CN110836862A - 太赫兹手性超表面偏振传感器及其传感方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种非对称、高灵敏度的透射式太赫兹手性超表面偏振传感器以及其具体传感方法。将手性双螺旋方型金属超表面(2)周期性地贴附于石英玻璃基底(1)的前表面，当电场沿水平方向振动的线偏振太赫兹波沿传感器表面法线方向垂直入射，太赫兹波与手性双螺旋方型金属超表面(2)相互作用，形成强烈谐振。由于该金属结构相对于入射波偏振方向不对称，具有手性，出射波的偏振态会发生变化，通过旋光光谱和椭偏光谱对偏振信息进行表征。在传感器表面添加待测样品，当各向同性待测样品的折射率改变时，谐振谷会发生不低于30GHz/RIU的频移；当待测样品为手性旋光材料时，传感检测的最大旋光度超过80°/μm，相比未使用该超表面偏振传感器，旋光角放大700倍以上；传感检测的最大椭偏度大于35°/μm，相比未使用超表面传感器，椭偏角放大10000倍以上。
Description
技术领域
本发明属于太赫兹科学技术领域，具体涉及一种非对称、高灵敏度的透射式太赫兹手性超表面偏振传感器，以及其具体传感方法。
背景技术
太赫兹(THz)波通常指频率处于0.1～10THz(1THz＝1012Hz)范围内的电磁波，由于其光子能量小、对大多介电物质很高透射率等优异性质，在无线通信、雷达、无损检测、医学成像和安检防恐等领域具有非常广泛的应用前景。THz传感器作为传感与检测系统中的核心器件，相关研究一直受到人们的关注。传统THz光谱系统不能满足极微量样品的定量甚至定性检测的要求，而人工微结构对电磁场有强烈的相互作用，在太赫兹频谱上表现出很强的谐振特性，显著提高了探测灵敏度。有助于降低被检测物质的体积和质量，从而实现微量物质的高灵敏检测。
目前，现有THz传感器的研究主要基于超材料等平面结构的应用。超材料是一种人工制备的亚波长周期性结构，由于超材料的结构尺寸小于入射波长，在宏观范围上可以认为是一种类似晶体的均匀介质，而其电磁特性可已通过结构设计进行调控，这种材料对于电磁波的振幅、相位和偏振有着极强的调控能力。此外，作为一种尺寸较小的二维平面结构，超材料还具有易于集成、便于放置待测物等优势，因此在THz高灵敏度微量传感方面有着重要的研究价值。例如：采用金属超表面、频率选择表面实现了高灵敏度THz传感检测实验(PHYSICAL REWVIEW B 77，045124(2008))(IEEE，345 E 47TH ST(2007))，以及利用开口谐振环结构的THz特征谐振峰来分辨微量液体种类(APPLIED PHYSICS LETTERS 92，221101(2008))。
THz传感通过金属超表面结构，能够探测到微量样品在吸收、色散，即折射率的实部和虚部的微小区别，在透射光谱上表现为谐振峰(或谷)的峰值大小和位置的改变。该方法能够一定程度上提高传感测量的灵敏度，但对样品制备、检验精度有着极高的要求，对工作环境要求较为苛刻。此外，传感透射光谱除了特征峰(谷)的峰值变化和频率移动外，透射波的偏振态也会发生变化。透射波的偏振态变化除了能够反映探测样品的种类和大小，还能够提供分子的结构、动力学和热力学信息，是生物学、医学、化学、物理等领域研究不同种类和大小的手性分子，特别是分析大分子二级结构和构象的有力工具(SCIENCE ADVANCES3：e1602735(2017))，在传感中有非常重要的意义。目前的传感相关研究主要还是通过频谱峰(谷)值的强度变化和频率移动来表征，没有关注探测信号的偏振变化信息，因此能够探测到的样品特征信息非常有限。
综上所述，一方面太赫兹技术以及相关传感探测领域的高速发展对于太赫兹传感器有着迫切需求；另一方面，目前国内报道的传感器存在灵敏度低、环境要求高、表征手段单一等问题。因此，对于高灵敏度传感结构、新型表征手段的相关研究有着重要的科研价值和意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种手性非对称、高灵敏度的透射式太赫兹超表面偏振传感器，结构简单、易于加工。同时提出一种新型的传感表征方法，通过探测太赫兹波在经过样品和传感器后的偏振态变化来表征样品的特征信息。
