CN112131757A - 涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法 - Google Patents

涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，该方法将涂层织物的传质方程、能量守恒方程和涂层薄膜厚度随时间变化的方程三者进行耦合求解，定量计算涂膜内溶剂浓度随时间的变化情况。根据纺织材料为多孔介质，在涂层织物能量守恒方程中，涂层液符合流体传热特点，织物则用多孔介质传热方程描述：在设置传质方程求解的边界条件时，分别考虑了溶剂在涂层液与空气界面和织物与空气界面的扩散通量方程，因此可以获得更为准确的溶剂浓度分布情况。本发明可帮助确定涂层织物固化所需时间、固化后涂膜厚度和残留溶剂浓度。为涂层纺织材料固化条件的优化、涂膜缺陷的消除及新型干燥设备的开发设计提供理论指导和科学依据。

Description

涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法
技术领域
本发明涉及涂层材料固化过程的模拟方法，尤其是一种基材为多孔介质的涂层材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，具体是一种涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法。
背景技术
涂层织物是指通过在织物基材上涂覆聚合物或其它材料，形成织物与聚合物的复合织物。涂层液一般由高聚物和相应的溶剂组成，常用的高聚物种类很多，如有机硅树脂、丙烯酸树脂和聚氨酯等，其中丙烯酸树脂的薄膜透明、不易泛黄，具有良好的化学稳定性、耐候性和阻燃性，对玻璃纤维具有较好的粘合力，且价格低廉，在建筑、装饰、交通及军事领域得到了广泛应用。在涂层织物固化过程中，干燥是关键的工艺步骤，溶剂扩散是控制干燥速率的关键因素，不仅决定了涂层薄膜中残留溶剂的含量，还影响了薄膜的性能。溶剂扩散过快，会使涂层薄膜内部产生较大的浓度梯度，从而导致涂层表面结皮、相分离、涂层薄膜不均匀和表面裂纹等缺陷；扩散太慢，不仅会延长干燥时间，还会因残留溶剂过多导致膜内气泡的产生。因此，研究涂层薄膜干燥固化过程中溶剂扩散机理，提高涂层薄膜质量是非常重要的。
目前国内外学者主要研究了涂覆在不可渗透基材上涂层液固化过程中溶剂的扩散过程，如Raj Kumar Arya等人将聚甲基丙烯酸甲酯-四氢呋喃系统与聚苯乙烯-对二甲苯系统配制的涂层液涂覆在不可渗透的钢板上，基于自由体积理论建立了聚合物薄膜干燥模型，预测了不同溶剂体系的浓度分布。夏正斌等人将丙烯酸聚氨酯涂料涂覆在马口铁板上，建立了溶剂扩散系数的预测模型，并得出溶剂扩散系数是成膜时间和溶剂浓度的强函数。白贵平将感光乳剂涂覆在相机胶片上，研究干燥过程中，环境空气的温度、湿度以及胶片的移动速度对干燥速率的影响。何苏闽将丙烯酸酯胶黏剂涂覆在玻璃板上，模拟热风条件下，不同干燥温度对胶粘剂干燥过程的影响。这些扩散模型均是建立在非渗透的基材上，只研究了涂层薄膜-空气界面处溶剂的扩散，而对于涂层在纺织材料这样的多孔渗透基材上溶剂的扩散机制尚未解析。
发明内容
针对现有技术存在的不足，本发明的目的在于提供一种涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，定量描述在烘干过程中涂层织物中各位置处溶剂溶度随时间的变化情况，为涂层纺织材料固化干燥条件的优化、涂层薄膜缺陷的消除及新型干燥设备的开发设计提供理论指导和科学依据。
为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案为：设计一种涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，其特征在于，该方法的具体步骤如下：
步骤一：基于自由体积理论获得涂层液体系中溶剂和聚合物的自由体积参数，从而求得涂层液中溶剂的互扩散系数Di，并设置扩散模型的初始条件，包括涂层液中溶剂质量分数ws、初始涂层厚度L0、环境温度T和环境风速v。
步骤二：由于涂层液中溶剂分子的扩散过程是随时间变化的非稳态扩散，符合菲克扩散的第二定律，传质方程见公式(1)。
