CN111736085A - 一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法 - Google Patents

一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，包括如下步骤：构建锂离子电池等效电路模型；根据电化学阻抗谱对等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，分别得到新锂离子电池的欧姆内阻Rnew和不同循环次数下锂离子电池的欧姆内阻R；计算x＝R‑Rnew值；作图得到锂离子电池的健康状态估算公式：SOH＝ax+b；测定待测状态下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱，得到待测状态下锂离子电池的欧姆内阻R，根据公式估算待测状态下锂离子电池的健康状态，即SOH。本发明基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法通过构建等效电路模型，用一种无损的检测方法来估计锂离子电池的健康状态。

Description

一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池领域，特别是涉及一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法。
背景技术
随着社会经济的高速发展，能源危机和环境问题日益加剧。锂离子电池因其具有能量密度高、功率密度高、循环寿命长、无记忆效应、自放电率低、工作温度范围宽、环境友好等优点，已经在便携式消费电子、电动工具、医疗电子等领域获得了广泛应用。在纯电动汽车、混合动力汽车以及储能等领域也显示了良好的应用前景。锂离子电池在长期使用过程中，内部会发生一系列的电化学反应和物理变化，使得电池性能和容量衰退，直至寿命终了。作为系统供能的关键部分，锂离子电池的损坏会导致整个系统的故障、崩溃，甚至造成财产损失和人员伤亡。因此，锂离子电池的健康状态估计方法是新能源领域的重要课题，对电池经济性影响很大。实际应用中锂离子电池的健康状态无法直接测量，只能通过估计得到。目前，主要的评估方法有：电化学分析法、安时法、阻抗法等等。
电化学分析法是从电池内部物理化学过程的角度描述电池的动力学参数、传质过程、热力学特性参数、材料的机械、热、电特性等参数的变化规律，分析电池的运行机理并对锂离子电池的健康状态进行估计。但该方法是破坏性、侵入式的方法，仅适用于电池生产与设计人员改善设计，却不适用于实际应用。
安时法是在电池的全寿命周期对电池进行各种加速试验，如温度加速、放电速率、放电深度加速等，即按照一定放电速率放电(厂家规定或行业内标准)定期对电池容量进行测试，估计电池的健康状态。安时法方法简单，便于实现。但电池的充放电实验环境及实验条件很难覆盖实际应用的复杂环境和工况，且测试时间长，只能离线应用。改进方法需要获取电池的开路电压，其测量需要电池静置数个小时，难以适合连续应用。虽已有一些开路电压的估计方法可避免直接测量，但计算过程十分复杂，尚需进一步验证。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法。
本发明基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，包括如下步骤：
(1)构建锂离子电池等效电路模型；
(2)测定100％荷电状态(SOC)下新锂离子电池的电化学阻抗谱；
(3)根据步骤(2)中所测得的电化学阻抗谱对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，得到新锂离子电池的欧姆内阻Rnew；
(4)测定不同充放电循环次数下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱和锂离子电池循环容量值C；
(5)根据步骤(4)测得的电化学阻抗谱，对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，得到不同循环次数下锂离子电池的欧姆内阻R；
(6)计算x＝R-Rnew值；
(7)以x为横坐标，以我国相关国家标准中锂离子电池的健康状态SOH为纵坐标作图，得到锂离子电池的健康状态估算公式：SOH＝ax+b；其中，不同的电池体系，系数a和b值会有不同，能够根据图得到具体的a，b值；
(8)测定待测状态下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱；
(9)根据步骤(8)测得的电化学阻抗谱，对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，得到待测状态下锂离子电池的欧姆内阻R；
(10)根据步骤(6)计算得到锂离子电池在待测状态下的x值，根据步骤(7)的公式估算待测状态下锂离子电池的健康状态，即SOH。
本发明所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其中，所述锂离子电池等效电路模型包括串联设置的超高频区域、高频区域、中高频区域、中频区域、低频区域和极低频区域6个部分；
其中：
超高频区域，测量电线连接造成的电感，在等效电路图中用一个电感元件L来模拟；
高频区域，与锂离子和电子通过电解液、多孔隔膜、导线、活性材料颗粒输运有关的欧姆电阻，在EIS谱上表现为一个点，用一个电阻元件Rs进行模拟；
中高频区域，与锂离子通过活性材料颗粒表面绝缘层的扩散迁移有关的一个半圆，用一个电容C1和一个电阻R1并联电路来模拟；
中频区域，与电荷传递过程相关的一个半圆，用一个常相位角原件CPE和一个电阻R2并联电路来模拟；
低频区域，与锂离子在活性材料颗粒内部的固体扩散过程相关的一条斜线，用韦伯阻抗元件W来模拟；
极低频区域，与活性材料颗粒晶体结构的改变或新相的生成相关的一个半圆以及锂离子在活性材料中的累积和消耗相关的一条垂线组成，用Cint来模拟。
本发明所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其中，步骤(3)中进行参数识别得到的Rs值为新锂离子电池的欧姆内阻Rnew值；步骤(5)和步骤(9)中进行参数识别得到的Rs值为使用后锂离子电池的欧姆内阻R值。
本发明所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其中，步骤(2)、步骤(4)和步骤(8)中的测定均是在环境温度为25℃的条件下完成的。
本发明所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其中，步骤(7)的我国相关国家标准中，通常规定当锂离子电池的容量衰减到起始容量Cnew的80％即为寿命终了，也就是健康状态为0％；因此，锂离子电池在循环容量为C时的健康状态SOH定义为：
