CN111751866A - 基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法及监测系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法及监测系统,通过采用三维蒙特卡罗程序计算修正因子,对“点模型”方程组进行中子吸收效应的修正、(α,n)中子与裂变中子能谱差异的修正、诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异的修正,使得改进的“点模型”方程组的中子符合计数计算结果能够准确反映铀钚溶液系统外中子探测系统中子符合计数的测量结果,从而可以较为准确的预测估算铀钚溶液系统的钚浓度。该种方法实现了对铀钚溶液系统钚浓度的非破坏性监测分析,是一种先进的、具有工程可行性的溶液系统钚浓度估算方法。
Description
技术领域
本发明属于反应堆外易裂变材料含量的监测分析技术,适用于铀钚溶液系统钚浓度的监测及估算领域,具体涉及一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法。
背景技术
在铀钚溶液系统的中子探测过程中,由中子探测器测量得到的总中子计数率和符合中子计数率可反推计算溶液系统中的钚浓度,这种方法称为非破坏性分析(NonDestructive Assay,NDA)方法,且不需要额外的中子源。
钚浓度估算算法主要用到的是Boehnel推导的“点模型”方程组(参见:师学明,刘成安.符合计数在钚的属性测量中的应用研究[J].原子核物理评论.2004.):
其中,S表示总中子计数率,D表示符合中子计数率,ε表示探测效率,表示240Pu自发裂变率,m240表示等效240Pu质量,M表示中子增殖泄漏因数,即溶液系统中的自发裂变中子、(α,n)中子经增殖吸收后最终会有中子泄漏出系统,泄漏中子数与溶液系统产生的源中子数的比值,α表示(α,n)中子数与自发裂变中子数的比值。νsf1、νsf表示240Pu自发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩。νid、νid表示诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩。fD为门利用因子。
符合计数利用的是时间符合测量方法,测量对象是符合事件,即两个或两个以上同时发生,或者发生时间有确定关联的事件。对于钚样品来说,多重性的概念是指钚自发裂变过程中有多个不可区分的中子几乎同时释放出来,每次释放出来的中子数是随机的,但有统计规律,每次释放出来的中子数的分布称为中子多重性分布。
使用“点模型”方程组进行中子多重性计算时,基于以下几点假设:
(1)所有诱发裂变中子是几乎与自发裂变中子和(α,n)中子同时释放出来,不考虑裂变链的长度。
(2)假设中子探测效率和裂变概率在样品内是体均匀的。
(3)假设自发裂变中子和(α,n)中子具有相同的能谱,因此,探测效率、裂变概率、诱发裂变增殖都是相同的。
(4)中子俘获不裂变的概率是可以忽略的。
(5)中子多重性和中子能量是不相关的。
(6)中子在样品/探测器中的消亡时间。
对于体积较小的钚金属或钚氧化物样品来说,这些假设基本是成立的,使用“点模型”方程组计算得到的总中子计数率S和符合中子计数率D计算结果与三维蒙特卡罗程序模拟得到的计算结果符合很好。
而对于铀钚溶液系统,这些假设并不总是成立的。溶液系统有较多的中子慢化剂材料和中子吸收材料,中子俘获不裂变的概率是不可以忽略的。自发裂变中子和(α,n)中子也有较大的能谱差异(见图1所示),诱发裂变增殖也就存在差异。
此外,对于由于直径或高度较大的溶液系统,发生的诱发裂变并不是体均匀分布的,自发裂变中子和诱发裂变的探测效率也就存在差异。
总之,铀钚溶液系统与“点模型”方程组的基本假设存在显著差异,如果直接采用该方程组进行铀钚溶液系统钚浓度的估算,计算结果将存在较大偏差。
从国内外钚质量监测领域在应用中子符合计数方法方面的调研情况来看,还没有研究者基于Boehnel的“点模型”方程组给出针对铀钚溶液系统的钚质量/钚浓度估算方法。
从工程应用的角度来看,由于乏燃料后处理厂的工艺流程复杂、放射性强、临界安全要求高,运行过程中需要及时有效的工艺和安全监测。对后处理厂中关键部位的铀钚溶液系统进行钚质量/钚浓度的监测是非常有必要的。
中国原子能科学研究院的专利申请“一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法”(申请号:201910747617.2)和“台架实验1AP中铀钚在线测量装置”(申请号:201310122064.4),其技术原理都是通过K边界吸收法测量乏燃料溶液中铀元素的浓度,同时利用X射线荧光法测量溶液中铀浓度和钚浓度之比,从而计算出钚浓度。这种方法由于需要使用混合式K边界密度计等设备,只适用于分析热室或实验室,不能应用于乏燃料后处理厂工艺流程的在线监测。
此外,还有一些关于符合计数的发明专利申请(如,符合计数管理方法及装置,申请号:201811093455.7;时间符合计数系统、方法及装置,申请号:201811258269.4;一种中子多重性测量专用脉冲信号处理器,申请号:201811061104.8等),这些申请只针对符合计数本身的方法,不涉及钚质量/钚浓度监测估算方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种适用于铀钚溶液系统的钚浓度监测及估算方法,满足乏燃料后处理厂关键工艺流程铀钚溶液设备的在线钚浓度监测需求。
