CN110660639B - 用于离子分离的系统和方法 - Google Patents

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Abstract

一种用于分析样品的系统包括源；迁移率分离器，其被配置成基于气体中的迁移率分离离子；多个离子通道；和质量分析器。所述迁移率分离器包括跨越第一和第二壁之间的通路的二维电极栅格。所述第一和第二壁分别包括入口孔和多个出口孔。所述二维电极栅格被配置成在所述通路内产生电场。所述多个离子通道邻近所述多个出口孔布置。在所述入口孔和所述多个出口孔之间的离子移动由所述电场和通过到所述第一和第二壁之间的所述通路的气流管控，使得所述离子基于所述离子的相应迁移率被分类并且被引导到不同的通道。

Description

用于离子分离的系统和方法
技术领域
本公开总体上涉及质谱分析领域，包括用于离子分离的系统和方法。
背景技术
过滤型质谱分析装置(如四极杆质谱仪)遭受效率(占空比)降低，因为它们一次传输单一m/z比的离子，而其余的离子则被浪费掉。当对复杂样品执行分析时，可通过在离子之间切换而同时靶向多个分析物(N)，并且占空比被限制为1/N。虽然可通过仅靶向对应于在给定时刻洗脱的离子的转变而进行改进，但是当多个离子同时洗脱或保留时间不可预测时，安排这类实验可为困难的。在四极杆一次仅分析一个m/z靶时，在阱中累积宽范围的离子并且基于m/z选择性地将它们喷射到四极杆上，具有避免丢失或遗失离子的潜力。然而，质量分辨离子阱的容量被限制在每秒约107至约109个离子之间，这明显低于现有离子源的亮度，所述现有离子源每秒可产生约1010或更多个离子。由此，与在m/z比率之间具有四极循环的正常流通状态相比，不能处理整个负载将抵消潜在增益。离子累积的其它方法可利用离子迁移率原理，其中离子通过它们碰撞横截面的差异在时间/空间上分离。这些技术可遭受类似的空间电荷容量限制，因为预期在注入质谱仪中以用于后续分析之前整个离子群将被限制在小空间内。
从上述内容将理解，需要用于在将离子发送到过滤型质谱分析装置之前分离离子的改进的系统和方法。
发明内容
在第一方面，一种用于分析样品的系统可包括源、迁移率分离器、多个离子通道和质量分析器。源可被配置成从样品的组成组分产生离子。迁移率分离器可被配置成基于气体中的迁移率分离从源接收的离子。迁移率分离器可包括第一壁、第二壁、第一和第二壁之间的通路，以及跨越过道的二维电极栅格。第一壁可包括用于从源接收离子的入口孔。第二壁可包括多个出口孔。二维电极栅格可被配置成在通路内产生电场。迁移率分离器可提供通过到第一和第二壁之间的通道的气流，其中在入口孔和多个出口孔之间的离子的移动可由电场和气流管控，使得离子基于它们的相应迁移率被分类。多个离子通道可被布置成邻近迁移率分离器的多个出口孔，使得来自迁移率分离器的离子根据它们的相应迁移率被引导到不同的通道。质量分析器可被配置成确定离子的质荷比。
在第一方面的各种实施例中，在电场梯度和气流之间的角度可取决于通路内的位置而不同。
在第一方面的各种实施例中，离子通道可选自RF离子导向器、离子阱、DC离子透镜以及其组合组成的组。
在第一方面的各种实施例中，系统可另外包括转移导向器，所述转移导向器被配置成将离子从多个离子通道运输到质量分析器。
在第一方面的各种实施例中，系统可另外包括定位于迁移率分离器和多个离子通道之间的透镜阵列，透镜阵列被配置成将离子导向到相应的离子通道中。
在第一方面的各种实施例中，系统可另外包括位于第二壁附近的第一电极和位于第一电极附近的第二电极，第一和第二电极可各自包括对应于多个出口孔的多个开口，第二电极的开口可大于第一电极的开口。在特定实施例中，第一和第二电极可被配置成将离子聚焦到出口孔中。在特定实施例中，系统可另外包括邻近第二电极并且具有对应于多个出口孔的多个开口的第三和第四电极，第三和第四电极的开口可大于第二电极的开口。在特定实施例中，第一电极和第四电极可被配置成承载DC电势，并且第二和第三电极可被配置成承载RF电势。在特定实施例中，第二和第三电极可被配置成具有相反极性的RF电势。
