CN111092147B - 一种pbco/nsto超导阻变存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种PBCO/NSTO超导阻变存储器及其制备方法,所述阻变存储器包括下电极、阻变层和上电极,阻变层为PrBa2Cu3O7(PBCO)超导薄膜,阻变层的厚度为20~50 nm,下电极为Nb:SrTiO3(NSTO),上电极为In金属层,In金属层的厚度为100~200 nm。当温度下降到10 K时,同时测量界面电阻和薄膜电阻,随着正电流从+Imin(1×10−8 A)→+Imax(1×10−2 A),PBCO/NSTO和PBCO薄膜同时从高阻态(HRS)跳变到低阻态(LRS),并保持在LRS。此时,通过PBCO薄膜(V2)和PBCO/NSTO异质结构(V1)的电压同时降低,随后PBCO薄膜表现出超导行为。
Description
技术领域
本发明涉及新型超导阻变存储器领域,具体涉及一种PBCO/NSTO超导阻变存储器及其制备方法。
背景技术
阻变材料在电场的作用下,电阻具有高、低两个阻态且在一定条件下可以相互切换。阻变存储器具有存储密度大、擦写速度快、可多值存储、结构简单等优点,被认为是替代闪存实现商业化的新一代存储器。超导是另一种特殊的阻变行为。自从1911年H. K. Onnes偶然发现超导以来,它就引起了全球范围的关注。经过一个世纪的探索,人们在许多材料中发现了超导性,如纯金属、合金、化合物和铜酸盐。
近年来,一系列的高温超导化合物形式RBa2Cu3O7 (R = Y或稀土原子),如GdBa2Cu3O7和HoBa2Cu3O7与超导转变温度(Tc)≥ 90 K,吸引了越来越多的关注。如果能将阻变存储和超导两种性质集于一身,制造出新型的超导阻变存储器,将会进一步提高器件的性能和应用潜力。然而,同一种材料的制备条件、触发方式或测试手段不同可能得到超导或不超导两种截然不同的结果。例如,PrBa2Cu3O7 (PBCO)薄膜的超导性目前仍然存在争议。化学掺杂样品Y1-xPrxBa2Cu3O7-δ具有超导行为,而超导转变温度Tc随掺杂量增加而降低当Pr>0.6时,超导最终消失。事实上,大多数未掺杂的PBCO薄膜样品都表现出非超导和非金属行为,与其他RBa2Cu3O7样品形成强烈对比。由于PBCO既不是金属,也不是超导体,但其晶体结构与超导YBa2Cu3O7相似,晶格参数几乎相同,因此常被用作超导薄膜与基体之间的缓冲层。它可以为超导-绝缘体-超导体(S-I-S)隧道约瑟夫森结提供一个势垒,应用于量子计算、超导-量子点器件和超导太赫兹辐射器件。
发明内容
本发明提出了一种PBCO/NSTO超导阻变存储器及其制备方法,存储器基于控制注入载流子通过PBCO/NSTO阻变存储器的异质结构,该PBCO/NSTO阻变存储器位于低阻态时,PBCO薄膜是零电阻状态,且随着注入电流的增加,Tc向高温转移。基于界面载流子注入的诱导,PBCO薄膜可以实现由非超导体到超导体的转变。注入的电子在费米能级上形成自俘获电子带,增加了载流子密度,并对其本征性质产生影响。因此,电场触发的PBCO薄膜的超导转变可以看作是一种区别与化学掺杂的特殊电子掺杂,掺杂水平可以通过电流来控制。
实现本发明的技术方案是:
一种PBCO/NSTO超导阻变存储器,所述阻变存储器包括下电极、阻变层和上电极,阻变层为PrBa2Cu3O7(PBCO)超导薄膜,阻变层的厚度为20~50 nm,下电极为Nb:SrTiO3(NSTO),上电极为In金属层,In金属层的厚度为100~200 nm。
所述阻变存储器的电流变化超过6个数量级范围时,PBCO超导薄膜为零电阻状态。
