CN111244197B - 一种铜基薄膜太阳电池正电极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种铜基薄膜太阳电池正电极及其制备方法，该铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，包括：在衬底上制备Mo金属电极；使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极，获得铜基薄膜太阳电池正电极。本发明中使用磷酸铵溶液处理Mo金属电极，NH4 +在Mo金属电极表面进行刻蚀，减少了界面缺陷态。正电极与光吸收层之间的接触更加匹配。同时PO4 3‑调整金属Mo的功函数，使其与光吸收层的能带匹配。经过处理，电池短路电流密度得到大幅提升，因此使效率获得提升。磷酸铵溶液处理Mo金属电极工艺简单，降低了太阳电池的制造成本。
Description
技术领域
本发明涉及太阳电池领域，尤其涉及一种铜基薄膜太阳电池正电极及其制备方法、一种铜基薄膜太阳电池及其制备方法。
背景技术
能源危机及环境污染日益严重，开发清洁的绿色能源现已成为人类面临的重大课题。太阳能发电是国际公认的具发展潜力的新能源产业，各国都在全力发展太阳能光伏技术，将太阳能光电开发和利用作为一项可持续发展能源的重要战略。铜基薄膜太阳电池是以铜基化合物作为光吸收层的薄膜电池，铜基薄膜太阳电池性能稳定，抗辐射能力强，光电转化效率高。
目前，大多数的铜基薄膜太阳电池都以金属钼(Mo)作为正电极，在其上生长光吸收层。钼与太阳电池光吸收层的接触存在如下问题：(1)钼电极与光吸收层界面存在界面缺陷，促使光生载流子在背界面复合，降低电池的短路电流；(2)金属钼表面存在氧化物等杂质，影响电极与光吸收层之间的接触，提高串联电阻；(3)金属钼的功函数与半导体光吸收层能带不匹配，阻碍载流子传输。
发明内容
本发明的目的在于提供一种铜基薄膜太阳电池正电极及其制备方法、一种铜基薄膜太阳电池及其制备方法。
为实现以上目的，本发明提供以下技术方案。
本发明第一方面提供一种铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，包括：
在衬底上制备Mo金属电极；
使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
作为上述技术方案的进一步改进，所述磷酸铵溶液的浓度为1mmol/L～1mol/L。
作为上述技术方案的进一步改进，使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极后还需要干燥所述Mo金属电极。
作为上述技术方案的进一步改进，所述铜基薄膜太阳电池正电极的厚度为0～2μm，且不为0μm。
本发明第二方面提供一种铜基薄膜太阳电池正电极，由第一方面所述的制备方法制备得到。
本发明第三方面提供一种铜基薄膜太阳电池，所述铜基薄膜太阳电池的正电极为第二方面所述的铜基薄膜太阳电池正电极。
作为上述技术方案的进一步改进，包括依次层叠设置的衬底、正电极、光吸收层、缓冲层、窗口层和顶电极。
作为上述技术方案的进一步改进，所述光吸收层包括具有M1、M2、X及其组合的化合物，其中，M1是铜(Cu)、银(Ag)或其组合，M2是铟(In)、镓(Ga)、铝(Al)、锌(Zn)、锗(Ge)、锡(Sn)或其组合，并且X是硒(Se)、硫(S)或其组合。
作为上述技术方案的进一步改进，所述缓冲层的材料为CdS、ZnS、(Cd,Zn)S、Zn(O,S)或In2S3。
作为上述技术方案的进一步改进，所述窗口层包括依次层叠设置的本征氧化锌层和掺杂氧化锌层。
作为上述技术方案的进一步改进，所述顶电极的材料为铝或镍铝合金。
作为上述技术方案的进一步改进，所述光吸收层的厚度为0.4～3μm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述缓冲层的厚度为30～100nm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述本征氧化锌层的厚度为30～150nm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述掺杂氧化锌的厚度为300～1500nm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述顶电极的厚度为0.5～4μm。
本发明第四方面提供一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，包括：
根据第一方面所述的制备方法制备铜基薄膜太阳电池的正电极；
在所述正电极上形成光吸收层；
