CN111916562A - 薄层银的诱导成膜方法及其彩色半透明有机太阳电池器件 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种薄层银的诱导成膜方法及其彩色半透明有机太阳电池器件。薄层银是以Bis‑FIMG材料为引导层,将银蒸镀至引导层表面的。基于此设计了彩色半透明有机太阳电池器件,其器件结构包括衬底、阳极极、阳极修饰层、有机活性层、阴极修饰层和法布里‑佩罗谐振腔。其中阴极修饰层为富勒烯离子化合物Bis‑FIMG。Bis‑FIMG对薄层银成膜的积极诱导作用,借助法布里‑佩罗谐振腔对透过光谱波峰及半峰宽的调控,实现了可见光波段选择性透过、其他波段高效吸收的目的。在引入法布里‑佩罗谐振腔电极后,可以灵活制备光电转换效率分别为14.04%、14.60%、14.28%,透过峰值分别为31.0%、21.8%、25.2%的蓝色、绿色和红色半透明有机太阳电池,为当前彩色半透明有机太阳能电池综合性能最高记录之一。
Description
技术领域
本发明涉及半透明有机太阳电池,尤其涉及了一种诱导形成电池中法布里-佩罗谐振腔内薄层银的工艺。
背景技术
建筑集成光伏(BIPV)吸引了学术界和工业界的广泛关注,它们能够利用太阳光发电作为可持续的清洁能源,同时又保留透光和美观装饰等性能。半透明有机太阳能电池(ST-OSC)具有与无机成分不同的可调节光电特性,因此在BIPV中有巨大发展前景。
大部分半透明有机太阳电池大多是以薄层银电极制备的颜色单一的半透明电池,光电转换效率比较低、依赖于光活性层材料且美学装饰功能微弱,所以亟需一些有效的方法发展不依赖于光活性层的高效多彩半透明有机太阳电池。
现有技术中,可以通过引入法布里-佩罗谐振腔来制备多彩半透明有机太阳电池。然而,要实现这一目标仍然存在重大挑战,特别是要实现关键参数之间的精细平衡,例如功率转换效率(PCE),透过峰值(TMAX)和透过波谱的半峰宽(FWHM)。材料、器件和界面之间存在的复杂制衡关系和不确定的结构-性质关系仍是重大的课题挑战。
发明内容
本发明的目的是克服有机太阳能电池功能单一化,开发彩色高效率和高透明度的半透明有机太阳能电池,并提供一种制备彩色高效半透明太阳电池器件的制备方法及工艺。
本发明具体采用的技术方案如下:
第一方面,本发明提供了一种薄层银的诱导成膜方法,其具体做法是:以Bis-FIMG材料为引导层,将银蒸镀至引导层表面,形成薄层银膜;
所述Bis-FIMG材料的化学结构式为:
优选的,所述的引导层通过旋涂附着于基材的平面上。
第二方面,本发明提供了一种彩色半透明有机太阳电池器件,该器件为多层层状结构,从下到上依次为衬底、阳极、阳极修饰层、有机活性层、阴极修饰层、法布里-佩罗谐振腔;所述阴极修饰层为Bis-FIMG材料;所述法布里-佩罗谐振腔由银层、电介质材料层和银层由下至上形成三层结构,其中下方的银层基于阴极修饰层的表面构筑;
所述Bis-FIMG材料的化学结构式为:
优选的,所述法布里-佩罗谐振腔中,下方的银层通过蒸镀方式沉积于引导层表面。
优选的,所述电介质材料层的材质为WO3、ITO或TiOX。
进一步的,所述电介质材料层的材质优选为TeO2。
优选的,所述的衬底优选为玻璃。
优选的,所述的阳极为ITO。
优选的,所述的阳极修饰层为PEDOT:PSS。
优选的,所述的有机活性层为电子给体材料及电子受体材料形成的共混膜。
进一步的,有机活性层中的电子给体材料和电子受体材料属于富勒烯体系或非富勒烯体系。
更进一步的,电子给体材料为PM6,电子受体材料为Y6;
