CN112443377A - 电加热式载体、废气净化装置以及废气净化装置的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供电加热式载体、废气净化装置以及废气净化装置的制造方法，所述电加热式载体及废气净化装置能够利用推入装罐进行嵌合，生产率良好。电加热式载体具备：陶瓷制的柱状蜂窝结构体，其具有外周壁和隔壁，该隔壁配设于外周壁的内侧且区划形成多个隔室，该多个隔室从一个端面贯通至另一个端面而形成流路；电极层，该电极层配设于柱状蜂窝结构体的外周壁的表面；以及电极连接部，该电极连接部设置在电极层上，能够与金属制连接器连接，电极连接部具有至少1个独立的立起部位，电极连接部自所述电极层的表面起算的高度为1～6mm。
Description
技术领域
本发明涉及电加热式载体、废气净化装置以及废气净化装置的制造方法。特别涉及能够利用推入装罐进行嵌合且生产率良好的电加热式载体、废气净化装置以及废气净化装置的制造方法。
背景技术
近年来，为了改善发动机刚起动后的废气净化性能，提出了电加热催化器(EHC)。EHC是如下的系统，即，在由导电性陶瓷形成的蜂窝结构体配设电极，利用通电使蜂窝结构体本身发热，由此使担载于EHC的催化剂在发动机起动前升温至活性温度，以便对发动机刚起动后排出的废气进行净化。
EHC中，如上所述，在由导电性陶瓷形成的蜂窝结构体配设电极，利用通电使蜂窝结构体本身发热，不过，关于该电极提出了与各种目的相对应的各种结构。
专利文献1中公开了通电加热式催化剂装置，其目的在于，即便在表面电极产生载体圆周方向上的裂纹，也保持着在载体轴向上的电流蔓延。该通电加热式催化剂装置中，作为配设于蜂窝结构体的电极，将多个配线设置至蜂窝结构体的表面电极中的轴向上的端部。该多个配线分别通过多个固定层而固定于表面电极。
然而，以往的电加热式载体存在以下问题。如图1所示，以往的电加热式载体50在配设于柱状蜂窝结构体51的表面的电极层上设置有电极52。另外，通常，在废气净化装置等中，以保护免受外部冲击等为目的，要求将电加热式载体50隔着未图示的垫子(保持件)与罐体53嵌合地进行使用。该嵌合中，进行将电加热式载体50推入罐体53内而使其嵌合的、所谓的推入装罐为简便的方法。
此处，如图1所示，为了与外部电源进行连接，必须将电加热式载体50的电极52从罐体53的开口部54向外侧引出。因此，在使电加热式载体50与罐体53嵌合时，上述的推入装罐中，电极52构成妨碍而很难嵌合。因此，以往的电加热式载体50中，例如将罐体53分割成左右两个部分进行制作，将该分割后的罐体53按电极52从罐体53的开口部54向外侧引出的方式嵌套于电加热式载体50。最后将分割为左右两部分的罐体53焊接。
由此，在使以往的电加热式载体50嵌合于罐体53时，为了使电极52从罐体53的开口部54向外侧引出，必须具有将罐体53预先分割的工序、以及在将电加热式载体50嵌入后对分割后的罐体53进行焊接的工序。因此，生产率方面存在问题。
针对上述问题，专利文献2中，对于在电加热式载体的柱状蜂窝结构体所配设的电极(配线部件)，将经由罐体的开口部而引出的该配线部件的引出部形成为蛇腹状。并且，记载：根据该构成，在将电加热式载体嵌入于罐体后，能够将形成为蛇腹状的配线部件向外侧引出，因此，不需要将罐体分割的工序及分割后进行焊接的工序，生产率提高。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2013－136997号公报
专利文献2：日本特开2015－107452号公报
发明内容
然而，专利文献2中记载的电加热式载体虽然能够利用如上所述的推入装罐进行嵌合，但是，必须将电极(配线部件)形成为蛇腹状，导致电极形状变得复杂。因此，就电极的形成这一点而言，在生产率方面存在问题，具有改善的余地。
本发明是考虑以上的问题而实施的，其课题在于，提供能够利用推入装罐进行嵌合且生产率良好的电加热式载体及废气净化装置。
本发明的发明人进行了潜心研究，结果发现，通过如下构成能够解决上述课题，其构成为：在设置于蜂窝结构体的外周壁的表面的电极层上设置能够与金属制连接器连接的电极连接部，在该电极连接部具有至少1个独立的立起部位，该电极连接部自电极层的表面起算的高度为1～6mm。因此，本发明如下确定。
(1)一种电加热式载体，其中，具备：
陶瓷制的柱状蜂窝结构体，该陶瓷制的柱状蜂窝结构体具有外周壁和隔壁，该隔壁配设于所述外周壁的内侧且区划形成多个隔室，该多个隔室从一个端面贯通至另一个端面而形成流路；
电极层，该电极层配设于所述柱状蜂窝结构体的外周壁的表面；以及
电极连接部，该电极连接部设置在所述电极层上，能够与金属制连接器连接，
所述电极连接部具有至少1个独立的立起部位，所述电极连接部自所述电极层的表面起算的高度为1～6mm。
(2)一种电加热式载体，其是能够与罐体嵌合的电加热式载体，其中，所述电加热式载体具备：
陶瓷制的柱状蜂窝结构体，该陶瓷制的柱状蜂窝结构体具有外周壁和隔壁，该隔壁配设于所述外周壁的内侧且区划形成多个隔室，该多个隔室从一个端面贯通至另一个端面而形成流路；
电极层，该电极层配设于所述柱状蜂窝结构体的外周壁的表面；以及
