CN112110524A - 一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置及方法，属于氨氮废水膜技术处理领域。所述的两膜三相集成装置包括导电膜、疏水膜、电絮凝相、脱氨相和氨回收相，所述方法为将废水经电絮凝相中阳极产生的絮体絮凝，由阴极导电膜过滤后去除有机物；导电膜的出水呈碱性，废水中的铵根离子转化为游离态的氨气分子，经疏水膜在脱氨相脱氨后，产水被收集，氨气分子在氨回收相中被酸液回收。与传统电絮凝反应器相比，本发明实现了有机污染物的同步絮凝和过滤截留，显著提高了出水水质；与单独的膜脱氨过程相比，本发明不用外加碱性药剂，经济环保。本发明可实现同步去除有机物和脱氨，操作灵活，占地面积小，易于控制，适合工业化推广应用。

Description

一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置及方法
【技术领域】
本发明属于氨氮废水膜技术处理领域，具体涉及一种用于氨氮废水处理 的两膜三相集成装置及方法。
【背景技术】
氨氮废水主要来源于焦化、石化、畜牧业、化肥、乳制品生产、垃圾填 埋场等，其在水体中的过量存在会对生物及其生存环境造成严重危害，如引 起水体富营养化、形成黑臭水体等。通常的处理技术为物化法、生物法以及 膜分离技术等。物化法包括化学沉淀法、氨氮吹脱法、选择性离子交换法、 折点加氯法等。其中，化学沉淀法工艺简单、效率高，但是需要投加药剂且 存在氯离子、磷的污染问题；氨氮吹脱法处理效果良好且稳定，可以对氨氮进行回收利用，但是受环境温度影响大、吹脱能力有限、动力消耗大等；选 择性离子交换处理能力有限，再生利用过程复杂；折点加氯法适合处理低浓 度氨氮废水，需要较高的氯投加量、处理费用较高。生物法成本较高，脱氨 效能有限。膜分离具有适用范围广、脱除率高、成本低、运行简单等优势， 是目前较具较高潜力的处理氨氮废水的方法，但膜污染问题影响系统的稳定 性及处理效果。氨氮废水含有有机物、氨氮等，单一的处理技术只能在一定程度上去除部分污染物，很难保证废水中污染物的有效去除。
通常电絮凝是处理有机废水的一种有效方法，但电絮凝的出水有时仍存 在微絮体等，需要进行膜处理以提高出水水质。如果电絮凝的阴极采用导电 膜，可以截留絮体提高出水水质，同时，作为阴极可以对污染物产生静电排 斥作用，水电解又可以产生纳米微气泡冲刷膜表面，使膜具有较好的抗污染 效果；另一方面，由于阴极水的电解使得导电膜的出水呈碱性，可以将废水 中的铵根离子转化为游离态的氨气分子。
因此，若能将导电膜引入到电絮凝反应器并与疏水膜脱氨进行集成，可 以实现在去除有机物的同时缓解膜污染，此外废水中的铵根离子转化为游离 态的氨气分子，经疏水膜脱氨装置脱氨，可以有效去除废水中的氨氮，无需 外加碱性药剂，降低废水处理的成本和提高处理的有效性。至今尚无将导电 膜引入到电絮凝反应器并与疏水膜脱氨进行集成来处理氨氮废水的报道。
【发明内容】
本发明的目的是提供一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置及方 法，旨在结合导电膜、电絮凝、膜脱氨各自技术的优势来脱除废水中的有机 物和氨氮，克服单一的处理技术处理氨氮废水的缺陷。
为实现上述发明的目的，本发明采用如下技术方案：
一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置,该装置包括导电膜(1-3)、 疏水膜(1-4)、电絮凝相(1-5)、脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)，其中， 电絮凝相(1-5)、脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)由导电膜(1-3)和疏 水膜(1-4)相连接，通过有机玻璃框架(1-1-1)构成导电膜组件，阳极(1-2) 与导电膜组件保持一定距离浸入原水槽(7)中，通过直流电源(2)相连， 构成电絮凝槽(1)；
