CN111584935A - 锂硫电池电解液及锂硫电池 - Google Patents
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Abstract
提供一种锂硫电池电解液，包括通式为R1‑Si‑R2的化合物，其中R1选自C1‑10的烷基、R2选自C1‑10的烷基、i为2‑7的整数；所述R1‑Si‑R2的化合物体积添加量占所述电解液总体积的11‑15％。还提供一种包括该电解液的锂硫电池。本发明通过调整硫醚类有机物的添加量，可以在电池低液/硫比情况下，实现提升锂硫电池容量的同时，有效解决硫醚类有机物对金属锂负极的腐蚀问题。特别适用于低液/硫比锂硫电池。进一步，在电池中，调整锂盐浓度为0.6‑0.8mol/L，可提升大容量电池的长期循环稳定性能。
Description
技术领域
本发明属于化学电源领域，具体涉及一种锂硫电池电解液及包含该电解液的锂硫电池。
背景技术
为了提升锂硫电池的容量，现有技术采用在锂硫电池电解液中添加二甲基硫醚类有机物作为功能添加剂。
然而，电解液中二甲基硫醚类有机物的添加量过多时，容易对金属锂负极造成腐蚀。现有技术由于实验对象为扣式电池，并未进行放大实验，因此并未意识到该技术问题的存在。
发明内容
为了解决现有技术中，电解液中二甲基硫醚添加剂对锂负极的腐蚀，提供一种锂硫电池电解液和包含该电解液的锂硫电池。
本发明提供一方面提供一种锂硫电池电解液，包括通式为R1-Si-R2的化合物，其中R1选自C1-10的烷基、R2选自C1-10的烷基、i为2-7的整数；所述R1-Si-R2的化合物体积添加量占所述电解液总体积的11-15％。
本发明另一方面一种锂硫电池，所述锂硫电池的电解液包含通式为R1-Si-R2的化合物，包括通式为R1-Si-R2的化合物，其中R1选自C1-10的烷基、R2选自C1-10的烷基、i为2-7的整数；所述R1-Si-R2的化合物体积添加量占所述电解液总体积的11-15％。
本发明通过调整硫醚类有机物的添加量，实现提升锂硫电池容量的同时，有效解决硫醚类有机物对金属锂负极的腐蚀问题。特别适用于低液/硫比锂硫电池。进一步，在电池中，调整锂盐浓度为0.6-0.8mol/L，可提升大容量电池的长期循环稳定性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作详细说明。
本专利中“液硫比”是指锂硫电池中电解液的注入质量与正极活性物质硫的质量比。
本发明一实施方式提供一种锂硫电池电解液，包括通式为R1-Si-R2的化合物，其中R1选自C1-10的烷基、R2选自C1-10的烷基、i为2-7的整数；R1-Si-R2的化合物体积添加量占电解液总体积的11-15％。本发明通过将电解液中硫醚的添加量限定在11-15％范围内可以实现提高电池容量的同时有效解决硫醚对锂负极的腐蚀。
在可选的实施例中，R1-Si-R2的化合物选自CH3S2CH3、CH3S3CH3、CH3S4CH3、CH3S5CH3、CH3S6CH3中的一种或多种。本发明另一实施方式提供一种使用上述电解液的锂硫电池。
对于液态锂硫电池来说，为了开发高能量密度锂硫电池，降低注液量是途径之一(也就是说液硫质量比一般要2.5-4.5)。对于含硫醚电解液锂硫电池从放电到第一放电平台之间对应以下反应：
可以看出，随着放电的进行溶于电解液的多硫化物越来越多，因此电解液粘度也越来越大，直到电压达到第二放电平台的初始位置时粘度达到最大值。
当电池电压处于第二放电平台(主要放电平台)放电时对应于以下反应：
此时主要对应多硫化物向甲基硫锂及硫化锂转化。如果此时电解液粘度过大，则会导致锂离子迁移困难、动力学缓慢，同时会有部分多硫化物被还原为不导电的硫化物沉积在正极，钝化正极的活性。故合适的粘度对于此类电解液的电池容量提升及循环稳定性能有很大帮助，特别是在大容量电池中。
故对于注液量低的电池，当放电电压达到第二放电平台时，电解液粘度更大。经过研究发现，低注液量情况下，将电解液中锂盐浓度降低为0.6-0.8M之间，可以增加电池循环稳定性，对于硫醚电解液电池来说有重大帮助。而锂盐浓度过低(低于0.6M)，电解液电导率过低会影响离子传输；锂盐浓度过高(高于0.8M)，电解液粘度又会过大。
电解液中的电解质锂盐可以是任何适用于锂硫电池的锂盐。本专利中“电解质锂盐”是指可以锂硫电池中起到电解质作用的锂盐，不包括作为功能添加剂例如硝酸锂等的锂盐。具体地，电解质锂盐可以是但不限于，双三氟甲烷磺酰亚胺锂LiN(CF3SO2)2(LiTFSI)、双(氟磺酰)亚胺锂Li(N(SO2F)2)(LiFSI)、高氯酸锂(LiClO4)、六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双草酸硼酸锂LiB(C2O4)2(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂LiBF2(C2O4)(LiDFOB)、全氟烷基磺酸锂和全氟烷基磺酸酰甲基锂中的一种或多种。
以下通过具体实例进一步描述本申请。不过这些实例仅仅是范例性的，并不对本发明的保护范围构成任何限制。
在下述实施例和对比例中，所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明，均可商购获得。
实施例1
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后添加二甲基硫三醚，体积添加量占电解液总体积的11％，搅拌至均匀混合。在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.6mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解；然后添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
组装5Ah软包锂硫电池。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为2.5；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下进行0.05C/0.05C放/充电，测试结果详见表1。
实施例2
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后添加二甲基三硫醚，体积添加量占电解液总体积的13％，搅拌至均匀混合。在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.6mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解；然后添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
组装5Ah软包锂硫电池。。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为3；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下进行0.05C/0.05C放/充电，测试结果详见表1。
实施例3
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后添加二甲基三硫醚，体积添加量占电解液总体积的14％，搅拌至均匀混合。在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.7mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解；然后添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
