CN111574815A - 一种pha改性的ppc/tps可生物降解树脂及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，按照重量百分比计，所述可生物降解树脂包含以下原料组分且各组分的含量为：PHA 10~12%，PPC 40~45%，TPS 35~40%，增塑剂1~2%，其余为相容剂。本发明还公开了一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂的制备方法。本发明的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂在添加PHA和增塑剂以及相容剂后，PPC/TPS可生物降解树脂的力学性能可大幅提高。同时基于PHA是以天然植物为原料，利用生物发酵工程技术生产出来的材料，故可以大幅提高共混物中生物质含量，更易于降解。而且PHA具有很好的保温和隔水性能，添加到PPC/TPS可生物降解树脂后，能够与增塑剂和相容剂具有协同增效作用，制成的薄膜防水性大大增强，可用于各类产品中。

Description

一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂及其制备方法
技术领域
本发明属于生物可降解材料技术领域，具体涉及一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂及其制备方法。
背景技术
随着我国城市化进程的加快，日益严重的污染也越来越受到人类的重视。特别是诸如塑料、一次性餐盒等此类的废弃物，由于其难降解的特性，致使它们的处理变得困难。现在，一般通过填埋的方式进行处理，但是这类材料在自然状态下很难降解被土壤吸收，使得一方面需要占用大量的资源进行处理，另一方面也破坏了生态平衡。
因此，国家政策要求工业生产需要绿色环保，生产出的产品也同样需要绿色环保。由此，便有了限塑令，或者可降解的塑料制品、可降解的餐盒等可降解产品的出现。这在一定程度上缓解了难降解产品的使用，同样的可降解类的材料也越来越多。
例如，申请号为CN201811296607.3的中国发明专利公开了一种PHA改性的TPS/PBAT可生物降解树脂及其制备方法。该树脂由以下重量份的原料制备而成：TPS 10~30％；PBAT20~50％；PHA1~30％。并公开了其制备方法。本发明在TPS与PBAT共混造粒时，加入一定量的PHA改性，PHA与TPS中的淀粉以及PBAT中的酯类均有很好的相容性，在双螺杆剪切作用下，能与TPS和PBAT均匀结合。添加PHA后，TPS/PBAT可生物降解树脂的力学性能可大幅提高，提高幅度在20％以上。同时PHA也是以天然植物为原料，利用生物发酵工程技术生产出来的材料，故可以大幅提高共混物中生物质含量，更易于降解。而且PHA具有很好的保温和隔水性能，添加到TPS/PBAT可生物降解树脂后，制成的薄膜防水性增强。
又如，申请号为CN201811295682.8的中国发明专利公开了一种 PHA改性的PLA/PBAT可生物降解树脂及其制备方法。该树脂由以下重量份的原料制备而成：PLA 30~40份；PBAT 30~40份；PHA 20~40份。并公开了其制备方法。本发明在PLA与PBAT共混造粒时，加入一定量的PHA共混造粒，可起到增加相容性，改善PLA和PBAT共混改性作用。因为PHA是生物质聚合物，其聚合度高，结晶性高，可以改善PLA结晶性，提高其抗冲击性能和抗撕裂性能，同时在PLA和PBAT中加入PHA作为膜类制品的材料，可提高耐热温度至大于90℃，提高薄膜的韧性，撕裂强度以及拉伸断裂伸长率都有显著提高，加入PHA还可提高薄膜的透明度。总体而言，可提高共混物的力学性能，提高幅度在20％以上。
基于上述现有技术的启示，本发明人基于从事此类产品设计制造多年丰富的实务经验及专业知识，并配合学理的运用，积极加以研究创新，以期创设一种新的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂及其制备方法，能够改进一般现有的可生物降解树脂，使其性能更加优越。经过不断的研究、设计，并经反复试作及改进后，终于创设出确具实用价值的本发明。
发明内容
本发明的主要目的在于对现有的可生物降解树脂的改进，提供一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂及其制备方法。本发明的可生物降解树脂性能优异，使用范围广。
本发明的目的及解决其技术问题是采用以下技术方案来实现的。
本发明提供了一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，按照重量百分比计，所述可生物降解树脂包含以下原料组分且各组分的含量为：PHA 10~12%，PPC 40~45%，TPS 35~40%，增塑剂 1~2%，其余为相容剂。
前述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，按照重量百分比计，包含以下原料组分且各组分的含量为：PHA 12%，PPC 42%，TPS 38%，增塑剂 2%以及相容剂6%。
前述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述PHA密度：1.25g/cm3，融熔指数：4-8g/10min（190℃/2.16kg）。
前述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述TPS为热塑性淀粉改性后颗粒状物质，密度：1.2g/cm3，融熔指数：1-3g/10min（190℃/2.16kg），可挥发物<0.3％。
前述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述PPC密度：1.2g/cm³，融熔指数：4-6g/10min（190℃/2.16kg），软化点：35℃。
前述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述增塑剂选自甘油、山梨醇、柠檬酸三丁酯、三羟甲基丙烷、三乙醇胺、聚酯多元醇、硅烷偶联剂、单硬脂酸甘油酯的一种或其混合物。
前述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述相容剂选自乙烯-甲基丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、马来酸酐接枝物、嵌段共聚物、反应型相容剂的一种或其混合物。
本发明的目的及解决其技术问题还可采用以下技术措施进一步实现。
本发明还提供了一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂的方法，所述方法包括以下步骤：
