CN111490253A - 一种负极极片及其锂离子二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂离子二次电池的负极极片及其锂离子二次电池,更具体地涉及一种含有双层活性物质层的改善电芯倍率、循环性能、提高电芯能量密度的负极极片及其锂离子二次电池,包括常规集流体、片状的第一活性物质层和球形或类球形的第二活性物质层,使得电池兼具高动力学性能和高能量密度的优点。
Description
技术领域
本发明涉及电池领域,更具体地涉及一种负极极片及锂离子二次电池。
背景技术
近来动力电池市场的需求逐渐扩大,对动力电池的电化学性能和动力学性能的需求也越来越高。锂离子二次电池是动力电池家族的主要成员之一,对于锂离子二次电池来说,能量密度和循环寿命的提升对于电池性能至关重要。
从技术原理来说,动力电池是通过离子在正负极活性物质之间嵌入和脱出完成充电和放电过程,其中负极极片设计将直接影响电池的性能。如何通过合理设计负极极片,从而得到兼顾电化学性能和动力学性能的电池是目前行业内普遍面临的问题。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题,本发明的目的在于提供一种负极极片及锂离子二次电池,所述锂离子二次电池兼具高能量密度、长循环寿命以及良好的动力学性能。
为达到上述目的,在本发明的第一方面,本发明提供了一种负极极片,包括:负极集流体;
设置在负极集流体上的第一活性物质层,其包括第一活性物质;和
设置在第一活性物质层上的第二活性物质层,其包括第二活性物质,
所述第一活性物质为片状,所述第二活性物质为球形或类球形。
在本发明的第二方面,本发明提供了一种锂离子二次电池,其包括正极极片、负极极片、隔离膜以及电解液,其中,所述负极极片为根据本发明第一方面所述的负极极片。
相比于现有技术,本发明至少包括如下所述的有益效果:
本发明的负极极片采用双活性物质层,且第一活性物质层和第二活性物质层选择特定形状的活性物质,可以使锂离子二次电池兼具高能量密度、长循环寿命及良好的动力学性能。
具体实施方式
下面详细说明本发明的负极极片及锂离子二次电池。
首先说明本发明第一方面的负极极片,负极极片包括:负极集流体;设置在负极集流体上的第一活性物质层,其包括第一活性物质;和设置在第一活性物质层上的第二活性物质层,其包括第二活性物质,所述第一活性物质为片状,所述第二活性物质为球形或类球形。
所述负极极片采用双活性物质层,且第一活性物质层和第二活性物质层选择特定形状的活性物质,发明人经过大量研究发现,当负极极片采用双活性物质层时,不仅可以提高电池的能量密度,还可以有效改善活性物质层开裂问题,主要是因为通过双层涂布,降低了极片烘干过程中活性物质层的内应力,解决了涂布重量增加导致的开裂问题,从而改善电池的循环性能可以有效地提升电池的能量密度、循环寿命以及动力学性能。
所述第一活性物质选择片状颗粒,由于其棱角尖锐,在压实过程中更容易相互咬合而紧密堆积在一起,进一步提升电池的能量密度和循环性能;第二活性物质选择球形或类球形颗粒,其可以使第二活性物质层在较高的压实密度下仍能保持良好的孔隙率,从而使电池具有更高的能量密度及优异的动力学性能。
进一步地,所述第一活性物质的扁平程度对于电池的性能有一定影响,为了更加清楚的表征片状颗粒的扁平程度,规定片状颗粒的扁平程度采用扁平度的概念表征,其中,扁平度为第一活性物质的短径与厚度的比值的三维尺寸,其中尺寸最小的为厚度,尺寸最大的为长径,尺寸位于中间的为短径。扁平度偏低的片状颗粒由于颗粒短径过小或厚度较大,使得材料自身棱角尖锐程度下降,在压实过程中,其相互咬合的程度有一定的下降,造成负极极片能量密度的下降;扁平度偏高的片状颗粒由于其短径过大或厚度过小使得材料咬合太过致密,从而不利于锂离子脱嵌,负极极片的动力学性能反而下降。