所述PM6的化学结构式为:
其中,n≥10;
所述Y6的化学结构式为:
优选的,所述的有机活性层厚度为40~150nm。
优选的,所述的阴极修饰层厚度为6~10nm。
优选的,所述的法布里-佩罗谐振腔中,银层、电介质材料层和银层的厚度分别为10~40nm、0~200nm和10~40nm。
第三方面,本发明提供了一种根据上述第二方面中任一方案所述彩色半透明有机太阳电池器件的制备方法,其包括以下步骤:
首先在表面刻蚀有条状ITO的透明导电玻璃表面旋涂一层PEDOT:PSS,再对其进行退火处理;然后在无水无氧环境下将含有所述电子给体材料及电子受体材料的二元有机材料混合溶液旋涂在PEDOT:PSS上,以得到有机活性层;紧接着在有机活性层上旋涂一层Bis-FIMG溶液形成阴极修饰层;最后,用蒸镀仪在Bis-FIMG上蒸镀Ag层,并在Ag层上紧接着依次蒸镀TeO2层和Ag层,最终构筑得到彩色半透明有机太阳能电池器件。
优选的,所述的二元有机材料中,电子给体材料PM6和电子受体材料Y6的质量比优选为1:1~1:2,进一步优选为1:1.2。
作为优选,所述的Bis-FIMG溶液中,Bis-FIMG浓度为0.5-2mg/mL,进一步优选为1mg/mL。
本发明的优点在于通过在光活性层上旋涂的Bis-FIMG,既可以充当电子传输层,同时又可以诱导高质量薄层银的生成,基于此制备出高质量法布里-佩罗谐振腔,从而得到多色彩半透明有机太阳电池。在优化活性层厚度的基础上,引入不同厚度的法布里-佩罗谐振腔Ag-TeO2-Ag可以制备在可见光波段具有不同透过区域的彩色半透明有机太阳电池。根据光学模拟筛选出来的兼具高透过峰值与高效的光电转换效率,可以调节光活性层、法布里-佩罗谐振腔中各层的厚度得到不同视觉效果的多种色彩,其中蓝色半透明有机太阳电池中光活性层65nm,Ag 20nm,TeO2 48nm,Ag 18nm,PCE 14.04%,TMAX 31.0%,绿色半透明有机太阳电池中光活性层65nm,Ag 24nm,TeO2 196nm,Ag 24nm,PCE 14.60%,TMAX 21.8%,红色半透明有机太阳电池中光活性层60nm,Ag 26nm,TeO2 104nm,Ag 22nm,PCE 14.28%,TMAX 25.2%,为目前利用法布里-佩罗谐振腔制备多彩半透明有机太阳电池性能最高。
附图说明
图1是Bis-FIMG对薄层银成膜在透过率、导电率及粗糙度等方面的影响。
图2是彩色半透明有机太阳电池的结构示意图。
图3是不同颜色有机太阳电池的透过率。
图4是表征不同颜色有机太阳电池器件的CIE坐标。
图5是多彩器件的J-V曲线及EQE谱。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明做进一步阐述和说明。
本发明中诱导生成的薄层银膜主要用于构建法布里-佩罗谐振腔(F-P电极),法布里-佩罗谐振腔的结构为M-D-M结构,其中M层一般为银(Ag)层,D层为电介质材料层。
在本发明中,薄层银的诱导成膜方法,具体实现方式为:以Bis-FIMG材料为引导层,将银蒸镀至引导层表面,形成薄层银膜。其中,Bis-FIMG材料的化学结构式为:
其中,所谓引导层是在蒸镀过程中供Ag提供沉积附着的载体,气态Ag可以沉积在其表面,进而形成Ag膜。由于Bis-FIMG材料制备过程中一般以溶液形式存在,因此可预先将其通过旋涂附着于硬质基材的平面上,形成引导层。
下面将通过一组对比实验来证明Bis-FIMG对薄层银的积极诱导作用。
对比例1
