CN111423051A - 一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒及其制备方法和应用 - Google Patents

一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒及其制备方法和应用，所述复合颗粒包括从内到外依次设置的核层、第一壳层和第二壳层；所述核层为沸石，所述第一壳层为含厌氧氨氧化菌的生物膜，所述第二壳层为含有短程反硝化菌的水凝胶层。本发明提供的复合颗粒以沸石为载体，并共固定化培养有短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌，有效减轻处理废水过程中厌氧氨氧化菌的流失；沸石对水中氨氮的吸附性能与微生物作用联合，提高短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌的生物效能，结合短程反硝化菌将废水中的硝酸盐还原为亚硝酸盐，实现短程反硝化反应和厌氧氨氧化反应协调运行。另外，本发明的复合颗粒的制备方法简单，制作过程易于控制。

Description

一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒及其制备方法和 应用
技术领域
本发明涉及污水生物脱氮处理技术领域，更具体地，涉及一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒及其制备方法和应用。
背景技术
当前，由于我国工业化和城市化进程加快造成的水中氮素超标问题，已经引起人们的高度关注。在水生生态系统中，总氮的去除多数依靠传统的硝化-反硝化脱氮技术，传统脱氮技术需要曝气和投加额外的有机物，才能满足脱氮的需要，导致运行成本较高、能耗巨大。
厌氧氨氧化工艺是目前已知的较经济高效的脱氮方式，反应式如下：
NH4 ++1.32NO2 -+0.066HCO3 -+0.13H+→1.02N2+0.26NO3 -+0.066CH2O0.5N0.15+2.03H2O厌氧氨氧化反应是在缺氧条件下，以NH4 +为电子供体，NO2 -为电子受体，将二者转变为N2的自养生物脱氮过程。反硝化过程可以通过进水水质和运行参数调整，稳定实现NO2 --N的积累作为厌氧氨氧化反应的电子受体，但是厌氧氨氧化菌生长缓慢、世代周期长，需要在较高浓度的氨氮环境中生存，且活性容易受到溶解氧、温度和pH的影响，反应过程产生的N2容易使污泥悬浮，造成污泥沉降性能差，导致污泥流失。
因此，需要解决厌氧氨氧化工艺中存在的厌氧氨氧化菌易流失和在低浓度氨氮环境中活性较低的问题。
发明内容
本发明为克服上述现有技术所述的厌氧氨氧化菌易流失和在低浓度氨氮环境中活性较低的缺陷，提供一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒，用于处理污水时，厌氧氨氧化菌不易流失，在低浓度氨氮环境中具有较高的活性，有效提高短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌的生物效能，实现短程反硝化反应和厌氧氨氧化反应协调运行。
本发明的另一目的在于提供上述复合颗粒的制备方法。
本发明的又一目的在于提供上述复合颗粒在处理含氮废水中的应用。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：
一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒，包括从内到外依次设置的核层、第一壳层和第二壳层；所述核层为沸石，所述第一壳层为含厌氧氨氧化菌的生物膜，所述第二壳层为含有短程反硝化菌的水凝胶层。
本发明提供的复合颗粒以沸石为载体，并共固定化培养有短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌，水凝胶层将短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌固定，有效减轻处理废水过程中厌氧氨氧化菌的流失；且沸石能够实现水中氨氮的吸附，短程反硝化菌能实现NO2 --N的积累，使得厌氧氨氧化菌在低浓度氨氮环境中具有较高的活性；且溶解氧浓度从复合颗粒外到内梯度递减，提供一个缺氧环境，保护厌氧氨氧化菌，增加微生物抵抗不良环境的能力。
沸石对水中氨氮的吸附性能与微生物作用联合，提高短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌的生物效能，结合短程反硝化菌将废水中的硝酸盐还原为亚硝酸盐，为厌氧氨氧化反应提供稳定的反应基质，实现短程反硝化反应和厌氧氨氧化反应协调运行，使得短程反硝化耦合厌氧氨氧化系统能稳定运行。
本发明的复合颗粒可用于处理含氮废水，将为河湖底泥沉积污染物的原位截留去除及地表水、地下水和污水中氮素的去除提供了新的方法。
本发明还保护上述复合颗粒的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
S1.将预处理后的沸石置于厌氧氨氧化反应器的污泥中培养，厌氧氨氧化菌在沸石上挂膜，得到核层和第一壳层；
