CN111939954B - 一种碱式碳酸铅纳米片及其制备方法和在电催化二氧化碳加氢的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种碱式碳酸铅纳米片及其制备方法和在电催化二氧化碳加氢的应用，以碳酸铅为基础，在电化学以及二氧化碳氛围中转化为碱式碳酸铅，然后作为活性物质，用于二氧化碳加氢生成甲酸。本发明技术方案中碱式碳酸铅为纳米片结构，具有更多的活性位点，结构稳定，合成方法简单，成本低，而且对二氧化碳加氢有很明显的优势。
Description
技术领域
本发明涉及纳米材料技术领域，更加具体地说，特别是涉及一种碱式碳酸铅纳米片和制备方法及应用。
背景技术
全球气候变暖是21世纪最重要的环境问题之一。大气中的温室气体主要包括二氧化碳、氧化亚氮、甲烷、氟碳化合物以及氯氟烃等，二氧化碳浓度的显著提高直接导致了全球平均气温上升。因此，限制大气中二氧化碳浓度的过快增长对延缓全球气候变暖极具现实意义。另一方面，化石燃料作为一种不可再生能源储量毕竟有限，经济快速发展与人口膨胀所引发的能源需求缺口日益扩大，过度的依赖化石燃料更是加剧了能源短缺问题，全球范围的能源危机己经逐步凸显。
实际上，上述两个问题的理想解决方案是将大气中过量的二氧化碳转化成一氧化碳、甲酸、烃类、醇类等碳燃料，这种策略不仅可以减少大气中二氧化碳的累积，而且可以得到高热值的燃料与高附加值的工业化学品。所以，二氧化碳再利用技术规模化应用所面临的主要挑战还是在于设计一种高效、耐用、成本低廉的催化剂。而碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]作为一种催化剂，在电化学二氧化碳氢化有很好的性能。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术中存在的缺陷，提供一种碱式碳酸铅纳米片及其制备方法和在电催化二氧化碳加氢的应用，通过将碳酸铅在电化学和二氧化碳环境下转化碱式碳酸铅，首先用简单的方法合成碳酸铅，然后经过电化学活化，在二氧化碳氛围中，制备碱式碳酸铅纳米片，用于二氧化碳加氢氢化以得到甲酸。
本发明的技术目的通过下述技术方案予以实现。
一种碱式碳酸铅纳米片，碱式碳酸铅纳米片为六边形结构，边长为300—500nm，厚度为8—12nm。
而且，六边形结构为等边六边形，边长为360—400nm，厚度为8—10nm。
一种碱式碳酸铅纳米片的制备方法，通过在二氧化碳氛围里对碳酸铅纳米颗粒进行电化学处理，得到碱式碳酸铅纳米片；按照下述步骤进行：
以负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒为阴极，在密闭三电极体系中进行恒电位反应，在密闭环境中进行二氧化碳的持续通入，以使电解液中和位于电解液上方的氛围均为二氧化碳，达到二氧化碳氛围；恒电位为-1.2—-2.0V，反应时间至少10min，电解液为0.5-1M的NaHCO3水溶液。
而且，恒电位为-1.2—-1.6V，反应时间为10—30min。
而且，对电极为碳棒或者铂片。
而且，参比电极为饱和甘汞电极。
而且，负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒按照下述步骤进行制备：包括以下步骤(具体参考文献徐华蕊，叶明泉，沉淀转化法制备单分散超细碳酸铅粉体[J].南京理工大学学报,1998(1):10-14)：
步骤1，配置碳酸钠的水溶液，边搅拌边加入等体积等浓度醋酸铅水溶液，然后搅拌5min，加入10mL去离子水，搅拌1h，离心，加水，再离心，再重复两次，再加入乙醇，离心，重复2次，得到碳酸铅固体；
步骤2，将所得到碳酸铅放入真空干燥箱干燥12h，取出样品，称取3mg样品溶于1mL乙醇，超声一段时间，混合均匀，滴到1*3cm2的碳纸上，尽量使样品滴在1*1cm2的区域，涂抹硅橡胶，使有效面积是1*1cm2，得到负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒。
本发明的碱式碳酸铅在电催化二氧化碳加氢中的应用，目标产物为甲酸。采用三电极体系，将碱式碳酸铅纳米片作为阴极(选择将制备的负载在碳纸上的碱式碳酸铅纳米片)，以饱和甘汞电极为参比电极，碳棒或者铂片为对电极，电解液池与气相色谱联用以对产物进行测量。
使用0.5M的NaHCO3水溶液为电解液，在电解池中放入75mL电解液，连接好CHI电化学分析仪/工作站，向电解池中加入经水起泡的二氧化碳，然后进行测试。电位在-1.6V时，电流达到的2mA*cm-2，法拉第效率达到95％(即针对甲酸产物的法拉第效率)。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