电极连接部，该电极连接部设置在所述电极层上，能够与金属制连接器连接，
所述电极连接部具有至少1个独立的立起部位，所述电极连接部自所述电极层的表面起算的高度为将所述电加热式载体与所述罐体嵌合时产生的所述罐体与所述电极层之间的间隙的高度以下。
(3)一种废气净化装置，其中，具有：
(1)或(2)所述的电加热式载体；
罐体，该罐体嵌合于所述电加热式载体的外周面；以及
金属制连接器，该金属制连接器与所述电极连接部电连接。
(4)一种废气净化装置的制造方法，其是(3)的废气净化装置的制造方法，其中，
所述制造方法依次包括：
将所述电加热式载体嵌合于所述罐体的工序、以及
将所述金属制连接器与所述电极连接部电连接的工序。
发明效果
根据本发明，能够提供可以利用推入装罐进行嵌合且生产率良好的电加热式载体及废气净化装置。
附图说明
图1是表示以往的电加热式载体和罐体嵌合的情况的平面示意图。
图2是本发明的实施方式中的电加热式载体的柱状蜂窝结构体的外观示意图。
图3是与本发明的实施方式中的一个电极层正对时的电加热式载体的平面图。
图4是从侧方观察图3的电加热式载体时的电加热式载体的平面图。
图5是本发明的实施方式中的电加热式载体的柱状蜂窝结构体以及与电加热式载体嵌合的状态的罐体的与轴向垂直的截面示意图。
图6是本发明的另一实施方式中的、柱状蜂窝结构体的外周壁、电极连接部以及电极层的、与柱状蜂窝结构体的轴向平行的截面示意图。
图7是本发明的又一实施方式中的、柱状蜂窝结构体的外周壁、电极连接部以及电极层的、与柱状蜂窝结构体的轴向平行的截面示意图。
图8是本发明的又一实施方式中的、柱状蜂窝结构体的外周壁、电极连接部以及电极层的、与柱状蜂窝结构体的轴向平行的截面示意图。
图9是本发明的实施方式中的废气净化装置的俯视示意图。
图10是图4的电加热式载体的另一实施方式的俯视图。
符号说明
10、51…柱状蜂窝结构体，12…外周壁，13…隔壁，14a、14b…电极层，15…隔室，16…中间层，19…分离带，20、50…电加热式载体，30、36、39…电极连接部，31…焊接部位，32…立起部位，34、37…柱状部，35、38…连结部，40…废气净化装置，41…金属制连接器，42、53…罐体，43…前端部，44、54…开口部，52…电极。
具体实施方式
以下，参照附图，对本发明的电加热式载体及废气净化装置的实施方式进行说明，但是，本发明并不限定于此进行解释，只要不脱离本发明的范围，就可以基于本领域技术人员的知识加以各种变更、修正、改良。
＜电加热式载体＞
图2是表示本发明的实施方式中的电加热式载体20的柱状蜂窝结构体10的外观示意图。图3是与本发明的实施方式中的一个电极层14a、14b正对时的电加热式载体20的平面图。图4是从侧方观察图3的电加热式载体20时的电加热式载体20的平面图。
(1.柱状蜂窝结构体)
柱状蜂窝结构体10具有外周壁12和隔壁13，该隔壁13配设于外周壁12的内侧且区划形成多个隔室15，该多个隔室15从一个端面贯通至另一个端面而形成流路。
柱状蜂窝结构体10的外形为柱状即可，没有特别限定，例如可以采用底面为圆形的柱状(圆柱形状)、底面为椭圆形状的柱状、底面为多边形(四边形、五边形、六边形、七边形、八边形等)的柱状等形状。另外，对于柱状蜂窝结构体10的大小，根据提高耐热性(抑制在外周壁的周向上产生裂纹)的理由，底面的面积优选为2000～20000mm2，更优选为5000～15000mm2。
柱状蜂窝结构体10具有导电性。柱状蜂窝结构体10能够经通电因焦耳热而发热即可，电阻率没有特别限制，优选为0.01～200Ωcm，更优选为10～100Ωcm。本发明中，柱状蜂窝结构体10的电阻率为利用四端子法于400℃测定得到的值。
作为柱状蜂窝结构体10的材质，没有限定，可以从碳化硅、硅、氧化锆等导电性陶瓷中选择。另外，还可以使用碳化硅－金属硅复合材料或碳化硅/石墨复合材料等。其中，从兼具有耐热性和导电性的观点考虑，柱状蜂窝结构体10的材质优选为以硅－碳化硅复合材料或碳化硅为主成分的陶瓷，更优选为以硅－碳化硅复合材料为主成分的陶瓷。在柱状蜂窝结构体10的材质为以硅－碳化硅复合材料为主成分的陶瓷时，意味着柱状蜂窝结构体10含有整体的90质量％以上的硅－碳化硅复合材料(合计质量)。此处，硅－碳化硅复合材料含有作为骨料的碳化硅粒子、以及作为使碳化硅粒子粘结的粘结材料的硅，优选多个碳化硅粒子按在碳化硅粒子间形成细孔的方式通过硅而粘结。在柱状蜂窝结构体10的材质为以碳化硅为主成分的陶瓷时，意味着柱状蜂窝结构体10含有整体的90质量％以上的碳化硅(合计质量)。
在柱状蜂窝结构体10包含硅－碳化硅复合材料的情况下，柱状蜂窝结构体10中含有的“作为粘结材料的硅的质量”相对于柱状蜂窝结构体10中含有的“作为骨料的碳化硅粒子的质量”与柱状蜂窝结构体10中含有的“作为粘结材料的硅的质量”之和的比率优选为10～40质量％，更优选为15～35质量％。如果在10质量％以上，则可充分维持柱状蜂窝结构体10的强度。如果在40质量％以下，则在烧成时容易保持形状。