在第一方面的各种实施例中，系统可另外包括旁路，所述旁路被配置成将离子从源引导到质量分析器而不经过迁移率分离器。
在第一方面的各种实施例中，多个出口孔中的一个可与入口孔对准，并且可被配置成在没有气流的情况下接收离子。
在第二方面，一种用于基于离子的离子迁移率分离离子的离子迁移率装置可包括离子迁移率单元和被布置为呈二维栅格的多个电极。离子迁移率单元可包括气体入口和沿第一方向与入口相对的气体出口，使得在气体入口处引入的气流将在第一方向上流向气体出口。离子迁移率单元可另外包括离子进入口和多个离子出口孔，所述多个离子出口孔沿第二方向与离子进入口相对并且偏离离子进入口并且沿第一方向彼此间隔开。多个电极可被配置成产生电场，使得离子通过离子迁移率单元的路径随气流和电场而变，使得离开离子出口孔的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子出口孔的离子的离子迁移率范围。
在第二方面的各种实施例中，在电场梯度和气流之间的角度可取决于通路内的位置而不同。
在第二方面的各种实施例中，离子迁移率装置可另外包括邻近多个离子出口孔定位的透镜阵列，透镜阵列可被配置成将离子导向到相应的离子出口孔中。
在第二方面的各种实施例中，透镜阵列可包括内电极、外电极以及在内电极和外电极之间的一个或多个中间电极。在特定实施例中，电极的开口尺寸可从内电极到外电极增加，并且内电极的开口尺寸可大于离子出口孔的尺寸。在特定实施例中，内电极和外电极可被配置成承载DC电势，并且中间电极可被配置成承载交替极性的RF电势。在特定实施例中，多个离子出口孔中的一个可与离子进入口对准并且被配置成在没有气流的情况下接收离子。
在第三方面，一种用于基于离子的离子迁移率分离离子的离子迁移率装置可包括离子迁移率单元和多个电极。离子迁移率单元可具有气体入口和沿第一方向与入口相对的气体出口，使得在气体入口处引入的气流将在第一方向上流向气体出口。离子迁移率单元可具有离子进入口和多个离子出口孔，所述多个离子出口孔沿第二方向与离子进入口相对并且偏离离子进入口并且沿第一方向彼此间隔开。多个电极可被配置成产生电场，使得离子通过离子迁移率单元的路径随气流和电场而变，使得离开离子出口孔的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子出口孔的离子的离子迁移率范围，其中在电场梯度和气流之间的角度可取决于离子迁移率单元内的位置而改变。
在第三方面的各种实施例中，电场可由二维电极栅格产生。
在第三方面的各种实施例中，电场由弯曲电极条阵列产生。
在第三方面的各种实施例中，多个离子出口孔中的一个与离子进入口对准，并且被配置成在没有气流的情况下接收离子。
在第四方面，一种用于识别样品的组分的方法可包括向离子源提供样品并且从样品的组成组分产生多个离子；使用离子迁移率分离器基于离子迁移率分离多个离子中的第一组离子，所述离子迁移率分离器具有在第一方向上的气流和呈第一配置的电场，使得第一组的离子的移动由呈第一配置的电场和气流管控；将离子引导到多个离子通道中，使得进入个别离子通道的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子通道的离子的离子迁移率范围；将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；将电场改变为第二配置；使用迁移率分离器基于离子迁移率分离多个离子中的第二组离子，使得第一组的离子的移动由呈第二配置的电场和气流管控；将离子引导到多个离子通道中；将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；以及使用质量分析器确定第一和第二组离子的质荷比。
在第四方面的各种实施例中，电场由二维电极栅格产生。
在第四方面的各种实施例中，在第一配置或第二配置中，在电场梯度和气流之间的角度取决于通路内的位置而不同。
