CN111054740B - 微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的装置和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种微生物电化学强化硫酸盐还原用于原位修复镉、铅污染农田土壤的装置和方法。本发明利用硫酸盐还原反应器产生含硫(S2‑)水系钝化剂，该钝化剂可对镉、铅污染农田土壤进行原位修复，将镉、铅转化为难以被作物吸收的形态。通过构建了双腔室硫酸盐还原反应器，施加电流促进阴极腔室发生产氢反应，阴极室中的自养型硫酸盐还原菌可以利用电极电解水产生的氢气和无机碳源将硫酸盐还原为S2‑。该含S2‑的钝化剂与土壤混合后能够降低农田土壤中的镉、铅毒性。本发明利用液体钝化剂进行镉、铅污染农田土壤修复，不会造成土壤理化性质发生明显变化，相比利用生石灰、生物炭等方式进行重金属污染土壤修复具有明显优势。
Description
技术领域
本发明属于镉、铅污染农田土壤原位修复的技术领域，具体涉及一种微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的装置和方法，其中微生物为硫酸盐还原菌。
背景技术
随着工业化和城市化的发展，重金属土壤污染已成为威胁全球食品安全和人类健康的重大环境问题。根据关于全国土壤污染状况的全国土壤污染调查研究公报，中国有16.2％的土壤被重金属或准金属污染。中国的镉(Cd)和铅(Pb)污染已成为公众关注的焦点。镉，铅污染在农业土壤污染中占很大比例。当前工业废水排放，废水灌溉和磷肥的使用导致农田土壤中镉和铅的积累，很容易通过吸收作物进入食物链，从而产生潜在的人类健康风险。因此，控制土壤中Cd Pb的生物利用度并减少作物Cd和Pb的积累对于确保中国的粮食安全至关重要。重金属元素在植物中积累，通过食物链进入人体并危害人体。通常认为废水灌溉和使用磷肥是向农业土壤中输入重金属的主要来源。
固定化作为降低土壤中重金属的生物利用度，生物利用度和迁移率的一种原位修复方法引起了广泛的关注。固定剂包括粘土矿物，生物炭，氧化铁，石灰材料，主要通过表面络合，化学沉淀，离子交换或吸附来修复土壤。重金属的硫化物结合态在土壤中是一种稳定且安全的形式(kspCdS＝3.6×10-29，kspPbS＝3.4×10-28)。硫化钠(Na2S)和二乙基二硫代氨基甲酸钠(DDTCNa)曾作为固定剂用于土壤修复。但是，修复过程通常伴随着土壤pH值和土壤体积的增加，从而改变了土壤的物理化学性质。
生物电化学系统(BES)是电化学和微生物集成的系统。附着在电极表面的微生物，用于电子转移和生物催化。在电驱动的硫酸盐还原反应器中，阴极将进行还原反应并生成氢气，氢气作为电子供体供给硫酸盐还原菌，将硫酸盐转化为负二价的硫离子。
发明内容
针对现有技术中存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的装置和方法，将微生物电化学系统驱动的硫酸盐还原反应器与重金属污染的土壤修复相耦合。含硫(S2-)水系钝化剂不会造成土壤pH的变化，以温和的方式将土壤中生物有效性的镉和铅金属转化为硫化铅和硫化镉等难溶态，降低植物从土壤中获取的镉、铅重金属含量。修复土壤后的钝化剂将补充硫酸根并回流到硫酸盐还原反应器中完成净化和再生，再生的钝化剂依然可以保持高效修复土壤镉、铅重金属污染。
本发明所采用的具体技术方案如下：
本发明首先公开了一种微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的装置，包括硫酸盐还原系统(A)和土壤修复系统(B)，所述的硫酸盐还原系统(A)包括电源系统(1)、阴极腔室(2a)、阳极腔室(2b)、位于阴极腔室(2a)内的阴极电极(3a)、位于阳极腔室(2b)内的阳极电极(3b)和质子交换膜(4)；所述土壤修复系统(B)由储罐(5)构成；所述电源系统(1)的正极与阳极电极(3b)相连，负极与阴极电极(3a)相连，用于向阴极腔室(2a)、阳极腔室(2b)供电；所述阴极腔室(2a)和阳极腔室(2b)之间使用质子交换膜相隔(4)；所述阴极腔室(2a)的出水口输出用于修复镉、铅污染农田土壤的溶液，流过土壤的溶液由储罐(5)进行储存，并经管路返回阴极腔室(2a)的入水口。