组装5Ah软包锂硫电池。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为3.5；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下进行0.05C/0.05C放/充电，测试结果详见表1。
实施例4
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后添加二甲基三硫醚，体积添加量占电解液总体积的15％，搅拌至均匀混合。在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.8mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解；然后添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
组装5Ah软包锂硫电池。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为4.5；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下进行0.05C/0.05C放/充电，测试结果详见表1。
对比例1
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.6mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解，添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
采用单片软包电池方式组装锂硫电池。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为3；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下进行0.05C/0.05C放/充电，测试结果详见表1。
对比例2
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后添加二甲基三硫醚，体积添加量占电解液总体积的10％，搅拌至均匀混合。在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.5mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解，添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
组装5Ah软包锂硫电池。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为2；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下首次进行0.05C/0.05C放/充电，然后在0.2C/0.2C下进行放/充电，测试结果详见表1。
对比例3
将乙二醇二甲醚(DME)与1,3-二氧戊环以体积比1:1混合，然后添加二甲基三硫醚，体积添加量占电解液总体积的16％，搅拌至均匀混合。在电解液中添加双三氟甲烷磺酰亚胺锂为锂盐，其浓度为0.9mol/L，均匀搅拌至锂盐全部溶解；然后添加硝酸锂作为添加剂，其添加量为2％，均匀搅拌至硝酸锂全部溶解。得到的锂硫电池电解液。
组装5Ah软包锂硫电池。电池正极由活性物质：导电剂：粘结剂＝86：8：6组成，其中活性物质为硫碳复合材料，导电剂为Super P，粘结剂为聚偏氟乙烯PVDF；负极为锂片；电解液采用上述配置的电解液，液硫比(E/S)为5；隔膜为PP隔膜。电池组装完成后，静置12h后采用蓝电充放电测试设备在常温下首次进行0.05C/0.05C放/充电，然后在0.2C/0.2C下进行放/充电，测试结果详见表1。
表1
对比实施例1-4和对比例1的数据，可以看出电解液中添加了硫醚后放电比容量和能量密度均有所提高。对比实施例1-4和对比例2-3的数据，可以看出电解液中硫醚的含量、锂盐的含量和液流比在本发明所限定范围内其放电比容量和能量密度均优于上述参数不在本发明范围内的电解液。
以上公开的本发明优选实施例只是用于帮助阐述本发明。优选实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述的具体实施方式。显然，根据本说明书的内容，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地理解和利用本发明。本发明仅受权利要求书及其全部范围和等效物的限制。
Claims (9)
1.一种锂硫电池电解液，其特征在于，包括通式为R1-Si-R2的化合物，其中R1选自C1-10的烷基、R2选自C1-10的烷基、i为2-7的整数；
所述R1-Si-R2的化合物体积添加量占所述电解液总体积的11-15％。
2.根据权利要求1所述的锂硫电池电解液，其特征在于，所述R1-Si-R2的化合物选自CH3S2CH3、CH3S3CH3、CH3S4CH3、CH3S5CH3、CH3S6CH3中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的锂硫电池电解液，其特征在于，所述电解液中包含电解质锂盐，所述锂盐浓度为0.6-0.8mol/L。
4.根据权利要求3所述的锂硫电池电解液，其特征在于，所述电解质锂盐选自为双三氟甲烷磺酰亚胺锂、双(氟磺酰)亚胺锂、高氯酸锂、六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、全氟烷基磺酸锂和全氟烷基磺酸酰甲基锂中的一种或多种。
5.一种锂硫电池，其特征在于，所述锂硫电池的电解液包含通式为R1-Si-R2的化合物，其中R1选自C1-10的烷基、R2选自C1-10的烷基、i为2-7的整数；
所述通式为R1-Si-R2的化合物的体积添加量占所述电解液总体积的11-15％。
6.根据权利要求5所述的锂硫电池，其特征在于，所述通式为R1-Si-R2的化合物选自CH3S2CH3、CH3S3CH3、CH3S4CH3、CH3S5CH3、CH3S6CH3中的一种或多种。
7.根据权利要求5所述的锂硫电池，其特征在于，所述锂硫电池的液硫比为2.5-4.5。
8.根据权利要求5所述的锂硫电池，其特征在于，所述电解液中包含电解质锂盐，所述锂盐的浓度为0.6-0.8mol/L。
9.根据权利要求8所述的锂硫电池，其特征在于，所述电解质锂盐选自为双三氟甲烷磺酰亚胺锂、双(氟磺酰)亚胺锂、高氯酸锂、六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、全氟烷基磺酸锂和全氟烷基磺酸酰甲基锂中的一种或多种。
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| CN106887640A (zh) * | 2017-03-15 | 2017-06-23 | 苏州大学 | 一种提高电池容量的锂硫电池电解液及其制备方法 |
| CN109148956A (zh) * | 2018-09-21 | 2019-01-04 | 成都新柯力化工科技有限公司 | 一种提高安全稳定性的锂硫电池电解液 |
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