CN110931643B - 一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池及其制备方法。所述有机太阳能电池器件包括阴极基底、阴极修饰层、光敏活性层、阳极修饰层以及阳极。所述阴极修饰层材料由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,且Ti3C2Tx掺杂质量百分比为1~7%。本发明采用在ZnO中掺杂高电导率、高透光性以及与ITO相匹配功函数的少量二维Ti3C2Tx为阴极修饰层来制备有机太阳能电池器件;首先,Ti3C2Tx具有较高的电导率,可以加快有机太阳能电池的电荷传输效率;其次Ti3C2Tx可有效调控ZnO界面形貌,降低界面电荷复合,最终提升有机太阳能电池的光电转换效率。
Description
技术领域
本发明属于有机太阳能电池技术领域,特别涉及一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池及其制备方法。
背景技术
有机太阳能电池具有重量轻、转换效率高、低成本、可大面积柔性制备等特点而备受关注。有机太阳能电池由阴极基底、阴极修饰层、光敏活性层、阳极修饰层以及阳极层组成。其中,阴极修饰层材料对器件中载流子的收集和电池稳定性起到决定性作用。
有机太阳能电池工作原理为:首先太阳光透过ITO基底进入光敏活性层,光敏活性层吸收光子而产生激子;激子在给体与受体内部传输,并在两者界面处分离,电子转移到受体的LUMO能级,空穴转移到给体的HOMO能级上,电子和空穴分别被阴极与阳极收集。
目前有机太阳能电池面临的主要问题是器件的光电转换效率低,因此,提升效率是其能否商业化和与传统无机光伏电池竞争的关键。
ZnO传输层具有很多的优点,其在可见光区具有很高的透光率,高的电子迁移率,低功函数。然而 ZnO表面存在很多缺陷容易引起载流子的复合。围绕ZnO薄膜的掺杂改性,充分利用其它材料的优势来弥补ZnO薄膜的缺陷从而提升器件性能成为目前研究热点。Yi-Jiun Huang将二维二硫化钼MoS2加入ZnO 前驱体溶液中通过优化薄膜的形貌和调控能级,获得了优异的效率(ACS Appl.Mater.Interfaces 2018,10,20196-20204);Hsiu-ChengChen将PEI掺杂到ZnO前驱体溶液中有效钝化了ZnO表面缺陷,并将其作为阴极修饰层应用于聚合物太阳能电池,显著提升了光电转换效率(ACS Appl.Mater.Interfaces 2015,7,6273-6281)。然而,由于聚合物薄膜导电性差,对厚度变化敏感,造成器件性能受到限制,MoS2的电导率和迁移率均较低,性能提升不明显,因此亟需开发其他更加优异的材料进一步改善ZnO器件性能。
发明内容
为解决上述问题,本发明提供一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池及其制备方法,Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料能够显著提升光电转换效率。
本发明的目的至少通过如下技术方案之一实现。
一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池,包括阴极基底、阴极修饰层、光敏活性层、阳极修饰层以及阳极层;所述阴极修饰层由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,且所述阴极修饰层中Ti3C2Tx掺杂质量百分比为1~7%。
进一步的,阴极基底为铟锡氧化物玻璃(ITO);所述光敏活性层材料为PTB7:PCBM或P3HT:PCBM,且光敏活性层厚度为100-200nm。
进一步的,所述阳极修饰层材料为MoO3,所述阳极修饰层厚度为2-10nm,
进一步的,所述阳极层材料为Ag或Al,所述阳极层厚度为80-120nm。
进一步的,阴极修饰层的厚度为40nm,活性层的厚度为150nm,阳极修饰层的厚度为5nm,阳极层厚度为100nm。
进一步的,Ti3C2Tx为风琴状二维片状材料,且片大小为100-200nm,所述阴极修饰层的厚度为30-50nm;传输层微结构和形貌对器件效率有很大影响,如表面缺陷、粗糙度过大均会极大降低器件效率,此处Ti3C2Tx片太大,在阴极基底会造成缺陷,优选Ti3C2Tx的片大小为150nm。
本发明的另一个目的在于提供一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池的制备方法,其包括如下步骤:
步骤一、清洗阴极基底,并对所述阴极基底进行表面Plasma处理;
步骤二、在经过步骤一处理过的所述阴极基底表面依次旋涂阴极修饰层、光敏活性层;
步骤三、在步骤二所述的活性层表面依次蒸镀阳极修饰层以及阳极层,得到所述有机太阳能电池。
