CN110850349A - 排列基态自旋能级的方法 - Google Patents
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Abstract
一种排列基态自旋能级的方法,该方法包括:对待测样品进行扫场回波测试,获得一组电子顺磁共振谱线;对待测样品进行脉冲电子‑核自旋双共振测试,判断是否能够测出核磁共振跃迁;如果能够测出核磁共振跃迁,则得到核磁共振谱线,对得到的核磁共振谱线进行分组,确定核磁共振谱线所对应的核自旋能级量子数,对两条谱线进行标定,这两条谱线为采用脉冲电子‑核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线,标定两条谱线的电子自旋能级量子数;如果不能够测出核磁共振跃迁,则采用电子‑核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子‑核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率。本发明提出的方法基于能级结构的特性,具有简单、普适性强的特点。
Description
技术领域
本发明涉及核磁共振和电子顺磁共振技术领域,尤其涉及一种刻画电子与原子核耦合体系能级结构的方法。
背景技术
固体中的电子自旋和原子核自旋在量子信息技术中有着广泛的应用价值。前者与电磁场有高的耦合强度,从而可以实现较高的操纵速度,后者具有很长的相干时间。对前者的量子调控可以由电子顺磁共振技术实现,对后者的调控可以由核磁共振技术实现。当两种自旋相互耦合时,任意量子态可以在两者之间相互传递,从而使两者的优点能够结合起来。另外,此时电子自旋跃迁的极化水平可以由核磁共振的射频脉冲改变,使得电子自旋可以作当作核磁共振信号的探测器,即可以实现比普通的核磁共振技术更高的分辨率。这就是所谓的电子-核自旋双共振技术。使用这一技术,可以探测到与所选择的电子顺磁共振跃迁具有公共能级,且满足跃迁选择定则的核自旋跃迁的核磁共振信号。如果希望将一个电子-原子核自旋耦合的体系应用在量子信息技术当中,一个前提条件就是该体系的能级排列已知。从这个角度来看,传统的电子-核自旋双共振技术存在两个缺陷:
(1)传统的电子-核自旋双共振技术难以分辨属于不同电子自旋态的核磁共振信号;
存在困难。传统上解决这一问题有两个方法,一个是通过经重构的自旋哈密顿量反推能级,一个是使用光谱烧孔技术。前者以不同强度和方向的磁场下的电子顺磁共振谱图为基础,先将电子-和自旋耦合体系的自旋哈密顿量拟合出来;再用这个哈密顿量去计算特定磁场下的能级分布。这一做法较为繁琐,当谱线较宽时操作难度很大,且对于各项异性较高的样品容易失准。后一种方法需要光学跃迁的辅助,并且由于固态体系的光谱普遍较宽,推断能级的过程往往极其复杂。
发明内容
(一)要解决的技术问题
本发明的目的在于提出一种基于深低温电子-核自旋双共振技术排列基态自旋能级的方法,以解决传统的电子-核自旋双共振技术难以分辨属于不同电子自旋态的核磁共振信号、最多只能探测到四条核磁共振谱的问题。
(二)技术方案
一种排列基态自旋能级的方法,该方法包括:
对待测样品进行扫场回波测试,获得一组电子顺磁共振谱线;
将获取的电子顺磁共振谱线中的一个共振磁场作为样品所在的环境磁场,对待测样品进行脉冲电子-核自旋双共振测试,判断是否能够测出核磁共振跃迁;
如果能够测出核磁共振跃迁,则得到核磁共振谱线,对得到的核磁共振谱线进行分组,确定核磁共振谱线所对应的核自旋能级量子数;对两条谱线进行标定,这两条谱线为采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线,标定两条谱线的电子自旋能级量子数,结束本流程;
如果不能够测出核磁共振跃迁,则采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率。
上述方案中,对两条谱线进行标定,这两条谱线为采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线,标定两条谱线的电子自旋能级量子数,包括:
对待测样品进行深低温处理,即在远低于电子等效塞曼温度的温度下使电子自旋处于极化状态;
对采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线各施加一次脉冲序列来完成电子自旋状态的标定,标定两条谱线的电子自旋能级量子数。
其中,对待测样品进行深低温处理,温度范围为10至500mk。
其中,对采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线各施加一次脉冲序列来完成电子自旋状态的标定,包括:
用射频和微波脉冲制造核自旋的极化;
