CN111954753A - 包括具有氧化区的scrf催化剂的排气系统 - Google Patents

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Abstract

本发明的系统和方法涉及一种废气纯化系统，所述废气纯化系统包括：(a)第一喷射器，所述第一喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中；(b)柴油颗粒过滤器，所述柴油颗粒过滤器包括入口和出口，其中所述过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；(c)第二喷射器，所述第二喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中并且位于所述过滤器的下游；以及(d)下游催化剂，所述下游催化剂包括选择性催化还原催化剂并且位于所述第二喷射器下游。

Description

包括具有氧化区的SCRF催化剂的排气系统
背景技术
减少有害副产物的排放和不断增加的压力以增加燃料经济性的需求是内燃机正在面临的挑战。柴油发动机产生一般来讲包括受全世界政府间组织立法制约的至少四类污染物的废气排放：一氧化碳(CO)、未燃烧的烃(HC)、氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM)。存在多种排放控制设备用于处理各种类型的污染物中的一种或多种。这些排放控制设备通常作为排气系统的一部分组合，以确保在将废气排放到环境中之前对所有四类污染物进行处理。
发明内容
根据本发明的一些实施方案，一种废气纯化系统包括：(a)第一喷射器，所述第一喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中；(b)柴油颗粒过滤器，所述柴油颗粒过滤器包括入口和出口，其中所述过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；(c)第二喷射器，所述第二喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中并且位于所述过滤器的下游；和(d)下游催化剂，所述下游催化剂包括选择性催化还原催化剂并且位于所述第二喷射器下游。
在一些实施方案中，所述氧化催化剂涂覆在所述过滤器的所述出口上。所述氧化催化剂可包括一种或多种铂族金属，诸如铂、钯或它们的组合。合适的选择性催化还原催化剂可包括基于金属氧化物的SCR催化剂制剂、基于分子筛的SCR催化剂制剂、或它们的混合物。
在一些实施方案中，所述下游催化剂还包括氨氧化催化剂。在一些实施方案中，所述系统还包括位于所述过滤器上游的上游催化剂，所述上游催化剂包括柴油氧化催化剂、NOx存储催化剂或它们的组合。
在某些实施方案中，进入所述下游催化剂的所述废气具有大于10％的NO2:NOx比率。
根据本发明的一些实施方案，一种纯化废气的方法包括：(a)通过第一喷射器将氨或能够分解成氨的化合物添加到所述废气中；(b)使所述废气通过包括入口和出口的柴油颗粒过滤器，其中所述过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；(c)通过位于所述过滤器下游的第二喷射器将氨或能够分解成氨的化合物添加到所述废气中；以及(d)使所述废气通过位于所述第二喷射器下游的包括选择性还原催化剂的下游催化剂。
附图说明
图1示出了在比较系统1和系统2下测试的后SCRFTM催化剂NO2比率。
具体实施方式
本发明的系统和方法涉及对来自内燃机的废气的纯化。本发明尤其涉及对来自柴油发动机的废气的清洁。
本发明的系统和方法可包括：(1)第一喷射器，该第一喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入废气中；(2)柴油颗粒过滤器，该柴油颗粒过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；(3)第二喷射器，该第二喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入废气中；以及(4)下游催化剂，该下游催化剂包括选择性催化还原催化剂并且位于第二喷射器下游。氧化催化剂可位于例如柴油颗粒过滤器的出口侧上。在一些实施方案中，此类系统可包括位于柴油颗粒过滤器上游的上游催化剂，该上游催化剂包括柴油氧化催化剂、NOx存储催化剂或它们的组合。
已经发现，本发明的系统的构型提供较低的总尾气排放。除了SCR催化剂之外在柴油颗粒过滤器上还包括氧化催化剂可用于在过滤器再生期间清除二次排放物，诸如NH3、CO和烃。然而，在本发明的实施方案中，柴油颗粒过滤器上的氧化催化剂还可通过制备NO2以优化下游SCR催化剂的性能来提供有益效果。还已经发现，需要包括第二还原剂喷射器以实现这些有益效果，以便供应下游SCR催化剂上的SCR反应所需的还原剂。
系统组件、构型和有益效果的细节更详细地描述于本文中。
