CN110661062A - 金属-水-空气电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种金属‑水‑空气电池，其包括：隔膜；金属腔和水电极腔，分别设置在隔膜两侧并形成封闭的空间，其中，水电极腔内装有水；金属负极和水电极，对应设置于金属腔和水电极腔内，并分别紧贴隔膜；储氢器，通过第一管道与水电极腔相连；以及燃料电池，通过第二管道与储氢器相连。相对于现有技术，本发明金属‑水‑空气电池能量密度高、续航里程长、存储和运输方便、可快速充电。

Description

金属-水-空气电池
技术领域
本发明属于电池领域，更具体地说，本发明涉及一种金属-水-空气电池。
背景技术
金属-空气电池，尤其是锂-空气电池的能量密度远高于目前的锂离子电池的能量密度，完全可以跟内燃机的油气系统相媲美，考虑到电池的能量效率远远高于内燃机，锂-空气电池汽车的续航里程理论上可以远超传统汽车。但是，实际条件下，锂-空气电池反应并不能彻底进行，反应过程中会产生过氧化锂，浪费了很大一部分的可用能源。此外，反应生成的氧化物容易堵塞气体电极，使得反应过程被迫中断，无法发挥其大能量密度优势。同时，由于空气电极的极化过电位非常高，一方面限制了反应动力学，另一方面造成了很大的能量浪费，使得锂-空气电池的大能量密度优势大打折扣，难以提升功率密度。
有鉴于此，确有必要提供一种能量密度高、续航里程长、存储和运输方便、可快速充电的金属-水-空气电池。
发明内容
本发明的发明目的在于：克服现有技术的不足，提供一种能量密度高、续航里程长、存储和运输方便、可快速充电的金属-水-空气电池。
为了实现上述发明目的，本发明提供了一种金属-水-空气电池，包括：
隔膜；
金属腔和水电极腔，分别设置在隔膜两侧并形成封闭的空间，其中，水电极腔内装有水；
金属负极和水电极，对应设置于金属腔和水电极腔内，并分别紧贴隔膜；
储氢器，通过第一管道与水电极腔相连；以及
燃料电池，通过第二管道与储氢器相连。
本申请的发明人经过大量实验研究，通过把难以发生的一步反应(金属-空气电池反应，
Figure BDA0001711196860000021
)转换为两步相对更容易的反应(金属-水反应和燃料电池反应，如
Figure BDA0001711196860000022
和
Figure BDA0001711196860000023
)，重新设计了一种金属-水-空气电池，可以有效克服传统金属-空气电池的所有缺陷，实现电池的高效和高能量密度。
通常情况下，电极反应都是多相反应，以气体电极为例，反应的活性位点在三相界面处，即电极、电解质和反应气体的接触位点。这种基于三相位点的电极体系有一个非常明显的缺陷：反应的活性位点非常有限，限制了电极反应的动力学。但如果把电极设计成体相式，使得整个电极都为反应活性区，电极的反应动力学将会得到极大的改善，同时也会明显降低反应过电位。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述第一管道中间设置有防水透气膜和第一单向阀。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述第一管道上还设置有第一调节阀，且第一管道上设置有旁通第一调节阀和第一单向阀的旁路管线，旁路管线上设置有第二单向阀和第二调节阀。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述第二管道上设置有第三调节阀。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述金属腔内注入有电解液。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述金属负极为金属锂、钠、钾、镁、铝或铁负极，所述隔膜为具有相应金属离子传导能力同时又能阻断电子通路的固态电解质隔膜。即当金属负极为金属锂负极时，所述隔膜为具有锂离子传导能力的固态电解质隔膜；当金属负极为金属钠负极时，所述隔膜为具有钠离子传导能力的固态电解质隔膜，如Na1+ xZr2P3-xSixO12(0≤x≤3)材料隔膜。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述金属负极为金属锂负极，所述固态电解质隔膜中的电解质为聚环氧乙烯与锂盐形成的络合物电解质或聚丙烯腈类聚合物电解质。