在第四方面的各种实施例中，第一组离子的分离具有与第二组离子的分离不同的分离程度。
在第四方面的各种实施例中，第一组离子的分离具有与第二组离子的分离不同的离子迁移率范围。
在第五方面，一种用于基于离子的离子迁移率分离离子的离子迁移率装置可包括离子迁移率单元、多个电极和透镜阵列。离子迁移率单元可具有气体入口和沿第一方向与入口相对的气体出口，使得在气体入口处引入的气流将在第一方向上流向气体出口、离子进入口和多个离子出口孔，所述多个离子出口孔沿第二方向与离子进入口相对并且偏离离子进入口并且沿第一方向彼此间隔开。多个电极可被配置成在第二方向上产生电场梯度，使得进入离子迁移率单元的离子在第一方向上与气体一起流动，并且根据它们在第二方向上的气体中的迁移率而漂移，使得离开离子出口孔的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子出口孔的离子的离子迁移率范围。透镜阵列可邻近多个离子出口孔定位，并且被配置成将离子导向到相应的离子出口孔中。透镜阵列可包括至少一个电极，其中电极的开口尺寸可大于离子出口孔的开口尺寸。
在第五方面的各种实施例中，在电场梯度和气流之间的角度可取决于通路内的位置而不同。
在第五方面的各种实施例中，至少一个电极可包括内电极、外电极以及在内电极和外电极之间的一个或多个中间电极，其中电极的开口尺寸从内电极到外电极增加
在特定实施例中，内电极和外电极可被配置成承载DC电势，并且中间电极可被配置成承载交替极性的RF电势。
在特定实施例中，DC和RF电势可被配置成最大化离子的传输。
在特定实施例中，DC和RF电势可被配置成最大化离子迁移率范围之间的分离。
在第六方面，一种用于识别样品的组分的方法可包括向离子源提供样品并且从样品的组成组分产生多个离子；使用离子迁移率分离器基于离子迁移率分离多个离子中的第一组离子，所述离子迁移率分离器具有在第一方向上的气流和电场，使得第一组的离子从离子进入口到多个离子出口孔的离子路径由电场和气流管控；使用透镜阵列将离子引导到多个离子通道中，使得进入个别离子通道的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子通道的离子的离子迁移率范围，透镜阵列具有第一组电势；将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；将透镜阵列改变为第二组电势；使用迁移率分离器基于离子迁移率分离多个离子中的第二组离子；使用具有第二组电势的透镜阵列将离子引导到多个离子通道中；将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；以及使用质量分析器确定第一和第二组离子的质荷比。
在第五方面的各种实施例中，透镜阵列可包括具有与离子出口孔对准的多个开口的至少一个电极。
在第五方面的各种实施例中，透镜阵列可包括内电极、外电极以及在内电极和外电极之间的一个或多个中间电极。在特定实施例中，其中电极的开口尺寸可从内电极到外电极增加，并且内电极的开口尺寸可大于离子出口孔的开口尺寸。
在第五方面的各种实施例中，第一组离子的传输可大于第二组离子的传输。
在第五方面的各种实施例中，第一组离子的分离可大于第二组离子的分离。
附图说明
为了更完整地理解本文所公开的原理及其优点，现在结合附图参考以下描述，在附图中：
图1为根据各种实施例的例示性质谱分析系统的框图。
图2为根据各种实施例的用于分离离子的例示性方法的流程图。
图3为示出根据各种实施例的例示性离子迁移率分离器的框图。
图4为示出根据各种实施例的例示性离子通道阵列的框图。
图5A、5B和5C为根据各种实施例的用于在离子迁移率分离器上产生电场梯度的例示性电极布置。
图6A为根据各种实施例的用于在离子迁移率分离器上产生动态电场梯度的例示性栅格电极布置。
图6B为根据各种实施例的例示性电场梯度。
图7A、7B、7C和7D为示出根据各种实施例的用于导向离子通过离子迁移率分离器的离子出口孔口的例示性离子光学布置的图示。