过滤器
本发明的系统包括过滤器，该过滤器包括SCR催化剂和氧化催化剂。此类过滤器在本文中也可称为具有氧化催化剂的SCRFTM催化剂。在一些实施方案中，包括SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器可被配制和配置成提供期望的NO2/NOx比率，以便优化下游SCR催化剂上的SCR反应。
SCR催化剂
本发明的系统可包括一种或多种SCR催化剂。系统包括如上所述的柴油颗粒过滤器上的SCR催化剂，以及定位在柴油颗粒过滤器下游的SCR催化剂。本发明的系统还可包括一种或多种附加SCR催化剂。
本发明的排气系统可包括SCR催化剂，所述SCR催化剂定位在用于将氨或可分解成氨的化合物引入废气中的喷射器下游。SCR催化剂可直接定位在用于注入氨或可分解成氨的化合物的喷射器下游(例如，在喷射器和SCR催化剂之间不存在居间催化剂)。
SCR催化剂包括基底和催化剂组合物。基底可以为流通式基底或过滤式基底。当SCR催化剂具有流通式基底时，则基底可包含SCR催化剂组合物(即，SCR催化剂通过挤出获得)，或者SCR催化剂组合物可设置或承载在基底上(即，SCR催化剂组合物通过洗涂方法施加到基底上)。
当SCR催化剂具有过滤式基底时，则其为选择性催化还原过滤器催化剂，其在本文中被缩写为“SCRFTM催化剂”。SCRFTM催化剂包括过滤式基底和选择性催化还原(SCR)组合物。在本申请通篇中对使用SCR催化剂的提及应理解为也包括在适用的情况下使用SCRFTM催化剂。
选择性催化还原组合物可包含或基本上由基于金属氧化物的SCR催化剂制剂、基于分子筛的SCR催化剂制剂、或它们的混合物组成。此类SCR催化剂制剂是本领域已知的。
选择性催化还原组合物可包含或基本上由基于金属氧化物的SCR催化剂制剂组成。基于金属氧化物的SCR催化剂制剂包含承载在难熔氧化物上的钒或钨或它们的混合物。难熔氧化物可选自氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈以及它们的组合。
基于金属氧化物的SCR催化剂制剂可包含或基本上由承载在难熔氧化物上的钒氧化物(例如，V2O5)和/或钨氧化物(例如，WO3)组成，所述难熔氧化物选自二氧化钛(例如，TiO2)、二氧化铈(例如，CeO2)、以及铈和锆的混合氧化物或复合氧化物(例如，CexZr(1-x)O2，其中x＝0.1至0.9，优选地x＝0.2至0.5)。
当难熔氧化物为二氧化钛(例如，TiO2)时，则钒氧化物的浓度优选地为0.5重量％至6重量％(例如，占基于金属氧化物的SCR制剂)，并且/或者钨氧化物(例如，WO3)的浓度为5重量％至20重量％。更优选地，钒氧化物(例如，V2O5)和钨氧化物(例如，WO3)承载在二氧化钛(例如，TiO2)上。
当难熔氧化物为二氧化铈(例如，CeO2)时，则钒氧化物的浓度优选地为0.1重量％至9重量％(例如，占基于金属氧化物的SCR制剂)，并且/或者钨氧化物(例如，WO3)的浓度为0.1重量％至9重量％。
基于金属氧化物的SCR催化剂制剂可包含或基本上由承载在二氧化钛(例如，TiO2)上的钒氧化物(例如，V2O5)和任选地钨氧化物(例如，WO3)组成。
选择性催化还原组合物可包含或基本上由基于分子筛的SCR催化剂制剂组成。基于分子筛的SCR催化剂制剂包含分子筛，其任选地为过渡金属交换的分子筛。优选的是，SCR催化剂制剂包含过渡金属交换的分子筛。
一般来讲，基于分子筛的SCR催化剂制剂可包含分子筛，所述分子筛具有铝硅酸盐骨架(例如沸石)、磷酸铝骨架(例如AlPO)、硅铝磷酸盐骨架(例如SAPO)、含杂原子的铝硅酸盐骨架、含杂原子的磷酸铝骨架(例如MeAlPO，其中Me为金属)、或含杂原子的硅铝磷酸盐骨架(例如MeAPSO，其中Me为金属)。杂原子(即，在含杂原子的骨架中)可选自：硼(B)、镓(Ga)、钛(Ti)、锆(Zr)、锌(Zn)、铁(Fe)、钒(V)以及它们中的任两种或更多种的组合。优选的是，杂原子为金属(例如，上述含杂原子骨架中的每一个可为含金属的骨架)。
优选的是，基于分子筛的SCR催化剂制剂包含或基本上由具有铝硅酸盐骨架(例如沸石)或硅铝磷酸盐骨架(例如SAPO)的分子筛组成。
当分子筛具有铝硅酸盐骨架(例如分子筛为沸石)时，则分子筛通常具有5至200(例如10至200)、优选地10至100(例如10至30或20至80)，诸如12至40，更优选地15至30的二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)。
通常，分子筛是微孔的。微孔分子筛具有直径小于2nm的孔(例如，根据“微孔”的IUPAC定义[参见，Pure&Appl.Chem.,66(8),(1994),1739-1758)])。
基于分子筛的SCR催化剂制剂可包含小孔分子筛(例如具有八个四面体原子的最大环尺寸的分子筛)、中孔分子筛(例如具有十个四面体原子的最大环尺寸的分子筛)或大孔分子筛(例如具有十二个四面体原子的最大环尺寸的分子筛)或它们中两种或更多种的组合。
