CN111718041A - 利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法 - Google Patents

利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，属于水处理及环境保护领域。通过电子束辐照激发水分解产生具有高反应性的·OH、H·和
Figure DDA0002483560750000011
在氧化和还原作用下降解吲哚美辛，是一种简洁高效的污染物去除方法。将含有一定浓度的吲哚美辛溶液在电子束下进行辐照处理，辐照剂量为0.5～3kGy，去除效果随着剂量的增加而增加，符合拟一级动力学，在短时间内可完全去除吲哚美辛。向溶液中添加1～100mmol/L过氧化氢可促进辐照降解吲哚美辛,提高辐照处理污染物经济性。本发明去除效率高、反应速率快、操作简便、无二次污染，具有广泛的适用性。

Description

利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法
技术领域
本发明涉及一种难降解药物废水的处理方法，尤其是涉及一种抗炎药物废水处理方法，属废水处理技术领域。
背景技术
吲哚美辛是一种有效的非甾体抗炎药，以其优异的抗炎解热作用而被广泛应用。而吲哚美辛在自然环境中相对稳定，在环境中可长期存在。水体中药物的主要来源是制药工业的废水、过期或剩余的药物、人和动物的排泄物，由于吲哚美辛的大量生产使用及排放，其广泛存在于各种环境基质中，如废水、地表水、自来水、沉积物甚至在动植物中，传统的的生物处理方法难以去除吲哚美辛，城市污水处理厂的去除率不到20％。吲哚美辛在环境中长期积累会严重影响水体生态平衡，且在水生生物中的蓄积通过食物链进入人体，对动物和人类的健康产生长期不良影响。因此，寻找一种高效、环保的处理方法来有效地降解这些污染物是十分必要的。
在此背景下，各种高级氧化技术被研究用来去除吲哚美辛，如光催化、臭氧氧化、紫外-活化过硫酸盐氧化、Fe2+活化过硫酸盐氧化、高铁酸盐氧化。在利用这些技术时要考虑到二次污染、处理成本、降解产物毒性。辐射降解也是一种新型的环境污染物降解技术，具有诸多优点。环境污染物降解的方法很多，采用何种方法降解抗炎药物更有效益和效率，更加经济和简单易行，这成为亟待了解决的技术问题。
发明内容
为了解决现有技术问题，本发明的目的在于克服已有技术存在的不足，提供一种利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，电子束辐照激发电离水分子，在短时间内产生大量氧化性的羟基由基OH·和还原性的水合电子
Figure BDA0002483560730000011
氢原子H·，吲哚美辛与这些活性物质迅速反应降解，降解效率高；反应体系中同时存在氧化和还原条件，对各种分子结构都可以有效降解，相比传统方法具有更加彻底的降解效果。
为达到上述发明创造目的，本发明采用如下技术方案：
一种利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，具有以下过程和步骤:
a.取用抗炎药物吲哚美辛初始浓度为150～300μmol/L的水体，向水体中添加硫酸或氢氧化钠调节pH，调节溶液初始pH值范围为5～10，作为待处理的储备溶液；
b.将15mL吲哚美辛溶液封装于透明聚乙烯塑料袋中，置于电子束加速器产生的电子束下进行辐照降解处理；在室温下对吲哚美辛进行辐照，辐照所使用的电子束能量不低于1.6MeV，电子束流为0.5mA，电子束辐照剂量为0.5～3kGy。聚乙烯塑料袋中液体厚度不大于0.5cm。
作为本发明优选的技术方案，在所述步骤a中，取用抗炎药物吲哚美辛初始浓度为150～250μmol/L的水体。
作为本发明优选的技术方案，在所述步骤a中，调节溶液初始pH值范围为5～9。
作为本发明优选的技术方案，在所述步骤a中，采用H2O2作为活性基团促进剂，在待处理水体中添加H2O2，使待处理水体中H2O2浓度为1～100mmol/L。进一步优选地，使待处理水体中H2O2浓度为1～50mmol/L。更进一步优选地，使待处理水体中H2O2浓度为1～10mmol/L。
作为本发明优选的技术方案，在所述步骤a中，制备浓度为300μmol/L、pH值为7的吲哚美辛溶液，作为待降解处理的储备溶液。
作为本发明优选的技术方案，在所述步骤b中，控制聚乙烯塑料袋中液体厚度不大于0.5cm。
作为本发明优选的技术方案，在所述步骤b中，控制电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA。
本发明与现有技术相比较，具有如下显而易见的突出实质性特点和显著优点：
1.本发明方法采用高能电子束辐照抗炎药物吲哚美辛溶液，在短时间内产生大量氧化性的羟基自由基OH·和还原性的水合电子
Figure BDA0002483560730000021
氢原子H·，在数十秒内完全降解溶液中的吲哚美辛。十分适用于处理毒性强难降解的有机化合物；
2.本发明方法操作简单易行，无严苛的反应条件，直接辐照即可去除水体中吲哚美辛。加入H2O2可促进自由基产生，增强降解效率，降低辐照降解处理成本；
3.本发明方法无需其他复杂添加剂，无二次污染，且辐照降解方法对污染物降解彻底，降解产物毒性小，对环境友好。
附图说明
图1为本发明实施例一含有不同浓度吲哚美辛的水体样品的降解效率与吸收剂量的关系图。