随着温度降低,阻变存储器的电阻逐渐增大,300 K时阻变存储器的电阻为11848Ω,随着温度降低到10 K,器件电阻增大到了583430 Ω,在10 K时,阻变存储器发生阻变行为,电阻由HRS跳变为LRS,此时阻变存储器的电阻为26 Ω,随着温度升高,阻变存储器的电阻逐渐增大。
所述阻变存储器电阻由HRS跳变为LRS后,温度介于10~26 K之间时,电阻几乎不变,维持在1×10-4 Ω。
所述阻变存储器的超导转变温度Tc为26 K。
所述的PBCO/NSTO超导阻变存储器的制备方法,步骤如下:
(1)选取Nb掺杂量为0.1~0.7 wt%的SrTiO3单晶作为衬底,得到NSTO单晶衬底;
(2)使用第一掩膜覆盖NSTO单晶衬底,在暴露出NSTO单晶衬底上利用脉冲激光沉积工艺制备PBCO薄膜,将PBCO薄膜激发为PBCO超导薄膜;
(3)使用具有图形的第二掩膜覆盖PBCO超导薄膜,在PBCO超导薄膜制备In上电极;
(4)移除第一掩膜和第二掩膜,暴露出In上电极和NSTO下电极。
所述步骤(2)中脉冲激光选择KrF准分子激光,激光波长为248 nm,激光频率3~5Hz,能量密度2~3 J / cm2,沉积温度780~850 ℃,氧分压100~200 毫托,PrBa2Cu3O7薄膜的厚度为20~50 nm。
所述步骤(2)中将PrBa2Cu3O7薄膜降温至10 K以下,并施加+ Imin→+ Imax的电流进行阻变和超导转变的触发,PBCO/NSTO器件出现两个阻态,其中1×10−9 A<+ Imin<1×10−7A,1×10−3 A<+ Imax<1×10−1 A,得到PBCO超导薄膜。
本发明的有益效果是:当温度下降到10 K时,同时测量界面电阻和薄膜电阻,随着正电流从+ Imin(1×10−8 A)→+ Imax(1×10−2 A),PBCO/NSTO和PBCO薄膜同时从高阻态(HRS)跳变到低阻态(LRS),并保持在LRS。此时,通过PBCO薄膜(V2)和PBCO/NSTO异质结构(V1)的电压同时降低,随后PBCO薄膜表现出超导行为的特征。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
附图1是器件台阶结构和测试方法的示意图。通过电极1和4来触发和测量电压(V1)是PBCO/NSTO阻变存储器电压。通过电极2和3来触发和测量电压(V2)是PBCO薄膜自身的电压。
附图2是NSTO(001)单晶衬底上的PBCO薄膜的XRD谱。
附图3是PBCO/NSTO阻变存储器界面区域的TEM图。粗实线和虚线方框表明两个不同位置的界面处的原始数据经过两次傅里叶变换得到的布拉格过滤图像。在虚线方框区域,我们能够发现PBCO薄膜和NSTO衬底之间的位错。
附图4分别是NSTO衬底、PBCO薄膜和PBCO/NSTO 界面处的衍射暗场图像。左边细点方框和右边点画线方框分别对应于附图3中的NSTO衬底和PBCO薄膜的数据。中间图的灰色圆圈表明PBCO/NSTO界面处的由晶格常数的不同造成的PBCO薄膜和NSTO单晶衬底之间的位错。
附图5是PBCO/NSTO阻变存储器和PBCO薄膜的线性I-V曲线。
附图6是PBCO/NSTO阻变存储器和PBCO薄膜的双对数I-V曲线。表明异质结和薄膜同时从高阻态跳变到低阻态,并且PBCO薄膜从高阻态跳变到零电阻状态。
附图7是PBCO薄膜的高阻态的电阻-温度曲线。
附图8是PBCO薄膜的低阻态的电阻-温度曲线。
附图9是PBCO薄膜在不同触发电流下的电阻-温度曲线。
附图10是PBCO/NSTO阻变存储器高阻态低电流区域的线性拟合。