为实现上述目的，本发明的器件材料和结构为：太赫兹手性金属超表面偏振传感器由石英玻璃基底(1)和手性双螺旋方型金属超表面(2)两部分组成，手性双螺旋方型金属超表面(2)周期性地贴附于石英玻璃基底(1)的前表面。其中石英玻璃基底(1)的厚度为300～500μm，手性双螺旋方型金属超表面(2)是在厚度200nm的金膜上刻蚀构成；沿X轴方向周期为100μm，Y轴方向周期为200μm，单元结构长轴宽150～180μm，短轴宽80～90μm，结构线宽5～15μm，结构开口方向对于入射光偏振方向不对称，且与其镜像不重叠，具有手性，两个螺旋开口方向不同，而旋转方向相同。
本发明的基本工作原理是：当电场沿水平方向振动的线偏振太赫兹波沿传感器表面法线方向垂直入射，太赫兹波与手性双螺旋方型金属超表面(2)相互作用，形成强烈谐振。当在结构表面添加一定厚度的探测样品时，传感器环境条件改变，谐振频率的位置会发生偏移。此外，由于该金属结构相对于入射波偏振方向不对称，具有手性，对于左旋、右旋方向的圆偏振光具有不同的透射率，出射波的偏振态会发生变化，由入射的线偏振光变为椭圆偏振光，且在传感器频谱的谐振位置附近发生的偏振变化尤为剧烈。当在结构表面添加微量的探测样品时，伴随着频谱谐振位置的移动，透射波在谐振位置附近的偏振态发生剧烈变化，因此具有非常高的偏振灵敏度。
透过样品和传感器的太赫兹波发生了偏振变化，该偏振变化可以通过旋光角和椭偏角来进行描述：旋光角表示椭圆偏振光长轴方向偏离入射线偏振方向的角度，范围为-90°～90°；椭偏角表示椭圆偏振光的形状，范围为-45°～45°，其中±45°为圆偏振光，0°为线偏光，正负代表椭圆偏振光的旋向。通过分别探测X、Y轴两个垂直方向的分量及其相位关系，可以计算得到探测信号光的旋光光谱和椭偏光谱。这两种光谱不仅能够区分样品的分子种类和大小，还能够提供分子结构、动力学、热力学等信息。
本发明的有益效果和优点是：
1.采用手性双螺旋方型金属超表面设计，透射式传感方式，结构小，易于集成，易于加工，透射率高，灵敏度高。
2.双螺旋方型金属超表面不仅能够探测微量的各向同性样品的微小折射率变化，而且利用该种结构具有手性，在谐振位置附近偏振态发生剧烈变化的特点，能够极大增强各向同性物质以及手性旋光物质的偏振探测灵敏度。
3.采用新型的传感表征方法——旋光角和椭偏角来描述太赫兹波透过样品和传感器后发生的偏振态变化，提高探测灵敏度的同时能够提供更多的待测样品信息。
附图说明：
图1为太赫兹手性金属超表面偏振传感器的三维结构示意图；
图2为旋光角和椭偏角的计算原理图；
图3为该器件的工作方式原理图；
图4为该手性双螺旋方型金属超表面的旋光光谱(ψ)和椭偏光谱(ε)图；
图5(a)为当探测样品为各向同性材料，厚度为1μm，微小改变折射率(Δn＝0.03)的X轴方向透过率谱线；(b)为该种材料的旋光光谱；(c)为该种材料的椭偏光谱；
图6(a)为当探测样品分别为各向同性材料、左旋材料和右旋旋光材料，样品厚度为1μm时的X轴方向透过率谱线；(b)为旋光光谱；(c)为椭偏光谱；
图7为是否使用超表面偏振传感器时，探测样品分别为各向同性材料、左旋材料和右旋材料时的旋光光谱对比；
图8为是否使用超表面偏振传感器时，探测样品分别为各向同性材料、左旋材料和右旋材料时的椭偏光谱对比。
具体实施方式：
下面说明本发明的工作原理和方法：
本发明所述器件结构包括石英玻璃基底(1)和手性双螺旋方型金属超表面(2)两部分，其中手性双螺旋方型金属超表面(2)周期性地贴附于石英玻璃基底(1)的前表面，如图1所示。其中石英玻璃基底(1)的厚度为300～500μm，手性双螺旋方型金属超表面(2)是在厚度200nm的金膜上刻蚀构成；沿X轴方向周期为100μm，Y轴方向周期为200μm，单元结构长轴宽150至180μm，短轴宽80至90μm，结构线宽5～15μm，结构开口方向对于入射光偏振方向不对称，且与其镜像不重叠，具有手性，两个螺旋开口方向不同，而旋转方向相同。电场沿水平方向振动的线偏振太赫兹波沿超表面平面法线方向垂直入射，太赫兹波与手性双螺旋方型金属超表面(2)相互作用，形成强谐振。当在结构表面添加一定厚度的探测样品时，传感器环境条件改变，谐振强度以及频率位置会随之发生改变。此外，由于该金属结构相对于入射波偏振方向不对称，出射波的偏振态也会发生变化，且在传感器频谱的谐振位置附近发生的偏振变化尤为剧烈。当在结构表面添加微量的探测样品时，伴随着频谱谐振位置的频移，出射波在谐振位置附近的偏振态发生剧烈变化，因此具有非常高的偏振灵敏度。
