CN111766221A - 一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器及其制备方法，该传感器以超薄柔性聚酰亚胺薄膜为衬底，在上表面制备周期排布的金属不对称开口环结构。当电场振动方向平行于结构开口方向的线偏太赫兹波垂直入射时，会激发Fano共振效应，产生具有尖锐不对称的透射光谱线型。本发明基于Fano共振的超表面设计，采用低介电常数及低损耗的超薄聚酰亚胺为衬底可以进一步提高探测灵敏度，从而实现痕量检测。本发明具有制备成本低，延展性好，体积小，测量简单方便等优点，可以广泛适用于太赫兹波谱的生物传感。
Description
技术领域
本发明涉及无标记生物蛋白检测的太赫兹生物传感器，具体涉及一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器及其制备方法。
背景技术
太赫兹(THz)频段是位于电磁频谱中微波与红外光波之间的一部分。随着近些年来稳定的THz辐射源和灵敏的THz探测器的发展，极大的推动了太赫兹波的相关研究。太赫兹波在生物医学领域具有一些独特的性质，例如太赫兹光子非常低，对生物样品不会存在电离辐射；对弱相互作用非常敏感，许多生物大分子太赫兹波段可以实现光谱指纹识别。然而由于太赫兹波相对较长的波长，使其对微小特征视而不见，严重影响其在生物传感方面的应用。最近，由于超表面的出现使得克服这一缺陷已成为可能。这些人造超表面通常由周期性的金属谐振器制成，其电磁响应可以通过设计任意控制。通过创建与被测微生物大小相媲美的微纳结构，可使超表面能够超越经典THz光谱学的限制。超表面微纳结构共振时产生的强电磁场局域效应能够增强检测，使得它们对周围环境的微小变化具有高度敏感，从而比传统的THz光谱更为精确。此外，基于Fano共振结构的超表面可以激发不对称共振峰，呈现出具有高质量(Q)因子的尖锐窄光谱，并且对周围介电环境的变化高度敏感。因此，将超表面与太赫兹波相结合的生物传感有很大的研究和应用前景。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术的不足，提供一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器，能利用超表面微纳结构对太赫兹波的强电磁场局域效应，使其能够增强检测灵敏度，达到无标记、高精度的快速生物检测的目的。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器，其特征在于，包括以超薄柔性聚酰亚胺薄膜制作的衬底，在所述衬底表面制备若干个周期性排布的单元结构，单元结构由两个圆心重合且开口相对的金属开口环构成，单个单元结构内的金属开口环的外径为50μm，内径为40μm，宽度为10μm，厚度为200nm，单个单元结构为边长P＝120μm的正方形且金属开口环的圆心与单元结构的中心点重合，所述衬底的厚度为25μm。一个单元结构内的两个金属开口环的圆心角分别为140°和160°。
优选的，所述金属开口环由铜膜制成，所述金属开口环通过电子束蒸发镀膜技术、紫外光刻技术和反应离子刻蚀技术制备到衬底上。
一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、利用聚二甲基硅烷(PDMS)的热固性将超薄柔性聚酰亚胺薄膜结合在平整硅片表面；
S2、利用电子束蒸发镀膜系统，将厚度为200nm的金属铜镀到聚酰亚胺薄膜表面；
S3、将镀完铜的聚酰亚胺薄膜通过匀胶机，均匀旋涂上一层正性光刻胶，利用紫外曝光系统进行曝光显影；
S4、将显影完的结构通过反应离子刻蚀技术进行刻蚀，最终得到基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器。
优选的，本发明所述的太赫兹超表面生物传感器，以超薄柔性聚酰亚胺为衬底，采用金属开口环周期结构形成超表面，当电场沿水平方向振动的线偏太赫兹波垂直超表面入射，超表面与入射太赫兹波相互作用，激发产生Fano共振，在透射光谱中出现尖锐的不对称共振峰；当超表面结构发生共振时，其强电场局域效应能大大增强入射THz波与被测物的相互作用，从而引起光谱的强烈变化。通过对太赫兹超表面生物传感器加入不同的蛋白质进行时域光谱测量，发现上述传感器对加入不同的蛋白质非常敏感，透射光谱中出现不同的共振峰移。该超表面传感器对蛋白质具有很高的灵敏度和无标记检测能力，为太赫兹领域的生物传感提供了新的可行途径。
本发明与现有技术相比具有以下优点：
1、本发明设计的生物传感器具备成本低，延展性好，体积小，测量简单方便等优点，可以广泛适用于生物传感领域。
2、本发明利用太赫兹超表面生物传感，不仅能够探测超表面金属结构表面介电环境微小变化，而且利用金属开口环结构激发Fano共振，产生尖锐的不对称透射共振峰，从而增强超表面生物传感器的灵敏度，从而达到对生物蛋白的检测。实验结果表明，该太赫兹超表面生物传感器能实现对不同分子量的蛋白质具有较高的灵敏度，这为太赫兹域生物传感和的进一步应用提供了新的可行途径。
下面结合附图和实施例对本发明作进一步详细说明。
附图说明
图1是本发明中超表面生物传感器结构示意图。
图2是本发明中太赫兹波与超表面传感器发生Fano共振的图谱。
图3是本发明中透射峰偏移和分析物的折射率之间的理论关系图谱。
图4是本发明加入蛋白A/G后的透射频谱图。
图5是本发明中将羊抗小鼠IgG抗体引入具有蛋白A/G的超表面生物传感系统中时的透射频谱图。
附图标记说明：
1—衬底；2—金属开口环。
具体实施方式
如图1所示，一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器及其制备方法，其特征在于，包括以超薄柔性聚酰亚胺薄膜制作的衬底1，在所述衬底表面周期性贴附若干个单元结构，单元结构由两个圆心重合开口相对的金属开口环2构成，单元结构内的金属开口环2的外径R＝50μm，内径r＝40μm，宽度为10μm，厚度为200nm，两个金属开口环2的圆心角分别为θ1＝140°和θ2＝160°，单个单元结构的晶胞周期为P＝120μm，即单个单元结构的尺寸为边长为120μm的正方形，金属开口环2的圆心与单元结构的中心点重合，所述衬底1的厚度为25μm，衬底的长宽尺寸分别为1.5cm×1.5cm。