将PHA、PPC、TPS、增塑剂和相容剂按照比例配比经混料机混合均匀后，加入双螺杆挤压机中，在高温高剪切共混挤压模口后拉条风冷送切粒机切粒，即制得PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂。
前述的制备方法，其中，所述双螺杆挤压机可选用直径为75mm同向平行1:48双螺杆，加工温度：120~150℃，转速：200~220r/min，在11区为真空口，真空度：-0.08，模口压力：3.5~4Mpa。
前述的制备方法，其中，所述切粒树脂的融熔指数：1~3g/10min（190℃/2.16kg），密度：1.23~1.25g/cm3，可挥发物<0.3％。
借由上述技术方案，本发明至少具有下列优点：本发明是对现有技术的改进，通过添加PHA 和增塑剂以及相容剂后，PPC/TPS可生物降解树脂的力学性能可大幅提高。同时PHA也是以天然植物为原料，利用生物发酵工程技术生产出来的材料，故可以大幅提高共混物中生物质含量，更易于降解。而且PHA 具有很好的保温和隔水性能，添加到PPC/TPS可生物降解树脂后，能够与增塑剂和相容剂具有协同增效作用，增强树脂的性能，使得由该树脂制得的薄膜其拉伸强度拉伸强度纵横平均最高可达到42MPa、断裂伸长率纵横平均可达到450%以及撕裂强度纵横平均可达150N/15mm。本发明的可生物降解树脂性能优良，可用于各个行业的需求中，应用范围广泛。另外，本发明的可生物降解树脂的制备方法简单，易于实施，生产成本低廉，生产效率高。
综上所述，本发明特殊的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂具有优良的防水性能和力学性能。其具有上述诸多的优点及实用价值，并在同类产品和方法中未见有类似的设计公开发表或使用而确属创新，其不论在方法上或功能上皆有较大的改进，在技术上有较大的进步，并产生了好用及实用的效果，且较现有的产品具有增进的多项功效，从而更加适于实用，而具有产业的广泛利用价值，诚为一新颖、进步、实用的新设计。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，并可依照说明书的内容予以实施，以下以本发明的较佳实施例详细说明如后。
具体实施方式
为了使本发明实现的技术手段、创作特征、达成目的与功效易于明白了解，下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，按照重量百分比计，所述可生物降解树脂包含以下原料组分且各组分的含量为：PHA 10~12%，PPC 40~45%，TPS 35~40%，增塑剂 1~2%，其余为相容剂。优选地，PHA 12%，PPC 42%，TPS 38%，增塑剂 2%以及相容剂6%。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，PHA即为聚羟基脂肪酸酯(polyhydroxyalkanoates,PHA)，是很多微生物合成的一种细胞内聚酯，是一种天然的高分子生物降解材料。它具有很好的生物多样性，尤其是生物相容性，对PLA和PBAT的共混能起到增加相容性改性作用。在优选的实施例中其密度：1.25g/cm3，融熔指数：4-8g/10min（190℃/2.16kg）。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，TPS即为热塑性淀粉树脂，是将淀粉经过酯化、接枝、等化学改性步骤，可使原淀粉转变而成热塑性淀粉树脂(TPS)，热塑性淀粉改性后颗粒状物质，在优选的实施例中其密度：1.2g/cm3，融熔指数：1-3g/10min（190℃/2.16kg），可挥发物<0.3％。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，PPC为聚碳酸亚丙酯，又称为聚甲基乙撑碳酸酯，是以二氧化碳和环氧丙烷为原料合成的一种完全可降解的环保型塑料，在优选的实施例中其密度：1.2g/cm³，融熔指数：4-6g/10min（190℃/2.16kg），软化点：35℃。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，增塑剂选自甘油、山梨醇、柠檬酸三丁酯、三羟甲基丙烷、三乙醇胺、聚酯多元醇、硅烷偶联剂、单硬脂酸甘油酯的一种或其混合物。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，相容剂选自乙烯-甲基丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、马来酸酐接枝物、嵌段共聚物、反应型相容剂的一种或其混合物。
根据本发明所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其制备方法为：将PHA、PPC、TPS、增塑剂和相容剂按照比例配比经混料机混合均匀后，加入双螺杆挤压机中，在高温高剪切共混挤压模口后拉条风冷送切粒机切粒，即制得PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂。优选地，双螺杆挤压机可选用直径为75mm同向平行1:48双螺杆，加工温度：120~150℃，转速：200~220r/min，在11区为真空口，真空度：-0.08，模口压力：3.5~4Mpa。更优选地，切粒树脂的融熔指数：1~3g/10min（190℃/2.16kg），密度：1.23~1.25g/cm3，可挥发物<0.3％。
按照上述配比和方法制备PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂其具体实施方式详细描述如下，其中，各原料按照总份量100份计。
实施例1
本实施例中的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PHA 12份
PPC 42份
TPS 38份
山梨醇 2份
乙烯-甲基丙烯酸共聚物 6份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
实施例2
本实施例中的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PHA 10份
PPC 45份
TPS 35份
山梨醇 1份
马来酸酐接枝物 9份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
实施例3
本实施例中的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PHA 10份
PPC 40份
TPS 40份
柠檬酸三丁酯 2份