进一步的,上述步骤一中,所述阴极基底的清洗包括:首先依次用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇、异丙醇各超声清洗15-25分钟;随后在60-100℃真空干燥箱中烘干;进行表面Plasma处理的时间为 10-15min。表面Plasma处理主要增强阴极修饰层溶液在ITO的铺展,使阴极修饰层更好地旋涂在阴极表面。
进一步的,上述步骤二中,所述阴极修饰层制备工艺为:首先将Ti3C2Tx乙醇溶液超声分散均匀,用直径为0.22μm的有机滤芯过滤;然后将上述Ti3C2Tx滤液滴加到ZnO前驱体溶液中,搅拌25-35min得到均匀的混合液,所述ZnO前驱体溶液的质量分数为8%-12%,混合液中Ti3C2Tx掺杂的质量百分比为1~7%;最后在步骤一处理后的阴极基底上旋涂所述混合液得到阴极修饰层,转速为4000-4500rpm,旋涂时间为 30-50s;所述阴极修饰层旋涂完成后以150-250℃退火处理30-90分钟。
进一步的,上述步骤二中,所述光敏活性层制备工艺为:将PTB7和PCBM分散在氯苯和1,8-二碘辛烷中,搅拌10-24h小时得到活性层溶液,其中PTB7:PCBM质量比为0.5-0.8:1,PTB7浓度为5-15mg/mL;最后在阴极修饰层表面旋涂活性层溶液,转速为800-1500rpm,时间为30-50s;所述活性层旋涂完成后放置8~12小时,随后以100-150℃退火处理5-15分钟。
本发明的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池,通过在ZnO前驱体溶液中掺杂高电导率、高透光性以及与ITO相匹配功函数的少量二维结构的Ti3C2Tx为阴极修饰层来提升光电转换效率;首先, Ti3C2Tx具有较高的电导率(4500S cm-1),可以有效提升有机太阳能电池的电荷传输效率;其次Ti3C2Tx可有效调控ZnO界面形貌,降低界面电荷复合,最终有机太阳能电池相对于阴极修饰层中不掺杂Ti3C2Tx的光电转换效率最多提高了15.62%。
附图说明
图1为本发明的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池的结构示意图;
图2为Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池器件的制备流程图;
图3为实施例1的太阳能器件在光照条件下的电流密度与电压关系图;
图4为实施例1的太阳能器件在黑暗条件下的电流密度与电压关系图;
其中,阴极基底01、阴极修饰层02、光敏活性层03、阳极修饰层04以及阳极层05。
具体实施方式
以下结合具体实施例和附图对本发明的具体实施作进一步说明,但本发明的实施不限于此。
本发明提供一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池,如图1所示其包括阴极基底01、阴极修饰层02、光敏活性层03、阳极修饰层04以及阳极层05。
上述Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池的制备工艺如图2所示,包括如下步骤:
步骤1、清洗ITO阴极基底;对所述清洗烘干的阴极基底(ITO)表面进行表面Plasma处理;
步骤2、在经过步骤1处理过的ITO表面旋涂阴极修饰层,且阴极修饰层材料为Ti3C2Tx掺杂ZnO;在上述阴极修饰层表面旋涂光敏活性层溶液;
步骤3、在上述活性层表面蒸镀阳极修饰层;在上述阳极修饰层表面蒸镀阳极层;
上述步骤完成后得到Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池。
本发明实施例中所用二维材料Ti3C2Tx均是根据参考文献(MXene molecularsieving membranes for highly efficient gas separation,Nature communications,2018,9,155),且通过调控超声时间,制备尺寸为 100-200nm的Ti3C2Tx。
实施例1
本实施例1中的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池器件结构为:ITO/Ti3C2Tx:ZnO/PTB7:PCBM/MoO3/Ag。
上述有机太阳能电池的制备工艺流程如下:
步骤1、依次用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇、异丙醇各超声清洗20分钟;随后在80℃真空干燥箱中烘干。
步骤2、对所述清洗烘干的阴极基底(ITO)表面进行12分钟的表面Plasma处理。