在所述光吸收层上形成缓冲层；
在所述缓冲层上形成窗口层；
在所述窗口层上形成顶电极。
作为上述技术方案的进一步改进，所述光吸收层包括具有M1、M2、X及其组合的化合物，其中，M1是铜(Cu)、银(Ag)或其组合，M2是铟(In)、镓(Ga)、铝(Al)、锌(Zn)、锗(Ge)、锡(Sn)或其组合，并且X是硒(Se)、硫(S)或其组合。
作为上述技术方案的进一步改进，所述缓冲层的材料为CdS、ZnS、(Cd,Zn)S、Zn(O,S)或In2S3。
作为上述技术方案的进一步改进，所述窗口层包括依次层叠设置的本征氧化锌层和掺杂氧化锌层。
作为上述技术方案的进一步改进，所述顶电极的材料为铝或镍铝合金。
作为上述技术方案的进一步改进，所述光吸收层的厚度为0.4～3μm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述缓冲层的厚度为30～100nm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述本征氧化锌层的厚度为30～150nm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述掺杂氧化锌的厚度为300～1500nm。
作为上述技术方案的进一步改进，所述顶电极的厚度为0.5～4μm。
本发明的有益效果：本发明中使用磷酸铵溶液处理Mo金属电极，NH4 +在Mo金属电极表面进行刻蚀，减少了界面缺陷态。正电极与光吸收层之间的接触更加匹配。同时PO4 3-调整金属Mo的功函数，使其与光吸收层的能带匹配。经过处理，电池的短路电流密度得到大幅提升，因此使效率获得提升。磷酸铵溶液处理Mo金属电极工艺简单，降低了太阳电池的制造成本。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对本发明范围的限定。
图1为实施例4中铜基薄膜太阳电池的结构示意图。
图2为铜基薄膜太阳电池的效率图。
具体实施方式
如本文所用之术语：
“由……制备”与“包含”同义。本文中所用的术语“包含”、“包括”、“具有”、“含有”或其任何其它变形，意在覆盖非排它性的包括。例如，包含所列要素的组合物、步骤、方法、制品或装置不必仅限于那些要素，而是可以包括未明确列出的其它要素或此种组合物、步骤、方法、制品或装置所固有的要素。
连接词“由……组成”排除任何未指出的要素、步骤或组分。如果用于权利要求中，此短语将使权利要求为封闭式，使其不包含除那些描述的材料以外的材料，但与其相关的常规杂质除外。当短语“由……组成”出现在权利要求主体的子句中而不是紧接在主题之后时，其仅限定在该子句中描述的要素；其它要素并不被排除在作为整体的所述权利要求之外。
当量、浓度、或者其它值或参数以范围、优选范围、或一系列上限优选值和下限优选值限定的范围表示时，这应当被理解为具体公开了由任何范围上限或优选值与任何范围下限或优选值的任一配对所形成的所有范围，而不论该范围是否单独公开了。例如，当公开了范围“1～5”时，所描述的范围应被解释为包括范围“1～4”、“1～3”、“1～2”、“1～2和4～5”、“1～3和5”等。当数值范围在本文中被描述时，除非另外说明，否则该范围意图包括其端值和在该范围内的所有整数和分数。
在这些实施例中，除非另有指明，所述的份和百分比均按质量计。
“质量份”指表示多个组分的质量比例关系的基本计量单位，1份可表示任意的单位质量，如可以表示为1g，也可表示2.689g等。假如我们说A组分的质量份为a份，B组分的质量份为b份，则表示A组分的质量和B组分的质量之比a：b。或者，表示A组分的质量为aK，B组分的质量为bK(K为任意数，表示倍数因子)。不可误解的是，与质量份数不同的是，所有组分的质量份之和并不受限于100份之限制。
“和/或”用于表示所说明的情况的一者或两者均可能发生，例如，A和/或B包括(A和B)和(A或B)。
本发明第一方面提供一种铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，包括：
在衬底上制备Mo金属电极；
使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
本发明中使用磷酸铵溶液处理Mo金属电极，NH4 +在Mo金属电极表面进行刻蚀，减少了界面缺陷态。正电极与光吸收层之间的接触更加匹配。同时PO4 3-调整金属Mo的功函数，使其与光吸收层的能带匹配。经过处理，电池短路电流密度得到大幅提升，因此使效率获得提升。磷酸铵溶液处理Mo金属电极工艺简单，降低了太阳电池的制造成本。
衬底可以为钠钙玻璃、无钠玻璃、石英玻璃等等，在衬底上利用磁控溅射法制备Mo金属电极。