乙烯-甲基丙烯酸共聚物 8份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
实施例4
本实施例中的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PHA 11份
PPC 45份
TPS 40份
三羟甲基丙烷 1份
马来酸酐接枝物 3份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
实施例5
本实施例中的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PHA 12份
PPC 43份
TPS 40份
山梨醇 2份
乙烯-丙烯酸共聚物 3份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
实施例6
本实施例中的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PHA 12份
PPC 45份
TPS 35份
聚酯多元醇 2份
乙烯-甲基丙烯酸共聚物 6份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
对比实施例1
PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PPC 45份
TPS 55份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
对比实施例2
PPC/TPS可生物降解树脂，由以下重量份的原料制备而成：
PPC 40份
TPS 52份
山梨醇 2份
乙烯-甲基丙烯酸共聚物 6份
树脂经吹膜机成膜，膜厚度为0.03mm，按照GB/T1040.3 检测其性能，性能参数见表1。
表1 实施例1~6及对比实施例1~2的树脂性能检测汇总
检测项目 拉伸强度纵横平均（MPa） 断裂伸长率纵横平均（%） 撕裂强度纵横平均（N/15mm）
实施例1 42 450 150
实施例2 37 420 140
实施例3 35 400 120
实施例4 30 355 110
实施例5 32 380 115
实施例6 37 415 140
对比实施例1 23 250 90
对比实施例2 25 300 95
由表1的结果可以看出，本发明的可生物降解树脂具有优良的拉伸强度、断裂伸长率以及撕裂强度，较之对比实施例1和2具有很大的提升，说明在PHA的存在下加入增塑剂和相容剂，这三种物质之间能够协同增效，增强树脂的性能，使其拉伸强度拉伸强度纵横平均最高可达到42 MPa、断裂伸长率纵横平均可达到450%以及撕裂强度纵横平均可达150 N/15mm，该树脂性能优良，可用于各个行业的需求中，应用范围广泛。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制，虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然而并非用以限定本发明，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明技术方案范围内，当可利用上述揭示的方法及技术内容作出些许的更动或修饰为等同变化的等效实施例，但凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明技术方案的范围内。

Claims (10)

1.一种PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，按照重量百分比计，所述可生物降解树脂包含以下原料组分且各组分的含量为：PHA 10~12%，PPC 40~45%，TPS 35~40%，增塑剂 1~2%，其余为相容剂。
2.根据权利要求1所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，按照重量百分比计，包含以下原料组分且各组分的含量为：PHA 12%，PPC 42%，TPS 38%，增塑剂 2%以及相容剂6%。
3.根据权利要求1或2所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述PHA密度：1.25g/cm3，融熔指数：4-8g/10min（190℃/2.16kg）。
4.根据权利要求1或2所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述TPS为热塑性淀粉改性后颗粒状物质，密度：1.2g/cm3，融熔指数：1-3g/10min（190℃/2.16kg），可挥发物<0.3％。
5.根据权利要求1或2所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述PPC密度：1.2g/cm³，融熔指数：4-6g/10min（190℃/2.16kg），软化点：35℃。
6.根据权利要求1或2所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述增塑剂选自甘油、山梨醇、柠檬酸三丁酯、三羟甲基丙烷、三乙醇胺、聚酯多元醇、硅烷偶联剂、单硬脂酸甘油酯的一种或其混合物。
7.根据权利要求1或2所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂，其中，所述相容剂选自乙烯-甲基丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、马来酸酐接枝物、嵌段共聚物、反应型相容剂的一种或其混合物。
8.一种制备权利要求1~7中任一项所述的PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂的方法，所述方法包括以下步骤：
将PHA、PPC、TPS、增塑剂和相容剂按照比例配比经混料机混合均匀后，加入双螺杆挤压机中，在高温高剪切共混挤压模口后拉条风冷送切粒机切粒，即制得PHA改性的PPC/TPS可生物降解树脂。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其中，所述双螺杆挤压机可选用直径为75mm同向平行1:48双螺杆，加工温度：120~150℃，转速：200~220r/min，在11区为真空口，真空度：-0.08，模口压力：3.5~4Mpa。
10.根据权利要求8所述的制备方法，其中，所述切粒树脂的融熔指数：1~3g/10min（190℃/2.16kg），密度：1.23~1.25g/cm3，可挥发物<0.3％。
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