附图11是PBCO薄膜高阻态低电流区域的线性拟合。
附图12是PBCO/NSTO阻变存储器高阻态高电流区域的线性拟合。
附图13是PBCO薄膜高阻态高电流区域的线性拟合。
附图14是PBCO/NSTO阻变存储器低阻态的线性拟合。
附图15是PBCO薄膜低阻态的I-V曲线。
附图16是PBCO薄膜低阻态时lnR vs. T–1/3的线性拟合。
附图17是PBCO薄膜低阻态时lnR vs. 1/T 的线性拟合。
附图18是PBCO薄膜高阻态时lnR vs. T-1/3的线性拟合。
附图19是PBCO薄膜高阻态时lnR vs. 1/T 的线性拟合。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例,对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有付出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
PBCO/NSTO超导阻变存储器的制备方法,步骤如下:
(1)选取Nb掺杂量为0.1~0.7 wt%的SrTiO3作为单晶衬底,记为NSTO单晶衬底;
(2)使用第一掩膜覆盖NSTO单晶衬底,在暴露出NSTO单晶衬底上利用脉冲激光沉积工艺制备c轴取向的PBCO薄膜,脉冲激光沉积系统使用KrF准分子激光(λ= 248 nm,频率3Hz,能量密度2 J/ cm2)。沉积温度和氧分压在薄膜沉积被设置为800℃和150毫托,将PBCO薄膜降温至10 K以下,并施加+ Imin(1×10−8 A)→+ Imax(1×10−2 A)的电流进行阻变和超导转变的激发,PBCO/NSTO器件出现两个阻态,得到PBCO超导薄膜,厚度为29 nm;
(3)使用具有图形的第二掩膜覆盖PBCO超导薄膜,在PBCO超导薄膜制备In上电极;
(4)移除第一掩膜和第二掩膜,暴露出In上电极和NSTO下电极。
采用XRD和Bruker D8衍射仪测定了PBCO薄膜的晶体结构。通过透射电镜(TEM)(JEOL je - 2100f)研究了PBCO/NSTO异质结构的微观结构,在200 kV下操作,晶格分辨率为0.23 nm。利用Gatan数字显微图像软件进行图像分析。采用平行于NSTO(001)平面的聚焦离子束(FIB)技术制备了TEM的截面样品。
XRD θ-2θ扫描PBCO/NSTO异质结构由图2所示。从图2中可以看出,仅有PBCO(001)和(002)峰存在,说明PBCO膜具有良好的c轴取向生长(PDF=47-0164),不存在任何杂质相。根据XRD数据计算得到PBCO的晶格参数为c= 11.710 A,与报道的PBCO粉末的晶格常数(c=11.670 A)接近。
图3为与NSTO c轴平行的异质结构的亮场TEM图像。图像清晰的显示了界面的锐利和光滑,确定了PBCO薄膜与NSTO衬底之间的外延关系,它们之间的定向关系为[001]PBCO//[001]NSTO。在图3中可以看到两种不同的界面。一种是正常的外延生长界面,如图粗实线方块所示。这种界面是原子级平整的,没有观察到非晶或次生相。然而,另一个显示了一些位移发生在PBCO/NSTO界面上,如虚线方块所示。NSTO、PBCO和PBCO/NSTO界面在暗场中的衍射分别如图4所示。图4中左右图中细点线方块和点画线方块表示的是NSTO和PBCO对应区域的衍射,图4中圆圈表示的是PBCO/NSTO界面的两个点衍射,表示的是PBCO和NSTO衬底之间的位移。已有报道指出,SrTiO3基体上存在Ti3+或Ti4+等缺陷,这是由于高温超高真空退火过程中氧空位显著增加所致。PBCO/NSTO界面附近的特殊的缺陷态可能与其超导特性密切相关。