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述金属负极为金属锂负极，所述隔膜为含有Li0.5La0.5TiO3材料的隔膜、含有Li9SiAlO8材料的隔膜、或含有镍钴锰三元材料或磷酸铁锂或钛酸锂与掺杂氧化铈组成的复合材料隔膜，其中，镍钴锰三元材料、磷酸铁锂、钛酸锂与掺杂氧化铈的质量比均为1/9～7/3，钛酸锂和磷酸铁锂为不需要做导电包覆的纯材料。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述含有镍钴锰三元材料掺杂氧化铈组成的复合材料隔膜为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2/Ce0.8Tb0.2O2隔膜。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述燃料电池为氢氧燃料电池、常温质子交换膜燃料电池或固体氧化物燃料电池。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述水电极为多孔电极，包括集流体和涂覆在集流体上的导电层，所述导电层含有具有金属离子传导性、电子导电性和催化活性的镍钴锰活性材料和非必要地导电增强剂，所述导电增强剂选自碳粉、乙炔黑、石墨烯、碳纳米管中的一种或几种。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述导电增强剂与所述镍钴锰活性材料的重量比为0～50％，优选10％～20％。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述水电极为包覆有镍、钴、锰元素的炭材料电极，所述炭材料选自碳纳米管、人造石墨、天然石墨中的一种或几种。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述水电极为体相反应水电极。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述集流体具有三维网状结构。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述集流体为泡沫镍或泡沫铜。
作为本发明金属-水-空气电池的一种改进，所述水电极腔内部或外部还设置有反渗透膜装置，用于分离水电极腔内的高浓度溶液或沉积物。
相对于现有技术，本发明金属-水-空气电池具有以下有益技术效果：
1)能量密度高、续航里程长，可以媲美燃油系统；
2)可以通过更换金属的方式实现快速能量补给；
3)存储、运输和补给方便，反应充分，极化过电位低，无副产物堵塞电极，可逆性更好；
4)无需使用大容量的储氢系统，安全性能高；
5)无需配备加氢站的基础设施，便于推广应用。
附图说明
下面结合附图和具体实施方式，对本发明金属-水-空气电池及其有益技术效果进行详细说明，其中：
图1为本发明金属-水-空气电池的结构示意图(放电)。
图2为本发明金属-水-空气电池的结构示意图(充电)。
附图标注：
10-隔膜；12-金属腔；14-水电极腔；16-金属负极；18-水电极；20-储氢器；22-燃料电池；220-氢气电极；222-电解质；224-空气电极；226-氢气电极气体管道；24-第一管道；240-第一单向阀；242-第一调节阀；244-防水透气膜；25-旁路管线；250-第二单向阀；252-第二调节阀；26-第二管道；260-第三调节阀。
具体实施方式
为了使本发明的发明目的、技术方案及其技术效果更加清晰，以下结合附图和具体实施方式，对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的具体实施方式仅仅是为了解释本发明，并非为了限定本发明。
请参阅图1和图2所示，本发明金属-水-空气电池包括：
隔膜10；
金属腔12和水电极腔14，分别设置在隔膜10两侧并形成封闭的空间，其中，水电极腔14内装有水；
金属负极16和水电极18，对应设置于金属腔12和水电极腔14内，并分别紧贴隔膜10；
储氢器20，通过第一管道24与水电极腔14相连；以及
燃料电池22，通过第二管道26与储氢器20相连。