图2为本发明实施例二在不同的pH值条件下的含有吲哚美辛的水体样品的降解效率与辐照吸收剂量的关系图。
图3为本发明实施例三在不同的双氧水浓度条件下的含有吲哚美辛的水体样品的降解效率与吸收剂量的关系图。
具体实施方式
以下结合具体的实施例子对上述方案做进一步说明，本发明的优选实施例详述如下：
实施例一
在本实施例中，一种利用电子束辐照降解水体中吲哚美辛的方法，包括如下步骤:
a.首先在室温下秤取抗炎药物吲哚美辛，用超纯水溶解配置得到浓度为150、200、250、300μmol/L的吲哚美辛溶液；向上述溶液中加入硫酸或者氢氧化钠，调节模拟溶液初始pH为7，作为模拟溶液；
b.将15mL主所述步骤a中配制好的模拟溶液转移并封装于透明聚乙烯辐照小袋中，聚乙烯辐照小袋中液体厚度不大于0.5cm，将封装有吲哚美辛溶液的透明聚乙烯辐照小袋置于电子束加速器产生的电子束下进行辐照降解处理。在室温下对吲哚美辛进行辐照，辐照所使用的电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5、1、1.5、2、3kGy。
实验测试分析：
本实施例辐照后样品溶液使用高效液相色谱仪测定其浓度，检测辐照分解情况。
本实施例中，配置了四种不同浓度的吲哚美辛溶液作为模拟溶液，吲哚美辛初始浓度分别为150、200、250、300μmol/L。辐照所使用的的电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5、1、1.5、2、3kGy。吲哚美辛降解情况与吸收剂量的关系如图1，电子束辐照对于吲哚美辛的降解有很好的效果。当辐照吸收剂量为1kGy时，150μmol/L的吲哚美辛溶液降解率分别97％，200μmol/L的吲哚美辛溶液降解率分别93％，250μmol/L的吲哚美辛溶液降解率分别87％，300μmol/L的吲哚美辛溶液降解率分别82％。当辐照吸收剂量为3kGy时，所有浓度模拟溶液中吲哚美辛降解率都达到100％。四个不同浓度的模拟溶液中吲哚美辛浓度与辐照吸收剂量均符合拟一级动力学。本实施例中利用电子束辐照能够快速高效的降解吲哚美辛，具有降解耗时短、无需其他复杂添加剂、操作简单易行等特点。
本实施例方法采用辐射降解方法，能够在短时间内快速降解有机污染物，无需引发剂，操作简单，通过激发和电离水分子产生活性物质，包括氧化性的羟基由基OH·和还原性的水合电子
Figure BDA0002483560730000031
氢原子H·。在这些活性物质作用下进行氧化反应以及还原反应，各种有机污染物都可有效降解，降解程度高，利用电子束辐照降解有机污染物有着广泛的适用性。
实施例二
本实施例与实施例一基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，一种利用电子束辐照降解水体中吲哚美辛的方法，包括如下步骤:
a.首先在室温下秤取抗炎药物吲哚美辛，用超纯水溶解配置得到浓度为300μmol/L的吲哚美辛溶液；向上述溶液中加入硫酸或者氢氧化钠，调节模拟溶液初始pH，使吲哚美辛溶液初始pH分别为5、7、9、10，作为模拟溶液；
b.将15mL所述步骤a中配制好的模拟溶液转移并封装于透明聚乙烯辐照小袋中，聚乙烯辐照小袋中液体厚度不大于0.5cm，将封装有吲哚美辛溶液的透明聚乙烯辐照小袋置于电子束加速器产生的电子束下进行辐照降解处理。在室温下对吲哚美辛进行辐照，辐照所使用的电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5、1、1.5、2、3kGy。
实验测试分析：
本实施例辐照后样品溶液使用高效液相色谱仪测定其浓度，检测辐照分解情况。
本实施例中，配置了四种不同初始pH的吲哚美辛溶液作为模拟溶液pH分别为5、7、9、10，吲哚美辛溶液。辐照所使用的电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5、1、1.5、2、3kGy。吲哚美辛降解情况与吸收剂量的关系如图2，电子束辐照对于吲哚美辛的降解有很好的效果。当辐照吸收剂量为3kGy时，所有pH值模拟溶液中吲哚美辛降解率都达到100％。四个不同pH值的模拟溶液中吲哚美辛浓度与辐照吸收剂量均符合拟一级动力学。对比动力学拟合参数，在pH值为5、7、9、10时，辐照剂量常数分别为1.979、1.883、1.780和1.587kGy-1，说明酸性条件有助于吲哚美辛的降解。本实施例中利用电子束辐照在各个pH值下都能够快速高效的降解吲哚美辛，而较低pH值情况下有利于羟基自由基OH·的产生，对辐照降解效果有促进作用。
实施例三
本实施例与前述实施例基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，一种利用电子束辐照降解水体中吲哚美辛的方法，包括如下步骤:
a.首先在室温下秤取抗炎药物吲哚美辛，用超纯水溶解配置得到浓度为300μmol/L的吲哚美辛溶液；向上述溶液中加入硫酸或者氢氧化钠，调节模拟溶液初始pH为7，并向溶液中添加H2O2，使上述溶液中的H2O2摩尔浓度分别为1mmol/L、10mmol/L、50mmol/L、100mmol/L，作为模拟溶液；