当分子筛为小孔分子筛时，则小孔分子筛可具有由选自下列的骨架类型代码(FTC)表示的骨架结构：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、LTA、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SFW、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON，或它们中两种或更多种的混合物和/或共生物。优选地，小孔分子筛具有由选自下列的FTC表示的骨架结构：CHA、LEV、AEI、AFX、ERI、LTA、SFW、KFI、DDR和ITE。更优选地，小孔分子筛具有由选自下列的FTC表示的骨架结构：CHA和AEI。小孔分子筛可具有由FTC CHA表示的骨架结构。小孔分子筛可具有由FTCAEI表示的骨架结构。当小孔分子筛为沸石并且具有由FTC CHA表示的骨架时，则沸石可以为菱沸石。
当分子筛为中孔分子筛时，则中孔分子筛可具有由选自下列的骨架类型代码(FTC)表示的骨架结构：AEL、AFO、AHT、BOF、BOZ、CGF、CGS、CHI、DAC、EUO、FER、HEU、IMF、ITH、ITR、JRY、JSR、JST、LAU、LOV、MEL、MFI、MFS、MRE、MTT、MVY、MWW、NAB、NAT、NES、OBW、-PAR、PCR、PON、PUN、RRO、RSN、SFF、SFG、STF、STI、STT、STW、-SVR、SZR、TER、TON、TUN、UOS、VSV、WEI和WEN，或它们中两种或更多种的混合物和/或共生物。优选地，中孔分子筛具有由选自下列的FTC表示的骨架结构：FER、MEL、MFI和STT。更优选地，中孔分子筛具有由选自下列的FTC表示的骨架结构：FER和MFI，具体地讲MFI。当中孔分子筛为沸石并且具有由FTC FER或MFI表示的骨架时，则沸石可为镁碱沸石、硅质岩或ZSM-5。
当分子筛为大孔分子筛时，则大孔分子筛可具有由选自下列的骨架类型代码(FTC)表示的骨架结构：AFI、AFR、AFS、AFY、ASV、ATO、ATS、BEA、BEC、BOG、BPH、BSV、CAN、CON、CZP、DFO、EMT、EON、EZT、FAU、GME、GON、IFR、ISV、ITG、IWR、IWS、IWV、IWW、JSR、LTF、LTL、MAZ、MEI、MOR、MOZ、MSE、MTW、NPO、OFF、OKO、OSI、-RON、RWY、SAF、SAO、SBE、SBS、SBT、SEW、SFE、SFO、SFS、SFV、SOF、SOS、STO、SSF、SSY、USI、UWY和VET，或它们中两种或更多种的混合物和/或共生物。优选地，大孔分子筛具有由选自下列的FTC表示的骨架结构：AFI、BEA、MAZ、MOR和OFF。更优选地，大孔分子筛具有由选自下列的FTC表示的骨架结构：BEA、MOR和MFI。当大孔分子筛为沸石并且具有由FTC BEA、FAU或MOR表示的骨架时，则沸石可为β沸石、八面沸石、沸石Y、沸石X或丝光沸石。
一般来讲，优选的是分子筛为小孔分子筛。
基于分子筛的SCR催化剂制剂优选地包含过渡金属交换的分子筛。过渡金属可选自钴、铜、铁、锰、镍、钯、铂、钌和铼。
过渡金属可为铜。包含铜交换的分子筛的SCR催化剂制剂的优点在于，此类制剂具有优异的低温NOx还原活性(例如，其可优于铁交换的分子筛的低温NOx还原活性)。本发明的系统和方法可包括任何类型的SCR催化剂，然而，根据本发明的系统包含铜的SCR催化剂(“Cu-SCR催化剂”)可经历更显著的有益效果，因为它们特别容易受到硫酸盐化效应的影响。Cu-SCR催化剂制剂可包含例如Cu交换的SAPO-34、Cu交换的CHA沸石、Cu交换的AEI沸石或它们的组合。
过渡金属可存在于分子筛外表面上的骨架外位点上，或分子筛的通道、腔或笼内。
通常，过渡金属交换的分子筛包含0.10重量％至10重量％的量，优选地0.2重量％至5重量％的量的过渡金属交换的分子。
一般来讲，选择性催化还原催化剂包含总浓度为0.5g·in-3至4.0g·in-3，优选地1.0g·in-3至3.0g·in-3的选择性催化还原组合物。
SCR催化剂组合物可包含基于金属氧化物的SCR催化剂制剂和基于分子筛的SCR催化剂制剂的混合物。(a)基于金属氧化物的SCR催化剂制剂可包含或基本上由承载在二氧化钛(例如，TiO2)上的钒氧化物(例如，V2O5)和任选地钨氧化物(例如，WO3)组成，并且(b)基于分子筛的SCR催化剂制剂可包含过渡金属交换的分子筛。
当SCR催化剂为SCRFTM催化剂时，则过滤式基底可优选地为壁流式过滤器基底整料，诸如本文关于催化烟尘过滤器所述。壁流式过滤器基底整料(例如，SCR-DPF的壁流式过滤器基底整料)通常具有60至400个孔每平方英寸(cpsi)的孔密度。优选的是壁流式过滤器基底整料具有100cpsi至350cpsi，更优选地200cpsi至300cpsi的孔密度。