使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极，是指使磷酸铵溶液与所述Mo金属电极接触，接触可以为浸泡、喷涂、旋凃等，但不限于此。
可选地，所述磷酸铵溶液的浓度为1mmol/L～1mol/L。
磷酸铵溶液的浓度影响了对电极表面的处理速度及效果，在1mmol/L～1mol/L范围内可以使电极在较短时间内达到表面处理的效果，并不对后续吸光层产生影响。
当采用浸泡的方式处理所述Mo金属电极时，所述Mo金属电极浸泡在磷酸铵溶液中的时间为1～60min。
浸泡时间长度影响到电极表面处理程度，浸泡时间为1～60min时在对应浓度下可以达到较好效果。优选地，所述浸泡时间为20min。
可选地，使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极后还需要干燥所述Mo金属电极。本领域技术人员可以选择常用的干燥的方法进行干燥，如自然干燥、烘干、退火干燥等。
当采用退火干燥的方式时，退火的温度为40～100℃，退火的时间为10～60min。
可选地，所述铜基薄膜太阳电池正电极的厚度为0～2μm，且不为0μm。
本发明第二方面提供一种铜基薄膜太阳电池正电极，由第一方面提供的制备方法制备得到。
本发明第三方面提供一种铜基薄膜太阳电池，所述铜基薄膜太阳电池的正电极为第二方面提供的铜基薄膜太阳电池正电极。
可选地，所述铜基薄膜太阳电池包括依次层叠设置的衬底、正电极、光吸收层、缓冲层、窗口层和顶电极。
可选地，所述光吸收层包括具有M1、M2、X及其组合的化合物，其中，M1是铜(Cu)、银(Ag)或其组合，M2是铟(In)、镓(Ga)、铝(Al)、锌(Zn)、锗(Ge)、锡(Sn)或其组合，并且X是硒(Se)、硫(S)或其组合。
可选地，所述缓冲层的材料为CdS、ZnS、(Cd,Zn)S、Zn(O,S)或In2S3。
可选地，所述窗口层包括依次层叠设置的本征氧化锌层和掺杂氧化锌层，其中本征氧化锌层靠近缓冲层，掺杂氧化锌层靠近顶电极。
可选地，所述顶电极的材料为铝或镍铝合金。
可选地，所述光吸收层的厚度为0.4～3μm。
可选地，所述缓冲层的厚度为30～100nm。
可选地，所述本征氧化锌层的厚度为30～150nm。
可选地，所述掺杂氧化锌的厚度为300～1500nm。
可选地，所述顶电极的厚度为0.5～4μm。
本发明第四方面提供一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，包括：
根据第一方面提供的制备方法制备铜基薄膜太阳电池的正电极；
在所述正电极上形成光吸收层；
在所述光吸收层上形成缓冲层；
在所述缓冲层上形成窗口层；
在所述窗口层上形成顶电极。
光吸收层可采用磁控溅射法制备，先通过磁控溅射在铜基薄膜太阳电池正电极上形成金属预制层，然后对所述金属预制层进行后硒化处理或后硫化处理形成光吸收层。
硒化处理是指在硒的气氛下对预制层进行400～600℃的高温退火，后硫化处理是指在硫的气氛下对预制层进行400～600℃的高温退火。
所述缓冲层可采用化学水浴法、原子层沉积法或蒸发法制备。
窗口层可通过磁控溅射法制备，先采用磁控溅射法在缓冲层上制备本征氧化锌层，然后，采用磁控溅射法制备掺杂氧化锌层。
顶电极可通过蒸发法制备。
可选地，所述光吸收层包括具有M1、M2、X及其组合的化合物，其中，M1是铜(Cu)、银(Ag)或其组合，M2是铟(In)、镓(Ga)、铝(Al)、锌(Zn)、锗(Ge)、锡(Sn)或其组合，并且X是硒(Se)、硫(S)或其组合。
可选地，所述缓冲层的材料为CdS、ZnS、(Cd,Zn)S、Zn(O,S)或In2S3。
可选地，所述窗口层包括依次层叠设置的本征氧化锌层和掺杂氧化锌层，其中本征氧化锌层靠近缓冲层，掺杂氧化锌层靠近顶电极。
可选地，所述顶电极的材料为铝或镍铝合金。
可选地，所述光吸收层的厚度为0.4～3μm。
可选地，所述缓冲层的厚度为30～100nm。
可选地，所述本征氧化锌层的厚度为30～150nm。
可选地，所述掺杂氧化锌的厚度为300～1500nm。
可选地，所述顶电极的厚度为0.5～4μm。
下面将结合具体实施例对本发明的实施方案进行详细描述，但是本领域技术人员将会理解，下列实施例仅用于说明本发明，而不应视为限制本发明的范围。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
实施例1
一种铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，包括以下步骤：
在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极，将Mo金属电极在1mmol/L的磷酸铵溶液中浸泡20min，然后以80℃退火30min，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