PBCO/NSTO异质结构包括PBCO薄膜、NSTO衬底和PBCO/NSTO界面三个区域。NSTO衬底电阻小,可以忽略不计。异质结构的总电阻(Rt)可以等于薄膜(Rf)的电阻与界面电阻(Ri)串联。为了将PBCO薄膜的电阻贡献和界面区分开来,设计了如图1所示的阶梯结构,在这个几何形状中,载流子从NSTO基体通过PBCO/NSTO界面注入PBCO薄膜,并在薄膜中平行移动。根据报道,ab面内载流子迁移率高出一个数量级,在c轴方向PBCO单晶(1.9≤T≤200K)。因此,电极1和4(图1所示)之间的电阻是异质结构的电阻。而电极2和3之间的电阻为PBCO薄膜的电阻。
当温度下降到10 K时,同时测量界面电阻和薄膜电阻。图5为阶梯结构PBCO/NSTO界面及PBCO薄膜的I-V特性。随着电流的增加变化,在电极1和4之间+ Imin(1×10−8 A)→+Imax(1×10−2 A)变化时,通过PBCO膜(V2)和PBCO/NSTO异质结构(V1)的电压同时降低,表明Rt和Rf同时从高阻态(HRS)到低电阻状态(LRS),并保持在LRS。随后PBCO薄膜表现出零电阻行为。由图6可以看出,电极2和3之间的电压保持不变,根据欧姆定律(V = RI),当电流变化超过6个数量级范围时,薄膜的分压不变,即为零电阻状态。
探讨PBCO膜的输运特性机理和超导跃迁的起源具有重要意义。如图6所示,我们将I-V曲线重新绘制成对数-对数坐标。数据拟合结果表明,PBCO/NSTO异质结构和PBCO薄膜的HRS状态下存在两个不同的斜率,这与Poole-Frenkel (P-F)发射和space-charge-limited传导(SCLC)一致,如图10~13所示。同时根据低电流区域的电流-电压曲线,PBCO/NSTO异质结构(1×10-6 A~ 4×10 -6 A)和PBCO薄膜(1×10 -7 A~ 1×10-5 A)均可以归结给P-F发射,可表示为:
其中,J是传输电流,q是电子电荷,n是自由电荷载体的浓度在热平衡,材料的相对介电常数ε,μ是电荷的移动运营商,Φ B 有效势垒高度,E是电场强度,ε 0 是真空的介电常数,k B 是玻尔兹曼常数,T是绝对温度。
高电流机制,PBCO / NSTO异质结构(6×10–6 A ~6×10–4 A )和PBCO薄膜(1×10–5A ~2×10–4 A)区间内的导电机制是空间电荷限制传导(SCLC)机制(图12、13)。随着电流的增大,注入的移动载体密度增大,SCLC最终主导传输特性。在高电场下,捕集器不断地充满注入的载流子。SCLC可由下式描述:
其中V为外加电压,d为薄膜厚度。当所有的阱被填满后,注入的载流子能够在界面内自由移动。随着注入电流增加,当前快速跳跃LRS,PBCO/NSTO异质结构的I-V曲线遵循欧姆方程(1×10–2 A ~2×10–6 A )如图12、13所示,它可以被描述为如下方程:
PBCO的薄膜的LRS显示的电流-电压传导行如图14所示。显然可以看出电极之间的电压2和3仍然几乎不变,而电流发生了6个数量级的变化(1×10−2 A~1×10−8 A)。根据欧姆定律,它可以推断PBCO薄膜是在一个特殊的电阻状态:零电阻状态。
在某一温度下,电阻急剧下降到零,这是超导跃迁的基本特征。为了证实超导态的存在,测量了PBCO薄膜的电阻作为温度的函数。电阻-温度(R-T)曲线如图8所示,在温度等于26 K附近有一个陡峭的过渡,在仅0.18 K的温度范围内(R26.03 K = 5×10−4 Ω,R26.08 K =0.1 Ω,R26.21 K = 1.06 Ω),电阻陡然增加了三个数量级以上。根据之前的报道,PBCO薄膜在低温下电阻的剧烈变化与费米能级附近电子密度的大变化有关。