金属腔12为具有一定空间的腔体，主要用于装载金属负极16，金属腔12的材料并不单指金属材料的腔体，也可以为塑料的、陶瓷的或者其他复合形式的腔体，金属腔12内可根据不同的使用情况注入或不注入电解液，当注入有电解液时，电解液为具有相应金属离子传导能力的液态电解质，这样在金属负极16和隔膜10之间会浸润一层有机电解液从而提高离子电导率。
金属负极16为金属锂、钠、钾、镁、铝或铁负极，在图示实施方式中，金属负极16为金属锂负极，主要发生的反应为
Figure BDA0001711196860000051
当加入有电解液时，电解液为通用的锂离子电池电解液。
隔膜10通常为具有金属离子传导能力同时又能阻断电子通路的固态电解质隔膜。即当金属负极16为金属锂负极时，隔膜10为具有锂离子传导能力的固态电解质隔膜；当金属负极16为金属钠负极时，隔膜10为具有钠离子传导能力的固态电解质隔膜，如Na1+ xZr2P3-xSixO12(0≤x≤3)材料隔膜。
在图示实施方式中，金属负极16为金属锂负极，固态电解质隔膜中的电解质为聚环氧乙烯与锂盐(溴化锂、氯化锂、碘化锂、LiSCN、LiBF4、LiClO4等)形成的络合物电解质或聚丙烯腈类聚合物电解质。优选地，隔膜10为含有Li0.5La0.5TiO3材料的隔膜、含有Li9SiAlO8材料的隔膜、或含有镍钴锰三元材料或磷酸铁锂或钛酸锂与掺杂氧化铈组成的复合材料隔膜，其中，镍钴锰三元材料、磷酸铁锂、钛酸锂与掺杂氧化铈的质量比均为1/9～7/3，钛酸锂和磷酸铁锂为不需要做导电包覆的纯材料。优选地，含有镍钴锰三元材料掺杂氧化铈组成的复合材料隔膜为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2/Ce0.8Tb0.2O2隔膜。
在图示实施方式中，水电极18为体相反应的水电极，也是一种多孔电极，包括集流体和涂覆在集流体上的导电层，导电层含有具有金属离子传导性、电子导电性和催化活性的镍钴锰活性材料和非必要地导电增强剂。导电增强剂可选自碳粉、乙炔黑、石墨烯、碳纳米管中的一种或几种，导电增强剂占镍钴锰活性材料的重量比为0～50％，优选为10％～20％。
镍钴锰活性材料可为含有通式Lim(Ni1-x-yCoxMny)O2的材料，其中，1≤m≤1.4，0.05≤x≤0.35，0.1≤y≤0.4，优选为NCM811、NCM622、NCM523。
在其他实施方式中，水电极18也可为包覆有催化材料(如镍、钴、锰元素等)的炭材料电极。炭材料主要为碳纳米管、天然石墨和人造石墨中的一种或几种混合，通过跟粘结剂，比如PVDF混合，压制成自支撑形态的电极结构。
集流体具有三维网状结构，主要为泡沫镍或泡沫铜。
水电极腔14为具有一定空间的腔体，主要用于装载水电极18，水电极腔14内的水一方面可以作为反应物参与反应，另一方面还可以作为循环冷却液体。
水电极腔14内的水可以通过管道连续补给，也可以通过定期补给的方式进行补给。
进一步地，当需要把水电极腔14内的高浓度溶液或者沉积物分离出来时，可以在水电极腔14内部或外部安装反渗透膜装置(图未示出)，用于分离水电极腔14内的高浓度溶液或沉积物，把水净化出来。
储氢器20为临时储存氢气的装置，具有一定的空间，储氢器20通过第一管道24与水电极腔14连通，可储存金属负极16和水电极18反应产生的氢气，然后将产生的氢气通过第二管道26输送到燃料电池22与氧气参与反应。
进一步地，储氢器20内还可以设置储氢合金(图未示出)，进一步降低氢气扩散风险，提高安全性。
燃料电池22为常规的氢氧燃料电池、常温质子交换膜燃料电池或固体氧化物燃料电池，在图示实施方式中，燃料电池22为氢氧燃料电池。燃料电池包括氢气电极220、电解质222、空气电极224和氢气电极气体管道226，电解质222设置于氢气电极220和空气电极224之间，氢气电极气体管道226通过第二管道26与储氢器20连通。在氢氧燃料电池中，主要发生
Figure BDA0001711196860000071
的反应。
在其他实施方式中，燃料电池22可以选用通常所用的常温质子交换膜燃料电池，也可以为固体氧化物燃料电池，当为固体氧化物燃料电池时，需要配备相应的温度控制设备，用于维持固体氧化物燃料电池的温度。启动时可以利用储氢器20内的氢气对固体氧化物燃料电池进行加热使其达到工作温度，也可以通过电加热的方式启动。
