CN111554356A - 一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,属于石油化工技术领域。该方法包括以下步骤:按集总动力学原理,对轻烃进行集总划分;建立轻烃与甲醇耦合反应网络;根据建立的反应网络建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型;提出目标函数,依据试验数据,应用最优化算法求解动力学模型参数;其中,轻烃包括饱和烃、烯烃以及芳烃。该方法能够准确描述轻烃与甲醇耦合反应机理,精确预测耦合反应产品分布。
Description
技术领域
本发明涉及石油化工技术领域,具体而言,涉及一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法。
背景技术
乙烯、丙烯、丁烯等低碳烯烃是石油化工行业的重要原料。目前,低碳烯烃的生产主要采用蒸汽裂解工艺,其原料通常为直馏石脑油、加氢裂化石脑油、加氢轻蜡油和来自重整装置的拔头油。经过几十年的发展,蒸气裂解已经成为一项极为成熟的技术,但是其生产烯烃所需要的大量能耗仍然是这一过程所需要解决的主要问题。
低碳烯烃的生产技术还包括催化裂化、丙烷脱氢、甲醇制烯烃、烯烃歧化、轻烃催化裂解等技术。其中,轻烃催化裂解工艺仍是一个强吸热的反应过程。由于轻烃裂解生焦低,自身热量难以平衡,因此该工艺过程需要不断补热,给工程设计和催化剂制备带来了更苛刻的要求。相反,甲醇制烯烃工艺是一个强放热过程。轻烃催化裂解和甲醇制烯烃工艺均使用酸性分子筛催化剂,将轻烃与甲醇共裂解,可以实现能量耦合,降低工艺能耗的同时,可以提高目标产品收率。
轻烃和甲醇进行耦合反应时,除了能量耦合外,也可能存在反应的耦合,关于轻烃与甲醇耦合反应的相关研究较少,对其耦合反应动力学行为的研究更是鲜有报道。
鉴于此,特提出本发明。
发明内容
本发明的目的在于提供一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,该方法能够准确地描述轻烃与甲醇耦合反应机理,精确预测耦合反应产品分布。
本发明是这样实现的:
本发明提供一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,包括以下步骤:
按集总动力学原理,对轻烃进行集总划分;
建立轻烃与甲醇耦合反应网络;
根据建立的反应网络建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型;
提出目标函数,依据试验数据,应用最优化算法求解动力学模型参数;
其中,轻烃包括饱和烃、烯烃以及芳烃。
在可选的实施方式中,将轻烃的集总划分成饱和烃集总、烯烃集总和芳烃集总。
在可选的实施方式中,反应网络的建立包括:建立轻烃与“烃池”中间体之间的第一反应网络以及“烃池”中间体进行脱烷基化反应的产物与“烃池”中间体之间的第二反应网络;
“烃池”中间体为甲醇中的有机组分,有机组分为甲醇中除羟基及1个H以外的部分。
在可选的实施方式中,将所述“烃池”中间体划分成一个“烃池”中间体的集总,所述第一反应网络由所述轻烃的集总分别与所述“烃池”中间体的集总对应形成。
在可选的实施方式中,将所述“烃池”中间体进行脱烷基化反应的产物划分成产物的集总,所述第二反应网络由所述产物的集总分别与所述“烃池”中间体的集总对应形成。
在可选的实施方式中,脱烷基化反应的产物包括第一类产物和第二类产物,第一类产物包括乙烯、丙烯以及丁烯,第二类产物为除第一类产物以外的其余产物;
第二反应网络由所述乙烯的集总、所述丙烯的集总、所述丁烯的集总以及所述第二类产物的集总分别所述“烃池”中间体的集总与对应形成。
在可选的实施方式中,反应网络包括如下7个反应:
饱和烃集总与“烃池”中间体的集总之间的反应,
烯烃集总与“烃池”中间体的集总之间的反应,
芳烃集总与“烃池”中间体的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与乙烯的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与丙烯的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与丁烯的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与第二类产物的集总之间的反应。
在可选的实施方式中,动力学模型的基本方程由连续性方程和反应速率方程得出:
其中,下标i表示集总组分;下标j表示第j个反应;ρ表示油气混合物密度,单位为g/cm3;ai表示第i集总的浓度,单位为molesi/g气体;t表示反应时间;Gv表示油气横截面表面的质量流速,单位为g/(cm2·h);x表示从提升管入口算起进入反应器的距离;Ri表示第i集总的反应速率;nr表示反应个数;vi,j表示i集总在反应j中的化学计量系数;rj表示j反应的反应速率;kj表示反应j的反应速率常数;ρc表示相对反应器体积的催化剂密度,单位为g/cm3;ε表示空隙率;P表示体系压力;R为气体常数;T表示体系温度;X=x/H表示床层中x截面处的无因次相对距离;H表示催化剂床层总长;SWH表示真实的重时空速;K为反应速率常数矩阵;a=[a1,…,ani]T为集总组分浓度向量;表示催化剂生焦对活性的影响,且认为催化剂生焦速率仅是催化剂停留时间的函数;tc为催化剂停留时间;β为催化剂失活常数。
在可选的实施方式中,目标函数为:
其中,φ是试验值和拟合值的误差平方和;nexp是试验的次数;nc是组分数;aij表示i集总在反应j中的浓度。
在可选的实施方式中,最优化算法为粒子群优化算法。
本发明具有以下有益效果:
本发明提供的轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,根据耦合反应的特性和“烃池反应”机理,通过对轻烃进行集中划分并建立轻烃与甲醇耦合反应网络,进而建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型,再根据目标函数求解动力学模型参数,能够较为准确地描述轻烃与甲醇耦合反应机理,较为精确地预测耦合反应产品分布。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案,下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍,应当理解,以下附图仅示出了本发明的某些实施例,因此不应被看作是对范围的限定,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1为实施例1中轻烃与甲醇耦合反应动力学模型的反应网络;
图2为对比例1中轻烃与甲醇非耦合反应动力学模型的反应网络。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者,按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可以通过市售购买获得的常规产品。
下面对本申请提供的轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法进行具体说明。
本申请提出一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,包括以下步骤:
按集总动力学原理,对轻烃进行集总划分;
建立轻烃与甲醇耦合反应网络;
根据建立的反应网络建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型;
提出目标函数,依据试验数据,应用最优化算法求解动力学模型参数;
其中,轻烃包括饱和烃、烯烃以及芳烃。
本申请中,关于集总的划分,按烃类分子的动力学特性,将轻烃与甲醇耦合反应体系划分成若干个集总组分,在动力学研究中把每个集总组分作为虚拟的单一分子组分来考虑。
值得说明的是,在划分集总时,一方面,从实验手段与参数估计的角度来看,集总模型总是越简单越好;另一方面,为了提高模型对不同原料的适应性及模型精度,集总的数目总是在增多,反应网络也逐渐复杂。但每增加一个集总,反应数目不是增加一个,而是多个甚至翻倍。因此,必须权衡集总的划分,建立合适的模型。另外,原料与产品的分析简便与否,对模型的推广应用也有很大的影响。一般在模型的建立过程中,应尽可能采用先进的、精确的分析手段;而在模型的应用过程中,尽可能不要采用太复杂的分析手段,以满足工业应用的需要为原则。
在可选的实施方式中,本申请中将轻烃的集总划分成饱和烃集总、烯烃集总和芳烃集总共计3个集总。按照该方式对轻烃集总进行划分的原因除了上述原因外,还包括:轻烃中的饱和烃、烯烃和芳烃组分具有显著区别的裂化性能。
进一步地,建立反应网络。
在可选的实施方式中,本申请中反应网络的建立例如可包括:建立所述轻烃与“烃池”中间体之间的第一反应网络以及所述“烃池”中间体进行脱烷基化反应的产物与所述“烃池”中间体之间的第二反应网络。
其中,“烃池”中间体为甲醇中的有机组分,有机组分为甲醇中除羟基及1个H以外的部分,在本申请中以(CH2)或“碳基”(如图1)表示。
在可选的实施方式中,将所述“烃池”中间体划分成一个“烃池”中间体的集总,所述第一反应网络由所述轻烃的集总分别与所述“烃池”中间体的集总对应形成。
在可选的实施方式中,将所述“烃池”中间体进行脱烷基化反应的产物划分成产物的集总,所述第二反应网络由所述产物的集总分别与所述“烃池”中间体的集总对应形成。
在可选的实施方式中,脱烷基化反应的产物包括第一类产物和第二类产物,第一类产物包括乙烯、丙烯以及丁烯,第二类产物为除第一类产物以外的其余产物。