优选地,所述第一活性物质的短径与厚度的比值(即扁平度)为0.1-2.0,进一步优选为0.5-1.8。
进一步地,所述第二活性物质的平均粒径D50对负极极片的性能也有一定的影响。第二活性物质的平均粒径越小,其与电解液的接触越充分,越有利于活性离子与电子的电荷交换,从而更有利于电池的快速充电,但是第二活性物质的平均粒径过小,负极浆料的制备越困难,负极极片的一致性可能受到影响。
优选地,所述第二活性物质的平均粒径为5μm-40μm;进一步优选为8μm-35μm。
进一步地,所述活性物质层的孔隙率对负极极片的性能也有一定的影响。孔隙率越大,电解液越容易与活性物质充分接触,越利于锂离子的脱嵌,但孔隙率过大会造成单位体积内涂布的活性物质的量减少,造成负极极片能量密度的减少,孔隙率越小,越容易提升负极极片的能量密度,但可能造成负极极片动力学性能下降。
优选地,所述第二活性物质层的孔隙率大于第一活性物质层的孔隙率。
当所述第二活性物质层的孔隙率大于所述第一活性物质的孔隙率时,有利于电解液快速的浸润电极极片,有利于提高所述负极极片的吸液速率,同时,所述第一活性物质层较低的孔隙率有助于提高所述负极极片的储液能力。
优选地,所述第一活性物质层的孔隙率为15%-35%,更优选为20%-30%。
优选地,所述第二活性物质层的孔隙率为30%-50%,更优选为35%-45%。
进一步地,活性物质的单位面积涂布重量对于负极极片的性能也有一定的影响,单位面积涂布重量是影响负极极片能量密度的重要参数,一般情况下,负极极片的单位涂布重量越小,电池的动力学性能越好,但同时电池的能量密度也会越低;反之,则动力学性能下降,而能量密度有所提升。
优选地,所述第一活性物质层和/或第二活性物质层的单位面积涂布重量(单面)为20g/m2-200g/m2,更优选为50g/m2-180g/m2。
发明人进一步研究发现,当所述第二活性物质层与所述第一活性物质层的单位面积涂布重量的比值为0.05-0.5时,可进一步提升电池的能量密度和循环性能。优选地,所述第二活性物质层的单位面积涂布重量与第一活性物质层的单位面积涂布重量的比值为0.1-0.45。
进一步地,所述第一活性物质层的厚度为30μm-100μm,优选为50μm-80μm;所述第二活性物质层的厚度为30μm-100μm,优选为50μm-80μm。厚度过小会影响电池的能量密度,厚度过大将导致活性物质层之间的粘结力降低,出现脱模现象,从而影响电池的循环性能。
在本发明的负极极片中,所述第一活性物质和第二活性物质选自软碳、硬碳、石墨、硅、硅氧化合物、硅碳复合物以及能与锂形成合金的金属中的一种或几种。
优选地,所述第一活性物质和第二活性物质均为石墨。
其次说明本发明第二方面的锂离子二次电池,其包括正极极片、负极极片、隔离膜以及电解液,其中,所述负极极片为根据本发明第一方面所述的负极极片。
在本发明第二方面的电池中,正极极片包括正极集流体以及设置在正极集流体至少一个表面上且包括正极活性材料、导电剂以及粘结剂的正极膜片。正极极片的具体种类及组成均不受到具体的限制,可根据实际需求进行选择。
正极活性材料选自但不限于以下物质的一种或几种:锂过渡金属复合氧化物,包含锂铁磷化物、锂铁锰磷化物、锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂镍锰氧化物、锂镍钴锰氧化物、锂镍钴铝氧化物以及这些锂过渡金属氧化物添加其他过渡金属或非过渡金属得到的化合物。
在本发明第二方面的电池中,所述隔离膜的种类并不受到具体的限制,可以是现有电池中使用的任何隔离膜材料,例如聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯以及它们的多层复合膜,但不仅限于这些。