用射频强脉冲制造核自旋的相干,再通过微波脉冲将其转移至电子自旋后读出。
上述方案中,采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率,包括:
用射频微波脉冲将电子自旋下能级搬运至电子自旋上能级;
通过微波射频脉冲使核自旋能级量子数的电子自旋共振跃迁去极化;
观察电子自旋回波,并比较共振和未共振情况下回波的差异,射频脉冲的频率可以扫描以产生共振信号,从而得出脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的核磁共振跃迁的跃迁频率。
其中,采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率步骤中,电子-核自旋双共振序列末尾增加由射频脉冲所组成的清理序列以强制初始化布居数在超精细能级间的分布。
清理序列,是在平均模式下使用,单个脉冲序列的重复时间应大于电子自旋弛豫时间,小于核自旋弛豫时间。
(三)有益效果
本发明提出的排列基态自旋能级的方法,采用深低温下的布居数分布制造电子自旋能级之间的不对称性,并推广了传统的双共振序列,使之摆脱核磁共振跃迁选择定则的限制,最终实现了核自旋量子数大于1的电子-原子核自旋耦合体系超精细能级结构的解析,可进一步用于量子信息技术的应用当中。该方法可以免于自旋哈密顿量的重构,也不必进行复杂的光谱烧孔,该方法成功实施的前提条件是能级结构自身的存在性,所有的能级都可以通过直接地测量得出,不必进行复杂的计算与推断。因此,这一方法具有简单易行,精准度高,普适性强的特点。
附图说明
图1为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中流程图;
图2为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中对样品的扫场回波测试结果;
图3为传统的脉冲电子-核自旋双共振实验结果;
图4为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中用于确定核磁共振跃迁所属的电子自旋量子数的脉冲序列,即脉冲序列甲)
图5为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中对212.4MHz线和219.7MHz线实施脉冲序列甲的结果;
图6为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中对165.9MHz线和172.8MHz线实施脉冲序列甲的结果;
图7为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中经过改进的电子-核自旋双共振脉冲序列,即脉冲序列乙;
图8为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中脉冲序列乙的运行结果;
图9为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中经过改进的电子-核自旋双共振脉冲序列末尾增加清理脉冲的结果;
图10为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中测试拉比震荡的脉冲序列,即脉冲序列丙;
图11为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中相应的核自旋拉比震荡;
图12为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中探测核自旋能级与初始核自旋能级间隔为2的核自旋跃迁的脉冲序列;
图13为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中核自旋能级与初始核自旋量子数间隔大于1的核磁共振信号;
图14为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法得到的最终的能级结构。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白,以下结合具体实施例,并参照附图,对本发明进一步详细说明。
如图1为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中流程图,该方法包括以下步骤:
步骤1:对待测样品进行扫场回波测试,获得一组电子顺磁共振谱线。
具体的,本发明实施例中待测样品为掺杂Nd3+离子的Y2SiO5晶体,掺杂浓度为20ppm。Nd元素采用的是经过提纯的Nd-143同位素。在液氦温度以下,低对称的晶格中,143Nd3+可看成具有电子自旋S=1/2,核自旋I=7/2,合计共有(2S+1)×(21+1)=16个能级。