本实施例中，所述金属开口环2由铜膜制成，所述金属开口环通过电子束蒸发镀膜技术、紫外光刻技术和反应离子刻蚀技术制备到衬底上。
一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、利用聚二甲基硅烷(PDMS)的热固性将超薄柔性聚酰亚胺薄膜结合在平整硅片表面；
S2、利用电子束蒸发镀膜系统，将厚度为200nm的金属铜镀到聚酰亚胺薄膜表面；
S3、将镀完铜的聚酰亚胺薄膜通过匀胶机，均匀旋涂上一层正性光刻胶，利用紫外曝光系统进行曝光显影；
S4、将显影完的结构通过反应离子刻蚀技术进行刻蚀，最终得到基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器。
本实施例中，如图2所示，当电场平行于开口方向的线偏太赫兹波沿垂直超表面结构方向入射时，太赫兹波与超表面传感器相互作用，激发Fano共振。当加入不同分析物在超表面结构表面，结构周围介电环境发生微小变化，其透射峰谷会发生强烈位移。当通过改变厚度为10μm的分析物的折射率，可以得到透射峰偏移和分析物的折射率之间的理论关系如图3所示。当折射率从1.3变为1.8时，两个透射峰谷折射率灵敏度S分别达到176GHz/RIU和304GHz/RIU的折射率灵敏度。
利用本发明提供的基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器检测生物蛋白的方法，包括以下步骤：
第一步：配制浓度为10mM磷酸缓冲盐溶液(PBS)作为缓冲溶液。在无菌环境下取出干燥的絮状蛋白A/G 10mg，将其溶解在10ml浓度为10mM的磷酸缓冲液中，配制浓度为1mg/ml的蛋白A/G溶液。
第二步：将制备好的超表面传感器采用先丙酮后乙醇的清洗方法来去除表面的有机物，然后用去离子水冲洗干净，最后使用氮气吹干。通过实验室的THz-TDs系统，在干燥空气环境下(持续通入高纯氮)，对其进行THz时域光谱信号测量，并通过傅里叶变换，得到空白结构超表面的透射频域光谱数据。
第三步：将配制好的1mg/ml的蛋白A/G溶液滴到超表面传感器表面上，在常温下环境下温育半小时。然后用浓度为10mM的PBS溶液进行冲洗，以去除表面多余的蛋白，然后用氮气枪吹干。通过THz-TDs系统，在干燥空气环境下(持续通入高纯氮)，对其进行THz时域光谱信号测量，并通过傅里叶变换，得到含有蛋白A/G超表面的透射频域光谱数据。
第四步：将测量完具有蛋白A/G的超表面传感器上继续加入1mg/ml的羊抗小鼠IgG，在常温下环境下温育半小时。然后用浓度为10mM的PBS溶液进行冲洗，以去除表面多余的蛋白，最后氮气枪吹干。通过THz-TDs系统，在干燥空气环境下(持续通入高纯氮)，对其进行THz时域光谱信号测量，并通过傅里叶变换，得到超表面结构上含有蛋白A/G+IgG蛋白的透射光谱数据。
第五步：对得到的所有测量数据结果进行整理分析，并分别画出相应的透射频谱图。
当加入蛋白A/G，如图4所示，可以发现超表面生物传感器的透射振峰谷分别有10.3GHz和20.2GHz的频率红移。此外，如图5所示，当将羊抗小鼠IgG抗体引入具有蛋白A/G的超表面生物传感系统中时，其透射峰谷会出现更大的共振频率红移，分别达到14.3GHz和48.8GHz的频率红移。当抗体IgG加入后，超表面生物传感器透射峰谷频移比蛋白A/G引入时更大。推断这是由于加入不同分子量的蛋白所引起的，蛋白A/G分子量约为60kDa，而羊抗小鼠IgG抗体的分子量约为150kDa。从上述实验结果表明，不同分子量的蛋白会产生不同的透射频移响应。利用不对称金属开口环结构激发Fano共振，产生尖锐的不对称透射共振峰，可以增强超表面生物传感器的灵敏度，从而实现对不同分子量蛋白的检测，使其在生物传感领域具有广泛的应用前景。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制。凡是根据发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变化，均仍属于本发明技术方案的保护范围内。
Claims (3)
1.一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器，其特征在于，包括以超薄柔性聚酰亚胺薄膜制作的衬底(1)，在所述衬底(1)表面周期性排布贴附若干个单元结构，一个所述单元结构为一个晶胞周期，所述单元结构为边长120μm的正方形，所述单元结构由两个开口相对的金属开口环(2)构成，一个单元结构内两个单个金属开口环(2)的圆心角分别为140°和160°，所述金属开口环(2)的外径为50μm，内径为40μm，厚度为200nm，所述衬底(1)的厚度为25μm。
2.根据权利要求1所述的一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器，其特征在于，所述金属开口环(1)由铜膜制成，所述金属开口环(2)通过电子束蒸发镀膜技术、紫外光刻技术和反应离子刻蚀技术制备到衬底(1)上。
3.一种基于Fano共振太赫兹超表面生物传感器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
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| CN114280710A (zh) * | 2021-12-19 | 2022-04-05 | 复旦大学 | 一种具有双连续谱束缚态特性的超构表面 |
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