CN111162192A - 一种钙钛矿发光二极管 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种钙钛矿发光二极管,由底部至顶部的结构依次为衬底、P型电极、空穴传输层、钙钛矿有源发光区、电子传输层、反射镜层、保护层、N型电极,所述P型电极制备在衬底上,所述N型电极制备在保护层上,多个N型电极之间留有空气通道;所述P型电极和N型电极分别外接电源的正极和负极,本发明所公开的钙钛矿发光二极管由钙钛矿有源发光区产生的光经过电子传输层后被反射镜层反射,通过衬底透出,有效阻止了光透过电子传输层后被吸收或由顶层电极透出,本发明可以极大提高钙钛矿发光二极管的光提取效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种发光二极管,特别涉及一种钙钛矿发光二极管。
背景技术
钙钛矿发光二极管(PeLEDs)是以钙钛矿材料(通式为ABO3)作为发光层材料,具有类似“三明治”的结构,采用蒸镀法、一步法(溶液旋涂)、两步法(顺序沉积)、刮涂法和气相辅助溶液法等常规方法制备的二极管发光器件。一般结构是由底层电极、电子传输层、发光层、空穴传顶层和顶层电极构成。其发光原理同有机发光二极管类似,概括为:P型电极和N型电极产生的空穴和电子经传输层的运输到发光层复合发光。
近几年,钙钛矿发光二极管因其发光光谱窄、色域广、制备成本低和效率高等优势被作为下一代显示和照明技术的潜在应用技术之一,发展迅速,器件效率(近红外光二极管外部量子效率为21.6%,绿光二极管外部量子效率为20.3%)已经可以和传统有机发光二极管和量子点发光二极管相媲美。但如何减少光的吸收使产生的光更好的通过衬底出射到器件外部,提高其光提取效率仍是目前亟待解决的关键问题。
中国专利CN105489729提供了一种具有反射镜保护层的半导体发光二极管结构,包含依序堆叠的P型半导体层、金属反射层与缓冲层以及保护附着层,其中该保护附着层遮蔽该金属反射层的边缘,该保护附着层分为附着层与保护层,该附着层为藉由等离子增强型化学气相沉积(PECVD)先行导入氮气、氩气与氨于该金属反射层上形成附着键结,再导入硅烷(SixHy)以沉积氮化硅(SixNy)或氧化硅(SiO2)而形成;该保护层为使用PECVD于该附着层上继续沉积而形成,据此该附着层具有良好的附着性并可避免该保护附着层剥离脱落,且此附着层具有良好的疏水性与热稳定性,于高湿度且温度变化剧烈的环境中可使保护层稳固的披覆在金属反射层边缘,以让该保护层可确实保护该金属反射层,避免该金属反射层氧化而影响发光效率。此发明用于保护半导体发光二极管金属镜不被氧化,采用气相沉积技术,制备工艺复杂。
2018年黄维,王建浦等人在Nature,62,249–253(2018)通过一种低温溶液法,实现了由一层非连续、不规则分布的钙钛矿晶粒和嵌入在钙钛矿晶粒之间的低折射率有机绝缘层组成的发光层,进而大幅度地提高了LED的光提取效率。自发形成亚微米级结构的溶液处理钙钛矿中高效、高亮度的电致发光,它可以有效地从器件中提取光,并保持与波长和视角无关的电致发光提高了光捕获率。这些随机分布的亚微米结构可以从波导模式中从各个方向提取光,并且不会引入任何光谱偏移和角度依赖性。此方法通常涉及复杂的制造工艺并且可能使发光光谱和出光方向发生改变。
中国专利CN102148324公开了在透明衬底的LED器件背面制备带有光学结构的反射镜制备方法,主要内容包括:一种带有衬底聚光反射镜的LED芯片,包括芯片上表面和芯片下表面,所述芯片下表面上设有具有对入射光反射后起到会聚作用的聚光反射镜阵列,其制作方法是,通过金刚石切割刀或激光切割在芯片下表面进行切割制成纵横交错的切割道,相邻交叉的切割道之间形成聚光反射镜,若干个聚光反射镜组成聚光反射镜阵列,或是通过光刻在芯片下表面上制作若干个圆形保护膜,然后采用磷酸系列的混合腐蚀液或等离子体刻蚀设备对芯片下表面上圆形保护膜以外的区域进行刻蚀,由此制作出聚光反射镜阵列,使LED芯片能够获得更高的光效。此发明是在透明衬底表面上形成反射镜阵列,制作过程运用了磷酸混合腐蚀液,可能会对器件中其他材料造成腐蚀且制作过程需要谨慎操作。
中国专利CN108807612提供了一种发光二极管制备方法,包括如下步骤:a)采用MOCVD法生长发光二极管外延片;b)将窗口层与透明衬底键合处理;c)移除衬底,去除腐蚀阻挡层;d)在欧姆接触金属层上制备电极图形;e)对欧姆接触金属层进行合金处理;f)制成金属反射镜;g)刻蚀负电极区域;h)涂覆绝缘保护层;i)光刻出正电极通道和负电极通道;j)剥离制备出正电极和负电极;k)将透明衬底进行减薄处理,并将透明衬底的边缘进行倒斜角处理;l)将通过步骤a)步骤k)制得的发光二极管外延片进行切割、测试。在更换透明衬底的同时,制备内置金属反射镜,稳定性极大提升,提高了光提取效率,不会出现后期封装材料老化导致的吸光。但MOCVD制作方法复杂,成本较高。
2015年Samuel D.Stranks等人在Nano Lett.15,4935-4941(2015)展示了780nm处来自50nm厚的CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜的光抽运放大自发辐射(ASE),该钙钛矿薄膜夹在由薄薄膜(7μm)胆甾相液晶(CLC)反射镜和金属背反射镜组成的腔中。钙钛矿薄膜中ASE的阈值通量在存在CLC反射的情况下降低了至少两个数量级,这导致阈值通量比以前的报告降低了两个数量级。此方法是将钙钛矿薄膜处于反射镜腔中,光在反射镜腔中的反射会影响出光效率,造成部分光损耗。
发明内容