Figure BSA0000221471050000021
其中，c为溶剂扩散时的瞬时浓度，kg/m3；t为时间，s；Di为涂层液体系中溶剂的互扩散系数，m2/s，表征溶剂分子扩散能力的物理量；x和y代表二维空间中的水平和垂直方向。
步骤三：在固化过程中，涂层织物由涂层液和织物两部分组成，涂层液符合流体传热的特点，织物为多孔介质，采用多孔材料的传热方程进行描述，二者均遵循能量守恒方程。
(1)多孔织物的能量守恒方程见公式(2)：
Figure BSA0000221471050000031
其中，ρ是织物密度，kg/m3；cp是织物的恒压热容，J/(kg·K)，(ρcp)eff是有效体积热容，J/(m3·K)；keff为有效导热系数，W/(m·K)；T为温度，K；c为溶剂的瞬时浓度，kg/m3；θp为织物的孔隙率。
(2)涂层液的能量守恒方程见公式(3)：
Figure BSA0000221471050000032
其中，ρl是涂层液的密度，kg/m3；cpl是涂层液的恒压热容，J/(kg·K)；kl为涂层液的导热系数，W/(m·K)；Di是溶剂的扩散系数，m2/s。公式(3)的左边表示多孔织物与涂层液体系单位时间内增加的热量，等式右边第一项及第二项分别表示涂层织物体系内导热传递的热量、溶剂扩散传递所携带的热量。
步骤四：在涂层织物干燥过程中，溶剂不断向空气中扩散，织物表面之上的涂层液逐步固化并形成涂层薄膜，且在溶剂扩散的过程中涂层薄膜厚度不断减小。根据溶剂质量平衡方程，将涂层薄膜厚度的收缩率与溶剂的蒸发率联系在一起，建立涂层薄膜厚度L(单位为m)随时间变化的方程，见公式(4)：
Figure BSA0000221471050000033
其中，kg是传质系数，s/m，通过Chilton-Colburn类比法得到；VS为溶剂的比容，它和密度互为倒数，m3/kg；
Figure BSA0000221471050000041
为周围环境中溶剂的蒸汽压，Pa，其值近似为零，因为溶剂的扩散不会使环境中溶剂浓度明显升高，
Figure BSA0000221471050000042
为涂层织物体系中的溶剂分压，通过Flory-Huggins理论获得。
步骤五：设置传热过程的边界条件。
涂层液与空气界面处(在Z＝L处)的边界方程为：
Figure BSA0000221471050000043
织物与空气界面处(在Z＝H处)的边界方程为：
Figure BSA0000221471050000044
其中，h为表面自然对流的换热系数，W/(m2·K)；Tair为空气温度；T为涂层织物温度；hfg为蒸发潜热，kJ/kg；θp为织物的孔隙率；qresin-rad和qfabric-rad分别为涂层液和织物辐射散失的热量，W；mtop和mbottom分别为涂层液顶部和织物底部的蒸发率，计算过程如下：
Figure BSA0000221471050000045
步骤六：设置传质过程的边界条件，涂层织物干燥过程中，溶剂的扩散通量由传质系数及扩散推动力表示。
涂层液与空气界面处(在Z＝L处)的边界通量方程为：
Figure BSA0000221471050000046
织物与空气界面处(在Z＝H处)的边界通量方程为：
Figure BSA0000221471050000047
式中，Di为涂层液体系中溶剂的互扩散系数，m2/s；c为涂层液体系中溶剂的瞬时浓度，kg/m3；VS为溶剂的比容，m3/kg；θp为织物孔隙率。
步骤7：根据待求解的目标工艺参数，设定初始条件的取值，结合涂层液和织物的物理化学性能，将方程式(1)-(9)进行耦合求解，利用有限元软件进行计算，采用瞬态研究方法设置计算的时间和步长，得到目标工艺参数的取值。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：本发明方法从纺织材料为多孔介质的角度出发，建立了涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散的数值模型，在传热方程中根据涂层液和织物的不同特点，分别建立了流体和多孔介质的能量守恒方程；在设置传质边界条件时，也是分别考虑了溶剂在涂层液和空气界面，织物与空气界面的扩散通量方程，因此可以获得固化过程中更为准确的溶剂浓度分布情况。利用本发明方法可以定量描述在烘干过程中涂层织物中各位置处溶剂溶度随时间的变化情况，可帮助确定一定条件下涂层液固化所需的时间、烘干后涂层膜的厚度和溶剂在涂层终态下的含量，为探究不同织物组织结构、织物厚度、孔隙率、涂层厚度、风速及温度等对涂层中溶剂的扩散规律提供理论指导和科学依据。