壁流式过滤器基底整料可具有0.20mm至0.50mm、优选地0.25mm至0.35mm(例如，约0.30mm)的壁厚(例如，平均内壁厚度)。
一般来讲，未涂覆的壁流式过滤器基底整料具有50％至80％，优选地55％至75％，并且更优选地60％至70％的孔隙率。
未涂覆的壁流式过滤器基底整料通常具有至少5pm的平均孔径。优选的是，平均孔径为10μm至40μm，诸如15μm至35μm，更优选地20μm至30μm。
壁流式过滤器基底可具有对称孔设计或不对称孔设计。
一般来讲，对于SCRFTM催化剂，选择性催化还原组合物设置在壁流式过滤器基底整料的壁内。另外，选择性催化还原组合物可设置在入口通道的壁上和/或出口通道的壁上。
氧化催化剂
本发明的系统可包括过滤器，该过滤器包括SCR催化剂和氧化催化剂。在一些实施方案中，所述氧化催化剂涂覆在所述过滤器的所述出口上。在一些实施方案中，包括SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器可被配制和配置成提供期望的NO2/NOx比率，以便优化下游SCR催化剂上的SCR反应。氧化催化剂可：1)涂覆在过滤器上，使得其定位在壁(入口或出口)的表面上，2)涂覆在多孔壁上，使得其渗透过滤器，即，其定位在过滤器内；或3)涂覆以使得其既在多孔过滤器壁内又在壁的表面上。
在一些实施方案中，氧化包括一种或多种铂族金属。在一些实施方案中，氧化催化剂被配制为旨在将NO氧化成NO2；这可解决NO2使过滤器上的SCR催化剂漏失的问题，并且获得更有利的NO2:NOx比率来进行下游SCR反应。
氨氧化催化剂
本发明的系统可包括一种或多种氨氧化催化剂，也称为氨漏失催化剂(“ASC”)。一种或多种ASC可被包括在SCR催化剂下游，以氧化过量的氨并防止其释放到大气中。在一些实施方案中，ASC可被包括在与SCR催化剂相同的基底上。在某些实施方案中，氨氧化催化剂材料可被选择为有利于氨的氧化，而不是NOx或N2O的形成。优选的催化剂材料包括铂、钯或它们的组合，其中优选的是铂或铂/钯组合。优选地，氨氧化催化剂包含承载在金属氧化物上的铂和/或钯。优选地，催化剂设置在高表面积载体上，其包括但不限于氧化铝。
在一些实施方案中，氨氧化催化剂包含硅质载体上的铂族金属。硅质材料可包括材料诸如：(1)二氧化硅；(2)二氧化硅与氧化铝比率为至少200的沸石；以及(3)SiO2含量≥40％的无定形二氧化硅掺杂型氧化铝。在一些实施方案中，硅质材料可包括材料诸如二氧化硅与氧化铝比率为至少200；至少250；至少300；至少400；至少500；至少600；至少750；至少800；或至少1000的沸石。在一些实施方案中，铂族金属以下列量存在于载体上：铂族金属和载体的总重量的约0.5重量％至约10重量％；铂族金属和载体的总重量的约1重量％至约6重量％；铂族金属和载体的总重量的约1.5重量％至约4重量％；铂族金属和载体的总重量的约10重量％；铂族金属和载体的总重量的约0.5重量％；铂族金属和载体的总重量的约1重量％；铂族金属和载体的总重量的约2重量％；铂族金属和载体的总重量的约3重量％；铂族金属和载体的总重量的约4重量％；铂族金属和载体的总重量的约5重量％；铂族金属和载体的总重量的约6重量％；铂族金属和载体的总重量的约7重量％；铂族金属和载体的总重量的约8重量％；铂族金属和载体的总重量的约9重量％；或铂族金属和载体的总重量的约10重量％。
在一些实施方案中，硅质载体可包括具有BEA、CDO、CON、FAU、MEL、MFI或MWW骨架类型的分子筛。
还原剂/尿素喷射器
如本文所述，本发明的系统可包括至少两个还原剂注射器。系统可包括用于将含氮还原剂引入SCR和/或SCRFTM催化剂上游的排气系统中的装置。可能优选的是，用于将含氮还原剂引入排气系统的装置直接位于SCR或SCRFTM催化剂的上游(例如，在用于引入含氮还原剂的装置与SCR或SCRFTM催化剂之间不存在居间催化剂)。
通过用于将还原剂引入废气中的任何合适的装置将还原剂添加到流动的废气中。合适的装置包括喷射器、喷雾器或喂料机。此类装置是本领域所熟知的。
用于所述系统中的含氮还原剂可以为氨本身、肼、或氨前体，所述氨前体选自尿素、碳酸铵、氨基甲酸铵、碳酸氢铵和甲酸铵。尿素是特别优选的。
排气系统还可包括用于控制还原剂向废气中的引入以便还原其中的NOx的装置。优选的控制装置可包括电子控制单元、任选的发动机控制单元，并且可另外包括位于NO还原催化剂下游的NOx传感器。
基底
本发明的催化剂和吸附剂还可各自包含流通式基底或过滤器基底。在一个实施方案中，可将催化剂/吸附剂涂覆到流通式-基底或过滤器基底上，并且优选地使用洗涂程序沉积在流通式基底或过滤器基底上。
SCR催化剂和过滤器的组合被称为选择性催化还原过滤器(SCRFTM催化剂)。SCRFTM催化剂是结合SCR和颗粒过滤器的功能的单基底设备，并且根据需要适用于本发明的实施方案。在本申请通篇中对SCR催化剂的说明和提及应理解为也包括在适用的情况下的SCRFTM催化剂。