用原子力显微镜测量其粗糙度,如图1a所示,用u-v紫外分光光度计测量整个glass/ITO/Ag(15nm)电极的透过率,透过率值的变化如图1b所示,四探针测阻仪测量其面电阻,统计值如图1c所示,为避免实验误差,其中每个值为三次测量取平均值得到。粗糙度的变化值如图1d。
实施例1
将整个表面刻蚀有ITO的透明导电玻璃依次用碱液、去离子水、丙酮、异丙醇和乙醇超声振荡清洗后,烘干,再用紫外臭氧处理5分钟;然后在导电玻璃表面上旋涂浓度为1mg/mL的Bis-FIMG(约8nm),然后在Bis-FIMG薄膜上直接以不同蒸镀速率蒸镀15nm薄层银。
用原子力显微镜测量其粗糙度,如图1a所示,用u-v紫外分光光度计测量整个glass/ITO/Ag(15nm)电极的透过率,透过率值的变化如图1b所示,四探针测阻仪测量其面电阻,统计值如图1c所示。粗糙度的变化值如图1d。从原子力显微镜图像可以看出,直接在基底上蒸镀的薄层银(w/o ETL)有大量孔洞且形貌不均匀,而在旋有Bis-FIMG的基底上蒸镀薄层银(w/ETL),形成的银薄膜孔洞大大减少且形貌均匀,直接导致整个透明电极的透过率和导电率有很大提升,形成更加光滑的表面。在最佳蒸镀速率的条件下,相比于直接在基底上蒸镀薄层银,旋有Bis-FIMG的基底上形成的薄层银透过率从45.29%提升到56.75%,面电阻从4.29Ω/sq降低到了3.20Ω/sq,粗糙度从5.17nm降低到3.06nm,这表明Bis-FIMG对薄层银的成膜具有诱导作用。
本发明的另一方面中,基于上述Bis-FIMG诱导生成的薄层银膜,可以进一步将其应用于彩色半透明有机太阳能电池器件中,以构建更优性能的法布里-佩罗谐振腔电极。当然,需要指出的是,上述薄层银的诱导成膜方法并非必须用于构建法布里-佩罗谐振腔电极,在其他需要蒸镀薄层银的场景中也完全可以应用。
如图2所示,本发明的彩色半透明有机太阳能电池器件为多层层状结构,结构从下到上依次为衬底、阳极、阳极修饰层、有机活性层、阴极修饰层和法布里-佩罗谐振腔电极。其中法布里-佩罗谐振腔的结构为M-D-M结构,由银层、电介质材料层和银层由下至上形成三层结构Ag-电介质材料层-Ag,其中下方的银层基于阴极修饰层的表面构筑。需要注意的是,此处“下方的银层”是以图2中的方向来定义的,具体是指与阴极修饰层接触的银层,此处仅仅是为了便于表述,但并不是限定其在器件中的位置。
在本发明中,与阴极修饰层相接触的底层银具有收集电荷与镜面反射的双重作用,同时两层银的厚度可以调节透过光谱的半峰宽从而改变饱和度,夹杂在两层银中间的电介质材料层则起到调控选择性透过特定区域光谱的作用而产生特定颜色。所以,本发明旨在通过光活性层与法布里-佩罗谐振腔的协同集成作用,灵活制备色彩丰富的高效半透明有机太阳电池。
本发明中夹杂在两层银中间的电介质材料可根据需要调整,一般需要满足以下要求:在全波段范围几乎不吸光且折光指数相对较大,比如WO3,ITO,TiOX等,在这里我们采用TeO2。
在太阳能电池器件中,其余层的具体材料可以根据需要进行选择。在本发明的一种实现方式中,可以选择如下:衬底为导电玻璃,阳极为ITO,阳极修饰层为PEDOT:PSS。有机活性层为一种聚合物电子给体PM6与小分子电子受体Y6的共混膜,PM6、Y6、Bis-FIMG三种化合物的具体结构式参见发明内容部分所述。利用PM6、Y6在整个吸光区域吸收强,Bis-FIMG可以诱导生成高导电、高透过、低粗糙度薄层银等特点,调节光活性层及法布里-佩罗谐振腔各层厚度可以制备不同颜色的半透明有机太阳能电池器件。当然,有机活性层并不一定只能采用电子给体材料为PM6及电子受体材料Y6形成的共混膜,一般任何匹配的给受体材料均可使用,比如富勒烯体系P3HT:PC71BM,PCE10:PC71BM等以及近来高效非富勒烯体系PM6:Y6,D18:Y6及PM6:BO-4Cl等,对此不做限定。