实施例2
一种铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，包括以下步骤：
在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极，将Mo金属电极在10mmol/L的磷酸铵溶液中浸泡20min，然后以80℃退火30min，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
实施例3
一种铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，包括以下步骤：
在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极，将Mo金属电极在5mmol/L的磷酸铵溶液中浸泡20min，然后以80℃退火30min，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
实施例4
一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
1.在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极，将Mo金属电极在1mmol/L的磷酸铵溶液中浸泡20min，然后以80℃退火30min，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
2.通过磁控溅射在铜基薄膜太阳电池正电极上形成Cu，Zn，Sn金属预制层，然后对所述金属预制层进行后硒化处理形成光吸收层CZTSe，光吸收层CZTSe厚度为1.5μm。
3.采用化学水浴法在光吸收层上制备CdS缓冲层。
4.采用磁控溅射法在CdS缓冲层上制备本征氧化锌(i-ZnO)层，薄膜厚度为50nm。同样，采用磁控溅射法制备500nm厚的掺铝氧化锌(AZO)层。
5.采用蒸发方法在掺铝氧化锌层上制备1μm厚的铝层作为顶电极。
制备得到的铜基薄膜太阳电池结构如图1所示。
实施例5
一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
1.在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极，将Mo金属电极在5mmol/L的磷酸铵溶液中浸泡20min，然后以80℃退火30min，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
2.通过磁控溅射在铜基薄膜太阳电池正电极上形成Cu，Zn，Sn金属预制层，然后对所述金属预制层进行后硒化处理形成光吸收层CZTSe，光吸收层CZTSe厚度为1.5μm。
3.采用化学水浴法在光吸收层上制备CdS缓冲层。
4.采用磁控溅射法在CdS缓冲层上制备本征氧化锌(i-ZnO)层，薄膜厚度为50nm。同样，采用磁控溅射法制备500nm厚的掺铝氧化锌(AZO)层。
5.采用蒸发方法在掺铝氧化锌层上制备1μm厚的铝层作为顶电极。
实施例6
一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
1.在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极，将Mo金属电极在10mmol/L的磷酸铵溶液中浸泡20min，然后以80℃退火30min，获得铜基薄膜太阳电池正电极。
2.通过磁控溅射在铜基薄膜太阳电池正电极上形成Cu，Zn，Sn金属预制层，然后对所述金属预制层进行后硒化处理形成光吸收层CZTSe，光吸收层CZTSe厚度为1.5μm。
3.采用化学水浴法在光吸收层上制备CdS缓冲层。
4.采用磁控溅射法在CdS缓冲层上制备本征氧化锌(i-ZnO)层，薄膜厚度为50nm。同样，采用磁控溅射法制备500nm厚的掺铝氧化锌(AZO)层。
5.采用蒸发方法在掺铝氧化锌层上制备1μm厚的铝层作为顶电极。
对比例1
一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
1.在钠钙玻璃上利用磁控溅射方法制备厚度1μm的Mo金属电极。
2.通过磁控溅射在Mo金属电极上形成Cu，Zn，Sn金属预制层，然后对所述金属预制层进行后硒化处理形成光吸收层CZTSe，光吸收层CZTSe厚度为1.5μm。
3.采用化学水浴法在光吸收层上制备CdS缓冲层。
4.采用磁控溅射法在CdS缓冲层上制备本征氧化锌(i-ZnO)层，薄膜厚度为50nm。同样，采用磁控溅射法制备500nm厚的掺铝氧化锌(AZO)层。
