CN110797560A - 一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池 - Google Patents

一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，包括相对设置的自呼吸阴极电极和阳极电极；所述自呼吸阴极电极和阳极电极均包括催化层；其特征在于：在自呼吸阴极电极与阳极电极之间设置有阴极水凝胶和阳极水凝胶；阴极水凝胶设置在自呼吸阴极电极一侧，阳极水凝胶设置在阳极电极一侧，所述阳极水凝胶与阳极电极的催化层接触构成阳极反应界面，所述阴极水凝胶与自呼吸阴极电极的催化层接触构成阴极反应界面；所述阳极水凝胶由水凝胶浸没在一定浓度的燃料与电解液的混合溶液中直至水凝胶达到饱和而获得；所述阴极水凝胶由水凝胶浸没在一定浓度的电解液溶液中直至水凝胶达到饱和而获得；可广泛应用在能源、化工、环保等领域。

Description

一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池
技术领域
本发明涉及燃料电池领域，具体涉及一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池。
背景技术
燃料电池是一种将燃料中的化学能通过电化学反应直接转化为电能发电装置，其不受卡诺循环限制、能量转化效率高(理论上燃料电池的能量转化效率可高达85％-90％)。根据所使用的电解质，常用的燃料电池包括质子交换膜燃料电池、固体氧化物燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池、磷酸燃料电池和碱性燃料电池等。
目前，氢氧质子交换膜燃料电池是车用燃料电池的首选，但氢气密度低，其存储和运输以及电池的小型化仍然存在技术挑战。直接甲醇燃料电池(Micro direct methanolfuel cell，也是质子交换膜燃料电池的一种)则是便携式电子设备(如笔记本电脑、微型摄像机、微小型电子设备等)的优选供电电源，且甲醇在常温下为液态，便于储存和使用。但这些燃料电池均采用质子交换膜作为电解质传导质子和分隔燃料/氧化剂，而质子交换膜存在的固有缺点(如膜的水管理复杂，膜的物理化学老化，膜成本高昂等问题)严重制约了微型燃料电池的发展。
近年来得益于微加工技术的发展，微流体燃料电池首次被美国哈佛大学Ferrigno等人首次提出。微流体燃料电池(Microfluidic fuel cells)又称为无膜燃料电池(Membraneless fuel cells)或层流流动燃料电池(Co-laminar flow based fuelcells)，它是基于流体在微尺度(1-1000μm)下具有的粘性力大于惯性力、表面力大于体积力、多股流体或两股流体可自然形成平行层流的特点，实现燃料和氧化剂的自然分隔，从而无需质子交换膜，完全消除了由膜引起的相关问题。微流体燃料电池早期研究表明电池的输出功率密度已达到了微型直接甲醇燃料电池的水平，有望成为下一代微型电子设备的供电电源。微流体燃料电池常用燃料一般有甲酸，甲醇，硼氢化钠，钒氧化还原电对等，由于硼氢化钠溶于水后生成的硼氢根离子在常温常压下易自分解，钒离子对环境有害等问题。甲酸和甲醇性质较为稳定，反应生成物对环境无污染，并且甲酸和甲醇可以由生物质发酵或光催化还原二氧化碳加氢制得，是良好的二次可再生燃料。微流体燃料电池常用氧化剂一般为溶解氧，过氧化氢，高锰酸钾等，但由于氧气在水溶液中溶解度较低，限制了阴极性能；而过氧化氢在被还原过程中会发生自分解降低电池开路电压；高锰酸钾在反应过程中会生成二氧化锰沉淀物附着在电极表面影响电池性能。
有学者提出空气自呼吸阴极微流体燃料电池，利用空气中的氧气通过多孔扩散电极到达阴极催化层作为氧化剂，相对于溶解氧，极大提高了电池的产电性能。但是，空气自呼吸阴极直接甲酸微流体燃料电池，阳极燃料/电解液和阴极电解液通过一定方式通入微通道中形成层流流动，燃料甲酸在阳极电极表面被氧化生成二氧化碳、质子和电子，二氧化碳随溶液排出，质子通过电解液传递到阴极，电子通过外电路到达阴极产生电流。氧气依次通过气体扩散层，微孔层到达阴极催化层结合质子和电子生成水。在电池内整个反应发生过程中，燃料和氧化剂层流流动需要泵维持，两侧流体流速越慢甚至静止时，会造成严重的燃料渗透问题。也有研究表明电池的放置位置/角度即流体重力因素同样会影响层流流动，降低电池性能。外界晃动同样会干扰层流界面。泵的使用存在泵功的损耗问题，降低了电池的净输出功率。燃料储液罐无泵功损失，但增加了电池的整体体积，不利于电池微型化。同时电池内阴极电解液和阳极支持电解液一般为硫酸溶液，具有强酸性和腐蚀性，对于电池的密封及装配提出更高的技术要求。
发明内容
本发明针对现有技术存在的不足，提出了一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池。
本发明的技术方案是：一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，包括相对设置的自呼吸阴极电极和阳极电极；所述自呼吸阴极电极和阳极电极均包括催化层。
其特征在于：
在自呼吸阴极电极与阳极电极之间设置有阴极水凝胶和阳极水凝胶；阴极水凝胶设置在自呼吸阴极电极一侧，阳极水凝胶设置在阳极电极一侧，所述阳极水凝胶与阳极电极的催化层接触构成阳极反应界面，所述阴极水凝胶与自呼吸阴极电极的催化层接触构成阴极反应界面。
所述阳极水凝胶由水凝胶浸没在一定浓度的燃料与电解液的混合溶液中直至水凝胶达到饱和而获得；所述阴极水凝胶由水凝胶浸没在一定浓度的电解液溶液中直至水凝胶达到饱和而获得。
本发明将燃料和电解液充入水凝胶中，充满电解液的水凝胶同时作为电池的固态电解质，无附加燃料罐，去除了质子交换膜，进一步提高了电池的集成度，更有利于微型化，同时降低了电池成本。阳极和阴极分别布置在阳极水凝胶和阴极水凝胶两侧，采用空气自呼吸阴极消除阴极侧溶解氧传质限制，阳极侧的阳极水凝胶中的燃料通过扩散的方式到达电极表面发生氧化反应。电池整体均为固态，水凝胶良好的保水性避免了液体燃料/电解液的泄露问题。
