测。

本发明的涂布装置具有使增强纤维沿单向排列而成的片状增强纤维束沿实质上垂直方向向下行进的行进机构、和涂布机构，前述涂布机构可在其内部贮留热塑性树脂，进而具备相互连通的储液部和狭窄部，前述储液部具有截面积沿着片状增强纤维束的行进方向连续减小的部分，前述狭窄部具有狭缝状的截面，并且具有比储液部上表面小的截面积。

以下，关于作为含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的一个方式的预浸料坯的示例，具体举出使用该涂布装置的预浸料坯的制造例，更详细地对本发明进行说明。需要说明的是，以下为例示，本发明并不被解释为限于以下说明。

图16是使用了本发明的预浸料坯的制造工序/装置的示例的示意性横截面图。多个增强纤维线轴412挂在线轴架411上，经过换向导杆413，被向上方拉出。此时，利用赋予至线轴架的制动机构，能够以一定张力将增强纤维束414拉出。拉出的多条增强纤维束414被增强纤维排列装置415整齐地排列，形成片状增强纤维束416。需要说明的是，图16中仅描绘了3条增强纤维束，但实际上可以为2条～数百条，可以按照达到所期望的预浸料坯宽度、纤维单位面积重量的方式进行调节。然后，片状增强纤维束416经过拓宽装置417、平滑化装置418，经过换向辊419，沿垂直方向向下进行输送。图16中，从增强纤维排列装置415至换向辊419，片状增强纤维束416以直线状在装置间输送。需要说明的是，拓宽装置417、平滑化装置418也可以根据目的而适当跳过，也可以不配置这些装置。另外，增强纤维排列装置415、拓宽装置417、平滑化装置418的排列顺序也可以根据目的而适当变更。片状增强纤维束416从换向辊419沿垂直方向向下行进，经过增强纤维预热装置420、涂布部430、追加含浸部433、赋形部435及冷却部437，到达换向辊441。涂布部430可以在实现本发明的目的的范围内采用任意的涂布部形状。例如可举出图2、图6～图9那样的形状。另外，根据需要，也可以如图5那样具备衬套。利用牵引装置444对其进行牵引，用卷取装置464进行卷取，由此能够得到含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束。需要说明的是，图12中，省略了热塑性树脂供给装置、在线监测装置的描绘。

图17是使用了本发明的预浸料坯的制造工序/装置的另一例的示意性横截面图。图17中，将增强纤维束414从线轴架411拉出，直接利用增强纤维排列装置415形成片状增强纤维束416，然后以直线状输送至拓宽装置417、平滑化装置418，然后将片状增强纤维束416导向上方，这一点与图16不同。通过设定为这样的构成，从而无需在上方设置装置，能够大幅简化支架等的设置。

图18是使用了本发明的预浸料坯的制造工序/装置的另一例的示意性横截面图。图18中，在台阶上设置线轴架411，使片状增强纤维束416的行进路径进一步直线化。

产业上的可利用性

利用本发明的制造方法得到的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束可以作为以CFRP为代表的FRP广泛应用于航空·航天用途、汽车·火车·船舶等的结构材料、内装材料、压力容器、工业物资用途、运动材料用途、医疗设备用途、壳体用途、土木·建筑用途等。

附图标记说明

1 增强纤维

1a 片状增强纤维束

1b 含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束

2 热塑性树脂

11 线轴架

12 排列装置

13、14 输送辊

15 卷取装置

20 涂布部

20b 另一实施方式的涂布部

20c 另一实施方式的涂布部

20d 另一实施方式的涂布部

20e 另一实施方式的涂布部

21a、21b 壁面部件

21c、21d 另一形状的壁面部件

21e、21f 另一形状的壁面部件

21g、21h 另一形状的壁面部件

21i、21j 另一形状的壁面部件

22 储液部

22a 储液部中截面积连续减小的区域

22b 储液部中截面积不减小的区域

22c 储液部中截面积断续地减小的区域

23 狭窄部

24a、24b 侧板部件

25 出口

26 间隙

27a、27b 宽度限制机构

30 比较例1的涂布部

31a、31b 比较例1的壁面部件

32 比较例1的储液部

33 比较例1的储液部中截面积断续地减小的区域

40 追加含浸部

41 含浸棒

42 含浸辊

43 含浸带体

44a、44b、44c 带体驱动辊

45a、45b 加压机

50 赋形部

60 冷却固化部

100 涂布装置

B 储液部22的进深

C 储液部22的直至上部液面为止的高度

D 狭窄部的间隙

F 在狭窄部作用的剪切力

G 进行宽度限制的位置

H 储液部22的截面积连续减小的垂直方向高度

L 储液部22的宽度

M 储液部的容积

N 热可塑树脂的供给量

Q 滞留时间

R、Ra、Rb 涡流

T 循环流

U 牵引速度

X 狭窄部的长度

W 在狭窄部23的紧下方测定得到的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束1b的宽度

Y 狭窄部23的宽度

Z 片状增强纤维束1a的行进方向(铅直方向向下)