5.采用蒸发方法在掺铝氧化锌层上制备1μm厚的铝层作为顶电极。
效果验证
检测实施例4、5与对比例1中制备得到的铜基薄膜太阳电池的效率，检测方法如下：
将制作的太阳电池的正负极接入太阳能电池IV性能测试仪，在标准太阳光强照射下获得电池电压-电流曲线。
检测结果如图2所示，由图2可知，经过磷酸铵溶液处理的太阳电池相对于未经磷酸铵溶液浸泡处理的太阳电池，短路电流得到提升，经过5mmol/L的磷酸铵溶液处理后的太阳电池，短路电流达到35mA，相比于未经处理的电池，提升了大约8mA。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
此外，本领域的技术人员能够理解，尽管在此的一些实施例包括其它实施例中所包括的某些特征而不是其它特征，但是不同实施例的特征的组合意味着处于本发明的范围之内并且形成不同的实施例。例如，在上面的权利要求书中，所要求保护的实施例的任意之一都可以以任意的组合方式来使用。公开于该背景技术部分的信息仅仅旨在加深对本发明的总体背景技术的理解，而不应当被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已为本领域技术人员所公知的现有技术。
Claims (15)
1.一种铜基薄膜太阳电池正电极的制备方法，其特征在于，包括：
在衬底上制备Mo金属电极；
使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极，获得铜基薄膜太阳电池正电极；
所述磷酸铵溶液的浓度为1mmol/L～1mol/L。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，使用磷酸铵溶液处理所述Mo金属电极后还需要干燥所述Mo金属电极。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述铜基薄膜太阳电池正电极的厚度为0～2μm，且不为0μm。
4.一种铜基薄膜太阳电池正电极，其特征在于，由权利要求1～3任一项所述的制备方法制备得到。
5.一种铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述铜基薄膜太阳电池的正电极为权利要求4所述的铜基薄膜太阳电池正电极。
6.根据权利要求5所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，包括依次层叠设置的衬底、正电极、光吸收层、缓冲层、窗口层和顶电极。
7.根据权利要求6所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述光吸收层包括具有M1、M2、X及其组合的化合物，其中，M1是铜(Cu)、银(Ag)或其组合，M2是铟(In)、镓(Ga)、铝(Al)、锌(Zn)、锗(Ge)、锡(Sn)或其组合，并且X是硒(Se)、硫(S)或其组合。
8.根据权利要求6所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述缓冲层的材料为CdS、ZnS、(Cd,Zn)S、Zn(O,S)或In2S3。
9.根据权利要求6所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述窗口层包括依次层叠设置的本征氧化锌层和掺杂氧化锌层。
10.根据权利要求6所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述顶电极的材料为铝或镍铝合金。
11.根据权利要求7所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述光吸收层的厚度为0.4～3μm。
12.根据权利要求8所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述缓冲层的厚度为30～100nm。
13.根据权利要求9所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述本征氧化锌层的厚度为30～150nm；
所述掺杂氧化锌的厚度为300～1500nm。
14.根据权利要求10所述的铜基薄膜太阳电池，其特征在于，所述顶电极的厚度为0.5～4μm。
15.一种铜基薄膜太阳电池的制备方法，其特征在于，包括：
根据权利要求1～3任一项所述的制备方法制备铜基薄膜太阳电池的正电极；
在所述正电极上形成光吸收层；
在所述光吸收层上形成缓冲层；
在所述缓冲层上形成窗口层；
在所述窗口层上形成顶电极。
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