1、本发明提出了一种新型制备碱式碳酸铅的方法，以碳酸铅为基础，在电化学以及二氧化碳氛围中转化为碱式碳酸铅，然后作为活性物质，用于二氧化碳加氢生成甲酸。
2、碱式碳酸铅为纳米片结构，具有更多的活性位点，结构稳定，合成方法简单，成本低，而且对二氧化碳加氢有很明显的优势。
附图说明
图1是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]纳米片扫描电子显微镜(SEM)照片。
图2是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]纳米片透射电子显微镜(TEM)照片。
图3是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]纳米片高分辨透射电子显微镜(HRTEM)照片。
图4是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]纳米片X射线衍射(XRD)图。
图5是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]对二氧化碳加氢反应的法拉第效率图。
图6是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]在二氧化碳加氢反应中的稳定性以及生成H2和HCOOH的法拉第效率图。
图7是通过本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]对二氧化碳加氢反应的线性扫描图。
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。本发明中所用的化学试剂均为分析纯的碳酸钠，醋酸铅，碳酸氢钠。采用密闭环境的三电极体系，在密闭环境中进行二氧化碳的持续通入，以使电解液中和位于电解液上方的氛围均为二氧化碳，达到二氧化碳氛围。
实施例1：
步骤1：称取50mg碳酸钠，加入10mL去离子水，边搅拌边加入等体积浓度的醋酸铅，然后搅拌5min，再加入10mL去离子水，搅拌1h，转移至离心管进行离心分离，并用水和乙醇分别洗涤3次，之后放入真空干燥箱中40℃干燥12h；
步骤2：取出样品，称取3mg样品溶于1mL乙醇，超声一段时间，混合均匀，滴到1*3cm2的碳纸上，尽量使样品滴在1*1cm2的区域，涂抹硅橡胶，使有效面积是1*1cm2，得到负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒；
步骤3：将负载在碳纸上的碳酸铅接入阴极，以0.5M NaHCO3为电解液，在二氧化碳的氛围里，以饱和甘汞电极为参比电极，选择电位为-1.5V，反应20min，得到碱式碳酸铅纳米片。
实施例2：
步骤1：称取100mg碳酸钠，加入15mL去离子水，边搅拌边加入等体积浓度的醋酸铅，然后搅拌5min，加入15mL去离子水，搅拌1h，转移至离心管进行离心分离，并用水和乙醇分别洗涤3次，之后放入真空干燥箱中40℃干燥12h；
步骤2：取出样品，称取2mg样品溶于1mL乙醇，超声一段时间，混合均匀，滴到1*3cm2的碳纸上，尽量使样品滴在1*1cm2的区域，涂抹硅橡胶，使有效面积是1*1cm2，得到负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒；
步骤3：将负载在碳纸上的碳酸铅接入阴极，以1M NaHCO3为电解液，在二氧化碳的氛围里，以饱和甘汞电极为参比电极，选择电位为-1.6V，反应20min，得到碱式碳酸铅纳米片。
实施例3：
步骤1：称取150mg碳酸钠，加入10mL去离子水，边搅拌边加入等体积浓度的醋酸铅，然后搅拌5min，加入10mL去离子水，搅拌1h，转移至离心管进行离心分离，并用水和乙醇分别洗涤3次，之后放入真空干燥箱中40℃干燥12h；
步骤2：取出样品，称取3mg样品溶于1mL乙醇，超声一段时间，混合均匀，滴到1*3cm2的碳纸上，尽量使样品滴在1*1cm2的区域，涂抹硅橡胶，使有效面积是1*1cm2，得到负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒；
步骤3：将负载在碳纸上的碳酸铅接入阴极，以0.5M NaHCO3为电解质，在二氧化碳的氛围里，以饱和甘汞电极为参比电极，选择电位为-1.2V，反应50min，得到碱式碳酸铅纳米片。