在本发明第二方面的电池中,所述电解液的具体种类及组成均不受到具体的限制,可根据实际需求进行选择。
为详细说明技术方案的技术内容、构造特征、所实现目的及效果,以下结合具体实施例详予说明。应理解,这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
实施例1-13和对比例1-5的电池均按照下述方法进行制备。
(1)正极极片的制备
将正极活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、导电剂Super-P、粘结剂PVDF按质量比94:3:3进行混合,加入溶剂NMP,在真空搅拌机作用下搅拌至体系呈均一状,获得正极浆料;将正极浆料均匀涂覆在正极集流体铝箔的两个表面上,室温晾干后转移至烘箱继续干燥,然后经过冷压、分切得到正极极片。
(2)负极极片的制备
i、单层活性物质层负极极片的制备(对比例1-3和对比例5负极极片按照单层活性物质负极极片的制备方法制备)
将表1中对比例1-3和对比例5所示的负极活性材料、导电剂Super-P、粘结剂SBR、增稠剂CMC、按质量比96:1:2:1进行混合,在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后,得到浆料;将负极浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的两个表面上,室温晾干后转移至烘箱继续干燥,然后经过冷压、分切得到负极极片。
ii、双层活性物质层负极极片的制备(实施例1-13和对比例4负极极片按照双层活性物质层负极极片的制备方法制备)
将表1中实施例1-13和对比例4所示的第一活性物质层的第一活性物质,导电剂Super-P、粘结剂SBR、增稠剂CMC、按质量比96:1:2:1进行混合,在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后,得到浆料A;
将表1中实施例1-13和对比例4所示的第二活性物质层的第二活性物质,导电剂Super-P、粘结剂SBR、增稠剂CMC、按质量比96:1:2:1进行混合,在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后,得到浆料B;
先将浆料A涂覆于Cu箔上,烘干,得到涂覆了第一活性物质层的极片A;接着在极片A表面涂浆料B,烘干,然后经过冷压、分切得到具有双层活性物质层的负极极片。
(3)电解液的制备
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)按照按体积比3:7进行混合得到有机溶剂,接着将充分干燥的LiPF6溶解于混合后的有机溶剂中,配制成浓度1mol/L的电解液。
(4)隔离膜的制备
选PE/PP/PE三层多孔聚合薄膜作为隔离膜。
(5)锂离子二次电池的制备
将上述正极极片、隔离膜、负极极片按顺序叠好,使隔离膜处于正、负极极片之间起到隔离的作用,然后卷绕得到裸电芯;将裸电芯置于外包装壳中,干燥后注入电解液,经过真空封装、静置、化成、整形等工序,获得锂离子二次电池。
接下来说明活性物质扁平度的测试方法和锂离子二次电池的性能测试方法。
(1)扁平度的测试采用以下方法:
i、通过扫描电子显微镜,统计出20个颗粒的长径L1、短径L2、厚度T1;
ii、通过颗粒的短径和厚度比(L2/T1)计算出颗粒的扁平度,求出平均值,作为材料的扁平度。
(2)极片吸液速率的测试采用以下方法:
取辊压后的负极极片,在毛细管中吸入一定高度的电解液后置于极片表面,采用秒表记录电解液全部被极片吸收所需时间t;
吸液速率=p*(π*R2)*H/t
P:电解液密度;
R:毛细管直径;
H:毛细管中吸入电解液的高度;
t:时间。