η 树脂粘度

δ 纤维间距离

θ 锥形部的张角

411 线轴架

412 增强纤维线轴

413 换向导杆

414 增强纤维束

415 增强纤维排列装置

416 片状增强纤维束

417 拓宽装置

418 平滑化装置

419 换向辊

420 增强纤维预热装置

430 涂布部

431 第1涂布部

432 第2涂布部

433 第1追加含浸部

434 第2追加含浸部

435 第1赋形部

436 第2赋形部

437 第1冷却固化部

438 第2冷却固化部

441 换向辊

444 牵引装置

445 换向辊

447 层叠辊

464 卷取装置

471 预浸料坯(含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束)

Claims (15)

1.含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其是使热塑性树脂含浸于由连续纤维形成的增强纤维来制造含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的方法，

所述制造方法包括下述工序：

涂布工序，使由连续纤维形成的增强纤维沿单向排列而成的片状增强纤维束从贮留热塑性树脂的涂布部通过，将热塑性树脂涂布于片状增强纤维束，制成纤维增强热塑性树脂；

追加含浸工序，使所涂布的所述热塑性树脂追加含浸于所述纤维增强热塑性树脂的内部；以及

赋形工序，将所述纤维增强热塑性树脂赋形并冷却固化，

在所述涂布工序中，使所述片状增强纤维束沿铅直方向向下通过而将热塑性树脂涂布于所述片状增强纤维束，并且，在所述涂布工序及追加含浸工序中，将所述热塑性树脂加热至熔点+30℃以上，加热状态下的热塑性树脂的粘度为5～200Pa·s，

所述涂布部具备相互连通的储液部和狭窄部，所述储液部具有截面积沿片状增强纤维束的行进方向连续减小的部分，所述狭窄部具有狭缝状的截面且具有比储液部上表面小的截面积，

在所述储液部内具备用于限制片状增强纤维束的宽度的宽度限制机构，在所述狭窄部的紧下方的片状增强纤维束的宽度W与在该宽度限制机构下端被宽度限制机构限制的宽度L2的关系满足L2≤W+10，其中所述W、L2的单位是mm。

2.根据权利要求1所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，热塑性树脂在所述储液部中的滞留时间为1～60min。

3.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在所述涂布工序中，在狭窄部的狭缝状截面中，下述的式1表示的作用于片状增强纤维束的剪切力在1～1500N的范围内，

式1： F＝2×(Y+D)×X×η×(U/δ)

F：在狭窄部作用的剪切力，其单位为N，Y：狭窄部的宽度，D：狭窄部的间隙，

η：树脂粘度，其单位为MPa，U：牵引速度，其单位为m/min，δ：纤维间距离，其单位为mm，

X：狭窄部长度，其单位为mm。

4.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，连续地进行所述涂布工序、追加含浸工序及赋形工序。

5.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在非活性气体气氛下进行所述涂布工序中的热塑性树脂的涂布。

6.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在非活性气体气氛下进行所述追加含浸工序中的追加含浸。

7.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，通过所述涂布工序后的所述纤维增强热塑性树脂的纤维体积含有率与通过赋形工序后的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的纤维体积含有率之比为0.9以上。

8.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，增强纤维的排列方向上的储液部的下部的宽度L和狭窄部的紧下方的片状增强纤维束的宽度W满足L≤W+10，其中所述L、W的单位是mm。

9.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，以遍及所述储液部及狭窄部的整个区域的方式具备所述宽度限制机构。

10.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，储液部中的截面积连续减小的部分的铅直方向高度为10mm以上。

11.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在所述涂布工序中，将片状增强纤维束加热后使其通过涂布部。

12.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在所述涂布工序中，将片状增强纤维束进行平滑化处理后使其通过涂布部。

13.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在所述涂布工序中，将片状增强纤维束进行拓宽处理后使其通过涂布部。

14.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在所述追加含浸工序中，对所述纤维增强热塑性树脂赋予超声波振动。

15.根据权利要求1或2所述的含浸有热塑性树脂的片状增强纤维束的制造方法，其中，在所述涂布工序中，对贮留于涂布部的热塑性树脂赋予超声波振动。

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