在该器件中,通过优化光活性层及法布里-佩罗谐振腔各层厚度,可以得到不同颜色的高效半透明有机太阳电池。其中,阳极修饰层PEDOT:PSS厚度优选为40nm;有机活性层厚度优选为40~150nm;阴极修饰层厚度优选为6~10nm,法布里-佩罗谐振腔中,银层、电介质材料层和银层的厚度分别优选为10~40nm、0~200nm和10~40nm,但电介质材料层厚度不能为0。
器件作为多彩半透明有机太阳电池的性能主要体现在能量转换效率(PCE)和透过峰值(TMAX)上,能量转换效率是指有机太阳电池的能量转换能力,透过峰值是指有机太阳能电池在380nm-780nm可见光谱区间透过波谱的最大值。法布里-佩罗谐振腔中的两层银可以调节透过光谱的半峰宽从而实现不同的饱和度,而夹杂在中间的TeO2则用来调节透过光谱的具体区间以获得不同的颜色。夹杂在中间的介质选材要求为有较高的折光指数以保证良好的透过,较低的消光系数以保证尽可能小的固有吸收,因此在这里我们选择了折光指数大约2.2消光系数几乎为0的TeO2。
以图2为例,上述彩色半透明有机太阳电池器件可以通过如下方法制备:
首先在表面刻蚀有条状ITO的透明导电玻璃表面旋涂一层PEDOT:PSS,再对其进行退火处理;然后在无水无氧环境下将含有所述电子给体材料及电子受体材料的二元有机材料混合溶液旋涂在PEDOT:PSS上,以得到有机活性层;紧接着在有机活性层上旋涂一层Bis-FIMG溶液形成阴极修饰层;最后,用蒸镀仪在Bis-FIMG上蒸镀Ag层,并在Ag层上紧接着依次蒸镀TeO2层和Ag层,最终构筑得到彩色半透明有机太阳能电池器件。
图2中的二元有机材料中电子给体材料为PM6和电子受体材料为Y6,电子给体材料PM6和电子受体材料Y6的质量比优选为1:1~1:2。Bis-FIMG溶液中,Bis-FIMG浓度优选为0.5~2mg/mL,其具体的比例、浓度或其他参数也可以根据需要进行调整。
下面将通过一组对比实验来证明在前述Bis-FIMG诱导生成的薄层银基础上,在最佳制备参数和条件下进一步制备的多彩半透明有机太阳电池器件。但需要指出的是,下列实施例仅为本发明的器件作为多彩高效有机半透明太阳能电池器件时的最佳实施例,但并非用于限制本发明的保护范围。本领域技术人员可以根据实际情况,调整光活性层的厚度及法布里-佩罗谐振腔电极各层厚度及相关使用材料,并根据需要进行进一步优化。
实施例2
将表面刻蚀有条状ITO(阳极)的透明导电玻璃依次用碱液、去离子水、丙酮、异丙醇和乙醇超声振荡清洗后,烘干,再用紫外臭氧处理15分钟;然后在导电玻璃表面上旋涂一层PEDOT:PSS,转速为4600rpm,旋涂时间为40秒,然后再140℃退火处理20分钟。接着将片子转移到手套箱中,将PM6:Y6质量比为1:1.2、不同浓度的PM6、Y6混合液,以不同的转速,旋涂30秒,得到不同厚度的活性层,随后将1mg/mL的Bis-FIMG溶液以3500rpm的转速旋涂在活性层上得到约8nm厚度的Bis-FIMG薄膜。最后,用蒸镀仪以的速度蒸镀不同厚度的薄层银薄膜,然后在薄层银表面继续依次蒸镀TeO2和银,从而得到有效面积为5.8mm2的多彩半透明器件。