图8为示出根据各种实施例的用于分离离子的例示性方法的流程图。
图9A和9B为示出根据各种实施例的用于绕过离子迁移率分离器的例示性布置的图。
图10A、10B和10C为例示性离子迁移率分离器内的离子模拟的图示。
应理解，所述图不一定按比例绘制，所述图中的物体也不一定以彼此的关系按比例绘制。所述图为旨在使本文所公开的设备、系统和方法的各种实施例清楚和被理解的描述。只要可能，就在整个附图中将使用相同的参考号以指代相同或相似的部件。此外，应了解，附图并不旨在以任何方式限制本教示的范围。
具体实施方式
本文中描述用于离子分离的系统和方法的实施例。
本文中所使用的章节标题仅用于组织目的并且并不被解释为以任何方式限制所描述的主题。
在各种实施例的详细描述中，出于阐释的目的，阐述许多具体细节以提供对所公开的实施例的透彻理解。然而，本领域的技术人员应了解，可在具有或不具有这些具体细节的情况下实践这些各种实施例。在其它情况下，以框图形式示出结构和装置。此外，本领域的技术人员可容易了解，其中呈现和执行方法的具体顺序为说明性的，并且预期到，所述顺序可变化且仍保持在本文所公开的各种实施例的要旨和范围内。
出于任何目的，本申请中引证的所有文献和类似材料，包括但不限于专利、专利申请、文章、书籍、论文和互联网网页，均明确地通过引用以它们的整体形式并入。除非另有描述，否则本文所使用的所有技术和科学术语都具有如本文所描述的各种实施例所属领域的普通技术人员通常理解的含义。
应了解，在本教示中所论述的温度、浓度、时间、压力、流率、横截面积等之前有隐含的“约”，使得轻微的和非实质性的偏差在本教示的范围内。在本申请中，除非另有特定陈述，否则单数形式的使用包含复数形式。此外，“包含(comprise/comprises/comprising)”、“含有(contain/contains/containing)”和“包括(include/includes/including)”的使用并非旨在限制。应理解，前面的一般描述和下面的详细描述两者仅为例示性和阐释性的，并且不限制本教示。
如本文所使用，“一种(a)”或“一个(an)”还可指代“至少一个/种”或“一个/种或多个/种”。此外，“或”的使用为包含性的，使得当“A”真实、“B”真实或“A”和“B”两者都真实时，短语“A或B”真实。此外，除非上下文另有要求，否则单数形式的术语应包含复数形式，并且复数形式的术语应包含单数形式。
“系统”阐述一组真实或抽象的组件，包括一整体，其中每个组件与所述整体内的至少一个其它组件相互作用或相关。
质谱分析平台
质谱分析平台100的各种实施例可包括如图1的框图中所示的组件。在各种实施例中，图1的元件可并入到质谱分析平台100中。根据各种实施例，质谱分析平台100可包括离子源102、质量分析器104、离子检测器106和控制器108。
在各种实施例中，离子源102从样品产生多个离子。离子源可包括但不限于矩阵辅助激光解吸附/电离(MALDI)源、电喷雾电离(ESI)源、大气压化学电离(APCI)源、大气压光致电离源(APPI)、电感耦合等离子体(ICP)源、电子电离源、化学电离源、光致电离源、辉光放电电离源、热喷雾电离源等。
在各种实施例中，质量分析器104可基于离子的质荷比分离离子。举例来说，质量分析器104可包括四极质量过滤器分析器、四极离子阱分析器、飞行时间(TOF)分析器、静电阱(例如，Orbitrap)质量分析器、傅立叶变换离子回旋共振(FT-ICR)质量分析器等。在各种实施例中，质量分析器104还可被配置成使用碰撞诱导解离(CID)、电子转移解离(ETD)、电子俘获解离(ECD)、光诱导解离(PID)、表面诱导解离(SID)等将离子碎片化，并且另外基于质荷比分离碎片化离子。
在各种实施例中，离子检测器106可检测离子。举例来说，离子检测器106可包括电子倍增器、法拉第杯(Faraday cup)等。离开质量分析器的离子可被离子检测器检测到。在各种实施例中，离子检测器可为定量的，使得可确定离子的准确计数。