Figure BDA0002573192240000031
计算得到的值即为纵坐标。
本发明所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其中，步骤(7)中，对于正极为镍钴锰NMC532三元材料，负极为石墨的电池体系，a＝-6.67，b＝88.33。
本发明的有益效果：
传统方法大多存在对锂离子电池有损伤或者不能进行实时在线检测等缺点，本发明基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法通过构建等效电路模型来模拟锂离子电池在循环过程中的电化学特性，用电化学阻抗谱来获得等效电路各元件参数，建立了等效电路模型中欧姆内阻这个元件参数与锂离子电池健康状态的对应关系，最后，用电化学阻抗谱来检测获得不同循环次数下锂离子电池的欧姆内阻与新锂离子电池的欧姆内阻的差值来估算循环后锂离子电池的健康状态，测量相对简单，可以对锂离子电池进行实时检测而又不对锂离子电池造成任何损坏，是一种无损的检测方法。
下面结合附图对本发明的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法作进一步说明。
附图说明
图1为本发明构建的锂离子电池等效电路图；
图2为本发明中实际测量的EIS谱和等效电路拟合的EIS谱；
图3为本发明中不同荷电状态(SOC)下锂离子电池的EIS谱；
图4为本发明中不同荷电状态下(SOC)锂离子电池的欧姆内阻；
图5为本发明中循环过程中欧姆内阻增加值与SOH的对应关系，图中横轴(x轴)为循环过程中锂离子电池的欧姆内阻与新锂离子电池的欧姆内阻的差值(R-Rnew)，图中纵轴(y轴)为循环过程中的健康状态，即SOH(以百分比表示)。
具体实施方式
实施例1
本发明基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，包括如下步骤：
(1)构建锂离子电池等效电路模型；如图1所示，锂离子电池等效电路模型包括串联设置的超高频区域、高频区域、中高频区域、中频区域、低频区域和极低频区域6个部分；
其中：
超高频区域，测量电线连接造成的电感，在等效电路图中用一个电感元件L来模拟；
高频区域，与锂离子和电子通过电解液、多孔隔膜、导线、活性材料颗粒输运有关的欧姆电阻，在EIS谱上表现为一个点，用一个电阻元件Rs进行模拟；
中高频区域，与锂离子通过活性材料颗粒表面绝缘层的扩散迁移有关的一个半圆，用一个电容C1和一个电阻R1并联电路来模拟；
中频区域，与电荷传递过程相关的一个半圆，用一个常相位角原件CPE和一个电阻R2并联电路来模拟；
低频区域，与锂离子在活性材料颗粒内部的固体扩散过程相关的一条斜线，用韦伯阻抗元件W来模拟；
极低频区域，与活性材料颗粒晶体结构的改变或新相的生成相关的一个半圆以及锂离子在活性材料中的累积和消耗相关的一条垂线组成，用Cint来模拟。
(2)环境温度25℃，测定100％荷电状态(SOC)新锂离子电池的电化学阻抗谱；
(3)根据步骤(2)中所测得的电化学阻抗谱对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，此时得到的电阻元件Rs的值为新锂离子电池的欧姆内阻Rnew的值；
(4)环境温度25℃，测定不同充放电循环次数下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱和锂离子电池循环容量值C；
(5)根据步骤(4)测得的电化学阻抗谱，对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，此时得到的电阻元件Rs的值为不同循环次数下锂离子电池的欧姆内阻R；
(6)计算x＝R-Rnew值；
(7)以x为横坐标，以我国相关国家标准中锂离子电池的健康状态SOH为纵坐标作图，得到锂离子电池的健康状态估算公式：SOH＝ax+b；其中，不同的电池体系，系数a和b值会有不同，能够根据图得到具体的a，b值；对于正极为镍钴锰NMC532三元材料，负极为石墨的电池体系，a＝-6.67，b＝88.33。
我国相关国家标准中，通常规定当锂离子电池的容量衰减到起始容量Cnew的80％即为寿命终了，也就是健康状态为0％；因此，锂离子电池在循环容量为C时的健康状态SOH定义为：
Figure BDA0002573192240000051
通过以上定义得到的值为纵坐标。
(8)环境温度25℃，测定待测状态下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱；
(9)根据步骤(8)测得的电化学阻抗谱，对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，此时得到的电阻元件Rs的值为待测状态下锂离子电池的欧姆内阻R；
(10)根据步骤(6)计算得到锂离子电池在待测状态下的x值，根据步骤(7)的公式SOH＝ax+b，估算待测状态下锂离子电池的健康状态，即本发明需要得到的SOH。
实施例2
选取某款商业化镍钴锰三元正极材料锂离子电池(NMC)，正极材料是镍钴锰三元材料(NMC532)，负极材料为石墨，标称容量2.5Ah，额定电压3.7V，按循环倍率分为两组，充放电的电流分别为0.5和1.25A(对应倍率分别为0.2和0.5C)，环境温度为25℃，充放电循环程序为：以给定的充电电流充电至4.2V，之后恒压充电至电流0.05C(0.125A)时截止；放电时，以给定的放电电流放电至2.7V截止。所有的电池一直循环到容量低于起始容量的80％(寿命终了)时停止循环试验，循环过程中每循环100圈测一次EIS谱，以获得不同健康状态下电池的欧姆内阻(Rs)等参数。
从实验结果可以看到，锂离子电池在不同SOC下EIS谱有较大的变化(图3)，其不同SOC下的欧姆内阻(Rs)几乎没有变化(图4)。考虑到实际电池循环使用过程中不同SOC状态较难控制和估计，因此，每次循环都只测定100％SOC下的EIS谱。每次循环的容量可以通过相应的循环设备获得，每次循环的欧姆内阻(Rs)值可以在测得EIS谱后用等效电路拟合得到，计算每次循环的欧姆内阻相对于新锂离子电池欧姆内阻的增加值即x＝R-Rnew，以x为横坐标，以锂离子电池的健康状态SOH(通过步骤7计算得到)为纵坐标作图(图5)，结果显示SOH和欧姆内阻增加值成线性关系，SOH＝-6.67x+88.33。通过该公式，就可以用EIS谱结合等效电路模拟，可估算任意循环次数下锂离子电池的健康状态。
以上所述的实施例仅仅是对本发明的优选实施方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案作出的各种变形和改进，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。