与隔室15的延伸方向垂直的截面中的隔室的形状没有限制，优选为四边形、六边形、八边形、或这些形状的组合。其中，优选为四边形及六边形。通过使隔室形状为上述形状，使得废气流经柱状蜂窝结构体10时的压力损失减小，催化剂的净化性能优异。
区划形成隔室15的隔壁13的厚度优选为0.07～0.3mm，更优选为0.1～0.25mm。通过隔壁13的厚度为0.07mm以上，能够抑制柱状蜂窝结构体10的强度降低。通过隔壁13的厚度为0.3mm以下，在将柱状蜂窝结构体10用作催化剂载体并担载有催化剂的情况下，能够抑制废气流动时的压力损失增大。本发明中，隔壁13的厚度定义为：在与隔室15的延伸方向垂直的截面中，将相邻的隔室15的重心彼此连结的线段中的从隔壁13通过的部分的长度。
柱状蜂窝结构体10在与隔室15的流路方向垂直的截面中，隔室密度优选为40～150隔室/cm2，更优选为70～100隔室/cm2。通过使隔室密度在上述范围内，能够以减小废气流动时的压力损失的状态提高催化剂的净化性能。如果隔室密度为40隔室/cm2以上，则可充分确保催化剂担载面积。如果隔室密度为150隔室/cm2以下，则在将柱状蜂窝结构体10用作催化剂载体并担载有催化剂的情况下可抑制废气流动时的压力损失过大。隔室密度为隔室数除以除了外周壁12部分以外的柱状蜂窝结构体10的一个底面部分的面积得到的值。
从确保柱状蜂窝结构体10的结构强度、且抑制流经隔室15的流体从外周壁12泄漏的观点考虑，设置柱状蜂窝结构体10的外周壁12是有用的。具体而言，外周壁12的厚度优选为0.1mm以上，更优选为0.15mm以上，进一步优选为0.2mm以上。不过，如果外周壁12过厚，则强度过高，与隔壁13之间的强度失衡，导致耐热冲击性降低，因此，外周壁12的厚度优选为1.0mm以下，更优选为0.8mm以下，进一步优选为0.6mm以下。此处，外周壁12的厚度定义为：在与隔室的延伸方向垂直的截面处观察待测定厚度的外周壁12的部位时，针对该测定部位处的外周壁12的切线的法线方向上的厚度。另外，可以预先使电极连接部的配设区域中的外周壁的厚度局部变薄。
隔壁13可以为多孔质。隔壁13的气孔率优选为35～60％，更优选为35～45％。如果气孔率为35％以上，则更容易抑制烧成时的变形。如果气孔率为60％以下，则可充分维持柱状蜂窝结构体10的强度。气孔率为利用压汞仪测定得到的值。
柱状蜂窝结构体10的隔壁13的平均细孔径优选为2～15μm，更优选为4～8μm。如果平均细孔径为2μm以上，则可抑制电阻率过大。如果平均细孔径为15μm以下，则可抑制电阻率过小。平均细孔径为利用压汞仪测定得到的值。
(2.电极层)
柱状蜂窝结构体10在外周壁12的表面配设有电极层14a、14b。电极层14a、14b可以为一个电极层相对于另一个电极层设置成夹着柱状蜂窝结构体10的中心轴而对置的一对电极层。应予说明，该电极层可以不像上述那样设置一对，例如可以在柱状蜂窝结构体10的外周壁12的表面仅设置上述中的一个(电极层14a或电极层14b中的任意一个)。
电极层14a、14b的形成区域没有特别限制，从提高柱状蜂窝结构体10的均匀发热性的观点考虑，各电极层14a、14b优选在外周壁12的外表面上沿着外周壁12的周向及隔室的延伸方向呈带状延伸设置。具体而言，从电流容易在电极层14a、14b的轴向上蔓延的观点考虑，各电极层14a、14b优选在柱状蜂窝结构体10的两底面间的80％以上的长度、优选90％以上的长度、更优选全长上延伸。
本发明的实施方式中，电极层14a、14b可以分别如图2所示设置有沿着柱状蜂窝结构体10的轴向延伸这样的狭缝状的分离带19。该分离带19具有在电加热式载体20加热时缓和柱状蜂窝结构体10与电极层14a、14b之间的热膨胀差的功能，且具有抑制因该热膨胀差而导致电极层14a、14b开裂或剥落的功能。狭缝状的分离带19的宽度没有特别限定，例如可以形成为0.5～3mm。应予说明，可以不形成电极层14a、14b的分离带19，电极层14a和电极层14b也可以分别为1个连续的电极层。
各电极层14a、14b的厚度优选为0.01～5mm，更优选为0.01～3mm。通过使其在上述范围内，能够提高均匀发热性。如果各电极层14a、14b的厚度为0.01mm以上，则可适当地控制电阻，能够更均匀地进行发热。如果各电极层14a、14b的厚度为5mm以下，则在装罐时破损的可能性降低。各电极层14a、14b的厚度定义为：在与隔室的延伸方向垂直的截面处观察待测定厚度的电极层的部位时，针对各电极层14a、14b的外表面的该测定部位处的切线的法线方向上的厚度。
通过使各电极层14a、14b的电阻率低于柱状蜂窝结构体10的电阻率，使得电流容易优先流通于电极层14a、14b，通电时电流容易在隔室的流路方向及周向上蔓延。电极层14a、14b的电阻率优选为柱状蜂窝结构体10的电阻率的1/10以下，更优选为1/20以下，进一步优选为1/30以下。不过，如果两者的电阻率之差过大，则电流集中于对置的电极层14a、14b的端部间而导致柱状蜂窝结构体10的发热不均，因此，电极层14a、14b的电阻率优选为柱状蜂窝结构体10的电阻率的1/200以上，更优选为1/150以上，进一步优选为1/100以上。本发明中，电极层14a、14b的电阻率为利用四端子法于400℃测定得到的值。