步骤3、在经过步骤2处理过的ITO表面旋涂阴极修饰层;所述阴极修饰层由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,ZnO前驱体溶液的质量分数为8%,Ti3C2Tx掺杂质量百分比为5%。所述阴极修饰层制备工艺为:首先将Ti3C2Tx的乙醇溶液超声分散均匀,用直径为0.22μm的有机滤芯过滤;然后将上述Ti3C2Tx滤液滴加到ZnO前驱体溶液中,搅拌30min得到均匀的混合溶液;最后在表面Plasma处理的ITO阴极基底上旋涂所述混合液得到阴极修饰层,转速为4000rpm,旋涂时间为30s,阴极修饰层厚度为40nm;所述阴极修饰层旋涂完成后以200℃退火处理60分钟。
步骤4、在上述阴极修饰层表面旋涂光敏活性层溶液;所述光敏活性层制备工艺为:将PTB7和PCBM 分散在氯苯和1,8-二碘辛烷中,搅拌12小时得到光敏活性层溶液,其中PTB7:PCBM质量比为0.67:1,PTB7 浓度为10mg/mL;最后在阴极修饰层表面旋涂光敏活性层溶液,转速为1000rpm,时间为40s,光敏活性层厚度为150nm;所述光敏活性层旋涂完成后放置10小时,随后以130℃退火处理10分钟。
步骤5、在上述活性层表面蒸镀阳极修饰层MoO3,其厚度为5nm。
步骤6、在上述阳极修饰层表面蒸镀阳极层Al,其厚度为120nm。
上述步骤完成后得到Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池。
对比例
对比例与实施例1制备条件基本相同,不同之处在于阴极修饰层为ZnO,并不掺杂其他材料。
图3和图4分别为实施例1的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池与对比例中ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池在光照和黑暗条件下的电流密度与电压关系曲线图;其中曲线1为对比例中 ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池(结构为:ITO/ZnO/PTB7:PCBM/MoO3/Ag)的电流密度与电压曲线,曲线2为实施例1的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池(结构为: ITO/Ti3C2Tx:ZnO/PTB7:PCBM/MoO3/Ag)的电流密度与电压曲线;从图3可以看出对比例中ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池其开路电压(Voc)为0.78V,短路电流密度(Jsc)为13.54mA/cm2;实施例1的 Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池其开路电压(Voc)为0.78V,短路电流密度(Jsc)为 14.86mA/cm2。这说明Ti3C2Tx的引入能有效提高电荷传输效率,从而提高短路电流密度。图4显示,黑暗条件下的电流密度与电压关系曲线进一步证实实施例和对比例性能差异原因,数据均已在表中列出并附在相应分析中。
表1实施例1与对比例的各参数对比
实施例1与对比例的各参数对比参见表1。从表1可以发现,实施例1的短路电流密度(Jsc)从 13.54mA/cm2提升到14.86mA/cm2,填充因子(FF)从62.04%提升到65.36%,这说明引入Ti3C2Tx的有机太阳能电池其载流子迁移率得到有效提升,从而使太阳能电池光电转换效率从6.55%提高到7.58%,转换效率提高了15.62%,同时,使Rsh变大和Rs变小。
实施例2
本实施例2中的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池器件结构为:ITO/Ti3C2Tx:ZnO/PTB7:PCBM/MoO3/Ag。
上述有机太阳能电池的制备工艺流程如下:
步骤1、依次用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇、异丙醇各超声清洗20分钟;随后在80℃真空干燥箱中烘干。
步骤2、对所述清洗烘干的阴极基底(ITO)表面进行12分钟的表面Plasma处理。
步骤3、在经过步骤2处理过的ITO表面旋涂阴极修饰层;所述阴极修饰层由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,ZnO前驱体溶液的质量分数为10%,Ti3C2Tx掺杂质量百分比为1%。所述阴极修饰层制备工艺为:首先将Ti3C2Tx的乙醇溶液超声分散均匀,用直径为0.22μm的有机滤芯过滤;然后将上述Ti3C2Tx滤液滴加到ZnO前驱体溶液中,搅拌30min得到均匀的混合溶液;最后在表面Plasma处理的ITO阴极基底上旋涂所述混合液得到阴极修饰层,转速为4000rpm,旋涂时间为40s,阴极修饰层厚度为40nm;所述阴极修饰层旋涂完成后以150℃退火处理60分钟。