所述电絮凝相(1-5)由阳极(1-2)与导电膜即阴极(1-3)通过有机 玻璃框架(1-1-1)固定所构成；通过蠕动泵(8-1)将原水槽(7)中的原 水导入到电絮凝槽(1)，再通过蠕动泵(8-4)将电絮凝槽(1)中的水导出， 在阴极(1-3)表面形成错流流动状态；所述阳极(1-2)与阴极(1-3)通 过导线分别连接到直流电源(2)的正极和负极；
所述脱氨相(1-6)由阴极(1-3)与疏水膜(1-4)通过有机玻璃框架 (1-1-2)固定所构成；阴极(1-3)的出水进入脱氨相(1-6)，通过硅胶管 与真空表(3)和pH计(4)相连，并通过蠕动泵(8-3)将脱氨后的产水导 入收集器(6)中；
所述氨回收相(1-7)由疏水膜(1-4)与有机玻璃框架(1-1-2)构成； 透过疏水膜的氨气分子进入氨回收相(1-7)，并通过蠕动泵(8-2)与酸槽 (5)的酸吸收液接触并回收，所述氨回收相(1-7)和酸槽(5)整体形成 疏水膜脱氨装置(9)。
优选地，所述的阳极材料为铁、铝或铁铝复合材料中的至少一种。
优选地，所述的导电膜阴极材料是将碳纳米管(CNT)分散在N-甲基吡 咯烷酮(NMP)中，以聚偏氟乙烯(PVDF)为聚合物，不锈钢网为基底，氯 化锂(LiCl)为添加剂，通过相转化法制备而成。
本发明还提供了一种根据上述两膜三相集成装置对氨氮废水进行处理 的方法，该方法包括如下步骤：
S1、先分别往原水槽(7)中加入氨氮废水至槽体积的50-90％，往电絮 凝槽(1)中加入氨氮废水至槽体积的50-90％，往酸槽(5)中加入酸吸收 液至槽体积10％-80％；
S2、然后依次开启蠕动泵(8-1)、(8-4)、(8-2)、(8-3)，分别对电絮 凝槽(1)、酸槽(5)、原水槽(7)中的溶液进行循环，以排除装置中的气 泡；
S3、气泡排完后开启直流电源(2)，氨氮废水经电絮凝相(1-5)中阳 极(1-2)产生的絮体絮凝，由阴极(1-3)导电膜过滤后去除有机物，并通 过pH计(4)监控阴极(1-3)出水的pH值，调节直流电源的电流密度大小， 使阴极出水的pH值达到10以上，其中导电膜上的压力(0.3-1.2bar)由 真空表(3)监控；
S4、阴极(1-3)出水进入脱氨相(1-6)，经疏水膜(1-4)脱氨后，产 水被收集器(6)收集，氨气分子进入氨回收相(1-7)，并通过蠕动泵(8-2) 与酸槽(5)的酸吸收液接触并回收。
进一步，通过调控所述直流电源(2)的电流密度大小来调节阳极絮凝 效果；通过调控直流电源(2)的电流密度大小和蠕动泵(8-3)来调节阴极 出水的pH；通过调节蠕动泵(8-1)、(8-4)调控氨氮废水在电絮凝槽中(1) 的循环，在阴极表面形成较好的错流流动效果；通过调节蠕动泵(8-2)、 (8-3)调控脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)的液体流动速度，在脱氨相 实现较好的脱氨效果，在氨回收相实现较好的回收效果。
优选地，所述电流密度为5A/m2-50 A/m2。
优选地，所述导电膜上的压力为0.3-1.2bar。
进一步，所述的酸吸收液为稀硫酸、稀盐酸、稀硝酸中的一种；
优选地，所述酸吸收液浓度为0.05-0.5mol/L。
优选地，所述阴极出水的pH范围为10-12。
本发明利用两膜三相集成装置及方法来进行氨氮废水的处理，其原理 是：