为了在通电时电流容易在隔室的流路方向及周向上蔓延，使各电极层14a、14b的厚度局部变厚或使电阻率局部变小也是优选的方案之一。
各电极层14a、14b的材质可以使用金属与导电性陶瓷的复合材料(金属陶瓷)。作为金属，例如可以举出Cr、Fe、Co、Ni、Si或Ti的金属单质或含有选自由这些金属构成的组中的至少一种金属的合金。作为导电性陶瓷，没有限定，可以举出碳化硅(SiC)，还可以举出硅化钽(TaSi2)及硅化铬(CrSi2)等金属硅化物等金属化合物。作为金属与导电性陶瓷的复合材料(金属陶瓷)的具体例，可以举出：金属硅与碳化硅的复合材料、硅化钽或硅化铬等金属硅化物、金属硅及碳化硅的复合材料、以及从降低热膨胀的观点考虑在上述的一种或二种以上的金属中添加氧化铝、多铝红柱石、氧化锆、堇青石、氮化硅以及氮化铝等陶瓷中的一种或二种以上得到的复合材料。作为电极层14a、14b的材质，在上述的各种金属及导电性陶瓷之中，根据由于能够与柱状蜂窝结构体同时烧成而有助于简化制造工序的理由，优选为硅化钽或硅化铬等金属硅化物、金属硅及碳化硅的复合材料的组合。
(3.电极连接部)
电极连接部30设置于电极层14a、14b上并电接合。电极连接部30形成为能够与后述的金属制连接器41连接，金属制连接器41与外部电源电连接。由此，如果向电极连接部30施加电压，则能够通电因焦耳热而使柱状蜂窝结构体10发热。因此，柱状蜂窝结构体10还优选用作加热器。施加的电压优选为12～900V，更优选为48～600V，施加的电压可以适当变更。
电极连接部30构成为具有至少1个独立的立起部位32。立起部位32是指：相对于蜂窝结构体的外周壁的曲面在大致垂直方向上立起的部位。如图3及图4所示，本发明的实施方式所涉及的电加热式载体20的电极连接部30分别形成为圆柱状、即圆柱的销形状。在这种情况下，电极连接部30的立起部位32表示形成为各圆柱状的电极连接部30本身。形成为圆柱状的电极连接部30中，该圆柱的外径优选为1～20mm。如果电极连接部30的圆柱的外径为1mm以上，则能够以较少数量的电极连接部30而将电加热式载体20效率良好地加热。如果电极连接部30的圆柱的外径为20mm以下，则能够使电极连接部30的数量变多，从而能够更均匀地对电加热式载体20进行加热。另外，电极连接部30的配置自由度提高。此外，由于电极连接部30变小，所以存在如下优点，即，电加热式载体20加热所产生的热应力较少，不易破损。在形成为圆柱状的电极连接部30中，该圆柱的外径更优选为1～10mm，进一步优选为1～5mm。电极连接部30不限定于圆柱状，还可以形成为其他柱状、例如多棱柱状。
对于图3及图4所示的电极连接部30，由于在电极层14a、14b形成有狭缝状的分离带19，所以，设置成：在被分离带19分隔开的电极层14a、14b的两方分别立有5个圆柱状的电极连接部30且彼此等间隔地排列。电极连接部30的数量没有特别限定，可以根据电极连接部30的尺寸与电极层14a、14b的尺寸之间的关系等进行适当调整。
如果电极连接部30为像这样按在电极层14a、14b上立起的方式设置的柱状电极连接部，则存在如下优点，即，电极连接部30的形状不会变成复杂的结构，得以简化，另外，容易设置在电极层14a、14b上。
图5是本发明的实施方式中的电加热式载体20的柱状蜂窝结构体10以及与电加热式载体20嵌合的状态的罐体42的与轴向垂直的截面示意图。另外，将图5的左图的一部分放大得到的图为图5的右图。如图5的右图所示，在将电加热式载体20与罐体42嵌合时，在罐体42与电极层14a、14b之间产生间隙。图5的右图中，将该间隙的高度设为H。通过在该间隙设置垫子(保持件)，能够保持电加热式载体20在罐体42内不发生移动。保持件优选为具有柔性的隔热部件。
对于本发明的实施方式中的电加热式载体20，电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度控制在1～6mm。如果电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度为1mm以上，则能够与金属制连接器41良好地连接。
通常，在罐体42与电极层14a、14b之间的间隙设置有垫子，垫子的厚度为大约1～6mm左右。因此，通过使电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度为1～6mm的高度，能够避免在使电加热式载体20与罐体42嵌合时电极连接部30与罐体42接触。由此，能够以将电加热式载体20推入罐体42内使其嵌合的、所谓的推入装罐这一简单的方法使其嵌合，生产率变得良好。另外，通过使电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度为将电加热式载体20与罐体42嵌合时产生的罐体42与电极层14a、14b之间的间隙的高度H以下，能够避免使电加热式载体20与罐体42嵌合时电极连接部30与罐体42接触。