作为本发明的优选方案，所述的电源系统(1)为稳压直流电源，提供恒定电流。
作为本发明的优选方案，阴极发生电解水析氢反应，阳极发生电解水析氧反应。阴极腔室为硫酸盐还原腔室，内有硫酸盐还原菌生长所需的营养液，阳极腔室内为磷酸盐缓冲对溶液。
作为本发明的优选方案，阴极电极(3a)为碳刷电极，具有较大的接触面积，用于提供含硫酸盐还原细菌的污泥的附着空间，增强硫酸盐还原效率。阳极可以为碳棒电极、铂碳电极等。
作为本发明的优选方案，所述的质子交换膜为Nafion 117质子交换膜。
所述的镉、铅污染农田土壤包括镉或铅污染的农田土壤或镉、铅污染的农田土壤。
本发明还公开了一种所述装置的微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的方法，包括如下步骤：
1)向硫酸盐还原反应器的阴极腔室中加入含硫酸盐还原菌的污泥，并通入细菌营养液；
2)向硫酸盐还原反应器施加恒定电流，对硫酸盐还原菌进行驯化；
3)驯化完毕后，将硫酸盐还原反应器阴极腔室的含S2-出水溶液通入被镉、铅污染的土壤中，并通过储罐(5)收集浸润过土壤的溶液，向储罐(5)中的溶液添加硫酸盐后回流入硫酸盐还原反应器阴极腔室(2a)中，在这一过程中，阴极腔室中保持恒电流状态。
作为本发明的优选方案，所述细菌营养液包括碳酸氢钠0.75-1.25g/L，硫酸钠0.2-0.4g/L，氯化钾0.05-0.15g/L，磷酸二氢钾0.05-0.15g/L，氯化铵0.8-1.2g/L，维生素5-10ml/L，矿物质10-15ml/L。
作为本发明的优选方案，所述的步骤1)硫酸盐还原反应器的阴极腔室(2a)中细菌营养液的pH应维持在7.2-7.8之间，保证硫酸盐还原菌的活性。
作为本发明的优选方案，所述的步骤2)中，电流应为15-30mA。
本发明与现有技术相比，所具有的有益效果是：
本发明利用硫酸盐还原反应产生含硫(S2-)水系钝化剂，该钝化剂可对镉、铅污染农田土壤进行原位修复，将镉、铅转化为难以被作物吸收的形态。通过构建了双腔室硫酸盐还原系统，施加电流促进阴极腔室发生产氢反应，阴极室中的自养型硫酸盐还原菌可以利用电极电解水产生的氢气和无机碳源将硫酸盐还原为S2-。该含S2-的钝化剂与土壤混合后能够降低农田土壤中的镉、铅毒性。本发明利用液体钝化剂进行镉、铅污染农田土壤修复，不会造成土壤理化性质发生明显变化，相比利用生石灰、生物炭等方式进行重金属污染土壤修复具有明显优势。与使用其他钝化剂相比，使用含硫(S2-)水系钝化剂不会造成土壤pH的严重改变。
利用微生物电化学系统代替硫酸盐还原菌所需的碳源和电子供体，降低了钝化剂生产成本和污泥等污染物产量。
该水系含硫钝化剂在补充硫酸盐后可以循环修复土壤，降低了需水量，并且在循环至硫酸盐还原反应器阴极腔室后可以脱除由土壤带出的镉离子、铅离子和硝酸根，完成净化。
经含硫(S2-)水系钝化剂修复后的土壤被引入了硫酸盐还原菌，这些细菌在土壤中能够继续利用硫酸盐和有机质产生S2-，对土壤进行持续修复。
附图说明
图1为生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的示意图；
图2为生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的实验装置图；
图3(a)为实施例1中溶液十次循环修复土壤过程，土壤生物有效态的镉含量变化。
图3(b)为实施例1中溶液十次循环修复土壤过程，土壤生物有效态的铅含量变化。
图1中：硫酸盐还原系统-A、土壤修复系统-B。电源系统-1、阴极腔室-2a、阳极腔室-2b、阴极电极-3a、阳极电极-3b、质子交换膜-4、储罐-5