将氨氮废水打入到电絮凝槽，电絮凝槽接通电源后进行电絮凝过程，阳 极电解产生的铁、铝离子形成絮体，废水中的有机物经过絮凝后形成沉淀， 经由阴极导电膜过滤，膜滤出水进入脱氨相。导电膜作为阴极，一方面由于 静电排斥作用以及产生的纳米微气泡冲刷膜表面，具有较好的抗污染效果； 另一方面，由于阴极水的电解使得导电膜的出水呈碱性，在脱氨相中将铵根 离子转化为游离态的氨气分子，再经疏水膜在脱氨相进行脱氨，产水被收集， 氨气分子通过疏水膜进入到氨回收相被酸液吸收，实现氨的回收。
与已有技术相比，本发明的有益效果为：
本发明首次将电絮凝反应器与疏水膜脱氨进行集成来处理氨氮废水。与 传统电絮凝反应器相比，用导电膜作为阴极，可实现有机污染物的同步絮凝 和过滤截留，避免了电絮凝后再膜过滤的二次处理，而且导电膜作为阴极， 具有更好的抗污染功能；与单独的膜脱氨过程相比，本发明不用外加碱性药 剂，过程简单且经济环保。本发明可同时实现氨氮废水中有机物的高效去除 和氨的绿色回收，无需外加药剂，易于控制，操作灵活，占地面积小，适合 工业化推广应用。
【附图说明】
图1为本发明两膜三相集成装置结构示意图；
图2为本发明两膜三相中各组件的排布图；
图3为本发明两膜三相工艺传质示意图；
图中标号：1电絮凝槽；1-1-1有机玻璃框架；1-1-2有机玻璃框架；1-2 阳极；1-3导电膜阴极；1-4疏水膜；1-5电絮凝相；1-6脱氨相；1-7氨回 收相；2直流电源；3真空表；4pH计；5酸槽；6收集器；7原水槽；8-1 蠕动泵；8-2蠕动泵；8-3蠕动泵；8-4蠕动泵；9疏水膜脱氨装置。
【具体实施方式】
结合以下实施例对本发明的原理和特征进行描述，所举实施例只用于解 释本发明，并非用于限定本发明的范围。下述实施例中的实验方法，如无特 殊说明，均为常规方法。下述实施例中所用的试验材料，如无特殊说明，均 为自常规生化试剂商店购买得到的。以下实施例中的定量试验，均设置三次 重复实验，结果取平均值。
实施例1一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置
如图1所示，所述集成处理装置包括导电膜(1-3)、疏水膜(1-4)、电 絮凝相(1-5)、脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)，其中，电絮凝相(1-5)、 脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)由导电膜(1-3)和疏水膜(1-4)相连接， 通过有机玻璃框架(1-1-1)构成导电膜组件，阳极(1-2)与导电膜组件保 持0.5cm距离浸入原水槽(7)中，通过直流电源(2)相连，构成电絮凝 槽(1)；
所述电絮凝相(1-5)由阳极(1-2)与阴极(1-3)通过有机玻璃框架 (1-1-1)固定所构成；通过蠕动泵(8-1)将原水导入到电絮凝槽(1)，再 通过蠕动泵(8-4)将电絮凝槽(1)中的水导出，在阴极表面形成错流流动 状态；所述阳极(1-2)与阴极(1-3)通过导线分别连接到直流电源(2) 的正极和负极；
所述脱氨相(1-6)是由阴极(1-3)与疏水膜(1-4)通过有机玻璃框 架(1-1-2)固定；阴极(1-3)的出水进入脱氨相(1-6)，通过硅胶管与压 力表(3)和pH计(4)相连，并通过蠕动泵(8-3)将脱氨后的产水导入到 收集器(6)中；
所述氨回收相(1-7)由疏水膜(1-4)与有机玻璃框架(1-1-2)构成； 透过疏水膜的氨气分子进入氨回收相(1-7)，并通过蠕动泵(8-2)与酸槽 (5)的酸吸收液接触并循环回收；