附图说明
图1涂层织物固化过程中溶剂扩散的示意图(图中为从涂层到织物方向上的纵向剖视结构示意图，A为织物，其中S形为纬纱纵向截面示意图，带剖面线的椭圆形为经纱纵向截面示意图；B为涂层液)；
图2为本发明一种涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法一种实施例的原理图；
图3涂层薄膜内部距织物表面273μm距离处溶剂浓度随时间的变化情况；
图4涂层薄膜内部距织物表面364μm距离处溶剂浓度随时间的变化情况；
图5涂层薄膜内部距织物表面455μm距离处溶剂浓度随时间的变化情况；
图6为采用本发明方法对不同孔隙率织物计算所得的涂层薄膜中溶剂浓度随时间的变化曲线；
图7为采用本发明方法所得的涂层织物平衡干燥时间(即固化完成时间)与织物孔隙率的关系。
具体实施方法
本实施例提供一种涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法(简称方法)，采用该方法对织物厚度为0.7mm的平纹涂层玻璃纤维织物进行固化过程数值模拟，同时研究不同孔隙率的涂层玻璃纤维织物体系中溶剂的扩散情况，探究基材的孔隙率对溶剂扩散时间的影响，采用的涂层液为PMMA涂层液，溶剂为丙酮，该方法的具体步骤如下：
步骤一：基于自由体积理论获得涂层液体系中溶剂和聚合物的自由体积参数，从而求得涂层液中溶剂的互扩散系数Di，并设置扩散模型的初始条件：PMMA涂层液中溶剂质量分数为80％、初始涂层厚度960μm、环境温度80℃、环境风速0.7514m/s。
步骤二：由于涂层液中溶剂分子的扩散过程是随时间变化的非稳态扩散，符合菲克扩散的第二定律，传质方程见公式1。
Figure BSA0000221471050000061
其中，c为溶剂扩散时的瞬时浓度，kg/m3；t为时间，s；Di为涂层液体系中溶剂的互扩散系数，m2/s，表征溶剂分子扩散能力的物理量；x和y代表二维空间中的水平和垂直方向。
步骤三：在固化过程中，涂层织物由涂层液和织物两部分组成，涂层液符合流体传热的特点，织物为多孔介质，采用多孔材料的传热方程进行描述，二者均遵循能量守恒方程。
(1)多孔织物的能量守恒方程见公式(2)：
Figure BSA0000221471050000071
其中，ρ是织物密度，kg/m3；cp是织物的恒压热容，J/(kg·K)，(ρcp)eff是有效体积热容，J/(m3·K)；keff为有效导热系数，W/(m·K)：T为温度，K；c为溶剂的瞬时浓度，kg/m3；θp为织物的孔隙率。
(2)涂层液的能量守恒方程见公式(3)：
Figure BSA0000221471050000072
其中，ρl是涂层液的密度，kg/m3；cpl是涂层液的恒压热容，J/(kg·K)；kl为涂层液的导热系数，W/(m·K)；Di是溶剂的互扩散系数，m2/s。公式(3)的左边表示多孔织物与涂层液体系单位时间内增加的热量，等式右边第一项及第二项分别表示涂层织物体系内导热传递的热量、溶剂扩散传递所携带的热量。
步骤四：在涂层织物干燥过程中，溶剂不断向空气中扩散，织物表面之上的涂层液逐步固化并形成涂层薄膜，且在溶剂扩散的过程中涂层薄膜厚度不断减小。根据溶剂质量平衡方程将涂层厚度的收缩率与溶剂的蒸发率联系在一起，建立了涂层薄膜厚度L(单位为m)随时间变化的方程，见公式(4)：
Figure BSA0000221471050000073
其中，kg是传质系数，s/m，通过Chilton-Colburn类比法得到；VS为溶剂的比容，它和密度互为倒数，m3/kg；
Figure BSA0000221471050000074
为周围环境中溶剂的蒸汽压，Pa，其值近似为零，因为溶剂的扩散不会使环境中溶剂浓度明显升高，
Figure BSA0000221471050000075
为涂层织物体系中的溶剂分压，通过Flory-Huggins理论获得。。