本发明的技术方案如下:一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其特征在于,所述的方法基于如下方程组:
式中:
S表示总中子计数率;
D表示符合中子计数率;
ε1表示中子探测系统对仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率;
M1表示仅考虑自发裂变中子时的泄漏增殖系数;
M‘1表示仅考虑自发裂变中子时的净增殖系数;
M2表示仅考虑(α,n)源中子时的泄漏增殖系数;
M‘2表示仅考虑(α,n)源中子时的净增殖系数;
α表示(α,n)中子数与自发裂变中子数的比值;
p表示(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子;
t表示诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子;
νsf1、νsf2表示钚-240自发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩;
νid1、νid2表示溶液系统自发裂变中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩;
νid1’、vid2’表示溶液系统(α,n)源中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩;
fD为中子探测系统的门利用因子,表示门持续时间分别为tg和∞时的符合计数之比;
m240表示等效钚-240质量;
通过迭代求解m240,结合溶液设备体积,得到溶液系统的钚浓度。
进一步,如上所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其中,等效钚-240质量m240的定义如下:
m240=2.52×238Pu+240Pu+1.68×242Pu (5)
其中,238Pu、240Pu、242Pu分别为钚-238、钚-240、钚-242的质量;根据计算得到的m240以及已知的钚同位素组成比例、溶液设备体积,可以进一步求解不同钚同位素的质量和浓度。
进一步,如上所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其中,所述的仅考虑自发裂变中子时的泄漏增殖系数M1或仅考虑(α,n)源中子时的泄漏增殖系数M2定义为源中子经增殖吸收后泄漏中子数与源中子数的比值,计算公式如下:
所述的仅考虑自发裂变中子时的净增殖系数M‘1或仅考虑(α,n)源中子时的净增殖系数M‘2定义为源中子经增殖吸收后产生的中子数与源中子数的比值,计算公式如下:
其中,pid为一个源中子引起诱发裂变的概率,pc为俘获(不含裂变俘获)概率,νid1为诱发裂变中子多重性分布的一阶矩,均可以通过三维蒙特卡罗程序计算得到。各参数的下标中1or 2表示仅考虑自发裂变中子时的情况,或仅考虑(α,n)源中子时的情况。
进一步,如上所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其中,所述的溶液系统自发裂变中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩vid1、vid2、溶液系统(α,n)源中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩vid1’、vid2’、中子探测系统对仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率ε1、门利用因子fD、(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子p、诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子t,是在典型铀钚溶液浓度和同位素质量比例下计算得到。同时计算仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的能谱,在对中子探测系统进行探测效率的标定时,所使用的标定中子源能谱应与该能谱尽可能一致。
探测效率ε1用经过泄漏增殖系数修正的中子反应率(比如,对BF3探测器,为(n,α)反应率)来估计,计算公式为:
其中,FM1表示仅考虑自发裂变中子时中子探测系统体积V内的平均反应率。
门利用因子fD的计算公式为:
fD=Dg/D∞ (9)
Dg表示门持续时间为tg的符合中子计数率,D∞表示门持续时间为∞时的符合中子计数率。
(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子p为中子探测系统对仅考虑(α,n)源中子时的泄漏中子的探测效率ε2相对于仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率ε1的比值:
p=ε2/ε1 (10)
诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子t为中子探测系统对泄漏出样品的诱发裂变中子的探测效率εid相对于仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率ε1的比值:
t=εid/ε1 (11)
其中,FM1表示仅考虑自发裂变中子时中子探测系统体积V内的平均反应率;FM2表示仅考虑(α,n)源中子时中子探测系统体积V内的平均反应率;FMid为诱发裂变中子在中子探测系统体积V内的平均反应率;Mid为诱发裂变中子的泄漏增殖系数。
本发明进一步提供了一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,该系统由数据分析工作站和若干个中子监测通道组成,所述数据分析工作站包括数据分析及结果输出模块,采用上述方法对测量数据进行分析和处理。
进一步,如上所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其中,所述中子监测通道包括若干个中子探测组件、中子符合电路、就地显示装置,所述中子探测组件由中子探测器及相适应的慢化体、屏蔽体组成;所述数据分析工作站,还包括数据采集模块和报警模块。
进一步,如上所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其中,所述数据采集模块包含多个数据采集通道。
进一步,如上所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其中,所述报警模块在数据分析处理软件分析出钚浓度超出阈值时,发出警报信号。
本发明的有益效果如下:
本发明所提供的一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,通过采用三维蒙特卡罗程序计算修正因子,对“点模型”方程组进行(α,n)中子与裂变中子能谱的差异、诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率的差异的修正,使得公式的中子符合计数计算结果能够准确反映铀钚溶液系统外中子符合探测系统的测量结果,从而可以较为准确的推算出铀钚溶液系统的钚浓度。该种方法实现了对铀钚溶液系统钚浓度的非破坏性分析监测,是一种先进的、具有工程可行性的溶液系统钚浓度估算方法。
本发明有效解决了原“点模型”方程组对铀钚溶液系统不适用的困难,针对其基本假设与铀钚溶液系统的差异,引入了净增殖系数进行中子吸收效应的修正,引入了(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子来进行(α,n)中子与裂变中子能谱差异的修正,引入了诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子来进行诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异的修正,使得改进的“点模型”方程组符合中子计数率预测结果与三维蒙特卡罗程序模拟得到的计算结果基本一致,能够适用于铀钚溶液系统钚质量/钚浓度估算,解决了中子符合计数在钚溶液浓度估算方面的关键算法难题。
附图说明
图1为典型铀钚混合水溶液自身产生的自发裂变源中子和(α,n)源中子的能谱比较图。
图2为基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法实施例的布置图;
图3为基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统实施例的结构框图。
具体实施方式
下面结合附图和实施案例对本发明进行详细的描述。
本发明的一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,包括特性参数准备、中子探测系统探测效率及标定要求计算、修正因子计算以及最终利用改进的“点模型”方程组进行钚浓度的估算求解等过程。
这里以一个盛装钚溶液的溶液罐为例,说明本发明如何应用于铀钚溶液系统钚浓度的监测及估算。溶液罐高10cm,内直径12cm,不锈钢容器壁厚3mm,罐内装满硝酸铀酰和硝酸钚混合溶液。溶液灌周围布置24个聚乙烯包覆的BF3探测器,如图2所示。图2中,1为溶液罐,2为探测器,3为聚乙烯,4为镉(Cd)层。
240Pu的自发裂变率、自发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩均为固定值,其值分别为475.276fission/(g·s)、2.156、3.825。
首先,采用三维蒙特卡罗程序建立三维计算模型,准备特性参数。这里以其中一种铀浓度、钚浓度、铀同位素质量比例和钚同位素质量比例为例,计算所需的特性参数,其中泄漏增殖系数M为源中子经增殖吸收后泄漏中子数与源中子数的比值,净增殖系数M‘为源中子经增殖吸收后产生的中子数与源中子数的比值,计算方法参考公式(6)和(7)。pid、pc、νid1分别为一个源中子引起诱发裂变的概率、俘获(不含裂变俘获)概率、诱发裂变中子多重性分布的一阶矩,均可以通过三维蒙特卡罗程序计算得到。M1、M‘1、M2、M‘2的计算方法可以参考公式(6)、(7)的计算方法,由蒙特卡罗程序建模计算得到。
这些特性参数的计算结果如表1所示。
表1特性参数的计算结果