在各种实施例中，控制器108可与离子源102、质量分析器104和离子检测器106通信。举例来说，控制器108可配置离子源或启用/停用离子源。另外，控制器108可配置质量分析器104以选择要检测的特定质量范围。此外，控制器108可调整离子检测器106的灵敏度，如通过调整增益。此外，控制器108可基于正在被检测的离子的极性而调整离子检测器106的极性。举例来说，离子检测器106可被配置成检测正离子或被配置成检测负离子。
低压离子迁移率分离
图2为示出根据它们的离子迁移率分离离子的例示性方法200的流程图，以便提高质谱分析平台(如图1中的质谱分析平台100)的效率。
在步骤202，可向系统提供样品。在各种实施例中，样品可为来自液相色谱柱的流出物、来自气相色谱柱的流出物、直接注入的样品(液体或气体)或嵌入固体基质中的样品。
在步骤204，它们系统可从样品产生离子。样品可进入离子源以产生离子。离子源可利用各种能源(如电、光、等离子体、化学品、电子、热等)以电离样品或样品的组分。
在步骤206，离子可从源移动到迁移率分离器中。在各种实施例中，迁移率分离器可包括在第一方向上的气流和在第二方向上的电场。在各种实施例中，由于气体的流动，离子可在第一方向上以基本类似的速度移动。然而，在第二方向上的速度会受到与气体离子碰撞的影响，因此较大的离子(具有较大的碰撞横截面)将在第二方向上移动得更慢，导致离子沿第一方向的分离随在第二方向上的运送时间而变。也就是说，在第二方向上移动得更慢的较大离子将在它们在第二方向上穿过迁移率分离器所花费的时间内在第一方向上移动得更远，而较小的离子将在迁移率分离器上移动得更快，并且因此行进的距离将更小。以这种方式，进入离子通道的离子对进入相邻离子通道的离子的离子迁移率可具有不同的范围。
在步骤208，可分离离子并且将所述离子递送到沿迁移率分离器的第一方向布置的多个离子通道中。较小的离子可相对于离子进入口沿第一方向进入位于较小距离的离子通道，而较大的离子可相对于离子进入口沿第一方向进入位于较大距离的离子通道。当离子进入迁移率分离器时，可基于离子的离子迁移率在离子通道中累积。
在各种实施例中，离子通道可包括离子阱、RF离子导向器、DC离子透镜或其组合。在特定实施例中，离子通道可包括离子阱，每个离子阱由多个杆限定。另外，每个离子阱可包括一个或多个拖曳叶片。在某些实施例中，离子阱阵列中的相邻离子阱可共享一对杆。
在步骤210，可从离子通道/阱中的一个中喷射离子并且将所述离子发送到质量分析器。在替代实施例中，离子可在到达质量分析器之前经历其它过程，如基于质荷比、碎裂等的分离。在各种实施例中，其它迁移率的离子可继续累积在它们相应的阱中。另外，可从多个离子通道/阱顺序地喷射离子，使得可分析离子。
在步骤212，质量分析器可确定离子的质荷比，或者如果离子在质量分析器之前经历碎裂，那么可确定离子的碎片。
图3为示出迁移率分离器300的框图。迁移率分离器300可包括迁移率单元302，所述迁移率单元302由如大致矩形区域的区域组成，其中气流304在第一方向上从一端处的气体入口306移动到相对端处的气体出口308。另外，可在第二方向上施加电场梯度310。在各种实施例中，第一方向和第二方向可形成在约45°和180°之间(如在约70°和约150°之间)的角度。在特定实施例中，第一方向和第二方向可彼此正交(成直角、垂直)。
在各种实施例中，迁移率单元302内的气压可在约1托和约20托之间(如在约3托和约6托之间)。在各种实施例中，气流可在约5slm和约50slm之间。在各种实施例中，迁移率分析器单元302内的平均气体速度可在约50米/秒和约250米/秒之间(如在约100米/秒和约200米/秒之间)。