该太阳能电池器件结构从下到上依次为玻璃/ITO/PEDOT:PSS/PM6:Y6/Bis-FIMG/Ag/TeO2/Ag,如图2所示。其中,我们通过调控活性层及法布里-佩罗谐振腔各层的厚度得到了蓝、绿、红三种颜色的器件,通过调节透过波普的半峰宽又在每种颜色里得到了不同视觉效果的蓝、绿、红颜色,从亮到暗分别命名为B-1,B-2,B-3(蓝色),G-1,G-2,G-3(绿色),R-1,R-2和R-3(红色),每种颜色器件的各层参数如表1所示。图3展示了不同颜色器件的透过光谱,通过调节透过光谱的位置及半峰宽可以实现不同色彩,图4是由透过波普计算出的CIE色度坐标,每种颜色对应一种坐标,图5是多彩器件的电学及光学性能,其具体指标参数如表2所示。
最终获得在光活性层65nm,Ag 20nm,TeO2 48nm,Ag 18nm的条件下获得PCE14.04%,TMAX 31.0%的蓝色半透明有机太阳电池,光活性层65nm,Ag 24nm,TeO2 196nm,Ag24nm的条件下获得PCE 14.60%,TMAX 21.8%的绿色半透明有机太阳电池中,光活性层60nm,Ag 26nm,TeO2 104nm,Ag 22nm条件下获得PCE 14.28%,TMAX 25.2%的红色半透明有机太阳电池。
表1是多彩器件的各厚度参数。
表2是多彩器件的电学及光学性能指标参数。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
2.如权利要求1所述的薄层银的诱导成膜方法,其特征在于,所述的引导层通过旋涂附着于基材的平面上。
4.如权利要求3所述的彩色半透明有机太阳电池器件,其特征在于,所述法布里-佩罗谐振腔中,下方的银层通过蒸镀方式沉积于引导层表面。
5.如权利要求3所述的彩色半透明有机太阳电池器件,其特征在于,所述电介质材料层的材质为WO3、ITO或TiOX,进一步优选为TeO2。
6.如权利要求3所述的彩色半透明有机太阳电池器件,其特征在于,所述的衬底优选为玻璃;所述的阳极优选为ITO;所述的阳极修饰层优选为PEDOT:PSS;所述的有机活性层优选为电子给体材料及电子受体材料形成的共混膜。
8.如权利要求3所述的彩色半透明有机太阳电池器件,其特征在于,所述的有机活性层厚度优选为40~150nm;所述的阴极修饰层厚度优选为6~10nm,所述的法布里-佩罗谐振腔中,银层、电介质材料层和银层的厚度分别优选为10~40nm、0~200nm和10~40nm,但电介质材料层厚度不为0。
9.一种根据权利要求3~8任一所述彩色半透明有机太阳电池器件的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
首先在表面刻蚀有条状ITO的透明导电玻璃表面旋涂一层PEDOT:PSS,再对其进行退火处理;然后在无水无氧环境下将含有所述电子给体材料及电子受体材料的二元有机材料混合溶液旋涂在PEDOT:PSS上,以得到有机活性层;紧接着在有机活性层上旋涂一层Bis-FIMG溶液形成阴极修饰层;最后,用蒸镀仪在Bis-FIMG上蒸镀Ag层,并在Ag层上紧接着依次蒸镀TeO2层和Ag层,最终构筑得到彩色半透明有机太阳能电池器件。
10.如权利要求9所述的制备方法,其特征在于,所述的二元有机材料中,电子给体材料PM6和电子受体材料Y6的质量比优选为1:1~1:2,进一步优选为1:1.2;所述的Bis-FIMG溶液中,Bis-FIMG浓度优选为0.5~2mg/mL,进一步优选为1mg/mL。
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