第一管道24上设置防水透气膜244和第一单向阀240，防水透气膜244靠近水电极腔14设置，这样可以保证水电极腔14内产生的气体(主要为氢气)能够进入到储氢器20内，而水不能进入储氢器20，同时储氢器20内的氢气也不能进入水电极腔14，从而有效的分离液相物质和气相物质。
进一步地，第一管道24上还设置有第一调节阀242，且第一管道24上设置有旁通第一调节阀242和第一单向阀240的旁路管线25，旁路管线25上设置有第二单向阀250和第二调节阀252。为了便于控制气体的走向，第一单向阀240设置在靠近水电极腔14的一侧，第一调节阀242设置在靠近储氢器20的一侧，而旁路管线25上的第二单向阀250和第二调节阀252刚好相反。同时，旁路管线25的一端与防水透气膜244和第一单向阀240之间的第一管道24连通，如此设置，确保防水透气膜244能同时对第一管道24和旁路管线25起防水透气作用。当进行放电时，关闭第二调节阀252，打开第一管道24上的第一调节阀242，第一管道24上的第一调节阀242和第一单向阀240起作用，水电极腔14中的氢气通过第一管道24进入储氢器20。当进行充电时，关闭第一管道24上的第一调节阀242，打开旁路管线25上的第二调节阀252，旁路管线25上的第二调节阀252和第二单向阀250起作用，使旁路管线25处于旁通状态，暂存在储氢器20中的氢气从旁路管线25进入水电极腔14中参与反应。
第二管道26上设有第三调节阀260，主要用于控制氢气流量，线路分别从金属负极16和水电极18引出，可以对用电器提供电能，同时燃料电池22也可以对外提供电能，两者可以配合使用也可以独立使用。
请继续参阅图1和图2所示，以金属锂负极为例进行说明，通过采用金属锂负极16和水电极18，这就形成了锂-水-空气电池，总反应与现有技术中的锂-空气电池基本一致，但是反应更彻底，极化电位更小，能够将金属锂的大能量密度特性完全发挥出来。将反应活性物质转化为氢气可以有效的利用氢气的优点回避其缺点，通过使用氢气作为反应活性物质，由于氢气为气态，反应活性更高，易于控制和输运，能够与现有技术中成熟的燃料电池体系配合起来使用，同时解决了现有技术中氢气在存储和安全性方面的隐患。并由于氢气是现场生成参与反应，所以无需使用复杂庞大的(体积能量密度小)储氢设备储存氢气，安全性能更高。
请继续参阅图1所示，放电时，第一管道24上的第一调节阀242处于打开状态，旁路管线25上的第二调节阀252处于关闭状态，金属负极(金属锂负极)16被氧化，失去电子，电子通过外电路流向水电极18，由于失去电子的金属(锂)中会有金属离子(锂离子)析出，析出的金属离子(锂离子)通过隔膜10到达水电极18与水发生反应生成相应的产物(如金属氢氧化物)；与此同时水分子(氢离子)可以通过水电极18获得电子生成氢气，金属(锂)与水反应的同时对外输出电能。反应生成的氢气通过第一管道24进入到储氢器20内部，储氢器20内部的氢气可以通过第二管道26供给给燃料电池(氢氧燃料电池)22，与氧气发生反应，同时输出电能并生成水，生成的水可以通过管路再次供给水电极18使其继续发生反应。
请继续参阅图2所示，充电时，第一管道24上的第一调节阀242处于关闭状态，旁路管线25上的第二调节阀252处于打开状态，给燃料电池(氢氧燃料电池)22输入水并通电(发生电解水过程)，就可以再生成氢气和氧气，生成的氢气经过储氢器20之后供给给水电极18，给金属负极(金属锂负极)16和水电极18通电，氢气就可以在水电极18上释放电子生成氢离子，氢离子与金属氢氧化物(氢氧化锂)反应生成水和金属离子(锂离子)，金属离子(锂离子)通过固态电解质隔膜10到达金属负极(金属锂负极)16获得电子并生成金属单质(锂)，从而完成充电反应。
同时，充电过程还可以直接对金属负极(金属锂负极)16和水电极18进行充电，此时需将第一调节阀242和第二调节阀252同时关闭，断开与储氢器20的连接防止产生的氧气与氢气混合，同时向水电极腔14内注满水，排除水电极腔内的残余氢气。主要发生反应如下：
Figure BDA0001711196860000091
或者发生两个反应：
4Li++4e→4Li
4OH-→4e+2H2O+O2。
产生的氧气也可以通过在水电极腔14连接额外的管路和设备进行收集，用于其他生活用途。