步骤五：设置传热过程的边界条件，涂层织物在烘箱中干燥时，由于织物孔隙率的存在，涂层液会渗透到织物孔隙中，因此织物与空气界面和涂层液与空气界面都会和周围的热空气进行热量传递，见附图1。
涂层液与空气界面处(在Z＝L处)的边界方程为：
Figure BSA0000221471050000081
织物与空气界面处(在Z＝H处)的边界方程为：
Figure BSA0000221471050000082
其中，h为表面自然对流的换热系数，W/(m2·K)；Tair为空气温度；T为涂层织物温度；hfg为蒸发潜热，kJ/kg；θp为织物的孔隙率；qresin-rad和qfabric-rad分别为涂层液和织物辐射散失的热量，W；mtop和mbottom分别为涂层液顶部和织物底部的蒸发率，计算过程如下：
Figure BSA0000221471050000083
步骤六：设置传质过程的边界条件，涂层织物干燥过程中，溶剂的扩散通量由传质系数及扩散推动力表示。
涂层液与空气界面处(在Z＝L处)的边界通量方程为：
Figure BSA0000221471050000084
织物与空气界面处(在Z＝H处)的边界通量方程为：
Figure BSA0000221471050000085
式中，Di为涂层液体系中溶剂的互扩散系数，m2/s；c为涂层液体系中溶剂的瞬时浓度，kg/m3；VS为溶剂的比容，m3/kg；θp为织物孔隙率。
步骤7：根据待求解的目标工艺参数为固化完成时间，结合步骤一中设定的初始条件的取值和涂层液及织物的物理化学性能，将方程式(1)-(9)进行耦合求解，利用有限元软件进行计算，采用瞬态研究方法设置计算的时间和步长，得到在该初始条件下涂层液涂覆在该织物上的固化完成时间。当涂层液体系中溶剂的瞬时浓度恒定时，即达到溶剂扩散平衡，相应的时间即为固化完成时间。
作为对比验证例，根据上述实施例的工艺参数进行实验，利用共焦拉曼技术进行检测溶剂的瞬时浓度随时间的变化，图3-5为距离织物表面一定距离处涂层薄膜内溶剂瞬时浓度随时间的变化情况，可见在2000秒前，溶剂的瞬时浓度随着时间的延长快速下降；而2000秒后涂层液的浓度趋于稳定，说明在该条件下涂层液的固化过程基本完成。另外，可以看出涂层液中不同位置上溶剂瞬时浓度的实验值与模拟值的吻合程度均较高，说明本发明方法可靠性好。
采用本发明方法对不同孔隙率的相同厚度的平纹涂层玻璃纤维织物在相同的初始条件条件下的涂层固化过程中溶剂扩散过程进行数值模拟，得到不同孔隙率的涂层织物的固化完成时间，计算结果见附图6。
由图6可知，当涂层液涂覆在不可渗透的基材时(孔隙率为0)，溶剂扩散达到平衡的时间(即固化完成时间)为1700s；当涂层液在空气中自由扩散时(孔隙率为1)，溶剂扩散较快达到平衡的时间为900s；由此可以看出孔隙率对溶剂扩散的影响显著，这是因为织物的孔隙率越大涂层液与环境的接触面积越大，传热和传质越快，溶剂扩散越快，达到扩散平衡的时间越短。当把基材换成等厚度的孔隙率范围为0.3-0.85的玻璃纤维织物时，平衡扩散的时间与孔隙率的关系如图7，二者的拟合方程如下：
tb＝1681.9324-8.1713x (10)
方程(10)的拟合因子R2＝0.99422，拟合程度较高，利用此方程可以预测在相同工艺下，不同织物孔隙率的涂层薄膜固化完成时间，可用于指导工业生产。
上述实施例仅为采用本发明方法对固化过程中的固化完成时间这一工艺参数进行数值模拟，还可获得固化完成后涂层薄膜的厚度和溶剂在固化完成后的涂层薄膜中的浓度，为探究不同织物组织结构、织物厚度、孔隙率、涂层厚度、风速及温度等对涂层中溶剂的扩散规律提供理论指导和科学依据。
本发明未述及之处适用于现有技术。

Claims (3)

1.涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，其特征在于，该方法的具体步骤如下：
步骤一：基于自由体积理论获得涂层液体系中溶剂和聚合物的自由体积参数，从而求得涂层液中溶剂的互扩散系数Di，并设置扩散模型的初始条件，包括涂层液中溶剂质量分数ws、初始涂层厚度L0、环境温度T和环境风速v；
步骤二：由于涂层液中溶剂分子的扩散过程是随时间变化的非稳态扩散，符合菲克扩散的第二定律，传质方程见公式(1)；