S2.准备水凝胶溶液，将水凝胶溶液与短程反硝化污泥混合均匀得到菌-胶混合液；将菌-胶混合液覆盖在步骤S1.制得的第一壳层表面，固化后形成水凝胶层，得到所述复合颗粒。
本发明的复合颗粒的制备方法简单，制作过程易于控制，具有较好的工程应用前景。
优选地，步骤S1.中沸石的预处理步骤为，选取沸石，水洗后，分别用酸、碱和盐充分浸泡，浸泡后水洗，得到预处理后的沸石。
具体地，步骤S1.中沸石的预处理步骤为选取大小相对一致的沸石，用清水洗净，置于15％的盐酸、5％的氢氧化钠和1％的氯化钠中分别浸泡48小时，浸泡后用去离子水清洗2次备用。
优选地，步骤S1.中污泥的浓度为4000～6000mg/L。
步骤S1.中培养的条件可以为厌氧氨氧化菌的常规培养条件。可选地，步骤S1.中培养的温度为35℃，pH为7.0。培养的时间足以实现厌氧氨氧化菌在沸石上挂膜。可选地，步骤S1.中培养的时间为10～20天。
优选地，步骤S2.中水凝胶溶液为聚乙烯醇和海藻酸钠的混合溶液。聚乙烯醇和海藻酸钠作固定剂，聚乙烯醇和海藻酸钠对细菌细胞的损害作用小，具有较好的工程应用前景。
优选地，所述聚乙烯醇与海藻酸钠的质量比为3～8∶1。
更优选地，所述聚乙烯醇与海藻酸钠的质量比为8∶1。可选地，所述水凝胶溶液中聚乙烯醇的浓度为20g/L，海藻酸钠的浓度为2.5g/L。
优选地，所述短程反硝化污泥的亚硝酸盐累积率>90％。
优选地，所述水凝胶溶液与短程反硝化污泥的体积比为0.9～1.1∶1。
优选地，步骤S2.中，通过浸渍法将菌-胶混合液覆盖在步骤S1.制得的第一壳层表面。具体地，将挂有生物膜的沸石浸入菌-胶混合液中，然后用镊子小心取出覆盖有菌-胶混合液的沸石。
优选地，步骤S2.中，菌-胶混合液通过硝酸钠和氯化钙的混合溶液进行固定化。具体地，将覆盖有菌-胶混合液的沸石置于硝酸钠和氯化钙的混合溶液中，在室温下充分接触12h进行固定化交联，结束后用去离子水清洗4次，得到复合颗粒。
优选地，所述复合颗粒用配水培养进行活化，恢复生物活性。具体地，活化步骤为，将制备好的复合颗粒在35℃、pH＝7.0的条件下用配水培养7天，使复合颗粒上的微生物活性得到恢复。活化后，复合颗粒可直接放入反应器中使用。
上述复合颗粒在处理含氮废水中的应用也在本发明的保护范围内。
本发明还保护复合颗粒在处理含NO3 -N和NH4 +-N的废水中的应用。
优选地，所述复合颗粒通过原位覆盖处理含NO3 --N和NH4 +-N的废水。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供的复合颗粒以沸石为载体，并共固定化培养有短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌，水凝胶层将短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌固定，有效减轻处理废水过程中厌氧氨氧化菌的流失；沸石对水中氨氮的吸附性能与微生物作用联合，提高短程反硝化菌和厌氧氨氧化菌的生物效能，结合短程反硝化菌将废水中的硝酸盐还原为亚硝酸盐，实现短程反硝化反应和厌氧氨氧化反应协调运行。
另外，本发明的复合颗粒的制备方法简单，制作过程易于控制，具有较好的工程应用前景。采用聚乙烯醇和海藻酸钠作固定剂，聚乙烯醇和海藻酸钠对细菌细胞的损害作用小，有利于工程应用。
附图说明
图1为本发明的短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒的示意图。图中，11、核层，即沸石；12、第一壳层，即含厌氧氨氧化菌的生物膜；13、第二壳层，即含有短程反硝化菌的水凝胶层。
图2为本发明试验例1中SBR反应器的示意图。图中，1、模拟城市污水原水水箱，2、硝酸盐废水进水箱，3、第一进水泵，4、第二进水泵，5、主反应器，6、第一取样口，7、第二取样口，8、第三取样口。复合颗粒置于主反应器5中。
图3为本发明实施例1的复合颗粒进行试验例1时运行期间的氮素变化图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。
本发明实施例的附图中相同或相似的标号对应相同或相似的部件；在本发明的描述中，需要理解的是，若有术语“上”、“下”、“左”、“右”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此附图中描述位置关系的用语仅用于示例性说明，不能理解为对本专利的限制。
此外，若有“第一”、“第二”等术语仅用于描述目的，主要是用于区分不同的装置、元件或组成部分(具体的种类和构造可能相同也可能不同)，并非用于表明或暗示所指示装置、元件或组成部分的相对重要性和数量，而不能理解为指示或者暗示相对重要性。
实施例中的原料均可通过市售得到；
除非特别说明，本发明采用的试剂、方法和设备为本技术领域常规试剂、方法和设备。
实施例1
本实施例提供一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒，如图1所示，包括从内到外依次设置的核层11、第一壳层12和第二壳层13；核层11为沸石，第一壳层12为含厌氧氨氧化菌的生物膜，第二壳层13为含有短程反硝化菌的水凝胶层。
该复合颗粒的制备方法如下：