流通式基底或过滤器基底是能够容纳催化剂/吸附剂组分的基底。基底优选为陶瓷基底或金属基底。陶瓷基底可由任何合适的难熔材料制成，例如氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化铈、氧化锆、氧化镁、沸石、氮化硅、碳化硅、硅酸锆、硅酸镁、铝硅酸盐、金属铝硅酸盐(诸如堇青石和锂辉石)、或它们中的任两种或更多种的混合物或混合氧化物。堇青石、铝硅酸镁和碳化硅是特别优选的。
金属基底可由任何合适的金属制成，并且具体地讲由耐热金属和金属合金制成，诸如钛和不锈钢以及除其他痕量金属之外还含有铁、镍、铬和/或铝的铁素体合金。
流通式基底优选为具有蜂窝状结构的流通式整料，该蜂窝状结构具有许多小的平行薄壁通道，这些通道轴向延伸穿过基底并且从基底的入口或出口延伸穿过。基底的通道横截面可以为任何形状，但优选为正方形、正弦曲线形、三角形、矩形、六边形、梯形、圆形或椭圆形。流通式基底还可以为使得催化剂渗透到基底壁中的高孔隙率。
过滤器基底优选地为壁流式整料过滤器。壁流式过滤器的通道被交替阻塞，这使得废气流从入口进入通道，然后流过通道壁，并从通向出口的不同通道离开过滤器。因此，废气流中的颗粒被捕集在过滤器中。
催化剂/吸附剂可通过任何已知的方式(诸如洗涂程序)添加到流通式基底或过滤器基底中。
上游催化剂
本发明的系统可包括上游催化剂，该上游催化剂位于包括SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器的上游。在一些实施方案中，上游催化剂可包括柴油氧化催化剂、NOx存储催化剂或它们的组合。
柴油氧化催化剂
本发明的系统可包含一种或多种柴油氧化催化剂。氧化催化剂，并且具体地讲柴油氧化催化剂(DOC)，是本领域熟知的。氧化催化剂被设计成将CO氧化成CO2，并且将气相烃(HC)和柴油颗粒的有机级分(可溶性有机级分)氧化成CO2和H2O。典型的氧化催化剂包括高表面积无机氧化物载体诸如氧化铝、二氧化硅-氧化铝和沸石上的铂，以及任选地还包括钯。
NOx存储催化剂
本发明的系统可包含一种或多种NOx存储催化剂。NOx存储催化剂可包括根据某些条件(通常取决于温度和/或富燃/稀燃废气条件)来吸附、释放和/或还原NOx的设备。NOx存储催化剂可包括例如被动NOx吸附剂、冷启动催化剂、NOx捕集器等。
被动NOx吸附剂
本发明的系统可包含一种或多种被动NOx吸附剂。被动NOx吸附剂是在低温或低温以下的温度下有效吸附NOx并且在低温以上的温度下释放所吸附的NOx的设备。被动NOx吸附剂可包括贵金属和小孔分子筛。贵金属优选地为钯、铂、铑、金、银、铱、钌、锇或它们的混合物。优选地，低温为约200℃、约250℃或介于约200℃至约250℃之间。合适的被动NOx吸附剂的示例在美国专利公布20150158019中有所描述，该专利公布全文以引用方式并入本文。
小孔分子筛可为任何天然的或合成的分子筛，包括沸石，并且优选地由铝、硅和/或磷构成。分子筛通常具有通过共享氧原子连接的SiO4、AlO4和/或PO4的三维布置，但也可为二维结构。分子筛骨架通常为阴离子，其被电荷补偿阳离子通常为碱金属和碱土金属元素(例如Na、K、Mg、Ca、Sr和Ba)、铵离子以及质子平衡。可将其他金属(例如Fe、Ti和Ga)掺入到小孔分子筛的骨架中以制备金属掺杂型分子筛。
优选地，小孔分子筛选自铝硅酸盐分子筛、金属取代的铝硅酸盐分子筛、磷酸铝分子筛或金属取代的磷酸铝分子筛。更优选地，小孔分子筛为具有下列的骨架类型的分子筛：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON，以及任两种或更多种的混合物或共生物。特别优选的小孔分子筛共生物包括KFI-SIV、ITE-RTH、AEW-UEI、AEI-CHA和AEI-SAV。最优选地，小孔分子筛为AEI或CHA，或AEI-CHA共生物。
合适的被动NOx吸附剂可通过任何已知的方式制备。例如，可通过任何已知的方式将贵金属添加到小孔分子筛中以形成被动NOx吸附剂。例如，贵金属化合物(诸如硝酸钯)可通过浸渍、吸附、离子交换、初始含浸法、沉淀等承载在分子筛上。也可将其他金属添加到被动NOx吸附剂中。优选地，被动NOx吸附剂中的贵金属中的一些贵金属(大于所添加的总贵金属的1％)位于小孔分子筛的孔内。更优选地，贵金属总量的大于5％位于小孔分子筛的孔内；并且甚至更优选地可为贵金属总量的大于10％或大于25％或大于50％位于小孔分子筛的孔内。
优选地，被动NOx吸附剂还包括流通式基底或过滤器基底。可将被动NOx吸附剂涂覆到流通式基底或过滤器基底上，并且优选地使用洗涂程序沉积在流通式基底或过滤器基底上以产生被动NOx吸附剂系统。
冷启动催化剂
本发明的系统可包括一种或多种冷启动催化剂。冷启动催化剂是在低温或低温以下的温度下有效吸附NOx和烃(HC)并且在低温以上的温度下转化和释放所吸附的NOx和HC的设备。优选地，低温为约200℃、约250℃或介于约200℃至约250℃之间。合适的冷启动催化剂的示例在WO2015085300中有所描述，该专利公布全文以引用方式并入本文。