另外，如果将电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度控制在1～6mm，则虽然在电加热式载体20的柱状蜂窝结构体10的隔室15内涂覆催化剂的工序中需要固定柱状蜂窝结构体10，不过，此时电极连接部30不构成妨碍，在柱状蜂窝结构体10的隔室15内涂覆催化剂的涂覆处理变得容易。另外，在该催化剂的涂覆处理中有时进行利用酸性溶液进行处理的工序及利用加热炉进行加热的工序，不过，由于电极连接部30不是复杂的形状，所以能够抑制电极因该酸或热带来的影响而变质。另外，由于电极连接部30不是复杂的形状，所以还具有电极层14a、14b的表面上的配置自由度高的优点。电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度优选为2～5mm，更优选为3～5mm。
电极连接部30与金属制连接器41电连接，当向电极连接部30施加电压时，能够通电经由电极层14a、14b使柱状蜂窝结构体10因焦耳热而发热即可，其材质没有特别限定。电极连接部30可以至少表面由金属构成。作为该构成，例如可以举出在由陶瓷形成的外径2～3mm左右的圆柱状的电极棒的表面粘贴厚度1mm左右的金属板而得到的电极这样的形态。另外，电极连接部30可以整体由金属构成。
作为电极连接部30用的金属，还可以采用金属单质及合金等，从耐腐蚀性、电阻率以及线膨胀率的观点考虑，例如优选为含有选自由Cr、Fe、Co、Ni及Ti、Al、Si、Mo构成的组中的至少一种的合金，更优选为不锈钢(Fe－Cr、Fe－Ni―Cr)以及Fe－Ni合金、Ni－Cr合金、Ni－Mo合金、Ni－Cr－Mo合金。
电极连接部30利用接合而固定于电极层14a、14b的表面，由此希望借助焊接部位31而电连接。
如图10所示，在电极层14a、14b上配设至少1层的中间层16、然后再固定电极连接部30也是优选的方案之一。通过设置中间层16，例如能够缓和电极连接部30与电极层14a、14b之间的热膨胀系数差。另外，由于将电极连接部30接合于电极层14a、14b的表面时产生的热应力得到缓和，所以能够使电连接变得容易。
在形成中间层的情况下，其厚度优选为3～400μm的范围内。通过使中间层的厚度为3μm以上，能够使其效果更显著。另一方面，通过使中间层的厚度为400μm以下，能够抑制对流通于柱状蜂窝结构体10的电流造成的影响，并能够使对电加热型催化剂用载体本来的功能造成的影响处于最小限度。从以上的观点考虑，中间层的厚度更优选为5～100μm。
中间层16的材质优选为氧化物陶瓷、或者金属或金属化合物与氧化物陶瓷的混合物。
作为金属，可以为金属单质或合金中的任一者，例如可以优选使用硅、铝、铁、不锈钢、钛、钨、Ni合金、Ni－Cr合金、Ni－Co合金等。作为金属化合物，可以举出氧化物陶瓷以外的物质，即，金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物、金属硅化物、金属硼化物、复合氧化物等，例如可以优选使用FeSi2、CrSi2等。金属和金属化合物均可以为单独一种，也可以将二种以上合并使用。
作为氧化物陶瓷，具体而言，有玻璃、堇青石、多铝红柱石等。
玻璃可以进一步包含含有选自由B、Mg、Al、Si、P、Ti以及Zr构成的组中的至少1种成分的氧化物。如果进一步包含选自上述组中的至少1种，则就电极层的强度进一步提高这一点而言，更加优选。
中间层16的热膨胀系数可以使用如上所述的材质进行适当选择，不过，优选在电极层14的热膨胀系数与电极连接部30的热膨胀系数之间。另外，并不需要一定为单层，中间层也可以为多层。
图6是本发明的另一实施方式中的、柱状蜂窝结构体10的外周壁12、电极连接部30以及电极层14a、14b的、与柱状蜂窝结构体10的轴向平行的截面示意图。如图6所示，电极连接部30的下端可以埋入柱状蜂窝结构体10的外周壁12。此外，为了确定电极连接部在外周壁中的埋入位置，可以在电极连接部设置定位部位。根据该构成，电极连接部30在电加热式载体20内被更牢固地支撑。电极连接部30优选整体高度的30～70％被掩埋，优选其下端埋入柱状蜂窝结构体10的外周壁12。
图7是本发明的又一实施方式中的、柱状蜂窝结构体10的外周壁12、电极连接部36以及电极层14a、14b的、与柱状蜂窝结构体10的轴向平行的截面示意图。电极连接部36具有：按在电极层14a、14b上立起的方式设置的多个柱状部34(立起部位)、以及将多个柱状部34的下端连结的连结部35。根据该构成，能够以较少的电极连接部36设置较多的柱状部34，从而能够确保与金属制连接器41之间的良好的连接性，且能够提高设计自由度。
柱状部34可以形成为圆柱状或多棱柱状。将多个柱状部34的下端连结的连结部35可以与多个柱状部34一体形成，也可以将分别形成的柱状部34通过焊接等而连接。另外，可以将图7所示的电极连接部36和图3、4以及6所示的电极连接部30设置于电极层14a、14b的表面。
图8是本发明的又一实施方式中的、柱状蜂窝结构体10的外周壁12、电极连接部39以及电极层14a、14b的、与柱状蜂窝结构体10的轴向平行的截面示意图。电极连接部39具有：按在电极层14a、14b上立起的方式设置的多个柱状部37(立起部位)、以及将多个柱状部37的上端连结的连结部38。根据该构成，能够以较少的电极连接部39设置较多的柱状部37，从而能够确保与金属制连接器41之间的良好的连接性，且能够提高设计自由度。