S1.选取大小相对一致的沸石，用清水洗净，置于15％(质量)的盐酸、5％(质量)的氢氧化钠和1％(质量)的氯化钠中分别浸泡48小时，浸泡后用去离子水清洗2次备用。处理过的沸石，放入污泥浓度为4000～6000mg/L的厌氧氨氧化反应器中，在35℃、pH＝7.0的条件下用配水培养10～20天，实现厌氧氨氧化菌在沸石上挂膜。
S2.取20g聚乙烯醇和2.5g海藻酸钠，用去离子水在水浴加热溶解后定容至1000mL，配制成混合溶液I；取50g硝酸钠和2g氯化钙，用去离子水溶解后定容至1000mL，配制成混合溶液II。取亚硝酸盐累积率>90％的短程反硝化污泥，用去离子水清洗三遍，用混合溶液I和短程反硝化污泥按照体积1:1的比例混合均匀，得到1000mL菌-胶混合液，再投入已实现厌氧氨氧化菌挂膜的沸石，混合后用镊子小心取出混有菌液的沸石，置于1000mL混合溶液II中，在室温下充分接触12h进行固定化交联，结束后用去离子水清洗短程反硝化细菌和厌氧氨氧化菌固定化沸石4次，得到复合颗粒。
将制备好的短程反硝化细菌和厌氧氨氧化菌固定化沸石(即复合颗粒)在35℃、pH＝7.0的条件下用配水培养7天，使固定化沸石上的微生物活性得到恢复，活化后可直接放入SBR反应器中使用。
对比例1
本对比例提供一种复合颗粒，与实施例1不同的是，采用相同大小的陶瓷颗粒替换沸石；其他原料和步骤与实施例1相同。
对比例2
本对比例提供一种复合颗粒，与实施例1不同的是，不加入短程反硝化污泥；其他原料和步骤与实施例1相同。
试验例1
本试验例提供原位投加复合颗粒处理模拟城市污水和硝酸盐废水的性能测试。
试验方法：将活化的复合颗粒按体积填充率20％投加到短程反硝化耦合厌氧氨氧化处理模拟城市污水和硝酸盐废水的SBR反应器中，如图2所示，反应器有效体积10L，模拟城市污水原水水箱1中的模拟城市污水通过第一进水泵3与硝酸盐废水水箱2中的硝酸盐废水通过第二进水泵4按体积比12:1进入到短程反硝化耦合厌氧氨氧化的SBR反应器(即主反应器5)中，进水后缺氧运行12h，按照50％的排水比排出上清液。
实施例1的复合颗粒的实验结果如图3所示，结果表明，运行稳定的短程反硝化耦合厌氧氨氧化处理模拟城市污水和硝酸盐废水的SBR反应器，厌氧氨氧化菌没有明显流失，出水NH4 +-N浓度<5mg/L，NO2 --N浓度<5mg/L，NO3 --N浓度<5mg/L，TN浓度<5mg/L，达到《GB18918-2002城市污水处理厂污染物排放标准》中的一级A标准。
而对比例1的复合颗粒处理模拟城市污水和硝酸盐废水的SBR反应器，出水TN浓度不能稳定达到《GB 18918-2002城市污水处理厂污染物排放标准》中的一级A标准，可能原因是陶瓷颗粒对水中氨氮的吸附性能较沸石差，在与实施例1的复合颗粒相同的处理时间内，陶瓷颗粒上厌氧氨氧化菌挂膜的数量较少。
对比例2的复合颗粒处理模拟城市污水和硝酸盐废水的SBR反应器，废水的总氮去除率小于20％，出水TN浓度不能达到《GB 18918-2002城市污水处理厂污染物排放标准》中的一级A标准，可能原因是模拟废水中没有NO2 --N作为电子受体，模拟废水中的NH4 +-N和NO3 --N无法维持厌氧氨氧化菌的活性，实施对比例2过程中看到挂膜沸石表面菌群逐渐从红色变成灰色，且有部分生物膜脱落。
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种短程反硝化耦合厌氧氨氧化的复合颗粒，其特征在于，包括从内到外依次设置的核层、第一壳层和第二壳层；所述核层为沸石，所述第一壳层为含厌氧氨氧化菌的生物膜，所述第二壳层为含有短程反硝化菌的水凝胶层。
2.权利要求1所述复合颗粒的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1.将预处理后的沸石置于厌氧氨氧化反应器的污泥中培养，厌氧氨氧化菌在沸石上挂膜，得到核层和第一壳层；
S2.准备水凝胶溶液，将水凝胶溶液与短程反硝化污泥混合均匀得到菌-胶混合液；将菌-胶混合液覆盖在步骤S1.制得的第一壳层表面，固化后形成水凝胶层，得到所述复合颗粒。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤S2.中水凝胶溶液为聚乙烯醇和海藻酸钠的混合溶液。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述聚乙烯醇与海藻酸钠的质量比为3～8∶1。
5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述短程反硝化污泥的亚硝酸盐累积率>90％。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述水凝胶溶液与短程反硝化污泥的体积比为0.9～1.1∶1。
7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤S2.中，菌-胶混合液通过硝酸钠和氯化钙的混合溶液进行固定化。
8.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述复合颗粒用配水培养进行活化，恢复生物活性。
9.权利要求1所述复合颗粒在处理含氮废水中的应用。
10.权利要求1所述复合颗粒在处理含NO3 --N和NH4 +-N的废水中的应用。
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