需要特别说明的是，放电时为了使水能够有效的供给到水电极18，优先采用立式结构，即水电极18平面与液面垂直，并使液面淹没水电极18；充电时优选采用卧式结构，即水电极18平面与液面平行，这样输入的氢气可以有效的扩散到水电极18里面，同时水也可以通过毛细方式连续的输运到水电极18里面参加反应。
因为整个反应的后半程相当于是使氢气代替现有技术中的金属与氧气直接反应，从而反应活性更高，更容易进行，完全避免了现有空气电极的堵塞问题，同时可以利用现有技术中的成熟的燃料电池来实现反应，更加实用。
而在水电极18上，虽然生成的金属氢氧化物同样可能沉积阻碍反应的进行，但是由于反应过程中同时会生成氢气，氢气可以把沉淀物排出水电极18，从而起到自清洁作用。
进一步地，除了采用充电的方式补给能量，还可以采用直接更换金属负极16的方式，在短时间内快速完成能源补充。
在实际应用时，为了进一步提高功率密度，还可以为系统配备超级电容器或者常规动力电池。
相对于现有技术，本发明金属-水-空气电池具有以下有益技术效果：
1)能量密度高、续航里程长，可以媲美燃油系统；
2)可以通过更换金属的方式实现快速能量补给；
3)存储、运输和补给方便，反应充分，极化过电位低，无副产物堵塞电极，可逆性更好；
4)无需使用大容量的储氢系统，安全性能高；
5)无需配备加氢站的基础设施，便于推广应用。
根据上述原理，本发明还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种金属-水-空气电池，其特征在于，包括：
隔膜；
金属腔和水电极腔，分别设置在隔膜两侧并形成封闭的空间，其中，水电极腔内装有水；
金属负极和水电极，对应设置于金属腔和水电极腔内，并分别紧贴隔膜；
储氢器，通过第一管道与水电极腔相连；以及
燃料电池，通过第二管道与储氢器相连。
2.根据权利要求1所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述第一管道中间设置有防水透气膜和第一单向阀。
3.根据权利要求2所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述第一管道上还设置有第一调节阀，且第一管道上设置有旁通第一调节阀和第一单向阀的旁路管线，旁路管线上设置有第二单向阀和第二调节阀。
4.根据权利要求1所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述第二管道上设置有第三调节阀。
5.根据权利要求1所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述金属腔内注入有电解液。
6.根据权利要求1所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述金属负极为金属锂、钠、钾、镁、铝或铁负极，所述隔膜为具有相应金属离子传导能力同时又能阻断电子通路的固态电解质隔膜。
7.根据权利要求6所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述金属负极为金属锂负极，所述固态电解质隔膜中的电解质为聚环氧乙烯与锂盐形成的络合物电解质或聚丙烯腈类聚合物电解质。
8.根据权利要求6所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述金属负极为金属锂负极，所述隔膜为含有Li0.5La0.5TiO3材料的隔膜、含有Li9SiAlO8材料的隔膜，或含有镍钴锰三元材料或磷酸铁锂或钛酸锂与掺杂氧化铈组成的复合材料隔膜，其中，镍钴锰三元材料、磷酸铁锂、钛酸锂与掺杂氧化铈的质量比均为1/9～7/3。
9.根据权利要求1所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述水电极为多孔电极，包括集流体和涂覆在集流体上的导电层，所述导电层含有具有金属离子传导性、电子导电性和催化活性的镍钴锰活性材料和非必要地导电增强剂，所述导电增强剂选自碳粉、乙炔黑、石墨烯、碳纳米管中的一种或几种。
10.根据权利要求9所述的金属-水-空气电池，其特征在于，所述导电增强剂与所述镍钴锰活性材料的重量比为0～50％，优选为10％～20％。
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