然后,采用三维蒙特卡罗程序计算确定中子探测系统的探测效率、门利用因子,并明确标定要求。探测效率ε1用经过泄漏增殖系数修正的(n,α)反应率来估计,计算方法参考公式(8)。门利用因子fD定义为门持续时间分别为tg和∞时的符合计数之比,计算方法参考公式(9)。tg表示一个时间窗口,在这个窗口内的符合中子计数被认为是有效的,这个窗口时间不能太短,否则探测效率太低;但也不能太长,否则不能有效区分偶然符合中子计数,所以tg是根据具体应用场景的实际情况来确定的一个时间长度。中子探测系统体积内的平均反应率、门持续时间分别为tg和∞时的符合计数,均可以通过三维蒙特卡罗程序计算得到,此为本领域的公知技术。需要注意的是,这里中子探测系统的探测效率、门利用因子以及标定要求的计算均是针对仅考虑自发裂变中子时的情况。通过统计从设备泄露出来的中子能谱就可以给出中子探测系统的标定要求。对上述的实施案例,ε1的计算结果为:ε1=1.59966%/1.02746=1.55691%;tg=64μs时,fD的计算结果为:fD=8.7373×10-5/2.9236×10-4=0.2889。
此外,还需确定(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子、诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子,其中(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子p为中子探测系统对仅考虑(α,n)源中子时的泄漏中子的探测效率ε2相对于仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率ε1的比值,计算方法参考公式(10)。诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子t为中子探测系统对泄漏出样品的诱发裂变中子的探测效率εid相对于其对泄漏出样品的自发裂变中子的探测效率εsf的比值,计算方法参考公式(11)。仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率ε1、仅考虑(α,n)源中子时的泄漏中子的探测效率ε2可以通过设置不同的中子源项,并参考公式(8)计算得到。中子探测系统对泄漏出样品的自发裂变中子的探测效率εsf、对泄漏出样品的诱发裂变中子的探测效率εid,可以通过打开和关闭诱发裂变中子产生的开关来计算得到,其中中子探测系统对泄漏出样品的诱发裂变中子的探测效率εid通过打开诱发裂变中子产生开关与关闭诱发裂变中子产生开关的计算结果作差计算得到。根据上述计算方法:
p=ε2/ε1=1.54467%/1.55691%=0.9921,
t=εid/ε1=1.61436%/1.55691%=1.0369。
最后,由于缺少实际测量结果,我们使用三维蒙特卡罗程序的预测计算结果作为中子探测系统的计数结果,tg=64μs时,S=1500.62/s,D=2.82/s。计算结果和上述特性参数、探测效率、修正因子等参数(νsf1、νsf2、溶液设备体积、名义状态下铀浓度、铀钚同位素组成比例和已计算参数ε1、fD、p、t、vid1、vid2、vid’、vid2’)的计算结果带入改进的“点模型”方程组,计算可以得到m240=21.437g(参见公式(12)),与三维蒙特卡罗程序实际模拟采用的等效240Pu质量21.441g仅相差0.02%,体现了非常好的估算精度。
作为对比,如采用原“点模型”方程组(1)和(2)进行钚浓度的估算,同时考虑自发裂变中子和(α,n)源中子时的特性参数为:νid=2.8934、νid=6.9120、M=1.0163、ε=1.5475、fD=0.3004,计算可以得到m240=38.673g(参见公式(13)),与三维蒙特卡罗程序实际模拟采用的等效240Pu质量21.441g相差达到了80%,结果偏差很大。
进一步地,根据上述计算得到的m240的值,以及已知的钚同位素组成比例、溶液设备体积,根据公式(5)可以进一步求解不同钚同位素钚-238、钚-240、钚-242的质量和浓度。
本发明还提供了一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,该系统由数据分析工作站和若干个中子监测通道组成,所述数据分析工作站包括采用上述方法对测量数据进行处理的数据分析处理软件,形成数据分析及结果输出模块。监测系统的逻辑结构如图3所示,每个中子监测通道由若干个中子探测组件、中子符合电路、就地显示装置及相关的安装支架、管道、电缆、屏蔽材料等组成,中子探测组件探测到的原始脉冲信号经中子符合电路实时处理形成中子符合计数测量数据,该测量数据在就地显示装置上实时显示,并传递给数据分析工作站,经数据采集模块采集处理后供数据分析软件计算分析;所述中子探测组件由中子探测器及相适应的慢化体、屏蔽体组成,具体结构可参见图2;所述数据分析工作站,还包括数据采集模块和报警模块。数据采集模块包含多个数据采集通道,可以针对不同的中子监测通道分别采集数据,报警模块在数据分析处理软件分析出钚浓度超出阈值时,发出警报信号。
显然,本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样,倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内,则本发明也意图包含这些改动和变型在内。
Claims (10)
1.一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其特征在于,所述的方法基于如下方程组:
式中:
S表示总中子计数率;
D表示符合中子计数率;
ε1表示中子探测系统对仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率;
M1表示仅考虑自发裂变中子时的泄漏增殖系数;
M‘1表示仅考虑自发裂变中子时的净增殖系数;
M2表示仅考虑(α,n)源中子时的泄漏增殖系数;
M‘2表示仅考虑(α,n)源中子时的净增殖系数;
α表示(α,n)中子数与自发裂变中子数的比值;
p表示(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子;
t表示诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子;
νsf1、νsf2表示钚-240自发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩;
νid1、νid2表示溶液系统自发裂变中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩;
νid1′、vid2′表示溶液系统(α,n)源中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩;
fD为中子探测系统的门利用因子,表示门持续时间分别为tg和∞时的符合计数之比;
m240表示等效钚-240质量;
通过迭代求解m240,结合溶液设备体积,得到溶液系统的钚浓度。
3.如权利要求1所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其特征在于,所述的溶液系统自发裂变中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩vid1、vid2、溶液系统(α,n)源中子引起的诱发裂变中子多重性分布的一阶矩和二阶矩vid′、vid′、中子探测系统对仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率ε1、门利用因子fD、(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子p、诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子t,是在典型铀钚溶液浓度和同位素质量比例下计算得到;同时计算仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的能谱,在对中子探测系统进行探测效率的标定时,所使用的标定中子源能谱应与该能谱尽可能一致。
5.如权利要求3所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其特征在于,(α,n)中子与裂变中子能谱差异修正因子p的计算公式为:
p=ε2/ε1
ε2表示中子探测系统对仅考虑(α,n)源中子时的泄漏中子的探测效率,ε1表示中子探测系统对仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率;
诱发裂变中子与自发裂变中子探测效率差异修正因子t的计算公式为:
t=εid/ε1
εid表示中子探测系统对泄漏出样品的诱发裂变中子的探测效率,ε1表示中子探测系统对仅考虑自发裂变中子时的泄漏中子的探测效率;
其中,FM1表示仅考虑自发裂变中子时中子探测系统体积V内的平均反应率;FM2表示仅考虑(α,n)源中子时中子探测系统体积V内的平均反应率;FMid为诱发裂变中子在中子探测系统体积V内的平均反应率;Mid为诱发裂变中子的泄漏增殖系数。
6.如权利要求1所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度估算方法,其特征在于,等效钚一240质量m240的定义如下:
m240=2.52×238Pu+240Pu+1.68×242Pu
其中,238Pu、240Pu、242Pu分别为钚-238、钚-240、钚-242的质量;根据计算得到的m240以及已知的钚同位素组成比例、溶液设备体积,可以进一步求解不同钚同位素的质量和浓度。
7.一种基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其特征在于,该系统由数据分析工作站和若干个中子监测通道组成,所述数据分析工作站包括数据分析及结果输出模块,采用权利要求1-6中任意所述方法对测量数据进行分析和处理。
8.如权利要求7所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其特征在于,所述中子监测通道包括若干个中子探测组件、中子符合电路、就地显示装置,所述中子探测组件由中子探测器及相适应的慢化体、屏蔽体组成;所述数据分析工作站,还包括数据采集模块和报警模块。
9.如权利要求8所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其特征在于,所述数据采集模块包含多个数据采集通道。
10.如权利要求8所述的基于中子符合计数的溶液系统钚浓度监测系统,其特征在于,所述报警模块在数据分析处理软件分析出钚浓度超出阈值时,发出警报信号。
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