实施例4：
步骤1：称取25mg碳酸钠，加入10mL去离子水，边搅拌边加入等体积浓度的醋酸铅，然后搅拌5min，加入5mL去离子水，搅拌1h，转移至离心管进行离心分离，并用水和乙醇分别洗涤3次，之后放入真空干燥箱中40℃干燥12h；
步骤2：取出样品，称取3mg样品溶于1mL乙醇，超声一段时间，混合均匀，滴到1*3cm2的碳纸上，尽量使样品滴在1*1cm2的区域，涂抹硅橡胶，使有效面积是1*1cm2，得到负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒；
步骤3：将负载在碳纸上的碳酸铅接入阴极，以0.5M NaHCO3为电解质，在二氧化碳的氛围里，以饱和甘汞电极为参比电极，选择电位为-2V，反应20min，得到碱式碳酸铅纳米片。
对实施例1—4制备的碱式碳酸铅纳米片进行测试，结果分析如下：
利用SEM和TEM对所制备的碱式碳酸铅进行形貌表征，所述纳米材料的厚度约为10纳米，边长为400nm的六边形纳米片(附图1和2)。如附图3所示，在高分辨透射图中可以观察到宽度为2.62纳米的晶格条纹，属于碱式碳酸铅的(110)晶面。利用XRD对所制备的碱式碳酸铅纳米片进行测试，如附图4所示，碱式碳酸铅纳米片所得的衍射峰可与卡片编号为JCPDS NO.13-0131的碱式碳酸铅一一对应。
采用本发明所制备的碱式碳酸铅进行电催化二氧化碳氢化测试的具体步骤如下：二氧化碳氢化反应是在一个三电极系统中进行的，电解液是0.5M NaHCO3水溶液，以饱和甘汞电极作为参比电极，铂片为对电极，选择将制备的负载在碳纸上的碱式碳酸铅纳米片为阴极，连接好CHI电化学分析仪/工作站，向电解池中加入经水起泡的二氧化碳，然后进行测试(使用空白碳纸，采用与本发明一致方法在Ar氛围中制备的碱式碳酸铅为对比)，如附图5—7所示，在二氧化碳加氢反应中，本发明制备的碱式碳酸铅[(PbCO3)2·Pb(OH)2]具有很强的稳定性，针对甲酸的法拉第效率明显高于氢气和一氧化碳，且活性高于空白碳纸等对比。
根据本发明内容进行工艺参数调整，均可实现碱式碳酸铅的制备，且表现出与本发明基本一致的性能。以上对本发明做了示例性的描述，应该说明的是，在不脱离本发明的核心的情况下，任何简单的变形、修改或者其他本领域技术人员能够不花费创造性劳动的等同替换均落入本发明的保护范围。
Claims (9)
1.一种碱式碳酸铅纳米片的制备方法，其特征在于，通过在二氧化碳氛围里对碳酸铅纳米颗粒进行电化学处理，得到碱式碳酸铅纳米片，碱式碳酸铅纳米片为六边形结构，边长为300—500nm，厚度为8—12nm；按照下述步骤进行：
以负载在碳纸上的碳酸铅纳米颗粒为阴极，在密闭三电极体系中进行恒电位反应，在密闭环境中进行二氧化碳的持续通入，以使电解液中和位于电解液上方的氛围均为二氧化碳，达到二氧化碳氛围；恒电位为-1.2—-2.0V，反应时间至少10min，电解液为0.5-1M的NaHCO3水溶液。
2.根据权利要求1所述的一种碱式碳酸铅纳米片的制备方法，其特征在于，恒电位为-1.2—-1.6V，反应时间为10—30min。
3.根据权利要求1所述的一种碱式碳酸铅纳米片的制备方法，其特征在于，对电极为碳棒或者铂片。
4.根据权利要求1所述的一种碱式碳酸铅纳米片的制备方法，其特征在于，参比电极为饱和甘汞电极。
5.如权利要求1—4任意一项所述的一种碱式碳酸铅纳米片的制备方法得到的碱式碳酸铅纳米片在电催化二氧化碳加氢中的应用，其特征在于，目标产物为甲酸。
6.根据权利要求5所述的碱式碳酸铅纳米片在电催化二氧化碳加氢中的应用，其特征在于，碱式碳酸铅纳米片为六边形结构，六边形结构为等边六边形，边长为360—400nm，厚度为8—10nm。
7.根据权利要求5所述的碱式碳酸铅纳米片在电催化二氧化碳加氢中的应用，其特征在于，采用三电极体系，将碱式碳酸铅纳米片作为阴极，使用0.5M的NaHCO3水溶液为电解液，连接好CHI电化学分析仪/工作站，向电解池中加入经水起泡的二氧化碳。
8.根据权利要求7所述的碱式碳酸铅纳米片在电催化二氧化碳加氢中的应用，其特征在于，以饱和甘汞电极为参比电极，碳棒或者铂片为对电极。
9.根据权利要求5所述的碱式碳酸铅纳米片在电催化二氧化碳加氢中的应用，其特征在于，电位在-1.6V时，电流达到2mA*cm-2，法拉第效率达到95％，所述法拉第效率为针对甲酸产物的法拉第效率。
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