柱状部37可以形成为圆柱状或多棱柱状。将多个柱状部37的上端连结的连结部38可以与多个柱状部37一体形成，也可以将分别形成的柱状部37通过焊接等而连接。另外，可以将图8所示的电极连接部39和图3、4以及6所示的电极连接部30设置于电极层14a、14b的表面。
通过将催化剂担载于电加热式载体20，能够将电加热式载体20作为催化器使用。可以使例如汽车尾气等流体流通于多个隔室15的流路。作为催化剂，例如可以举出贵金属系催化剂或这些贵金属系催化剂以外的催化剂。作为贵金属系催化剂，可例示：将铂(Pt)、钯(Pd)、铑(Rh)这些贵金属担载于氧化铝细孔表面并包含二氧化铈、氧化锆等助催化剂的三元催化剂、氧化催化剂、或包含碱土金属和铂作为氮氧化物(NOx)的吸储成分的NOx吸储还原催化剂(LNT催化剂)。作为不使用贵金属的催化剂，可例示包含铜置换沸石或铁置换沸石的NOx选择还原催化剂(SCR催化剂)等。另外，可以使用选自由这些催化剂构成的组中的2种以上催化剂。应予说明，催化剂的担载方法也没有特别限制，可以按照以往将催化剂担载于蜂窝结构体的担载方法来进行。
＜电加热式载体的制造方法＞
接下来，以本发明所涉及的电加热式载体20的制造方法为例进行说明。在一个实施方式中，本发明的电加热式载体20的制造方法包括：得到附带有电极层形成糊料的未烧成柱状蜂窝结构体的工序A1、将附带有电极层形成糊料的未烧成柱状蜂窝结构体烧成而得到柱状蜂窝结构体的工序A2、以及将电极连接部接合于柱状蜂窝结构体的工序A3。
工序A1为如下工序，即，制作柱状蜂窝结构体的前驱体、即柱状蜂窝成型体，在柱状蜂窝成型体的侧面涂布电极层形成糊料，从而得到附带有电极层形成糊料的未烧成柱状蜂窝结构体。可以按照公知的柱状蜂窝结构体的制造方法中的柱状蜂窝成型体的制作方法来进行柱状蜂窝成型体的制作。例如，首先，在碳化硅粉末(碳化硅)中添加金属硅粉末(金属硅)、粘合剂、表面活性剂、造孔材料以及水等，制作成型原料。相对于碳化硅粉末的质量与金属硅的质量之和，金属硅的质量优选为10～40质量％。碳化硅粉末中的碳化硅粒子的平均粒径优选为3～50μm，更优选为3～40μm。金属硅(金属硅粉末)的平均粒径优选为2～35μm。碳化硅粒子及金属硅(金属硅粒子)的平均粒径是指：利用激光衍射法测定粒度的频率分布时的体积基准下的算术平均粒径。碳化硅粒子为构成碳化硅粉末的碳化硅的微粒，金属硅粒子为构成金属硅粉末的金属硅的微粒。应予说明，这是使柱状蜂窝结构体的材质为硅－碳化硅系复合材料时的成型原料的配方，在使柱状蜂窝结构体的材质为碳化硅的情况下，不添加金属硅。
作为粘合剂，可以举出：甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羟丙氧基纤维素、羟乙基纤维素、羧甲基纤维素、聚乙烯醇等。其中，优选将甲基纤维素和羟丙氧基纤维素合并使用。在使碳化硅粉末及金属硅粉末的合计质量为100质量份时，粘合剂的含量优选为2.0～10质量份。
在使碳化硅粉末及金属硅粉末的合计质量为100质量份时，水的含量优选为20～60质量份。
作为表面活性剂，可以使用乙二醇、糊精、脂肪酸皂、多元醇等。这些表面活性剂可以1种单独使用，也可以将2种以上组合使用。在使碳化硅粉末及金属硅粉末的合计质量为100质量份时，表面活性剂的含量优选为0.1～2质量份。
作为造孔材料，在烧成后成为气孔即可，没有特别限定，例如可以举出：石墨、淀粉、发泡树脂、吸水性树脂、硅胶等。在使碳化硅粉末及金属硅粉末的合计质量为100质量份时，造孔材料的含量优选为0.5～10质量份。造孔材料的平均粒径优选为10～30μm。如果小于10μm，则有时无法充分形成气孔。如果大于30μm，则有时在成型时堵塞口模。造孔材料的平均粒径是指：利用激光衍射法测定粒度的频率分布时的体积基准下的算术平均粒径。在造孔材料为吸水性树脂的情况下，造孔材料的平均粒径为吸水后的平均粒径。
接下来，将得到的成型原料混炼，形成坯土后，将坯土挤出成型，制作柱状蜂窝成型体。在挤出成型时，可以使用具有所期望的整体形状、隔室形状、隔壁厚度、隔室密度等的口模。接下来，优选对得到的柱状蜂窝成型体进行干燥。在柱状蜂窝成型体的中心轴向长度不是所期望的长度的情况下，可以将柱状蜂窝成型体的两底部切断而使其成为所期望的长度。将干燥后的柱状蜂窝成型体称为柱状蜂窝干燥体。
接下来，制备用于形成电极层的电极层形成糊料。可以在根据电极层的需求特性而配合的原料粉(金属粉末及陶瓷粉末等)中适当添加各种添加剂，进行混炼，来形成电极层形成糊料。在使电极层为层叠结构的情况下，使第二电极层用的糊料中的金属粉末的平均粒径大于第一电极层用的糊料中的金属粉末的平均粒径，由此存在电极连接部与电极层的接合强度提高的趋势。金属粉末的平均粒径是指：利用激光衍射法测定粒度的频率分布时的体积基准下的算术平均粒径。