本实施例中所述阳极为铝电极，所述阴极导电膜为自制的CNT/PVDF/不 锈钢网导电膜；制备方法如下：首先，通过超声仪将0.85g的碳纳米管(CNT) 在80g的N-甲基吡咯烷酮(NMP)中分散30min；然后将17g聚偏氟乙烯 (PVDF)和3g氯化锂(LiCl)缓慢添加到混合物中，并使用悬臂搅拌器以 200rpm的速度搅拌12h，得到均匀膜液；然后，使用真空箱对该膜液进行 6小时的脱泡；使用自动刮膜器将膜以250μm的厚度涂覆在不锈钢网上， 暴露在空气中30s后，将刮好的膜浸入去离子水凝固浴中；将该膜在室温 下浸入水中24小时以去除所有溶剂，然后在使用前用去离子水冲洗；
所述疏水膜为美国密理博公司生产的Duarpore PVDF膜，平均孔径为 0.22μm；所述阳极与导电膜和疏水膜的有效面积均为12cm2。
所述的酸吸收液为稀硫酸、稀盐酸、稀硝酸中的一种。
所述酸吸收液浓度为0.05-0.5mol/L。
所述电流密度为5A/m2-50A/m2。
所述导电膜上的压力为0.3-1.2bar。
所述阴极出水的pH范围为10-12。
通过调控所述直流电源(2)的电流密度大小来调节阳极絮凝效果；通 过调控直流电源(2)的电流密度大小和蠕动泵(8-3)来调节阴极出水的pH； 通过调节蠕动泵(8-1)、(8-4)调控氨氮废水在电絮凝槽中(1)的循环， 在阴极表面形成较好的错流流动效果；通过调节蠕动泵(8-2)、(8-3)调控 脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)的液体流动速度，在脱氨相实现较好的脱 氨效果，在氨回收相实现较好的回收效果。
实施例2一种利用实施例1中的集成装置对氨氮废水进行处理的方法
分别往2L的原水槽中与2L的电絮凝槽中加入1.5L的氨氮废水(成 分为100mg/L的腐殖酸，200mg/L的氯化铵以及100mmol/L的氯化钠)； 往1L酸槽中加入500mL 0.3mol/L的硫酸溶液；
开启蠕动泵8-1和8-4，控制流速为50mL/min；开启酸槽蠕动泵8-2， 控制流速为100mL/min进行循环，排除装置中的气泡；
开启直流电源2，控制电流密度为20A/m2，开启蠕动泵8-3，控制流速 为100mL/min，导电膜出水的碱度达到10以上，导电膜上的压力为0.3-1.2 bar。
本实施例中，在不同时间内分别检测产水的有机物及氨氮脱除率，每组 实验测试3次，产水的COD去除率及氨氮脱除率的平均值如表1所示。
表1.产水COD去除率及氨氮脱除率随时间的变化
Figure BDA0002682325800000071
从表1可知，随着运行时间的增加，废水COD去除率整体呈上升趋势， 当运行时间增加到60分钟后，该集成装置对有机物的去除率达到90％以上。
随着时间的增加，氨氮的去除率没有明显变化趋势，说明装置稳定性好， 这符合导电膜出水的pH稳定在10以上这一现象。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不 局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可 轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种用于氨氮废水处理的两膜三相集成装置，其特征在于，所述集成装置包括导电膜(1-3)、疏水膜(1-4)、电絮凝相(1-5)、脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)，其中，电絮凝相(1-5)、脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)由导电膜(1-3)和疏水膜(1-4)相连接，通过有机玻璃框架(1-1-1)构成导电膜组件，阳极(1-2)与导电膜组件保持一定距离浸入原水槽(7)中，通过直流电源(2)相连，构成电絮凝槽(1)；