本发明实施例中脉冲式电子-原子核自旋双共振在Bruker E580谱仪上实现。微波频率为9.56GHz,谐振腔Q值为200。深低温由Oxford Instrument Triton 400无液氦稀释制冷机提供,系统的最低温不超过100mK。
首先,将样品温度控制在6.5K,对样品进行扫场回波测试,磁场扫描范围是300至600毫特斯拉。测试结果如图2所示。
步骤2:将获取的电子顺磁共振谱线中的一个共振磁场作为样品所在的环境磁场,对待测样品进行脉冲电子-核自旋双共振测试,判断是否能够测出核磁共振跃迁;如果能够测出核磁共振跃迁,则执行步骤3,否则执行步骤4。
步骤3:如果能够测出核磁共振跃迁,则得到核磁共振谱线,对得到的核磁共振谱线进行分组,确定核磁共振谱线所对应的核自旋能级量子数;对两条谱线进行标定,这两条谱线为采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线,标定两条谱线的电子自旋能级量子数,结束本流程;
对得到的核磁共振谱线进行分组,基于测出的双共振信号,检测与测出的双共振信号相邻的两个电子顺磁共振谱线所对应的双共振信号,相邻两条顺磁共振谱线的双共振信号中各自有两条谱线位置与中间的顺磁共振谱线的双共振信号中的两条谱线对应,再结合对应当前磁场的顺磁共振谱线在全部谱线中的具体位置,即得出相应双共振信号的核自旋量子数mI。
本发明实施例中,能级排布在402.7毫特斯拉处实施。根据图2中所示的分类,可以推断出其对应的核自旋量子数为mI=+3/2。
在402.7毫特斯拉,以及其相邻的358.2毫特斯拉的核磁共振谱线做传统的脉冲电子-核自旋双共振实验,结果如图3所示。在402.7毫特斯拉下的核磁共振信号有4条线,分别为212.4MHz,219.7MHz,165.9MHz和172.8MHz。从图3中可以得出,由于165.9MHz和172.8MHz为402.7毫特斯拉和358.2毫特斯拉两线共享,可以推断这两条线属于mI=+3/2和mI=+5/2.剩下的212.4MHz,219.7MHz则应该对应于mI=+1/2和mI=+3/2.
对采用标准脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线进行标定,标定其电子自旋能级量子数;其中,具体步骤包括:
步骤301:对待测样品进行深低温处理,即在远低于电子等效塞曼温度的温度下使电子自旋处于极化状态,例如在在10至500mk的温度范围;本发明实施例中接着在本发明实施例中将样品温度降低至100mK。
例如在10至500mk的温度范围;本发明实施例中接着在本发明实施例中将样品温度降低至100mK。
步骤302:对采用标准脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线各施加一次脉冲序列来完成电子自旋状态的标定,标定其电子自旋能级量子数。
具体的,施加脉冲序列包括:
用射频和微波脉冲制造核自旋的极化;
用射频强脉冲制造核自旋的相干,再通过微波脉冲将其转移至电子自旋后读出。
对属于同一组的212.4MHz线和219.7MHz线分别施加脉冲序列甲,脉冲序列甲见如图4所示。
图5为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中对212.4MHz线和219.7MHz线实施脉冲序列甲的结果图,从图5中可以看出,212.4MHz线实施脉冲序列甲后有明显的回波信号,但对219.7MHz线实施脉冲序列甲后回波的积分为零,因此,212.4MHz线属于电子自旋下能级,219.7MHz线属于电子自旋上能级。
样品温度保持100mK,对属于同一组的165.9MHz线和172.8MHz线分别实施脉冲序列甲。
图6为依照本发明实施例的排列基态自旋能级的方法中对165.9MHz线和172.8MHz线实施脉冲序列甲的结果,从图6中可以看出,165.9MHz线实施脉冲序列甲后回波的积分为零,对172.8MHz线实施脉冲序列甲后回波略有抬升但不标准,这时将射频共振时的回波减去未共振时的回波,可以得到标准的回波信号。因此可以判断,172.8MHz线属于电子自旋下能级,165.9MHz线属于电子自旋上能级。
步骤4:如果不能够测出核磁共振跃迁,则采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率。
一个电子-核自旋双共振序列如图6所示,即序列乙。现用记号N(mS,mI)来表示跃迁:|mS,mI>→|mS,mI+1>。
当N(mS,mI’)(mI<mI’<+1/2)的跃迁频率已知时,用来探测N(mS,mI)的步骤如下:
步骤401:用射频微波脉冲将电子自旋下能级搬运至电子自旋上能级;