离子源312可位于离子进入口314的近侧，并且离子通道316的阵列可位于离子出口孔口318的阵列的近侧。离子出口孔口318可位于第二方向上离子进入口314的对面，并且可偏离离子进入口314并且在第一方向上彼此间隔开。从离子源312进入迁移率单元302的离子320a至320e可被分离到离子出口孔口318中，并且根据它们在迁移率单元302内的离子迁移率被引导到离子通道316的阵列中。在各种实施例中，离子320a至320e可沿第一方向以基本相同的速度流动，并且可根据它们的碰撞横截面在第二方向上移动。因此，相对于具有较小碰撞横截面的离子320a，具有较大碰撞横截面的离子320e由于与气流中的分子的较大数量的碰撞可在第二方向上移动得更慢。由于在第二方向上的较慢移动，离子320e可在它们运送穿过迁移率单元302期间沿第一方向移动得更远。以这种方式，具有连续较大碰撞横截面的离子可被分类成离子通道316的阵列，使得离子通道中的离子具有与相邻离子通道中的离子不同的离子迁移率范围。
在各种实施例中，透镜阵列(未示出)可定位于离子出口孔口318和离子通道316之间。透镜阵列可被配置成将离子导向到相应的通道中，如通过将离子朝向通道的中心线聚焦。
在各种实施例中，多个离子通道316可包括在约3个离子通道和约50个离子通道之间，如在约5个离子通道和约20个离子通道之间，甚至在约7个离子通道和约15个离子阱之间。
冷却/转移导向器322可位于多个离子通道316附近。离子可从离子通道316中的一个喷射到冷却/转移导向器322中。离子可从冷却/转移导向器322引导到质量分析器324。在各种实施例中，可在质量分析器之前将离子引导到其它过程，如碎裂单元(未示出)。
在各种实施例中，迁移率分离器系统300可在空间上分离离子以一次仅允许一种或几种类型的离子被引导到质量分析器，同时捕获可存储在阱中并随后注入到质量分析器中的多组离子。来自离子通道316的喷射可允许质量分析器执行离子包的质量分析，同时其它离子继续累积并且存储在离子阱316中。迁移率分离器提供的潜在增益可等于单独通道的数量。
图4为示出例示性的离子通道阵列400(如图3中的离子通道阵列316)的框图。在各种实施例中，离子通道阵列400可包括四极杆对402的阵列和拖曳叶片对404的阵列。每个离子通道(如离子通道406、408和410)可由4个四极杆(2对)限定。举例来说，离子通道406由四极杆412a、412b、414a和414b限定，离子通道408由四极杆414a、414b、416a和416b限定，并且离子通道410由四极杆416a、416b、418a和418b限定。另外，相邻离子通道可在它们之间共享四极杆对，例如，离子通道406和408共享四极杆414a和414b，并且离子通道408和410共享四极杆416a和416b。四极杆可在每个离子通道中产生四极场以将离子限制在通道内。
可在四极杆组之前和之后向光学元件施加附加停止DC电压，以将离子捕获在通道内，在这种情况下，所述通道作为离子阱操作。需要时，可快速降低这些电压以从通道中释放离子。
另外，为了确保仅从特定通道快速释放离子，每个离子通道可包括相对应的一对拖曳叶片。举例来说，离子通道406可包括拖曳叶片420a和420b，离子通道408可包括拖曳叶片422a和422b，并且离子通道410可包括拖曳叶片424a和424b。通过沿一对拖曳叶片放置DC梯度，可将离子驱出通道，如进入图3的冷却/转移导向器322中。另外，由于每个离子通道具有独特的一对拖曳叶片，因此可从一个离子通道驱动离子而不从相邻离子通道驱动离子。
图5A至5C示出用于沿迁移率单元(如图3中的迁移率单元302)的第二方向建立电场梯度的电极布置。图5A示出在迁移率分析器单元的壁上使用一组离散电极(502a至502h)。离散电极可具有从靠近离子进入口的V0到靠近离子出口的VN的增加的DC电势。另外，在各种实施例中，离散电极可被配置成建立非均匀电场梯度，使得电场梯度系统地变化。这类电场梯度可部分地限制离子并且将离子朝向中心线聚焦以补偿扩散变宽。
图5B示出使用电阻层504以产生从靠近离子进入口的V0到靠近离子出口的VN的连续电势分布。电阻层504可用于建立基本均匀的电场梯度。
图5C示出在迁移率单元的壁上的一组离散电极(506a至506h)，其中离散电极配置有交替的RF电势以将离子限制在中心，并且增加从靠近离子进入口的V0到靠近离子出口的VN的DC电势。