为解决上述技术问题,本发明提供了一种钙钛矿发光二极管,由钙钛矿有源发光区产生的光经过电子传输层后被反射镜层反射,通过衬底透出,有效阻止了光透过电子传输层后被吸收或由顶层电极透出,本发明目的在于提高钙钛矿发光二极管的光提取效率。
为达到上述目的,本发明的技术方案如下:
一种钙钛矿发光二极管,由底部至顶部的结构依次为衬底、P型电极、空穴传输层、钙钛矿有源发光区、电子传输层、反射镜层、保护层、N型电极,所述P型电极制备在衬底上,所述N型电极制备在保护层上,多个N型电极之间留有空气通道;所述P型电极和N型电极分别外接电源的正极和负极。
上述方案中,所述衬底选用玻璃,厚度为0.1-1mm。
上述方案中,所述P型电极材料选用氧化铟锡,厚度为5-200nm。
上述方案中,所述空穴传输层选用材料PEDOT:PSS、Spiro-OMetAD、Poly-TPD、TFB、PVK、CBP,厚度为5-200nm。
上述方案中,所述钙钛矿有源发光区选用三维钙钛矿材料、二维钙钛矿材料、一维钙钛矿材料或钙钛矿量子点材料,厚度为5-100nm。
上述方案中,所述电子传输层选用材料BM、ZnO、TiO2、PVK、PBD、TmPyPB、TPBi、BCP、B3PYMPM、Ca:ZnO、Mg:ZnO制备,厚度为5-200nm。
上述方案中,所述反射镜层选用具有高反射效率的Ag、Ti、Pt、Ni中的两种或多种材料组合而成的合金镀膜,厚度为5-200nm。
上述方案中,所述保护层选用MoO2、TiO2、SiO2、Al2O3材料中的一种,厚度为5-100nm。
上述方案中,所述N型电极选用Au、Ge、Ni、Ti、Cr、Al、Ag、Cu、Be、Pd、Pt中的一种或多种材料的组合,使用蒸发或溅射的方式制备;厚度为5-200nm。
通过上述技术方案,本发明提供的一种钙钛矿发光二极管的工作原理为:
P型电极和N型电极分别接到外接电源的正极和负极,从P型电极注入空穴,N型电极注入电子,空穴经过空穴传输层从P型电极注入到钙钛矿有源发光区,电子通过电子传输层从N型电极注入到钙钛矿有源发光区,在钙钛矿有源发光区中具有高载流子浓度的电子与空穴复合发光,发向空穴传输层的光,透过P型电极由衬底发出,经过电子传输层到达反射镜层的光被全反射后由衬底发出。
其有益效果如下:
1.本发明采用钙钛矿作为有源区发光材料,具有光谱窄、色纯度高、色域广、制备成本低和效率高的优势,在电子传输层上加入金属反射镜层,提高器件的光提取效率。
2.本发明的反射镜层采用具有高反射效率的合金镀膜构成,通过热蒸发方法或溅射法在电子传输层上进行沉积,制作方法简单。
3.本发明的顶层N型电极带有空气通道,可以有效提升芯片工作时的散热能力,提高器件的寿命与可靠性,提升发光效率。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1为本发明实施例所公开的一种钙钛矿发光二极管侧视图;
图2为本发明实施例所公开的一种钙钛矿发光二极管俯视图。
图中,1、衬底;2、P型电极;3、空穴传输层;4、钙钛矿有源发光区;5、电子传输层;6、反射镜层;7、保护层;8、N型电极;9、空气通道。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。
本发明提供了一种钙钛矿发光二极管,如图1和图2所示,具体实施例如下:
实施例1:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.5mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为100nm;空穴传输层3选用PEDOT:PSS;使用旋涂方式制备;厚度为50nm;钙钛矿有源发光区4选用钙钛矿量子点;使用旋涂方式制备;厚度为50nm;电子传输层5选用ZnO材料;使用旋涂方式制备;厚度为100nm;反射镜层6选用Ag/Ti合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为50nm;保护层7选用MoO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为50nm;N型电极8选用银材料;使用热蒸发方式制备;厚度为100nm。
实施例2:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为1mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为150nm;空穴传输层3选用TFB;使用旋涂方式制备;厚度为100nm;钙钛矿有源发光区4选用二维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为100nm;电子传输层5选用TiO2材料;使用旋涂方式制备;厚度为150nm;反射镜层6选用Ag/Ni合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为100nm;保护层7选用TiO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为100nm;N型电极8选用Au材料;使用热蒸发方式制备;厚度为150nm。