冷启动催化剂可包括分子筛催化剂和负载型铂族金属催化剂。分子筛催化剂可包含或基本上由贵金属和分子筛组成。负载型铂族金属催化剂包含一种或多种铂族金属和一种或多种无机氧化物载体。贵金属优选地为钯、铂、铑、金、银、铱、钌、锇或它们的混合物。
分子筛可为任何天然的或合成的分子筛包括沸石，并且优选地由铝、硅和/或磷构成。分子筛通常具有通过共享氧原子连接的SiO4、AlO4和/或PO4的三维布置，但也可为二维结构。分子筛骨架通常为阴离子，其被电荷补偿阳离子通常为碱金属和碱土金属元素(例如Na、K、Mg、Ca、Sr和Ba)、铵离子以及质子平衡。
分子筛可优选地为小孔分子筛(具有八个四面体原子的最大环尺寸)、中孔分子筛(具有十个四面体原子的最大环尺寸)或大孔分子筛(具有十二个四面体原子的最大环尺寸)。更优选地，分子筛具有骨架结构为：AEI、MFI、EMT、ERI、MOR、FER、BEA、FAU、CHA、LEV、MWW、CON、EUO或它们的混合物。
负载型铂族金属催化剂包含一种或多种铂族金属(“PGM”)和一种或多种无机氧化物载体。PGM可为铂、钯、铑、铱或它们的组合，并且最优选地为铂和/或钯。无机氧化物载体最常见地包括第2、3、4、5、13和14族元素的氧化物。可用的无机氧化物载体优选地具有在10m2/g至700m2/g范围内的表面积，在0.1mL/g至4mL/g范围内的孔体积，以及约10埃至1000埃的孔径。无机氧化物载体优选地为氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈、氧化铌、氧化钽、氧化钼、氧化钨或它们中任何两种或更多种的混合氧化物或复合氧化物，例如，二氧化硅-氧化铝、二氧化铈-氧化锆或氧化铝-二氧化铈-氧化锆。特别优选的是氧化铝和二氧化铈。
负载型铂族金属催化剂可通过任何已知的方法制备。优选地，通过任何已知的方式将该一种或多种铂族金属装载到该一种或多种无机氧化物上以形成负载型PGM催化剂，添加方式不被认为是特别关键的。例如，铂化合物(诸如硝酸铂)可通过浸渍、吸附、离子交换、初始含浸法、沉淀等承载在无机氧化物上。还可将其它金属诸如铁、锰、钴和钡添加到负载型PGM催化剂中。
本发明的冷启动催化剂可通过本领域熟知的方法制备。分子筛催化剂和负载型铂族金属催化剂可物理地混合以产生冷启动催化剂。优选地，冷启动催化剂还包括流通式基底或过滤器基底。在一个实施方案中，分子筛催化剂和负载型铂族金属催化剂被涂覆到流通式基底或过滤器基底上，并且优选地使用洗涂程序沉积在流通式基底或过滤器基底上以产生冷启动催化剂系统。
NOx捕集器
本发明的系统可包含一种或多种NOx捕集器。NOx捕集器是在稀燃废气条件下吸附NOx，在富燃条件下释放所吸附的NOx并且还原所释放的NOx以形成N2的设备。
本发明的实施方案的NOx捕集器可包括用于存储NOx的NOx吸附剂和氧化/还原催化剂。通常，在存在氧化催化剂的情况下，一氧化氮与氧气反应产生NO2。其次，NO2以无机硝酸盐形式被NOx吸附剂吸附(例如，在NOx吸附剂上BaO或BaCO3转化成Ba(NO3)2)。最后，当发动机在富燃条件下运行时，所存储的无机硝酸盐分解形成NO或NO2，然后其在存在还原催化剂的情况下通过与一氧化碳、氢气和/或烃(或经由NHX或NCO中间体)反应而还原形成N2。通常，氮氧化物在排气流中存在热、一氧化碳和烃的情况下转化成氮气、二氧化碳和水。
NOx吸附剂组分优选地为碱土金属(例如Ba、Ca、Sr和Mg)、碱金属(例如K、Na、Li和Cs)、稀土金属(例如La、Y、Pr和Nd)或它们的组合。这些金属通常以氧化物的形式存在。氧化/还原催化剂可包含一种或多种贵金属。合适的贵金属可包括铂、钯和/或铑。优选地，包含铂以执行氧化功能，并且包含铑以执行还原功能。氧化/还原催化剂和NOx吸附剂可装载在载体材料上，诸如用于排气系统的无机氧化物。
过滤器
除了包括如上所述的SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器之外，本发明的系统还可包括一个或多个颗粒过滤器。颗粒过滤器是减少来自内燃机排气中的颗粒的设备。颗粒过滤器包括催化颗粒过滤器和裸(非催化)颗粒过滤器。催化颗粒过滤器，也称为催化烟尘过滤器(用于柴油和汽油应用)包括金属和金属氧化物组分(诸如Pt、Pd、Fe、Mn、Cu和二氧化铈)以使烃和一氧化碳氧化，以及破坏由过滤器捕集的烟尘。
燃料喷射器
本发明的系统可包含一种或多种燃料喷射器。例如，系统可包括柴油氧化催化剂上游的二次燃料喷射器。任何合适类型的燃料喷射器都可用于本发明的系统中。
实施方案/系统
本发明的系统可包括：(1)第一喷射器，所述第一喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中；(2)柴油颗粒过滤器，所述柴油颗粒过滤器包括入口和出口，其中所述过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；(3)第二喷射器，所述第二喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中并且位于所述过滤器的下游；以及(4)下游催化剂，所述下游催化剂包括选择性催化还原催化剂并且位于所述第二喷射器下游。