图6A示出在迁移率单元600内产生DC场的替代方法。在这种情况下，侧板可由绝缘PCB材料制成，而触点(垫)602可通过金属沉积形成。在各种实施例中，触点可为矩形的或者具有可形成空间的镶嵌的其它规则多面体，如六边形。触点可从PCB的相对侧个别地寻址，为每个触点提供单独的DC电压。通过独立地控制每个触点的DC电压，可构造各种场分布。另外，可动态改变场分布，而无需改变硬件。
图6B示出可通过向图6A中所示的金属垫施加电压而近似的例示性场分布。这种配置可在装置内产生可变角度的场梯度，如箭头620a到620h所示。从入口622行进到出口624a至624i中的一个的靶离子通常可停留在箭头626和628之间的区域内。在所述区域内，离子可通过在场梯度和气流之间的角度范围，如在从入口622附近的约180°到出口624a至624i附近的约90°。大于90°的角度可增加DMA单元中的离子滞留，并且可改进分离效率。另外，整个出口平面可处于一个DC电势，因此不需要分割出口平面。所有出口离子导向器也可处于相同的电势，因此可简化从不同通道进入质谱仪中的离子的处理。
在各种实施例中，图6B的场分布可由其它电极布置(如具有粗略对应于图6B中所示的场线的布局的一系列弯曲电极)产生。这类布置可具有较少的要控制的电压，甚至可使用电极的电阻耦合来构造，使得仅需要一个电压控制器而不是如栅格的情况下那样需要大量独立控制的电极。然而，与使用图6A中所示的独立可控触点相比，这类布置在配置上相当静态，具有较少的定制和调整。
图7A和7B示出用于将离子聚焦到离子迁移率分离器的出口孔口中的离子光学布置。可提供具有减小尺寸的一组电极，其结束于含有孔口的最终电极。阶梯表面可被设计成尽可能平滑，以对气体动力学提供最小的影响。图7A示出如从离子运动方向看到的例示性电极几何形状。电极702、704、706和708的开口可从最外电极702到最内电极708减小尺寸。图7B示出来自不同角度的电极并且示出离子路径。所施加的电压可为DC或RF或其组合，它们可将离子朝向中心线聚焦并且提供阻力以使它们朝向出口孔移动。在特定实施例中，电极702和708可承载仅DC电压，并且中间电极704和706可具有交替极性的RF电势。这种布置在避免离子出口处的损失方面可特别有效，从而增加离子传输。
图7C和7D示出图7A和7B的离子光学布置的各种配置。出口孔口712和714之间的区域710可在离子迁移率范围内具有重叠。也就是说，区域710可包括离子迁移率对应于靶向到出口孔口712的离子迁移率范围的离子，以及迁移率对应于靶向到出口孔口714的离子迁移率范围的离子。
在图7C中，离子光学布置可被配置成最大化离开相邻出口孔口的离子之间的分离。通过减少聚焦，可从出口孔口712和714排除重叠离子迁移率区域中的离子，最小化离开出口孔口712的离子(对应于出口孔口714的离子迁移率范围)和离开出口孔口714的离子(对应于出口孔口712的离子迁移率范围)。
在图7D中，离子光学布置可被配置成最大化离子传输。通过增加聚焦，重叠离子迁移率区域中的离子可被引导到出口孔口712或714中的一个，最小化与电极702碰撞而损失的离子。然而，在那里，这种配置可增加离开出口孔口712(靶向到出口孔口712的离子迁移率范围外)的离子的数量离开出口孔口714(靶向到出口孔口714的离子迁移率范围外)的离子的数量。
图8示出根据离子的迁移率分离离子的方法800，以便提高质谱分析平台(如图1中的质谱分析平台100)的效率。在步骤802，可向系统提供样品。在各种实施例中，样品可为来自液相色谱柱的流出物、来自气相色谱柱的流出物、直接注入的样品(液体或气体)或嵌入固体基质中的样品。
在步骤804，它们系统可从样品产生离子。样品可进入离子源以产生离子。离子源可利用各种能源(如电、光、等离子体、化学品、电子、热等)以电离样品或样品的组分。