透过样品和传感器的太赫兹波发生了偏振变化，该偏振变化可以通过旋光角和椭偏角两个参量来进行表征。一般，椭圆偏振光可以由合振动在坐标系XY中的分量Ex、Ey的振幅比a2/a1和相位差δ＝(a2-a1)表示，也可以由椭圆两个主轴(长、短半轴)长度A1、A2及主轴(长轴)相对于坐标轴x的方位角ψ及旋转方向来表示。
如图2所示，椭圆偏振光E分别在空间正交坐标系(x，y)中和(x′，y′)主轴系(x′，y′的方向分别与椭圆的长、短轴一致)中表示，其分量分别表示为Ex’、Ey’和Ex’、Ey’，两坐标系之间的光矢量关系为
且满足
式中，A1、A2是椭圆的长轴和短轴，a1、a2是椭圆外接长方形长宽的1/2。上式表明，不论将椭圆偏振光投影在什么坐标下，两个互相垂直分振幅的平方和是一个常数。定义椭偏角ε，且有
tan ε＝A2/A1 |ε|≤π/4 (3)
则ε＜0时为右旋，ε＞0时为左旋。
定义振幅比角β，且
tan β＝a2/a1
则可以求得
椭偏角ε和旋光角ψ能够确定椭圆形状及其在空间的取向，因此是椭圆偏振光的两个基本参量。这两种光谱不仅能够提供区分样品的分子种类和大小，还能够提供分子结构、动力学、热力学等信息，是生物学、医学、化学、物理等领域研究不同种类和大小的手性分子，特别是分析大分子二级结构和构象的有力工具。
下面通过一个具体的实施方案来对本发明进行进一步的说明；可以理解的是，此处所描述的具体实施例仅用于解释本发明，而非对本发明的限定。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下，所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。具体的器件特征包括：在石英玻璃基底(1)上周期性贴附手性双螺旋方型金属超表面(2)。其中石英玻璃基底(1)的厚度为300～500μm，手性双螺旋方型金属超表面(2)为金材料，结构厚度为200nm，沿X轴方向周期为100μm，Y轴方向周期为200μm，单元结构长轴宽150μm，短轴宽80μm，结构线宽10μm。结构开口方向对于入射光偏振方向不对称，且和其镜像不重叠，具有手性。
图3显示了该传感器件的基本工作原理：电场沿着X轴方向振动的线偏振太赫兹波沿Z轴正方向垂直入射传感器表面，太赫兹波与手性双螺旋方型金属超表面(2)相互作用，形成强谐振。此外由于该金属结构相对于入射波偏振方向不对称，具有手性，出射波的偏振态也会发生变化，在Y轴方向产生分量，由线偏振光变为椭圆偏振光。通过分别探测出射太赫兹波在X轴、Y轴方向分量的振幅和相位，可以重构出透射波的实际偏振状态，得到探测信号的旋光角和椭偏角信息。当在传感器表面添加一定厚度的待测样品时，透射波性质会发生改变，同时体现在透射频谱、旋光光谱以及椭偏光谱上，反映探测样品的特征信息。
通过计算得到超表面透射波的旋光光谱和椭偏光谱，如图4所示，发现旋光光谱在0.50THz与1.45THz位置处有两个峰值，旋光角分别达到47.7°和88.7°；同时，透射波的椭偏光谱也在这两个频率位置附近有剧烈变化，椭偏角分别达到-17.3°、35.3°和-32.9°、7.9°(其中负值代表左旋，正值代表右旋)。
当添加各向同性的探测样品(折射率n＝1.30，厚度d＝1μm)并微小改变其折射率(Δn＝0.03)，随着样品折射率的增加，其X轴方向的透射谐振谷向低频方向移动，其单位折射率变化引起的频移为3.33GHz/RIU，如图5(a)所示。另外计算得到其旋光光谱和椭偏光谱，发现随着样品折射率的增加，光谱特征谐振峰同样向低频方向移动，其单位折射率变化引起的频移分别为44.0GHz/RIU、48.4GHz/RIU，如图5(b)、(c)所示。
在传感器表面分别添加两种旋光性(手性)待测样品，两种样品的旋光方向相反，分别为左旋样品和右旋样品。定义单位厚度旋光(手性)材料的偏振变换能力