PBCO薄膜的HRS的R-T曲线如图7所示,与LRS相比,HRS对温度的依赖性明显不同。随着温度的降低,器件的电阻逐渐增大。300 K时器件电阻为11848 Ω,随着温度降低到10K,器件电阻增大到了583430 Ω,这种情况符合绝缘体/半导体的电阻特性。在10 K时,施加电场触发使器件发生阻变行为后,电阻跳变为LRS,此时器件阻值约为26 Ω,随后随着温度的升高,器件电阻逐渐增大,表明其符合金属特性。温度升至300 K时,器件电阻增大到67Ω。
图8为PBCO薄膜LRS时在10~70 K之间的R-T曲线。可以看出,随着温度的降低,PBCO薄膜层的电阻逐渐减小,当温度降低到26 K附近时,电阻会突然下降。温度介于10~26 K之间时,器件电阻几乎不变,一直维持在~10-4 Ω。曲线显示在26 K附近,电阻的值发生了明显的跳变。这种跳变不同于电致阻变,R-T曲线表明此时的PBCO薄膜是超导的,Tc为26 K。上述结果表明,低温环境中电场触发下,PBCO/NSTO异质结构和PBCO薄膜层一起发生了阻变,其中PBCO薄膜在阻变后实现了从非超导态到超导态的转变。具体地说,电阻随着温度的降低而增加,这是绝缘体或半导体的典型特征。拟合的PBCO薄膜电阻HRS和LRS分别对应T−1/3和T−1的关系。LRS与HRS的区别进一步体现在图15-19的对比中。这些图的直线类型表明,当被捕获的电子从一个阱位跳跃到另一个阱位时,就会发生跳跃传导。PBCO薄膜在升温过程中存在两种机制并存,即变量程跳变(VRH)和近邻跳变(NNH)。这些机制的电阻由下式给出:
,β是一个数值因素取决于维度,kB是Boltzman常数,g是费米能级的态密度,v是本地化体积,Ea是活化能,R0是材料和结构依赖因子,温度是绝对温度。如图18-19所示,HRS的R-T曲线呈现出VRH/NNH两个不同的区域,一个温度范围在10 K ~ 100 K之间,另一个温度> 100 K的斜率更陡,说明跳跃活化能更高。LRS也显示出VRH / NNH 35≤ T≤70 K温度范围内,如图16和17所示,该直线的斜率(−0.006)比HRS的斜率(13.080)小得多,表明PBCO薄膜不再是一个绝缘体,费米能级附近的态密度在界面处载流子注入后有明显改变。
载流子注入后LRS持续存在,态密度增加,这与注入的电子在PBCO薄膜中剩余的状态密度是一致的。能带计算表明,注入的电子在靠近金属离子时,在足够高的浓度下,可以形成新的准导电带。这种带的存在会影响薄膜的导电性、超导性和磁性。
为了研究注入电流对Tc的影响,采用了三种不同的电流测量R-T曲线。图9为PBCO膜在8 mA、10 mA、12 mA三个最大电流下的R-T曲线。结果表明,随着温度降低到20.55 K、24.96 K和30.23 K,薄膜电阻降至零,PBCO薄膜转变为超导。结果表明,注射电流对Tc有一定的调节作用。当电阻开关触发,电流增加时,Tc增强。根据已有报道,Cu-O平面可以通过改变交错的“电荷-储层”薄膜的化学组成来“掺杂”,从而使电子被注入(电子掺杂的)氧化铜平面。在临界最小掺杂水平下,超导态被开启,超导转变温度在最佳状态下增长到最大值。当电流在低电流下注入初始PBCO膜时,从PBCO膜内发射的电子进入导电带。随着注入电流的增大,移动载体的密度也增大,SCLC最终主导传导,注入的电子能够在PBCO薄膜中自由移动。电子跃迁发生在两个最近的态之间,或者在距离较远的能量较低的缺陷态(VRH)之间。因此,一些电子可以注入Cu-O平面,并自困在与PBCO薄膜超导顺序相对应的准能带中。因此,电场触发的PBCO薄膜的超导转变可以看作是一种特殊的掺杂,掺杂水平可以通过注入电流来控制。