第二反应网络由所述乙烯的集总、所述丙烯的集总、所述丁烯的集总以及所述第二类产物的集总分别所述“烃池”中间体的集总与对应形成。
承上,根据“烃池反应”机理,甲醇首先在酸性催化剂的孔道内形成一些大分子的烃类,这些烃类有许多与积炭类似的性质,并且它的H含量比(CH2)n的还少,不饱和度很高。这些被吸附在催化剂孔道内的大分子量烃,一方面,作为活性中心不断与甲醇反应引入其甲基基团;另一方面,这些大分子量的烃不断进行脱烷基化反应,生成乙烯和丙烯等低碳烯烃。因此将甲醇中的有机组分(CH2)作为一个单独的集总。产品中乙烯、丙烯、丁烯等三烯是主要的产品,因此将三种烯烃分别单独集总,其他产品作为一个集总,这样就将原料和产品划分为了8个集总。
对应地,反应网络包括如下7个反应:
饱和烃集总与“烃池”中间体的集总之间的反应,
烯烃集总与“烃池”中间体的集总之间的反应,
芳烃集总与“烃池”中间体的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与乙烯的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与丙烯的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与丁烯的集总之间的反应,
“烃池”中间体的集总与第二类产物的集总之间的反应。
值得说明的是,本申请中动力学反应网络的建立需要遵循以下原则:反应网络的合理简化必须是在深刻认识轻烃和甲醇耦合反应机理基础上进行;在建立反应网络时,一般假设同一层的不同类型的集总组分之间不相互作用;反应过程均为表面反应控制,反应网络中各反应均为一级不可逆反应;同时考虑到催化剂的时变失活等因素;反应器内气体流动状态为理想活塞流,质点内扩散忽略不计。
在此基础上,根据耦合反应的特性和“烃池反应”机理,将“烃池”作为整个耦合反应过程的中间体,甲醇和轻烃先生成“烃池”中间体,“烃池”进行脱烷基化反应生成低碳烯烃以及其他产物。这样就建立了轻烃和甲醇耦合反应网络,可以描述耦合反应过程。
进一步地,建立动力学模型。
在可选的实施方式中,动力学模型的基本方程由连续性方程和反应速率方程得出:
其中,连续性方程为:
反应速率方程为:
动力学模型的基本方程为:
其中,下标i表示集总组分;下标j表示第j个反应;ρ表示油气混合物密度,单位为g/cm3;ai表示第i集总的浓度,单位为molesi/g气体;t表示反应时间;Gv表示油气横截面表面的质量流速,单位为g/(cm2·h);x表示从提升管入口算起进入反应器的距离;Ri表示第i集总的反应速率;nr表示反应个数;vi,j表示i集总在反应j中的化学计量系数;rj表示j反应的反应速率;kj表示反应j的反应速率常数;ρc表示相对反应器体积的催化剂密度,单位为g/cm3;ε表示空隙率;P表示体系压力;R为气体常数;T表示体系温度;X=x/H表示床层中x截面处的无因次相对距离;H表示催化剂床层总长;SWH表示真实的重时空速;K为反应速率常数矩阵;a=[a1,…,ani]T为集总组分浓度向量;表示催化剂生焦对活性的影响,且认为催化剂生焦速率仅是催化剂停留时间的函数;tc为催化剂停留时间;β为催化剂失活常数。
值得说明的是,上述动力学模型的建立过程中,对于提升管反应器,由于油气流量高,通过时间短,可以忽略返混,因此可将提升管反应器假设为理想活塞流反应器。对等温、气相、活塞流反应器,质点内扩散可以忽略不计。
进一步地,对上述动力学模型参数进行估值。
动力学模型参数估值需要最小化一个目标函数Φ。
在可选的实施方式中,目标函数为:
其中,φ是试验值和拟合值的误差平方和;nexp是试验的次数;nc是组分数;aij表示i集总在反应j中的浓度。
在可选的实施方式中,最优化算法为粒子群优化算法。求解出动力学模型参数后,可以利用动力学模型进行产品分布预测,并与试验数据进行对比,求出试验值与预测值的平均相对误差。
综上,本申请提出的轻烃与甲醇耦合反应动力学建模方法,根据耦合反应的特性和“烃池反应”机理,将甲醇的有机组分作为反应中间生成物,建立动力学反应网络,能够较为准确地描述耦合反应机理,较为精确地预测耦合反应产品分布。
以下结合实施例对本发明的特征和性能作进一步的详细描述。
实施例1
根据图1建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型,该模型将轻烃划分为饱和烃、烯烃及芳烃三个集总,甲醇的有机组分单独集总,产品划分为乙烯、丙烯、丁烯和其他组分四个集总。该模型共包含8个集总,7个反应。
中试试验分别考察了直馏石脑油和焦化汽油与甲醇在不同比例以及不同操作条件下的耦合反应性能,直馏石脑油和焦化汽油的性质见表1,部分操作条件及中试试验数据见表2。
根据本发明公开的方法,建立动力学模型,之后基于中试试验数据,对动力学模型进行求解,获取动力学模型参数。之后利用动力学模型预测产品分布。预测值与试验值的对比见表3。
对比例1