在准备阶段,布居数从|-1/2,mI’>被泵浦到|-1/2,mI-mI’+1/2>。在去极化阶段,射频脉冲的频率可以被扫描。在探测阶段,通过检测回波信号随射频频率的变化,可以获知核磁共振跃迁的频率。实验结果如图8所示,在电子-核自旋双共振序列的末尾可以增加清理脉冲以强制初始化布居数在超精细能级间的分布。
清理脉冲的效果如图9所示。其中清理序列,应在平均模式下使用,单个脉冲序列的重复时间应大于电子自旋弛豫时间,小于核自旋弛豫时间。本发明实施例中平均次数为50,每次实验之间的间隔为20ms,温度为5.8K。
步骤402:通过微波射频脉冲使对应的核自旋能级量子数的电子自旋共振跃迁去极化;
步骤403:观察电子自旋回波,并比较共振和未共振情况下回波的差异,射频脉冲的频率可以扫描以产生共振信号,从而得出标准脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的核磁共振跃迁的跃迁频率。
在去极化的过程中,可以改变射频脉冲的长度,以观察核磁共振跃迁的拉比震荡。相应的脉冲序列即为脉冲序列丙,如图10所示,相应的核自旋拉比震荡如图11所示。
图12为脉冲序列丁,此序列用来探测核自旋能级与初始核自旋能级间隔为2的核自旋跃迁。间隔更高的情形是相似的。实验结果如图13所示。
由以上的结果,就可以得到最终的能级结构,结果如图14所示,图中的EPR为电子顺磁共振的英文缩写。
以上所述的具体实施例,对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明,所应理解的是,以上所述仅为本发明的具体实施例而已,并不用于限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
1.一种排列基态自旋能级的方法,其特征在于,该方法包括:
对待测样品进行扫场回波测试,获得一组电子顺磁共振谱线;
将获取的电子顺磁共振谱线中的一个共振磁场作为样品所在的环境磁场,对待测样品进行脉冲电子-核自旋双共振测试,判断是否能够测出核磁共振跃迁;
如果能够测出核磁共振跃迁,则得到核磁共振谱线,对得到的核磁共振谱线进行分组,确定核磁共振谱线所对应的核自旋能级量子数;对两条谱线进行标定,这两条谱线为采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线,标定两条谱线的电子自旋能级量子数,结束本流程;
如果不能够测出核磁共振跃迁,则采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率。
2.根据权利要求1所述的排列基态自旋能级的方法,其特征在于,所述对两条谱线进行标定,这两条谱线为采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线,标定两条谱线的电子自旋能级量子数,包括:
对待测样品进行深低温处理,即在远低于电子等效塞曼温度的温度下使电子自旋处于极化状态;
对采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线各施加一次脉冲序列来完成电子自旋状态的标定,标定两条谱线的电子自旋能级量子数。
3.根据权利要求2所述的排列基态自旋能级的方法,其特征在于,所述对待测样品进行深低温处理,温度范围为10至500mk。
4.根据权利要求2所述的排列基态自旋能级的方法,其特征在于,所述对采用脉冲电子-核自旋双共振测试所得到的核自旋量子数相同的两条谱线各施加一次脉冲序列来完成电子自旋状态的标定,包括:
用射频和微波脉冲制造核自旋的极化;
用射频强脉冲制造核自旋的相干,再通过微波脉冲将其转移至电子自旋后读出。
5.根据权利要求1所述的排列基态自旋能级的方法,其特征在于,所述采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率,包括:
用射频微波脉冲将电子自旋下能级搬运至电子自旋上能级;
通过微波射频脉冲使核自旋能级量子数的电子自旋共振跃迁去极化;
观察电子自旋回波,并比较共振和未共振情况下回波的差异,射频脉冲的频率可以扫描以产生共振信号,从而得出脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的核磁共振跃迁的跃迁频率。
6.根据权利要求5所述的排列基态自旋能级的方法,其特征在于,所述采用电子-核自旋双共振序列进行探测,获取采用脉冲电子-核自旋双共振测试无法测出的跃迁频率步骤中,电子-核自旋双共振序列末尾增加由射频脉冲所组成的清理序列以强制初始化布居数在超精细能级间的分布。
7.根据权利要求6所述的排列基态自旋能级的方法,其特征在于,所述清理序列,是在平均模式下使用,单个脉冲序列的重复时间应大于电子自旋弛豫时间,小于核自旋弛豫时间。
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