实施例3:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.75mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为150nm;空穴传输层3选用PVK;使用旋涂方式制备;厚度为75nm;钙钛矿有源发光区4选用三维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为75nm;电子传输层5选用BCP材料;使用旋涂方式制备;厚度为125nm;反射镜层6选用Pt/Ti镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为70nm;保护层7选用MoO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为80nm;N型电极8选用Al材料;使用热蒸发方式制备;厚度为130nm。
实施例4:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.2mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为75nm;空穴传输层3选用TFB材料;使用旋涂方式制备;厚度为30nm;钙钛矿有源发光区4选用钙钛矿量子点;使用旋涂方式制备;厚度为40nm;电子传输层5选用TPBi材料;使用旋涂方式制备;厚度为80nm;反射镜层6选用Ni/Ag/Ti合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为85nm;保护层7选用SiO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为40nm;N型电极8选用Ni材料;使用热蒸发方式制备;厚度为75nm。
实施例5:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.1mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为5nm;空穴传输层3选用Poly-TPD材料;使用旋涂方式制备;厚度为5nm;钙钛矿有源发光区4选用一维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为5nm;电子传输层5选用Mg:ZnO材料;使用旋涂方式制备;厚度为5nm;反射镜层6选用Ag/Ti合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为5nm;保护层7选用Al2O3材料;使用热蒸发方式制备;厚度为5nm;N型电极8选用Pt材料;使用热蒸发方式制备;厚度为5nm。
实施例6:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.6mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为55nm;空穴传输层3选用Spiro-OMetAD材料;使用旋涂方式制备;厚度为30nm;钙钛矿有源发光区4选用钙钛矿量子点;使用旋涂方式制备;厚度为37nm;电子传输层5选用B3PYMPM材料;使用旋涂方式制备;厚度为50nm;反射镜层6选用Ni/Ag/Ti合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为20nm;保护层7选用TiO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为30nm;N型电极8选用Cu材料;使用热蒸发方式制备;厚度为55nm。
实施例7:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.8mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为175nm;空穴传输层3选用PEDOT:PSS材料;使用旋涂方式制备;厚度为175nm;钙钛矿有源发光区4选用一维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为75nm;电子传输层5选用PVK材料;使用旋涂方式制备;厚度为175nm;反射镜层6选用Ni/Ag合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为175nm;保护层7选用TiO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为75nm;N型电极8选用Cr材料;使用热蒸发方式制备;厚度为175nm。
实施例8:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.95mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为200nm;空穴传输层3选用CPB;使用旋涂方式制备;厚度为200nm;钙钛矿有源发光区4选用三维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为95nm;电子传输层5选用PDB材料;使用旋涂方式制备;厚度为200nm;反射镜层6选用Pt/Ti镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为200nm;保护层7选用Al2O3材料;使用热蒸发方式制备;厚度为100nm;N型电极8选用Be材料;使用热蒸发方式制备;厚度为200nm。
实施例9:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.3mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为120nm;空穴传输层3选用Spiro-OMetAD;使用旋涂方式制备;