b.将15mL所述步骤a中配制好的模拟溶液转移并封装于透明聚乙烯辐照小袋中，聚乙烯辐照小袋中液体厚度不大于0.5cm，将封装有吲哚美辛溶液的透明聚乙烯辐照小袋置于电子束加速器产生的电子束下进行辐照降解处理。在室温下对吲哚美辛进行辐照，辐照所使用的电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5、1、1.5、2、3kGy。
实验测试分析：
本实施例辐照后样品溶液使用高效液相色谱仪测定其浓度，检测辐照分解情况。
本实施例中，配置了含有四种不同初始H2O2浓度的吲哚美辛溶液作为模拟溶液，H2O2浓度分别为1mmol/L、10mmol/L、50mmol/L、100mmol/L。辐照所使用的的电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5、1、1.5、2、3kGy。吲哚美辛降解情况与吸收剂量的关系如图3，添加过氧化氢浓度使溶液为1～l0mmol/L时对降解有促进的作用，而进一步添加H2O2则会使得吲哚美辛的降解率下降，因此添加10mmol/L的H2O2是最合适。当H2O2浓度较低时，H2O2与
Figure BDA0002483560730000051
和H·反应生成OH·。由于OH·浓度的增加，降解效率随着过氧化氢浓度的增加而增加，直到10mmol/L。然而，随着H2O2浓度的进一步增加，过氧化氢与OH·反应生成过氧自由基，其活性比OH·低导致吲哚美辛的降解率下降。本实施例中利用电子束辐照在各模拟溶液中添加适当浓度的H2O2能提高降解吲哚美辛的效率高效快速降解水体中吲哚美辛。
综上所述，本发明上述实施例利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，将电子束辐照激发电离水分子短时间内产生大量氧化性的羟基自由基OH·和还原性的水合电子
Figure BDA0002483560730000052
氢原子H·，吲哚美辛与这些活性物质迅速反应去除，达到快速彻底的降解效果。本发明采用电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA，辐照剂量为0.5～3kGy。在较低pH值，亦或在待处理溶液中加入H2O2可促进辐照降解效果，提高辐照降解处理污染物的经济性。本发明具有处理耗时短、无需其他复杂添加剂、操作简单易行等特点。十分适用于毒性强难降解的有机化合物，在环境保护以及污水治理方面具有广泛应用前景。
上面对本发明实施例结合附图进行了说明，但本发明不限于上述实施例，还可以根据本发明的发明创造的目的做出多种变化，凡依据本发明技术方案的精神实质和原理下做的改变、修饰、替代、组合或简化，均应为等效的置换方式，只要符合本发明的发明目的，只要不背离本发明利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法的技术原理和发明构思，都属于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于，具有以下过程和步骤:
a.取用抗炎药物吲哚美辛初始浓度为150～300μmol/L的水体，向水体中添加硫酸或氢氧化钠调节pH，调节溶液初始pH值范围为5～10，作为待处理的储备溶液；
b.将15mL吲哚美辛溶液封装于透明聚乙烯塑料袋中，置于电子束加速器产生的电子束下进行辐照降解处理；在室温下对吲哚美辛进行辐照，辐照所使用的电子束能量不低于1.6MeV，电子束流为0.5mA，电子束辐照剂量为0.5～3kGy。聚乙烯塑料袋中液体厚度不大于0.5cm。
2.根据权利要求1所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤a中，取用抗炎药物吲哚美辛初始浓度为150～250μmol/L的水体。
3.根据权利要求1所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤a中，调节溶液初始pH值范围为5～9。
4.根据权利要求1所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤a中，采用H2O2作为活性基团促进剂，在待处理水体中添加H2O2，使待处理水体中H2O2浓度为1～100mmol/L。
5.根据权利要求4所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤a中，使待处理水体中H2O2浓度为1～50mmol/L。
6.根据权利要求5所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤a中，使待处理水体中H2O2浓度为1～10mmol/L。
7.根据权利要求1所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤a中，制备浓度为300μmol/L、pH值为7的吲哚美辛溶液，作为待降解处理的储备溶液。
8.根据权利要求1所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于：在所述步骤b中，控制聚乙烯塑料袋中液体厚度不大于0.5cm。
9.根据权利要求1所述利用电子束辐照降解水体中抗炎药物吲哚美辛的方法，其特征在于:在所述步骤b中，控制电子束能量为1.6MeV，电子束流为0.5mA。
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