基于以上讨论的结果,可以推断P-F发射、SCLC和Hopping 传导可能在传输特性中扮演部分角色或共存。在低电流注入下,电子从PBCO/NSTO内缺陷态发射到p-n结,PBCO薄膜进入导电带。随着注入电流的增加(PBCO / NSTO:1×10−8 A ~4×10−6 A,PBCO薄膜:1×10−7A ~ 1×10−5 A),势垒降低,电子发射的概率增加。随着电流的增大,注入的移动载体密度不断增大。在大电流区域,所有的缺陷态被填满,注入的移动载体能够在PBCO薄膜内自由移动。因此,在PBCO/NSTO异质结构和PBCO薄膜的高电流区,SCLC是主导机制。然而,Hopping传导(VRH和NNH)在100 K以下可以贯穿整个传导和超导跃迁过程。本发明明晰了PBCO/NSTO超导阻变存储器的物理机制及原理,对进一步提高其器件性能和应用具有重要的意义。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种PBCO/NSTO超导阻变存储器,其特征在于:所述阻变存储器包括下电极、阻变层和上电极,阻变层为PrBa2Cu3O7超导薄膜,阻变层的厚度为20~50 nm,下电极为Nb:SrTiO3,上电极为In金属层,In金属层的厚度为100~200 nm;所述阻变存储器的电流变化超过6个数量级范围时,PrBa2Cu3O7超导薄膜为零电阻状态;随着温度降低,阻变存储器的电阻逐渐增大,300 K时阻变存储器的电阻为11848 Ω,随着温度降低到10 K,器件电阻增大到了583430 Ω,在10K时,阻变存储器发生阻变行为,电阻由高阻态HRS跳变为低阻态LRS,温度介于10~26 K之间时,电阻几乎不变,维持在1×10-4 Ω,当温度高于26 K后,器件电阻迅速升高。
2.根据权利要求1所述的PBCO/NSTO超导阻变存储器,其特征在于:所述阻变存储器的超导转变温度Tc为26 K。
3.权利要求1或2所述的PBCO/NSTO超导阻变存储器的制备方法,其特征在于步骤如下:
(1)选取Nb掺杂量为0.1~0.7 wt%的SrTiO3单晶作为衬底;
(2)使用第一掩膜覆盖Nb:SrTiO3单晶衬底,在暴露出Nb:SrTiO3单晶衬底上利用脉冲激光沉积工艺制备PrBa2Cu3O7薄膜,将PrBa2Cu3O7薄膜激发为PBCO超导薄膜;
(3)使用具有图形的第二掩膜覆盖PBCO超导薄膜,在PBCO超导薄膜制备In上电极;
(4)移除第一掩膜和第二掩膜,暴露出In上电极和Nb:SrTiO3下电极。
4.根据权利要求3所述的PBCO/NSTO超导阻变存储器的制备方法,其特征在于:所述步骤(2)中脉冲激光选择KrF准分子激光,激光波长为248 nm,激光频率3~5 Hz,能量密度2~3J / cm2,沉积温度780-850 ℃,氧分压100~200 毫托,PrBa2Cu3O7薄膜的厚度为20~50 nm。
5.根据权利要求3所述的PBCO/NSTO超导阻变存储器的制备方法,其特征在于:所述步骤(2)中将PrBa2Cu3O7薄膜降温至10 K以下,并施加+ Imin→+ Imax的电流进行阻变和超导转变的触发,其中1×10−9 A<+ Imin<1×10−7 A,1×10−3 A<+ Imax<1×10−1 A,得到PBCO超导薄膜。
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