(3)体积能量密度测试采用以下方法:
常温下,所制作锂离子二次电池以0.5C(即2h内完全放掉理论容量的电流值)的电流进行第一次充电和放电,充电时为恒流恒压充电,终止电压为4.2V,截至电流为0.05C,放电终止电压为2.8V,记录其0.5C的放电能量为W0;能量除以电芯的体积,得到电芯的体积能量密度。
(4)功率性能测试采用以下方法:
常温下,所制作锂离子电池电芯以1C(即1h内完全放掉理论容量的电流值)的电流进行第一次充电和放电,充电为恒流恒压充电,终止电压为4.2V,截至电流为0.05C,放电终止电压为2.8V,记录其理论容量为C0;然后电芯搁置24H后以1C恒流恒压充电至4.2V,4.2V恒压充电至0.05C;然后采用1C0的电流对满充电芯进行放电30min,调节电芯的容量为50%SOC状态,静置60min,以4C0脉冲放电30s,记录电芯脉冲放电前和放电末的电压,得到电芯的功率性能。
(5)循环性能测试采用以下方法:
循环前先测试电芯的电阻。常温下,所制作锂离子电池电芯以1C(即1h内完全放掉理论容量的电流值)的电流进行第一次充电和放电,充电为恒流恒压充电,终止电压为4.2V,截至电流为0.05C,放电终止电压为2.8V,记录电芯BOL(Before oflife)即首次循环时放电容量Cb。然后进行循环寿命检测,测试条件为常温条件下,进行1C/1C循环,随时记录电芯时放电容量Ce,Ce与Cb的比值即为循环过程容量保持率,在容量保持率低于或等于80%时停止测试,认为达到EOL(End oflife),记录达到EOL时电芯循环圈数,用于判断循环寿命。
实施例1-13和对比例1-5提供的负极极片的相关参数见表1,实施例1-13和对比例1-5制备的锂离子二次电池的测试结果见表2。
表1实施例1-13和对比例1-5提供的负极极片的相关参数
表2实施例1-13和对比例1-5制备的锂离子二次电池的测试结果
能量密度(Wh/L) | 功率(W) | 寿命(圈) | |
实施例1 | 450 | 2200 | 2657 |
实施例2 | 455 | 2300 | 2754 |
实施例3 | 460 | 2366 | 3066 |
实施例4 | 485 | 2658 | 3565 |
实施例5 | 487 | 2467 | 3347 |
实施例6 | 478 | 2243 | 2744 |
实施例7 | 480 | 2145 | 2621 |
实施例8 | 480 | 2655 | 3480 |
实施例9 | 475 | 2455 | 3219 |
实施例10 | 461 | 2554 | 3455 |
实施例11 | 466 | 2538 | 3480 |
实施例12 | 477 | 2547 | 3490 |
实施例13 | 453 | 2523 | 3324 |
对比例1 | 440 | 1800 | 2000 |
对比例2 | 430 | 1850 | 2200 |
对比例3 | 445 | 1600 | 1720 |
对比例4 | 440 | 1860 | 2300 |
对比例5 | 440 | 1950 | 2150 |
从表2可以看出,实施例1-13提供的负极极片采用双活性物质层,且第一活性物质选用片状颗粒,第二活性物质选用球形颗粒时,电池可同时兼顾高能量密度、长循环寿命及优异的动力学性能。
进一步地,从实施例1-8中可以看出,扁平度影响了第一活性物质之间的咬合能力并进一步影响电池的能量密度,通过合理控制第一活性物质的扁平度介于0.1-2之间,即可以一定程度提高极片的能量密度,又可以避免极片太过致密造成吸液性能差的问题。
进一步地,从实施例9-13中可以看出,第二活性物质的粒径介于5μm-40μm之间时,可以一定程度上改善极片第二活性物质层的孔隙率,有效地提高极片的吸液速率,使得电池极片具有优异的浸润性,从而改善电池的动力学性能。