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，以使本领域地技术人员能够更好的理解本发明的优点和特征，从而对本发明的保护范围做出更为清楚的界定。本发明所描述的实例仅仅使本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。对于本领域地技术人员来说，其依然可以对前述所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行同等替换。基于本发明中的实例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示为微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统原位修复镉、铅污染农田土壤的装置示意图。该装置包括硫酸盐还原系统A、土壤修复系统B。硫酸盐还原系统(A)包括电源系统(1)、阴极腔室(2a)、阳极腔室(2b)、阴极电极(3a)、阳极电极(3b)和质子交换膜(4)。电源系统(1)与分别与阴极电极(3a)和阳极电极(3b)相连，阴极电极(3a)为碳刷工作电极，阳极电极(3b)为铂碳电极。由电源系统1输出恒电流。碳刷电极以其较大的接触面积提供硫酸盐还原菌的附着位置，主要发生析氢反应和硫酸盐还原为负二价的硫离子反应。铂电极发生析氧反应。在本实例中电源系统为电化学工作站。质子交换膜4将阴极腔室和阳极腔室分隔，仅允许质子通过。土壤修复系统主要由管路系统和储罐(5)构成构成。储罐(5)用于盛放土壤修复完成后的溶液，在补充硫酸盐后继续回流至硫酸盐还原反应器的阴极腔室中。
以下为该装置的实验结果。
实施例1
对取自浙江上虞的镉、铅复合污染农田土壤进行修复。细菌培养液包括碳酸氢钠1g/L，硫酸钠0.3g/L，氯化钾0.07g/L，磷酸二氢钾0.1g/L，氯化铵0.9g/L，维生素5ml/L，矿物质10ml/L。硫酸盐还原反应器阴极腔室的水力停留时间为20小时。电流控制在20mA。土壤修复时间为21.5小时。更换土壤后进行下一次修复，共计修复十批土壤。
实际实验装置图参见图2。
在20mA电流条件下，硫酸盐还原反应器将60mg/L的S-SO4 2-溶液还原为30mg/L的S-S2-溶液，剩余30mg/L的S-SO4 2-溶液。转化率为50％。
生物有效性的镉平均固化效率为48.98％(±9.36％)，生物有效态的铅平均固化效率达到77.40％(±7.87％)。生物有效态的镉和铅含量分别参见图3(a)和图3(b)。
Claims (1)
1.一种基于微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统装置进行原位修复镉、铅污染农田土壤的方法，所述的镉、铅污染农田土壤为镉或铅污染的农田土壤、或镉和铅污染的农田土壤；
所述的装置包括硫酸盐还原系统（A）和土壤修复系统（B），所述的硫酸盐还原系统（A）包括电源系统（1）、阴极腔室（2a）、阳极腔室（2b）、位于阴极腔室（2a）内的阴极电极（3a）、位于阳极腔室（2b）内的阳极电极（3b）和质子交换膜（4）；所述土壤修复系统（B）由储罐（5）构成；所述电源系统（1）的正极与阳极电极（3b）相连，负极与阴极电极（3a）相连，用于向阴极腔室（2a）、阳极腔室（2b）供电；所述阴极腔室（2a）和阳极腔室（2b）之间使用质子交换膜相隔（4）；所述阴极腔室（2a）的出水口输出用于修复镉、铅污染农田土壤的溶液，流过土壤的溶液由储罐（5）进行储存，并经管路返回阴极腔室（2a）的入水口；
其特征在于，所述的原位修复镉、铅污染农田土壤的方法，包括如下步骤：
1）向硫酸盐还原反应器的阴极腔室中加入含硫酸盐还原菌的污泥，硫酸盐还原反应器的阴极腔室（2a）中细菌营养液的pH应维持在7.2-7.8之间，保证硫酸盐还原菌的活性，并通入细菌营养液；所述细菌营养液包括碳酸氢钠0.75-1.25g/L，硫酸钠0.2-0.4 g/L，氯化钾0.05-0.15 g/L，磷酸二氢钾0.05-0.15 g/L，氯化铵0.8-1.2g/L，维生素5-10 ml/L，矿物质10-15 ml/L；
2）向硫酸盐还原反应器施加恒定电流，电流应为15-30 mA，对硫酸盐还原菌进行驯化；
3）驯化完毕后，将硫酸盐还原反应器阴极腔室的含S2-出水溶液通入被镉、铅污染的土壤中，并通过储罐（5）收集浸润过土壤的溶液，向储罐（5）中的溶液添加硫酸盐后回流入硫酸盐还原反应器阴极腔室（2a）中，在这一过程中，阴极腔室中保持恒电流状态。
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