根据本发明所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池的优选方案，所述燃料电池还设置有阴极盖板和阳极板；阴极盖板上设置有阴极空气呼吸孔，自呼吸阴极电极放置在阴极空气呼吸孔内，阳极电极放置在阳极板上。
根据本发明所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池的优选方案，所述水凝胶采用壳聚糖水凝胶或琼脂水凝胶。
根据本发明所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池的优选方案，阴极水凝胶和阳极水凝胶放置在水凝胶封装腔室内；该水凝胶封装腔室为具有长方形通孔的长方体，由第一、第二、第三、第四端板构成，第一、第二、第三、第四端板的一端固定在阴极盖板上，第一、第二、第三、第四端板的另一端固定在阳极板上。
根据本发明所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池的优选方案，所述自呼吸阴极电极由具有整平层的疏水性多孔碳纸和Pt/C催化层组成；所述阳极电极由具有亲水性多孔碳纸与Pd/C催化层或者石墨板与Pd/C催化层组成。
本发明所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池的有益效果是：
1)本发明无需质子交换膜，水凝胶可重复使用，有效减少了电池运行陈本。
2)水凝胶同时作为电池的燃料储液罐，电解液储液罐以及固态电解质，有利于实现电池的微型化、集成化。
3)双层水凝胶可有效减小燃料渗透问题，有利于提高电池性能。
4)电池整体均为固态，无液体泄漏问题，便于电池携带和装配。
5)采用空气作为氧化剂，无需其它氧化剂，有效降低了电池运行成本。
6)电池反应生成物为二氧化碳和水，对环境无污染。
本发明可广泛应用在能源、化工、环保等领域。
附图说明
图1是利用水凝胶储供燃料的便携式微型无膜燃料电池的结构示意图。
图2是图1的俯视图。
图3是图1的左视图。
具体实施方式
参见图1至图3，一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，由阴极盖板1、自呼吸阴极电极3、、阴极水凝胶4、阳极水凝胶9、阳极电极8、阳极板7和水凝胶封装腔室构成；所述自呼吸阴极电极3和阳极电极8均包括催化层；阴极盖板1上设置有阴极空气呼吸孔2，自呼吸阴极电极3放置在阴极空气呼吸孔2内，与大气相通；阳极电极8放置在阳极板7上。
自呼吸阴极电极3和阳极电极8相对设置，在自呼吸阴极电极3与阳极电极8之间设置有阴极水凝胶4和阳极水凝胶9；阴极水凝胶4设置在自呼吸阴极电极3一侧，阳极水凝胶9设置在阳极电极8一侧，所述阳极水凝胶9与阳极电极8的催化层接触构成阳极反应界面，所述阴极水凝胶4与自呼吸阴极电极3的Pt/C催化层接触构成阴极反应界面。
所述阴极水凝胶4和阳极水凝胶9放置在水凝胶封装腔室内；该水凝胶封装腔室为具有长方形通孔的长方体，由第一、第二、第三、第四端板5、6、10、11构成，第一、第二、第三、第四端板的一端固定在阴极盖板1上，第一、第二、第三、第四端板的另一端固定在阳极板7。
所述阳极水凝胶9由水凝胶浸没在一定浓度的燃料与电解液的混合溶液中直至水凝胶达到饱和而获得；所述阴极水凝胶由水凝胶浸没在一定浓度的电解液溶液中直至水凝胶达到饱和而获得。
在具体实施例中，所述水凝胶采用壳聚糖水凝胶或琼脂水凝胶等。电解液可采用酸性电解液或者碱性电解液；酸性电解液可采用硫酸溶液等，碱性电解液可采用氢氧化钾溶液等，燃料可采用甲酸、甲醇、乙醇等液体燃料。可将水凝胶浸没在0.5-1mol/L燃料与0.5-2mol/L电解液的混合溶液中直至水凝胶达到饱和获得阳极水凝胶；可将水凝胶浸没在0.5-2mol/L电解液溶液中直至水凝胶达到饱和而获得阴极水凝胶。
在具体实施例中，所述自呼吸阴极电极3由具有整平层的疏水性多孔碳纸、Pt/C催化层组成；所述阳极电极8由具有亲水性多孔碳纸与Pd/C催化层组成或者石墨板与Pd/C催化层组成。自呼吸阴极电极3可通过喷涂法将Pt/C催化剂浆料均匀喷涂在具有整平层的疏水碳纸表面。阳极电极8可将石墨板或者多孔碳纸通过阳极氧化法做亲水处理，使电极表面含有大量的亲水含氧基团，再通过喷涂法将Pd/C催化剂浆料均匀喷涂在亲水处理后的石墨板或多孔碳纸表面，并于常温下干燥。
在具体实施例中，阴极盖板、水凝胶腔室、阳极板均采用有机玻璃板或其他耐腐蚀材料。
运行时，将负载通过导线与自呼吸阴极电极3和阳极电极8连接，阳极水凝胶9中的燃料通过扩散的方式向阳极电极8表面传输，在阳极催化层上发生氧化反应产生氢离子、电子及二氧化碳。氢离子通过电迁移方式依次通过阳极水凝胶层、阴、阳极水凝胶交界面、阴极水凝胶层到达自呼吸阴极电极3；电子经负载到达自呼吸阴极电极3。空气中的氧气通过疏水多孔碳纸传输至Pd/C催化层，结合氢离子和电子发生还原反应生成水。
以甲酸为燃料为例，电池内发生的反应如下，
阳极甲酸氧化反应：
HCOOH→CO2↑+2H++2e-，E0＝－0.198V vs.SHE(标准氢电极)
阴极氧气还原反应：
O2+4H++4e-→2H2O，E0＝1.229V vs.SHE
总反应：
2HCOOH+O2→2CO2↑+2H2O，△E＝1.427V
当阳极水凝胶中的燃料被消耗后，将阳极水凝胶取出浸没在燃料与电解液的混合溶液中直至水凝胶达到饱和以补充燃料，将充满燃料的阳极水凝胶重新放置于水凝胶封装腔室，电池即可再次运行。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，本领域的普通技术人员可以理解：在不脱离本发明的原理和宗旨的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由权利要求及其等同物限定。