根据图2建立轻烃与甲醇非耦合反应动力学模型,该模型集总划分方法与实施例1相同,包含8个集总。不同之处在于该模型不考虑轻烃与甲醇之间的耦合反应,轻烃和甲醇都可分别裂化生成所有产物,因此包含16个反应。利用动力学模型计算得到的预测值与试验值的对比见表3。
表1原料油性质
表2主要操作条件和产品分布
注:表2中直馏石脑油以“M”表示,焦化汽油以“N”表示,甲醇以“Z”表示,温度的单位为“℃”,压力的单位为“MPa”。
表3试验值和预测值平均相对误差
从表3数据对比情况可见,虽然实施例1的模型包含的反应更少,但是实施例1预测的产品相对误差更小,具有更好的预测精度。说明根据耦合反应的特性和“烃池反应”机理所建立的动力学模型可以更好地描述轻烃与甲醇耦合反应过程,本发明提出的建模方法更适用于耦合反应系统。
综上所述,本申请提供的轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,根据耦合反应的特性和“烃池反应”机理,通过对轻烃进行集中划分并建立轻烃与甲醇耦合反应网络,进而建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型,再根据目标函数求解动力学模型参数,能够较为准确地描述轻烃与甲醇耦合反应机理,较为精确地预测耦合反应产品分布。
以上仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种轻烃与甲醇耦合反应的动力学建模方法,其特征在于,包括以下步骤:
按集总动力学原理,对轻烃进行集总划分;
建立轻烃与甲醇耦合反应网络;
根据建立的所述反应网络建立轻烃与甲醇耦合反应动力学模型;
提出目标函数,依据试验数据,应用最优化算法求解动力学模型参数;
其中,所述轻烃包括饱和烃、烯烃以及芳烃。
2.根据权利要求1所述的动力学建模方法,其特征在于,将所述轻烃的集总划分成饱和烃集总、烯烃集总和芳烃集总。
3.根据权利要求2所述的动力学建模方法,其特征在于,所述反应网络的建立包括:建立所述轻烃与“烃池”中间体之间的第一反应网络以及所述“烃池”中间体进行脱烷基化反应的产物与所述“烃池”中间体之间的第二反应网络;
所述“烃池”中间体为所述甲醇中的有机组分,所述有机组分为所述甲醇中除羟基及1个H以外的部分。
4.根据权利要求3所述的动力学建模方法,其特征在于,将所述“烃池”中间体划分成一个“烃池”中间体的集总,所述第一反应网络由所述轻烃的集总分别与所述“烃池”中间体的集总对应形成。
5.根据权利要求4所述的动力学建模方法,其特征在于,将所述“烃池”中间体进行脱烷基化反应的产物划分成产物的集总,所述第二反应网络由所述产物的集总分别与所述“烃池”中间体的集总对应形成。
6.根据权利要求5所述的动力学建模方法,其特征在于,脱烷基化反应的所述产物包括第一类产物和第二类产物,所述第一类产物包括乙烯、丙烯以及丁烯,所述第二类产物为除所述第一类产物以外的其余产物;
所述第二反应网络由所述乙烯的集总、所述丙烯的集总、所述丁烯的集总以及所述第二类产物的集总分别所述“烃池”中间体的集总与对应形成。
7.根据权利要求6所述的动力学建模方法,其特征在于,所述反应网络包括如下7个反应:
所述饱和烃集总与所述“烃池”中间体的集总之间的反应,
所述烯烃集总与所述“烃池”中间体的集总之间的反应,
所述芳烃集总与所述“烃池”中间体的集总之间的反应,
所述“烃池”中间体的集总与所述乙烯的集总之间的反应,
所述“烃池”中间体的集总与所述丙烯的集总之间的反应,
所述“烃池”中间体的集总与所述丁烯的集总之间的反应,
所述“烃池”中间体的集总与所述第二类产物的集总之间的反应。
8.根据权利要求1所述的动力学建模方法,其特征在于,所述动力学模型的基本方程由连续性方程和反应速率方程得出:
其中,下标i表示集总组分;下标j表示第j个反应;ρ表示油气混合物密度,单位为g/cm3;ai表示第i集总的浓度,单位为molesi/g气体;t表示反应时间;Gv表示油气横截面表面的质量流速,单位为g/(cm2·h);x表示从提升管入口算起进入反应器的距离;Ri表示第i集总的反应速率;nr表示反应个数;vi,j表示i集总在反应j中的化学计量系数;rj表示j反应的反应速率;kj表示反应j的反应速率常数;ρc表示相对反应器体积的催化剂密度,单位为g/cm3;ε表示空隙率;P表示体系压力;R为气体常数;T表示体系温度;X=x/H表示床层中x截面处的无因次相对距离;H表示催化剂床层总长;SWH表示真实的重时空速;K为反应速率常数矩阵;a=[a1,…,ani]T为集总组分浓度向量;表示催化剂生焦对活性的影响,且认为催化剂生焦速率仅是催化剂停留时间的函数;tc为催化剂停留时间;β为催化剂失活常数。
10.根据权利要求9所述的动力学建模方法,其特征在于,所述最优化算法为粒子群优化算法。
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