厚度为90nm;钙钛矿有源发光区4选用二维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为70nm;电子传输层5选用PVK材料;使用旋涂方式制备;厚度为110nm;反射镜层6选用Ag/Ni合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为120nm;保护层7选用TiO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为80nm;N型电极8选用Pd材料;使用热蒸发方式制备;厚度为110nm。
实施例10:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.3mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为20nm;空穴传输层3选用TFB材料;使用旋涂方式制备;厚度为30nm;钙钛矿有源发光区4选用一维钙钛矿材料;使用旋涂方式制备;厚度为15nm;电子传输层5选用TmPyPB材料;使用旋涂方式制备;厚度为25nm;反射镜层6选用Ag/Ti合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为25nm;保护层7选用Al2O3材料;使用热蒸发方式制备;厚度为15nm;N型电极8选用Ag材料;使用热蒸发方式制备;厚度为45nm。
实施例11:
一种钙钛矿发光二极管结构,由底部到顶部结构依次为衬底1、P型电极2、空穴传输层3、钙钛矿有源发光区4、电子传输层5、反射镜层6、保护层7、N型电极8,P型电极2制备在衬底上,N型电极8制备在保护层上,多个N型电极8之间留有空气通道9;P型电极2和N型电极8分别外接电源的正极和负极。
本实施例中,衬底1选用玻璃材料;厚度为0.7mm;P型电极2选用ITO材料;使用旋涂方式制备;厚度为150nm;空穴传输层3选用PEDOT:PSS;使用旋涂方式制备;厚度为40nm;钙钛矿有源发光区4选用钙钛矿量子点;使用旋涂方式制备;厚度为60nm;电子传输层5选用TiO2材料;使用旋涂方式制备;厚度为50nm;反射镜层6选用Ag/Ti/Pt合金镀膜;使用热蒸发方式制备;厚度为100nm;保护层7选用MoO2材料;使用热蒸发方式制备;厚度为70nm;N型电极8选用Pt材料;使用热蒸发方式制备;厚度为100nm。
对所公开的实施例的上述说明,使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的,本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下,在其它实施例中实现。因此,本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例,而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。
Claims (9)
1.一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,由底部至顶部的结构依次为衬底、P型电极、空穴传输层、钙钛矿有源发光区、电子传输层、反射镜层、保护层、N型电极,所述P型电极制备在衬底上,所述N型电极制备在保护层上,多个N型电极之间留有空气通道;所述P型电极和N型电极分别外接电源的正极和负极。
2.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述衬底选用玻璃,厚度为0.1-1mm。
3.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述P型电极材料选用氧化铟锡,厚度为5-200nm。
4.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述空穴传输层选用材料PEDOT:PSS、Spiro-OMetAD、Poly-TPD、TFB、PVK、CBP,厚度为5-200nm。
5.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述钙钛矿有源发光区选用三维钙钛矿材料、二维钙钛矿材料、一维钙钛矿材料或钙钛矿量子点材料,厚度为5-100nm。
6.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述电子传输层选用材料BM、ZnO、TiO2、PVK、PBD、TmPyPB、TPBi、BCP、B3PYMPM、Ca:ZnO、Mg:ZnO制备,厚度为5-200nm。
7.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述反射镜层选用具有高反射效率的Ag、Ti、Pt、Ni中的两种或多种材料组合而成的合金镀膜,厚度为5-200nm。
8.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述保护层选用MoO2、TiO2、SiO2、Al2O3材料中的一种,厚度为5-100nm。
9.根据权利要求1所述的一种钙钛矿发光二极管,其特征在于,所述N型电极选用Au、Ge、Ni、Ti、Cr、Al、Ag、Cu、Be、Pd、Pt中的一种或多种材料的组合,使用蒸发或溅射的方式制备;厚度为5-200nm。
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