所述电絮凝相(1-5)由阳极(1-2)与导电膜即阴极(1-3)通过有机玻璃框架(1-1-1)固定所构成；通过蠕动泵(8-1)将原水槽(7)中的原水导入到电絮凝槽(1)，再通过蠕动泵(8-4)将电絮凝槽(1)中的水导出，在阴极(1-3)表面形成错流流动状态；所述阳极(1-2)与阴极(1-3)通过导线分别连接到直流电源(2)的正极和负极；
所述脱氨相(1-6)由阴极(1-3)与疏水膜(1-4)通过有机玻璃框架(1-1-2)固定所构成；阴极(1-3)的出水进入脱氨相(1-6)，通过硅胶管与真空表(3)和pH计(4)相连，并通过蠕动泵(8-3)将脱氨后的产水导入收集器(6)中；
所述氨回收相(1-7)由疏水膜(1-4)与有机玻璃框架(1-1-2)构成；透过疏水膜的氨气分子进入氨回收相(1-7)，并通过蠕动泵(8-2)与酸槽(5)的酸吸收液接触并回收，所述氨回收相(1-7)和酸槽(5)整体形成疏水膜脱氨装置(9)。
2.根据权利要求1所述两膜三相集成装置，其特征在于，所述的阳极材料为铁、铝或铁铝复合材料中的至少一种。
3.根据权利要求1所述两膜三相集成装置，其特征在于，所述的导电膜阴极材料是将碳纳米管(CNT)分散在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，以聚偏氟乙烯(PVDF)为聚合物，不锈钢网为基底，氯化锂(LiCl)为添加剂，通过相转化法制备而成。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的两膜三相集成装置对氨氮废水进行处理的方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：
S1、先分别往原水槽(7)中加入氨氮废水至槽体积的50-90％，往电絮凝槽(1)中加入氨氮废水至槽体积的50-90％，往酸槽(5)中加入酸吸收液至槽体积10％-80％；
S2、然后依次开启蠕动泵(8-1)、(8-4)、(8-2)、(8-3)，分别对电絮凝槽(1)、酸槽(5)、原水槽(7)中的溶液进行循环，以排除装置中的气泡；
S3、气泡排完后开启直流电源(2)，氨氮废水经电絮凝相(1-5)中阳极(1-2)产生的絮体絮凝，由阴极(1-3)导电膜过滤后去除有机物，并通过pH计(4)监控阴极(1-3)出水的pH值，调节直流电源的电流密度大小，使阴极出水的pH值达到10以上，其中导电膜上的压力由真空表(3)监控；
S4、阴极(1-3)出水进入脱氨相(1-6)，经疏水膜(1-4)脱氨后，产水被收集器(6)收集，氨气分子进入氨回收相(1-7)，并通过蠕动泵(8-2)与酸槽(5)的酸吸收液接触并回收。
5.根据权利要求4所述的对氨氮废水进行处理的方法，其特征在于，通过调控直流电源(2)的电流密度大小来调节阳极絮凝效果；通过调控直流电源(2)的电流密度大小和蠕动泵(8-3)来调节阴极出水的pH；通过调节蠕动泵(8-1)、(8-4)调控氨氮废水在电絮凝槽中(1)的循环，在阴极表面形成较好的错流流动效果；通过调节蠕动泵(8-2)、(8-3)调控脱氨相(1-6)和氨回收相(1-7)的液体流动速度，在脱氨相实现较好的脱氨效果，在氨回收相实现较好的回收效果。
6.根据权利要求4所述的对氨氮废水进行处理的方法，其特征在于，所述电流密度为5A/m2-50A/m2。
7.根据权利要求4所述的对氨氮废水进行处理的方法，其特征在于，所述导电膜上的压力为0.3-1.2bar。
8.根据权利要求4所述的对氨氮废水进行处理的方法，其特征在于，所述的酸吸收液为稀硫酸、稀盐酸、稀硝酸中的一种,所述酸吸收液浓度为0.05-0.5mol/L。
9.根据权利要求4所述的对氨氮废水进行处理的方法，其特征在于，所述阴极出水的pH范围为10-12。
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