Figure FSA0000221471040000011
其中，c为溶剂扩散时的瞬时浓度，kg/m3；t为时间，s；Di为涂层液体系中溶剂的互扩散系数，m2/s，表征溶剂分子扩散能力的物理量；x和y代表二维空间中的水平和垂直方向；
步骤三：在固化过程中，涂层织物由涂层液和织物两部分组成，涂层液符合流体传热的特点，织物为多孔介质，采用多孔材料的传热方程进行描述，二者均遵循能量守恒方程；
(1)多孔织物的能量守恒方程见公式(2)：
Figure FSA0000221471040000012
其中，ρ是织物密度，kg/m3；cp是织物的恒压热容，J/(kg·K)，(ρcp)eff是有效体积热容，J/(m3·K)；keff为有效导热系数，W/(m·K)；T为温度，K；c为溶剂的瞬时浓度，kg/m3；θp为织物的孔隙率；
(2)涂层液的能量守恒方程见公式(3)：
Figure FSA0000221471040000013
其中，ρl是涂层液的密度，kg/m3；cpl是涂层液的恒压热容，J/(kg·K)；kl为涂层液的导热系数，W/(m·K)；Di是溶剂的扩散系数，m2/s；公式(3)的左边表示多孔织物与涂层液体系单位时间内增加的热量，等式右边第一项及第二项分别表示涂层织物体系内导热传递的热量、溶剂扩散传递所携带的热量；
步骤四：在涂层织物干燥过程中，溶剂不断向空气中扩散，织物表面之上的涂层液逐步固化并形成涂层薄膜，且在溶剂扩散的过程中涂层薄膜厚度不断减小；根据溶剂质量平衡方程，将涂层薄膜厚度的收缩率与溶剂的蒸发率联系在一起，建立涂层薄膜厚度L随时间变化的方程，见公式(4)：
Figure FSA0000221471040000021
其中，kg是传质系数，s/m，通过Chilton-Colburn类比法得到；vs为溶剂的比容，它和密度互为倒数，m3/kg；
Figure FSA0000221471040000024
为周围环境中溶剂的蒸汽压，Pa，其值近似为零，因为溶剂的扩散不会使环境中溶剂浓度明显升高，
Figure FSA0000221471040000025
为涂层织物体系中的溶剂分压，通过Flory-Huggins理论获得；
步骤五：设置传热过程的边界条件；
涂层液与空气界面处(在Z＝L处)的边界方程为：
Figure FSA0000221471040000022
织物与空气界面处(在Z＝H处)的边界方程为：
Figure FSA0000221471040000023
其中，h为表面自然对流的换热系数，W/(m2·K)；Tair为空气温度；T为涂层织物温度；hfg为蒸发潜热，kJ/kg；θp为织物的孔隙率；qre sin-rad和qfabric-rad分别为涂层液和织物辐射散失的热量，W；mtop和mbottom分别为涂层液顶部和织物底部的蒸发率，计算过程如下：
Figure FSA0000221471040000031
步骤六：设置传质过程的边界条件，涂层织物干燥过程中，溶剂的扩散通量由传质系数及扩散推动力表示；
涂层液与空气界面处(在Z＝L处)的边界通量方程为：
Figure FSA0000221471040000032
织物与空气界面处(在Z＝H处)的边界通量方程为：
Figure FSA0000221471040000033
式中，Di为涂层液体系中溶剂的互扩散系数，m2/s；c为涂层液体系中溶剂的瞬时浓度，kg/m3；Vs为溶剂的比容，m3/kg；θp为织物孔隙率；
步骤7：根据待求解的目标工艺参数，设定初始条件的取值，结合涂层液和织物的物理化学性能，将方程式(1)-(9)进行耦合求解，利用有限元软件进行计算，采用瞬态研究方法设置计算的时间和步长，得到目标工艺参数的取值。
2.根据权利要求1所述的涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，其特征在于，所述织物的孔隙率为[0，1)。
3.根据权利要求1所述的涂层纺织材料固化过程中溶剂扩散过程的数值模拟方法，其特征在于，所述目标工艺参数为涂层液固化完成时间、固化完成后涂层薄膜的厚度和溶剂在固化完成后的涂层薄膜中的浓度。
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