进一步地,实施例8和9中,通过控制极片的单位涂布重量有效地改善了极片的电化学性能,控制极片的第一活性物质层的单位涂布重量介于20g/m2-200g/m2之间且控制第二活性物质层的单位涂布重量与第一活性物质层的单位涂布重量的比值为0.05-0.5之间,可以进一步的提高电池的能量密度。
此外,锂离子二次电池的能量密度、功率性能和循环性能也有明显提升(实施例1-13);控制球形石墨在第一活性物质层或者混合使用时,虽然能量密度有提升,但是对功率和循环性能基本无改善(对比例5);此外,厚的单位涂布重量下的电芯功率和循环性能也有明显改善(如实施例9和对比例3)。
从对比例1-3和对比例5中可以看出,采用单活性物质层时,产生上述区别效果可能是因为单层涂布时,极片的表层区域受力较大,容易产生过压,造成极片表层区域的孔隙率较低,不利于锂离子的扩散。负极采用双层或多层涂布,控制第二活性物质层的活性物质为球形或类球形时,由于球形颗粒之间的接触较少,可以防止极片表层的颗粒过压,颗粒之间的孔隙不能被完全填充。这样可以获得表层孔隙率较高的负极,提高极片对电解液的吸收速率,这样负极极片第二活性物质层高的动力学性能和高的孔隙率可保证锂离子在孔隙内传导顺畅,降低锂离子传输阻抗,提高锂离子扩散速率,从而改善电芯的倍率和循环性能。此外,由于球形或类球形颗粒的抗压性能优于片状颗粒,这样第二活性物质层可以将冷压时的压力更多的传递到第一活性物质层,提高第一活性物质层的压实密度,可在不损失功率性能的基础上提高电池的能量密度。特别地,本技术方案对厚的单位涂布重量下电池的倍率、循环性能有较大提高。
需要说明的是,尽管在本文中已经对上述各实施例进行了描述,但并非因此限制本发明的专利保护范围。因此,基于本发明的创新理念,对本文所述实施例进行的变更和修改,或利用本发明说明书内容所作的等效结构或等效流程变换,直接或间接地将以上技术方案运用在其他相关的技术领域,均包括在本发明的专利保护范围之内。
Claims (10)
1.一种负极极片,包括:
负极集流体;
设置在负极集流体上的第一活性物质层,其包括第一活性物质;和
设置在第一活性物质层上的第二活性物质层,其包括第二活性物质,
所述第一活性物质为片状,所述第二活性物质为球形或类球形。
2.根据权利要求1所述的负极极片,其特征在于,所述第一活性物质扁平度为0.1-2,优选为0.5-1.8。
3.根据权利要求1所述的负极极片,其特征在于,所述第二活性物质的平均粒径为5μm-40μm,优选为8μm-35μm。
4.根据权利要求1所述的负极极片,其特征在于,所述第二活性物质层的孔隙率大于第一活性物质层的孔隙率。
5.根据权利要求4所述的负极极片,其特征在于,所述第一活性物质层的孔隙率为15%-35%,优选为20%-30%;和/或,
所述第二活性物质层的孔隙率为30%-50%,优选为35%-45%。
6.根据权利要求1所述的负极极片,其特征在于,所述第一活性物质层和/或第二活性物质层的单位涂布重量为20g/m2-200g/m2,优选为50g/m2-180g/m2。
7.根据权利要求6所述的负极极片,其特征在于,所述第二活性物质层的单位涂布重量与第一活性物质层的单位涂布重量的比值为0.05-0.5,优选为0.1-0.45。
8.根据权利要求1-7任一项所述的负极极片,其特征在于,所述第一活性物质和第二活性物质选自软碳、硬碳、石墨、硅、硅氧化合物、硅碳复合物以及能与锂形成合金的金属中的一种或几种。
9.根据权利要求8所述的负极极片,其特征在于,所述第一活性物质和第二活性物质均为石墨。
10.锂离子二次电池,其特征在于,包括权利要求1-9中任一项所述的负极极片。
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