步骤4、在上述阴极修饰层表面旋涂活性层溶液;所述活性层制备工艺为:将PTB7和PCBM分散在氯苯和1,8-二碘辛烷中,搅拌12小时得到活性层溶液,其中PTB7:PCBM质量比为0.67:1,PTB7浓度为 5mg/mL;最后在阴极修饰层表面旋涂活性层溶液,转速为1000rpm,时间为40s,活性层厚度为150nm;所述活性层旋涂完成后放置10小时,随后以100℃退火处理10分钟。
步骤5、在上述活性层表面蒸镀阳极修饰层MoO3,其厚度为5nm。
步骤6、在上述阳极修饰层表面蒸镀阳极层Al,其厚度为80nm。
上述步骤完成后得到Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池。
实施例3
本实施例3中的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池器件结构为:ITO/Ti3C2Tx:ZnO/PTB7:PCBM/MoO3/Ag。
上述有机太阳能电池的制备工艺流程如下:
步骤1、依次用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇、异丙醇各超声清洗20分钟;随后在80℃真空干燥箱中烘干。
步骤2、对所述清洗烘干的阴极基底(ITO)表面进行12分钟的表面Plasma处理。
步骤3、在经过步骤2处理过的ITO表面旋涂阴极修饰层;所述阴极修饰层由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,ZnO前驱体溶液的质量分数为12%,Ti3C2Tx掺杂质量百分比为3%。所述阴极修饰层制备工艺为:首先将Ti3C2Tx的乙醇溶液超声分散均匀,用直径为0.22μm的有机滤芯过滤;然后将上述Ti3C2Tx滤液滴加到ZnO前驱体溶液中,搅拌30min得到均匀的混合溶液;最后在表面Plasma处理的ITO阴极基底上旋涂所述混合液得到阴极修饰层,转速为4000rpm,旋涂时间为30s,阴极修饰层厚度为40nm;所述阴极修饰层旋涂完成后以200℃退火处理30分钟。
步骤4、在上述阴极修饰层表面旋涂活性层溶液;所述活性层制备工艺为:将PTB7和PCBM分散在氯苯和1,8-二碘辛烷中,搅拌12小时得到活性层溶液,其中PTB7:PCBM质量比为0.67:1,PTB7浓度为 10mg/mL;最后在阴极修饰层表面旋涂活性层溶液,转速为1000rpm,时间为40s,活性层厚度为150nm;所述活性层旋涂完成后放置10小时,随后以130℃退火处理10分钟。
步骤5、在上述活性层表面蒸镀阳极修饰层MoO3,其厚度为5nm。
步骤6、在上述阳极修饰层表面蒸镀阳极层Al,其厚度为100nm。
上述步骤完成后得到Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池。
实施例4
本实施例4中的Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池器件结构为:ITO/Ti3C2Tx:ZnO/PTB7:PCBM/MoO3/Ag。
上述有机太阳能电池的制备工艺流程如下:
步骤1、依次用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇、异丙醇各超声清洗20分钟;随后在80℃真空干燥箱中烘干。
步骤2、对所述清洗烘干的阴极基底(ITO)表面进行12分钟的表面Plasma处理。
步骤3、在经过步骤2处理过的ITO表面旋涂阴极修饰层;所述阴极修饰层由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,ZnO前驱体溶液的质量分数为10%,Ti3C2Tx掺杂质量百分比为7%。所述阴极修饰层制备工艺为:首先将Ti3C2Tx的乙醇溶液超声分散均匀,用直径为0.22μm的有机滤芯过滤;然后将上述Ti3C2Tx滤液滴加到ZnO前驱体溶液中,搅拌30min得到均匀的混合溶液;最后在表面Plasma处理的ITO阴极基底上旋涂所述混合液得到阴极修饰层,转速为4500rpm,旋涂时间为40s,阴极修饰层厚度为30nm;所述阴极修饰层旋涂完成后以200℃退火处理60分钟。
步骤4、在上述阴极修饰层表面旋涂活性层溶液;所述活性层制备工艺为:将PTB7和PCBM分散在氯苯和1,8-二碘辛烷中,搅拌12小时得到活性层溶液,其中PTB7:PCBM质量比为0.67:1,PTB7浓度为 10mg/mL;最后在阴极修饰层表面旋涂活性层溶液,转速为1000rpm,时间为40s,活性层厚度为150nm;所述活性层旋涂完成后放置10小时,随后以130℃退火处理10分钟。
步骤5、在上述活性层表面蒸镀阳极修饰层MoO3,其厚度为2nm。
步骤6、在上述阳极修饰层表面蒸镀阳极层Al,其厚度为120nm。
上述步骤完成后得到Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的有机太阳能电池。