Claims (6)

1.一种基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其特征在于：包括如下步骤：
(1)构建锂离子电池等效电路模型；
(2)测定100％荷电状态(SOC)下新锂离子电池的电化学阻抗谱；
(3)根据步骤(2)中所测得的电化学阻抗谱对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，得到新锂离子电池的欧姆内阻Rnew；
(4)测定不同充放电循环次数下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱和锂离子电池循环容量值C；
(5)根据步骤(4)测得的电化学阻抗谱，对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，得到不同循环次数下锂离子电池的欧姆内阻R；
(6)计算x＝R-Rnew值；
(7)以x为横坐标，以我国相关国家标准中锂离子电池的健康状态SOH为纵坐标作图，得到锂离子电池的健康状态估算公式：SOH＝ax+b；其中，不同的电池体系，系数a和b值会有不同，能够根据图得到具体的a，b值；
(8)测定待测状态下100％SOC锂离子电池的电化学阻抗谱；
(9)根据步骤(8)测得的电化学阻抗谱，对步骤(1)中的所述等效电路模型中各电器元件进行参数辨识，得到待测状态下锂离子电池的欧姆内阻R；
(10)根据步骤(6)计算得到锂离子电池在待测状态下的x值，根据步骤(7)的公式估算待测状态下锂离子电池的健康状态，即SOH。
2.根据权利要求1所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其特征在于：所述锂离子电池等效电路模型包括串联设置的超高频区域、高频区域、中高频区域、中频区域、低频区域和极低频区域6个部分；
其中：
超高频区域，测量电线连接造成的电感，在等效电路图中用一个电感元件L来模拟；
高频区域，与锂离子和电子通过电解液、多孔隔膜、导线、活性材料颗粒输运有关的欧姆电阻，在EIS谱上表现为一个点，用一个电阻元件Rs进行模拟；
中高频区域，与锂离子通过活性材料颗粒表面绝缘层的扩散迁移有关的一个半圆，用一个电容C1和一个电阻R1并联电路来模拟；
中频区域，与电荷传递过程相关的一个半圆，用一个常相位角原件CPE和一个电阻R2并联电路来模拟；
低频区域，与锂离子在活性材料颗粒内部的固体扩散过程相关的一条斜线，用韦伯阻抗元件W来模拟；
极低频区域，与活性材料颗粒晶体结构的改变或新相的生成相关的一个半圆以及锂离子在活性材料中的累积和消耗相关的一条垂线组成，用Cint来模拟。
3.根据权利要求2所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其特征在于：步骤(3)中进行参数识别得到的Rs值为新锂离子电池的欧姆内阻Rnew值；步骤(5)和步骤(9)中进行参数识别得到的Rs值为使用后锂离子电池的欧姆内阻R值。
4.根据权利要求3所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其特征在于：步骤(2)、步骤(4)和步骤(8)中的测定均是在环境温度为25℃的条件下完成的。
5.根据权利要求4所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其特征在于：步骤(7)的我国相关国家标准中，通常规定当锂离子电池的容量衰减到起始容量Cnew的80％即为寿命终了，也就是健康状态为0％；因此，锂离子电池在循环容量为C时的健康状态SOH定义为：
Figure FDA0002573192230000021
计算得到的值即为纵坐标。
6.根据权利要求5所述的基于电化学阻抗谱的锂离子电池健康状态估计方法，其特征在于：步骤(7)中，对于正极为镍钴锰NMC532三元材料，负极为石墨的电池体系，a＝-6.67，b＝88.33。
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