在一些实施方案中，系统包括上游催化剂，该上游催化剂包括柴油氧化催化剂、NOx存储催化剂或它们的组合。
在一些实施方案中，SCR催化剂和氧化催化剂被配置在过滤器上，使得废气在接触氧化催化剂之前接触SCR催化剂。在一些实施方案中，所述氧化催化剂涂覆在所述过滤器的所述出口上。在一些实施方案中，SCR催化剂位于过滤器的入口上。
在一些实施方案中，SCR催化剂被包含在从过滤器的入口端朝向出口端延伸但不与氧化催化剂重叠的层中。在一些实施方案中，SCR催化剂被包含在从过滤器的入口端延伸并且至少部分地覆盖氧化催化剂的层中。在一些实施方案中，包含SCR催化剂的层完全覆盖氧化催化剂。在一些实施方案中，包含SCR催化剂的层部分地覆盖氧化催化剂。在一些实施方案中，包含SCR催化剂的层覆盖氧化催化剂的长度的约0％；5％；7％；10％；15％；20％；25％；30％；35％；40％；45％；50％；55％；60％；65％；70％；75％；80％；85％；90％；95％；100％；最多约10％；约5％至约50％；约20％至约50％；约25％至约75％；或约30％至约70％。
在一些实施方案中，氧化催化剂被包含在延伸过滤器基底的整个长度的底层中；并且SCR催化剂被包含在从基底的入口端延伸，覆盖氧化催化剂层的全部或一部分的顶层中。
方法
一种纯化废气的方法可包括：(1)通过第一喷射器将氨或能够分解成氨的化合物添加到所述废气中；(2)使所述废气通过包括入口和出口的柴油颗粒过滤器，其中所述过滤器包括SCR催化剂和氧化催化剂；(3)通过位于所述柴油颗粒过滤器下游的第二喷射器将氨或能够分解成氨的化合物添加到所述废气中；以及(4)使所述废气通过位于所述第二喷射器下游的包括选择性还原催化剂的下游催化剂。
在一些实施方案中，过滤器上的SCR催化剂和氧化催化剂可被配制和配置成提供期望的NO2/NOx比率，以便优化下游SCR催化剂上的SCR反应。在一些实施方案中，排出具有SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器的废气具有大于10％；优选地至少15％；更优选地至少20％的NO2/NOx比率。在一些实施方案中，排出具有SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器的废气具有10％至70％；优选地15％至65％；更优选地20％至60％的NO2/NOx比率。在一些实施方案中，排出具有SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器的废气具有15％至40％或25％至35％的NO2/NOx比率。在一些实施方案中，排出具有SCR催化剂和氧化催化剂的过滤器的废气具有40％至70％或40％至60％的NO2/NOx比率。
有益效果
已经发现，本发明的系统的构型提供较低的总尾气排放。在过滤器上包括氧化催化剂连同SCR催化剂可用于在过滤器再生期间清除二次排放物，诸如NH3、CO和烃。然而，在本发明的实施方案中，柴油颗粒过滤器上的氧化催化剂还可通过制备NO2以优化下游SCR催化剂的性能来提供有益效果。一般来讲，排出具有SCR催化剂(即，SCRFTM催化剂)的柴油颗粒过滤器的废气流的NO2/NOx比率可非常低，而SCR反应最好以约50％的NO2/NOx比率进行。在本发明的系统中，柴油颗粒过滤器上的氧化催化剂可将使过滤器上的SCR催化剂漏失的NO氧化成NO2，以便获得更有利的NO2/NOx比率，从而增强下游SCR催化剂的性能。
还已经发现，需要包括第二还原剂喷射器以实现这些有益效果，以便供应下游SCR催化剂上的SCR反应所需的还原剂。
实施例
比较系统1：DOC+SCRFTM催化剂
一种由DOC之后是SCRFTM催化剂组成的系统，该SCRFTM催化剂包含涂覆到碳化硅壁流式过滤器(DPF)上的基于Cu-沸石的催化剂，该碳化硅壁流式过滤器具有大约300个孔每平方英寸(CPSI)和大约12密耳的壁厚(WT)。
系统2：包含DOC组分的DOC+SCRF TM 催化剂
一种由DOC之后是具有氧化层的SCRFTM催化剂组成的系统，该SCRFTM催化剂由比较系统1中类似的基于Cu-沸石的催化剂和加入氧化组分的基底组合物组成，如说明书中所述。
V6-3L发动机上的工作台测试
如表1所示，发动机评估设定点目标温度为200℃、250℃和300℃。在实现这些温度点时，由发动机产生不同的空气流、NOx、HC和CO。在SCRFTM催化剂上投配的尿素的量为α1.1。
表1稳态测试条件
Figure BDA0002708012850000161
如图1所示，在比较系统1中，在表1的稳态测试条件下，后SCRFTM催化剂(无氧化区)NO2比率为<10％(实线)。相比之下，在与系统2相同的测试条件下，从250℃开始，具有氧化区的后SCRFTM催化剂具有>10％的NO2比率(虚线)。由于较高的NO2比率使得NOx转化率改善(在快速SCR反应之后)，这将使得下游SCR上的NOx转化率改善。