接下来，将得到的电极层形成糊料涂布于柱状蜂窝成型体(典型的为柱状蜂窝干燥体)的侧面，得到附带有电极层形成糊料的未烧成柱状蜂窝结构体。制备电极层形成糊料的方法、以及将电极层形成糊料涂布于柱状蜂窝成型体的方法可以按照公知的柱状蜂窝结构体的制造方法来进行，不过，为了使电极层的电阻率小于柱状蜂窝结构体的电阻率，可以与柱状蜂窝结构体相比，提高金属的含有比率或者减小金属粒子的粒径。
作为柱状蜂窝结构体的制造方法的变形例，在工序A1中，可以在涂布电极层形成糊料之前将柱状蜂窝成型体暂时烧成。即，该变形例中，将柱状蜂窝成型体烧成而制作柱状蜂窝烧成体，在该柱状蜂窝烧成体涂布电极层形成糊料。
工序A2中，将附带有电极层形成糊料的未烧成柱状蜂窝结构体烧成，得到柱状蜂窝结构体。在进行烧成之前，可以对附带有电极层形成糊料的未烧成柱状蜂窝结构体进行干燥。另外，在烧成之前，可以进行脱脂，以便除去粘合剂等。作为烧成条件，优选在氮、氩等不活泼性气氛中于1400～1500℃进行1～20小时的加热。另外，烧成后，优选于1200～1350℃进行1～10小时的氧化处理，以便提高耐久性。脱脂及烧成的方法没有特别限定，可以使用电炉、燃气炉等进行烧成。
工序A3中，在柱状蜂窝结构体上的电极层的表面焊接具有至少1个独立的立起部位的形状的电极连接部。作为焊接方法，从焊接面积的控制及生产效率的观点考虑，优选为激光焊接的方法。由此，得到电极连接部与电极层电连接的电加热式载体。
应予说明，如图6所示，在将电极连接部的下端埋入柱状蜂窝结构体的外周壁的情况下，首先，预先以与电极连接部的下端的截面形状相对应的形状在柱状蜂窝结构体的外周壁形成具有规定深度的孔。接下来，将成为中间层的材料和电极连接部的下端一同插入该孔并进行热处理，由此能够将电极连接部的下端埋入柱状蜂窝结构体的外周壁进行固定。
＜废气净化装置＞
上述的本发明的各实施方式所涉及的电加热式载体20可以分别用于图9所示的废气净化装置40。废气净化装置40中，电加热式载体20设置于供来自发动机的废气流通的废气流路的途中。
如上所述制作的本发明的实施方式中的废气净化装置40具有：电加热式载体20、以及嵌合于电加热式载体20的外周面的罐体42。在电加热式载体20的外周面与罐体42的内周面之间设置有保持件(未图示)。
废气净化装置40如下制作，即，将电加热式载体20通过推入装罐隔着由具有柔性的隔热部件等构成的保持件而嵌合于大致圆筒状的罐体42内，由此制作废气净化装置40。此时，电加热式载体20的电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度被控制在1～6mm，因此，电极连接部30自电极层14a、14b的表面起算的高度为将电加热式载体20与罐体42嵌合时产生的罐体42与电极层14a、14b之间的间隙的高度以下。因此，在通过推入装罐这一简单的方法将电加热式载体20与罐体42嵌合时，能够避免电极连接部30与罐体42接触。
在罐体42的两侧面设置有开口部44。从罐体42的开口部44向电加热式载体20的电极连接部30引入金属制连接器41，使得电极连接部30和金属制连接器41电连接。金属制连接器41与外部电源连接，从而能够向电加热式载体20施加电压。金属制连接器41的形状没有特别限定，例如可以形成为图9所示的梳状。金属制连接器41的各前端部43具有圆筒形状，圆柱状的电极连接部30嵌合于该圆筒的内部，由此金属制连接器41和电极连接部30电连接。废气净化装置40可以具有将金属制连接器41和电极连接部30接合的焊接接点部或喷镀部。
＜废气净化装置的制造方法＞
接下来，对本发明的实施方式所涉及的废气净化装置40的制造方法进行详细说明。首先，使催化剂担载于本发明的实施方式所涉及的电加热式载体20。催化剂可以使用前述的贵金属系催化剂或这些贵金属系催化剂以外的催化剂等。接着，将担载有催化剂的电加热式载体20通过推入装罐隔着由具有柔性的隔热部件等构成的保持件而嵌合于罐体42内。
接下来，针对嵌合于罐体42内的电加热式载体20的电极连接部30，从在罐体42的两侧面所设置的开口部44引入金属制连接器41，将电极连接部30和金属制连接器41接合，由此制作废气净化装置40。
作为将电极连接部30和金属制连接器41接合的方法，没有特别限制，优选使用包括选自由熔融金属法、固相接合法、机械接合法构成的组中的至少一种的方法。
作为所述熔融金属法，可以使用包括选自由钎焊、液相扩散接合、焊接、共晶接合构成的组中的至少一种的方法，优选为钎焊、液相扩散接合。作为焊接，可以举出激光焊接、EB焊接、TIG焊接、MIG焊接、等离子体焊接、电阻焊接、电容焊接等，更优选为激光焊接、等离子体焊接、电阻焊接，进一步优选为激光焊接。
作为所述固相接合法，可以举出扩散接合、烧结法、摩擦搅拌接合、超声波接合等，更优选为烧结法、超声波接合。在使用烧结法的情况下，将烧结法中的烧结接合材料用作中间层16也是优选的方案之一。
作为所述机械接合法，可以举出热压配合、压入、螺纹紧固、铆接、塑性粘结法等，更优选为铆接、塑性粘结法。
Claims (23)
1.一种电加热式载体，其中，具备：
陶瓷制的柱状蜂窝结构体，该陶瓷制的柱状蜂窝结构体具有外周壁和隔壁，该隔壁配设于所述外周壁的内侧且区划形成多个隔室，该多个隔室从一个端面贯通至另一个端面而形成流路；