其中，d为材料厚度，R为单位厚度的旋光角变化，即旋光度，E为单位厚度的椭偏角变化，即椭偏度。旋光度和椭偏度能够表征传感器的灵敏度大小。经测验得知所使用的两种旋光材料在传感器1.45THz谐振谷位置处的旋光度分别为-0.083°/μm(左旋样品)、0.079°/μm(右旋样品)，椭偏度分别为-0.0026°/μm(左旋样品)、0.0008°/μm(右旋样品)，其中正负号分别代表左、右旋方向。
将1μm厚度的上述两种旋光材料分别置于传感器金属超表面一侧，探测其透射信息，可观察到左旋、右旋样品的X方向的透射谐振谷位置相比无样品时向低频方向发生了移动；同时，相比各向同性样品，左旋、右旋样品的谐振谷位置分别向高频和低频方向发生了1.92GHz和0.48GHz的移动，如图6(a)所示；计算其旋光光谱和椭偏光谱，旋光光谱峰值位置相比各向同性样品分别向高频和低频方向发生了1.44GHz和0.48GHz的移动，如图6(b)所示；椭偏光谱同样分别向高频和低频方向发生了1.92GHz和0.96GHz的移动，如图6(c)所示。对比是否使用太赫兹手性超表面偏振传感器的旋光光谱和椭偏光谱，可观察到当使用传感器时，两种旋光样品在1.45THz处的旋光度分别达到89.93°/μm和85.77°/μm，旋光度差异为4.16°/μm，相比未使用超表面传感器的情况，旋光样品的旋光角放大了700倍以上，差异放大了36倍以上，如图7所示；使用传感器时，两种旋光样品的椭偏度在1.44THz处分别达到-33.10°/μm和-33.36°/μm，椭偏度差异为1.6°/μm，相比未使用超表面传感器的情况，旋光样品的椭偏角放大了10000倍以上，差异放大了400倍以上，如图8所示。
本方法的优点在于利用金属超表面的谐振特性，不仅能够探测微量的各向同性样品的微小折射率变化，而且利用该种结构具有手性，在谐振位置附近偏振态发生剧烈变化的特点，能够极大增强传感器的偏振探测灵敏度；同时提出一种新型的传感表征方式，即利用旋光光谱和椭偏光谱来描述透射波的相对于入射波的偏振态变化，该种方法不仅对普通各向同性介质的微小折射率变化有很强的灵敏度，还能够反映旋光材料的左旋、右旋区别。该种类型器件有效提高了传感灵敏度，并提供了一种新型的传感表征方法，对于丰富太赫兹传感检测的多样性，扩展其在化学、生物、医疗等方面的应用有很大意义。
Claims (6)
1.一种太赫兹手性超表面偏振传感器，其特征在于包括石英玻璃基底(1)和手性双螺旋方型金属超表面(2)，其中手性双螺旋方型金属超表面(2)周期性地贴附于石英玻璃基底(1)的前表面。
2.根据权利要求1所述的太赫兹手性超表面偏振传感器，其特征是：石英玻璃基底(1)厚度为300至500μm，透射率在90％以上。
3.根据权利要求1所述的太赫兹手性超表面偏振传感器，其特征是：手性双螺旋方型金属超表面(2)是在厚度200nm的金膜上刻蚀构成；沿X轴方向周期为100μm，Y轴方向周期为200μm，单元结构长轴宽150至180μm，短轴宽80至90μm，结构线宽5～15μm，结构开口方向对于入射光偏振方向不对称，且与其镜像不重叠，具有手性，两个螺旋开口方向不同，而旋转方向相同。
4.根据权利要求1所述的太赫兹手性超表面偏振传感器，其特征是：电场沿水平方向振动的线偏振太赫兹波沿超表面平面法线方向垂直入射，太赫兹波与手性双螺旋方型金属超表面(2)相互作用，形成强谐振，谐振强度不低于-16dB。
5.根据权利要求1所述的太赫兹手性超表面偏振传感器，其特征是：该金属结构相对于入射波偏振方向不对称，具有手性，出射波的偏振态会发生变化；通过分别探测出射太赫兹波在水平和垂直方向分量的振幅和相位，重构出射波的实际偏振状态，获得旋光光谱和椭偏光谱对偏振信息进行表征，其中谐振位置附近的偏振态变化最为剧烈，旋光角超过80°，椭偏角超过30°。
6.根据权利要求1所述的太赫兹手性超表面偏振传感器，其特征是：在传感器表面添加待测样品，当待测样品折射率改变时，谐振谷会发生不低于30GHz/RIU的频移；当待测样品为手性旋光材料时，传感检测的最大旋光度超过80°/μm，相比未使用该超表面偏振传感器时的情况，旋光样品的旋光角放大700倍以上；传感检测的最大椭偏度大于35°/μm，相比未使用超表面传感器的情况，旋光样品的椭偏角放大10000倍以上。
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