Claims (5)

1.一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，包括相对设置的自呼吸阴极电极(3)和阳极电极(8)；所述自呼吸阴极电极(3)和阳极电极(8)均包括催化层；
其特征在于：
在自呼吸阴极电极(3)与阳极电极(8)之间设置有阴极水凝胶(4)和阳极水凝胶(9)；阴极水凝胶(4)设置在自呼吸阴极电极(3)一侧，阳极水凝胶(9)设置在阳极电极(8)一侧，所述阳极水凝胶(9)与阳极电极(8)的催化层接触构成阳极反应界面，所述阴极水凝胶(4)与自呼吸阴极电极(3)的催化层接触构成阴极反应界面；
所述阳极水凝胶(9)由水凝胶浸没在一定浓度的燃料与电解液的混合溶液中直至水凝胶达到饱和而获得；所述阴极水凝胶由水凝胶浸没在一定浓度的电解液溶液中直至水凝胶达到饱和而获得。
2.根据权利要求1所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，其特征在于：所述燃料电池还设置有阴极盖板(1)和阳极板(7)；阴极盖板(1)上设置有阴极空气呼吸孔(2)，自呼吸阴极电极(3)放置在阴极空气呼吸孔(2)内，阳极电极(8)放置在阳极板(7)上。
3.根据权利要求1或2所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，其特征在于：所述水凝胶采用壳聚糖水凝胶或琼脂水凝胶。
4.根据权利要求2所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，其特征在于：阴极水凝胶(4)和阳极水凝胶(9)放置在水凝胶封装腔室内；该水凝胶封装腔室为具有长方形通孔的长方体，由第一、第二、第三、第四端板构成，第一、第二、第三、第四端板的一端固定在阴极盖板(1)上，第一、第二、第三、第四端板的另一端固定在阳极板(7)上。
5.根据权利要求1所述的一种具有水凝胶固态电解质的微型无膜液体燃料电池，其特征在于：
所述自呼吸阴极电极(3)由具有整平层的疏水多孔碳纸和Pt/C催化层组成；
所述阳极电极(8)由具有亲水性多孔碳纸与Pd/C催化层或者石墨板与Pd/C催化层组成。
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