实施例2-4与对比例的各参数对比见表2。参见表2,通过对比实施例2、实施例3和实施例4有机太阳能电池各参数可以看出:对比例的转换效率为6.55%(Jsc为13.54mA/cm2,Voc为0.78V,FF为62.04%)。相比之下,以Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层的器件性能均得到极大改善,起初随着Ti3C2Tx的增加,转换效率逐渐升高,然后随着掺入量的继续增加,转换效率呈降低趋势,当Ti3C2Tx掺杂质量百分比为5%时 (实施例1),提升最为显著,相应Rsh最大,Rs最小,这是由于Ti3C2Tx含量太低,性能提升不明显,当掺杂量过大时,Ti3C2Tx可能发生团聚,不利于形成平滑无缺陷的传输层,综上,Ti3C2Tx掺杂质量百分比为5%时,器件性能最优。
表2实施例2-4与对比例的各参数对比
上述实施例仅代表了本发明的几种实施方式,其描述较为具体详细,但并不能因此理解为对本发明专利范围的限制。应指出的是,对于从事本领域的技术人员来说,在没有脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干变化和改进,这些都属于本发明的保护范围。因此,本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。
Claims (9)
1.一种Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池,其特征在于,包括阴极基底、阴极修饰层、光敏活性层、阳极修饰层和阳极;所述阴极修饰层材料由Ti3C2Tx与ZnO掺杂而成,且所述阴极修饰层中Ti3C2Tx掺杂质量百分比为1~7%;
所述阴极修饰层的制备步骤如下:
将Ti3C2Tx溶液滴加到ZnO前驱体溶液中,在表面Plasma处理的ITO阴极基底上旋涂所得混合液得到阴极修饰层。
2.根据权利要求1所述的有机太阳能电池,其特征在于,所述阴极基底为铟锡氧化物玻璃,所述光敏活性层材料为PTB7:PCBM或P3HT:PCBM,且光敏活性层厚度为100-200nm。
3.根据权利要求1所述的有机太阳能电池,其特征在于,所述阳极修饰层材料为MoO3,所述阳极修饰层厚度为2-10nm。
4.根据权利要求1所述的有机太阳能电池,其特征在于,所述阳极层材料为Ag或Al,所述阳极层厚度为80-120nm。
5.根据权利要求1所述的有机太阳能电池,其特征在于,所述阴极修饰层中Ti3C2Tx为二维片层材料,且片大小为100-200nm,所述阴极修饰层的厚度为30-50nm。
6.权利要求1-5任一项所述Ti3C2Tx掺杂ZnO为阴极修饰层材料的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤一、清洗阴极基底,并对所述阴极基底进行表面Plasma处理;
步骤二、在经过步骤一处理过的所述阴极基底表面依次旋涂阴极修饰层和光敏活性层;
步骤三、在步骤二所述的光敏活性层表面依次蒸镀阳极修饰层和阳极层,得到所述有机太阳能电池。
7.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,步骤一中阴极基底的清洗包括:首先依次用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇和异丙醇各超声清洗15-25分钟;随后在60-100℃真空干燥箱中烘干12-24h;进行表面Plasma处理的时间为10-15min。
8.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,阴极修饰层制备工艺为:首先将Ti3C2Tx的乙醇溶液超声分散均匀,用直径为0.22μm的有机滤芯过滤;然后将上述Ti3C2Tx滤液滴加到ZnO前驱体溶液中,搅拌25-35min得到均匀的混合液,所述ZnO前驱体溶液的质量分数为8%-12%,混合液中Ti3C2Tx掺杂的质量百分比为1~7%最后在步骤一处理后的阴极基底上旋涂所述混合液得到阴极修饰层,转速为4000-4500rpm,旋涂时间为30-50s;所述阴极修饰层旋涂完成后以150-250℃退火处理30-90分钟。
9.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,所述光敏活性层制备工艺为:将PTB7和PCBM分散在氯苯和1,8-二碘辛烷中,搅拌10-24h小时得到活性层溶液,其中PTB7:PCBM质量比为0.5-0.8:1,PTB7浓度为5-15mg/mL;最后在阴极修饰层表面旋涂活性层溶液,转速为800-1500rpm,时间为30-50s;所述活性层旋涂完成后放置8~12小时,随后以100-150℃退火处理5-15分钟。
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