如本说明书和所附权利要求书中所用，除非上下文另外明确地指明，否则单数形式“一”、“一个”和“所述”包括复数指代。因此，例如，对“催化剂”提及包括两种或更多种催化剂的混合物等。
术语“氨漏失”意指通过SCR催化剂的未反应氨的量。
术语“载体”意指催化剂固定于其上的材料。
术语“煅烧”意指在空气或氧气中加热材料。该定义符合煅烧的IUPAC定义(IUPAC.Compendium of Chemical Terminology，第2版(“金书”)，由A.D.McNaught和A.Wilkinson编译，Blackwell Scientific Publications，Oxford(1997)。XML在线校正版本：http://goldbook.iupac.org(2006-)，由M.Nic、J.Jirat、B.Kosata创建；由A.Jenkins更新编译，ISBN0-9678550-9-8.doi:10.1351/goldbook.)。进行煅烧以分解金属盐并促进催化剂内金属离子的交换，并且还将催化剂粘附到基底。用于煅烧的温度取决于待煅烧材料中的组分，并且通常在约400℃至约900℃之间持续大约1小时至8小时。在一些情况下，煅烧可在高达约1200℃的温度下进行。在涉及本文所述方法的应用中，煅烧一般在约400℃至约700℃的温度下进行大约1小时至8小时，优选地在约400℃至约650℃的温度下进行大约1小时至4小时。
除非另外指明，否则当提供各种数值元素的一个或多个范围时，所述一个或多个范围可包括所述值。
术语“N2选择性”是指氨转化成氮气的百分比。
术语“柴油氧化催化剂”(DOC)、“柴油放热催化剂”(DEC)、“NOx吸附剂”、“SCR/PNA”(选择性催化还原/被动NOx吸附剂)、“冷启动催化剂”(CSC)和“三元催化剂”(TWC)是本领域熟知术语，所述术语用于描述用于处理来自燃烧过程的废气的各种类型的催化剂。
术语“铂族金属”或“PGM”是指铂、钯、钌、铑、锇和铱。铂族金属优选地为铂、钯、钌或铑。
术语“下游”和“上游”描述催化剂或基底的取向，其中废气的流动是从基底或制品的入口端到出口端。

Claims (16)

1.一种废气纯化系统，所述废气纯化系统包括：
a.第一喷射器，所述第一喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中；
b.柴油颗粒过滤器，所述柴油颗粒过滤器包括入口和出口，其中所述过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；
c.第二喷射器，所述第二喷射器用于将氨或能够分解成氨的化合物注入所述废气中并且位于所述过滤器的下游；以及
d.下游催化剂，所述下游催化剂包括选择性催化还原催化剂并且位于所述第二喷射器下游。
2.根据权利要求1所述的废气纯化系统，其中所述氧化催化剂涂覆在所述过滤器的所述出口上。
3.根据权利要求1所述的废气纯化系统，其中所述氧化催化剂包括一种或多种铂族金属。
4.根据权利要求1所述的废气纯化系统，其中所述氧化催化剂包括铂、钯或它们的组合。
5.根据权利要求1所述的废气纯化系统，其中所述选择性催化还原催化剂包括基于金属氧化物的SCR催化剂制剂、基于分子筛的SCR催化剂制剂或它们的混合物。
6.根据权利要求1所述的废气纯化系统，其中所述下游催化剂还包括氨氧化催化剂。
7.根据权利要求1所述的废气纯化系统，其中进入所述下游催化剂的所述废气具有大于10％的NO2:NOx比率。
8.根据权利要求1所述的废气纯化系统，还包括位于所述过滤器上游的上游催化剂，所述上游催化剂包括柴油氧化催化剂、NOx存储催化剂或它们的组合。
9.一种纯化废气的方法，所述方法包括：
a.通过第一喷射器将氨或能够分解成氨的化合物添加到所述废气中；
b.使所述废气通过包括入口和出口的柴油颗粒过滤器，其中所述过滤器包括选择性催化还原(SCR)催化剂和氧化催化剂；
c.通过位于所述过滤器下游的第二喷射器将氨或能够分解成氨的化合物添加到所述废气中；以及
d.使所述废气通过位于所述第二喷射器下游的包括选择性还原催化剂的下游催化剂。
10.根据权利要求9所述的方法，其中所述氧化催化剂涂覆在所述过滤器的所述出口上。
11.根据权利要求9所述的方法，其中所述氧化催化剂包括一种或多种铂族金属。
12.根据权利要求9所述的方法，其中所述氧化催化剂包括铂、钯、或它们的组合。
13.根据权利要求9所述的方法，其中所述选择性催化还原催化剂包括基于金属氧化物的SCR催化剂制剂、基于分子筛的SCR催化剂制剂或它们的混合物。
14.根据权利要求9所述的方法，其中所述下游催化剂还包括氨氧化催化剂。
15.根据权利要求9所述的方法，其中进入所述下游催化剂的所述废气具有大于10％的NO2:NOx比率。
16.根据权利要求9所述的方法，还包括位于所述过滤器上游的上游催化剂，所述上游催化剂包括柴油氧化催化剂、NOx存储催化剂或它们的组合。
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