电极层，该电极层配设于所述柱状蜂窝结构体的外周壁的表面；以及
电极连接部，该电极连接部设置在所述电极层上，能够与金属制连接器连接，
所述电极连接部具有至少1个独立的立起部位，所述电极连接部自所述电极层的表面起算的高度为1～6mm。
2.根据权利要求1所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部至少表面由金属构成。
3.根据权利要求2所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部整体由金属构成。
4.根据权利要求1～3中的任一项所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部为按在所述电极层上立起的方式设置的柱状电极连接部。
5.根据权利要求4所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部为圆柱状或多棱柱状。
6.根据权利要求5所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部为外径1～20mm的圆柱状。
7.根据权利要求1～3中的任一项所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部具有：按在所述电极层上立起的方式设置的多个柱状部、以及将所述多个柱状部的下端连结的连结部。
8.根据权利要求1～3中的任一项所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部具有：按在所述电极层上立起的方式设置的多个柱状部、以及将所述多个柱状部的上端连结的连结部。
9.根据权利要求1～8中的任一项所述的电加热式载体，其中，
所述电极连接部的下端埋入于所述柱状蜂窝结构体的外周壁。
10.根据权利要求1～8中的任一项所述的电加热式载体，其中，
在所述电极层与所述电极连接部之间设置有至少1层的中间层。
11.根据权利要求10所述的电加热式载体，其中，
所述中间层由氧化物陶瓷、或者、氧化物陶瓷与金属或金属化合物的混合物构成。
12.根据权利要求1～11中的任一项所述的电加热式载体，其中，
所述电极层为按夹着所述柱状蜂窝结构体的中心轴而对置的方式配设于所述柱状蜂窝结构体的外周壁的表面的一对电极层，
所述电极连接部形成在所述一对电极层上。
13.一种电加热式载体，其是能够与罐体嵌合的电加热式载体，其中，
所述电加热式载体具备：
陶瓷制的柱状蜂窝结构体，该陶瓷制的柱状蜂窝结构体具有外周壁和隔壁，该隔壁配设于所述外周壁的内侧且区划形成多个隔室，该多个隔室从一个端面贯通至另一个端面而形成流路；
电极层，该电极层配设于所述柱状蜂窝结构体的外周壁的表面；以及
电极连接部，该电极连接部设置在所述电极层上，能够与金属制连接器连接，
所述电极连接部具有至少1个独立的立起部位，所述电极连接部自所述电极层的表面起算的高度为将所述电加热式载体与所述罐体嵌合时产生的所述罐体与所述电极层之间的间隙的高度以下。
14.一种废气净化装置，其中，具有：
权利要求1～13中的任一项所述的电加热式载体；
罐体，该罐体嵌合于所述电加热式载体的外周面；以及
金属制连接器，该金属制连接器与所述电极连接部电连接。
15.根据权利要求14所述的废气净化装置，其中，
具有：将所述金属制连接器和所述电极连接部接合的焊接接点部或喷镀部。
16.一种废气净化装置的制造方法，其是权利要求14或15所述的废气净化装置的制造方法，其中，
所述制造方法依次包括：
将所述电加热式载体嵌合于所述罐体的工序、以及
将所述金属制连接器与所述电极连接部电连接的工序。
17.根据权利要求16所述的废气净化装置的制造方法，其中，
将所述电加热式载体嵌合于所述罐体的方法为推入装罐。
18.根据权利要求16或17所述的废气净化装置的制造方法，其中，
将所述金属制连接器与所述电极连接部电连接的方法为选自由熔融金属法、固相接合法、以及机械接合法构成的组中的至少一种。
19.根据权利要求18所述的废气净化装置的制造方法，其中，
所述熔融金属法为选自由焊接、钎焊、液相扩散接合、以及共晶接合构成的组中的至少一种。
20.根据权利要求19所述的废气净化装置的制造方法，其中，
所述焊接为选自由激光焊接、EB焊接、TIG焊接、MIG焊接、等离子体焊接、电阻焊接、以及电容焊接构成的组中的至少一种。
21.根据权利要求18所述的废气净化装置的制造方法，其中，
所述固相接合法为选自由扩散接合、烧结法、摩擦搅拌接合、以及超声波接合构成的组中的至少一种。
22.根据权利要求18所述的废气净化装置的制造方法，其中，
所述机械接合法为选自由热压配合、压入、螺纹紧固、以及塑性粘结法构成的组中的至少一种。
23.根据权利要求16～22中的任一项所述的废气净化装置的制造方法，其中，
在将所述电加热式载体嵌合于所述罐体的工序之前，具有使催化剂担载于所述电加热式载体的工序。
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