在步骤806，离子可从源移动到迁移率分离器中。在各种实施例中，迁移率分离器可包括在第一方向上的气流和在第二方向上的电场。在各种实施例中，由于气体的流动，离子可在第一方向上以基本类似的速度移动。然而，在第二方向上的速度会受到与气体离子碰撞的影响，因此较大的离子(具有较大的碰撞横截面)将在第二方向上移动得更慢，导致离子沿第一方向的分离随在第二方向上的运送时间而变。也就是说，在第二方向上移动得更慢的较大离子将在它们在第二方向上穿过迁移率分离器所花费的时间内在第一方向上移动得更远，而较小的离子将在迁移率分离器上移动得更快，并且因此行进的距离将更小。以这种方式，进入离子通道的离子对进入相邻离子通道的离子的离子迁移率可具有不同的范围。
在步骤808，可分离离子并且将所述离子递送到沿迁移率分离器的第一方向布置的多个离子通道中。较小的离子可相对于离子进入口沿第一方向进入位于较小距离的离子通道，而较大的离子可相对于离子进入口沿第一方向进入位于较大距离的离子通道。当离子进入迁移率分离器时，可基于离子的离子迁移率在离子通道中累积。
在步骤810，可从离子通道/阱中的一个中喷射离子并且将所述离子发送到质量分析器。在替代实施例中，离子可在到达质量分析器之前经历其它过程，如基于质荷比、碎裂等的分离。在各种实施例中，其它迁移率的离子可继续累积在它们相应的阱中。另外，可从多个离子通道/阱顺序地喷射离子，使得可分析离子。
在步骤812，可改变迁移率分离器的操作参数。在各种实施例中，可通过改变梯度电极或接触垫上的电压而更改场梯度的电压和/或布置。这可增加或减少分离器中的停留时间，从而改变靶向到每个出口孔口的离子迁移率范围。在其它实施例中，可改变出口孔口处的离子光学器件的电压以增加分离或增加传输。在某些情况下，两者都可同时改变。在参数被改变之后，附加离子可被引导到迁移率分离器，如在步骤806所示。
在步骤814，质量分析器可确定离子的质荷比，或者如果离子在质量分析器之前经历碎裂，那么可确定离子的碎片。
在各种实施例中，离子迁移率分离器的电压或电压模式可在色谱分离期间动态地改变。举例来说，迁移率分离器可被配置成针对一个色谱区域(保留时间范围)的窄范围的离子迁移率和针对第二色谱区域的宽范围的离子迁移率。在另一个实例中，离子迁移率分离器可在相同色谱区域内的第一质量范围的窄范围的离子迁移率和第二质量范围的宽范围的离子迁移率之间交替。
在各种实施例中，可进行调查，其中在迁移率分离器中分离宽范围的离子迁移率，其中离子光学器件被配置成最大化分离。一旦检测到感兴趣的离子，就可重新配置迁移率分离器以缩小离子迁移率范围，以获得对所述区域内的离子的更详细的分析。可期望相对应的改变以增加离子通过离子光学器件的传输，因为较窄的范围可含有较少的靶向到每个离子出口的离子，并且可存在较少的重叠离子。由于色谱分离的时间尺度和执行调查所需的时间，仪器可被配置成在色谱分离期间定期执行调查，一旦检测到靶离子存在或者一旦检测到离子强度增加就切换到更详细的分析。系统可被配置成在特定保留时间(数据独立性分析)或当检测到离子种类时(数据依赖性分析)对特定靶离子列表执行更详细的分析。
图9A和9B示出用于绕过离子迁移率分离器的配置。举例来说，当不利用离子迁移率分离时，可简化质谱仪的上游和下游元件的调谐。在图9A中，离子迁移率分离器902可包括定位于离子进入口906对面的附加离子出口孔904。在各种实施例中，可停止气流并且离子可直接从离子进入口906穿过离子迁移率分离器902到达离子出口孔904。
在图9B中，可提供完全绕过离子迁移率分离器912的替代离子路径910。分支点914可位于离子迁移率分离器912上游，并且替代路径910可在下游点916处通过离子迁移率分离器912重新加入离子路径。
尽管结合各种实施例而描述本教示，但并不旨在将本教示限于这类实施例。相反，本领域的技术人员应了解，本教示涵盖各种替代方案、修改和等效物。
此外，在描述各种实施例时，本说明书可能已将方法和/或过程呈现为特定步骤序列。然而，就所述方法或过程不依赖于本文所阐述的步骤的特定顺序而言，所述方法或过程不应限于所描述的特定步骤序列。如本领域的普通技术人员应了解的，其它步骤序列也为可能的。因此，本说明书中所阐述的步骤的特定顺序不应被认作对权利要求书的限制。另外，涉及所述方法和/或过程的权利要求书不应限于以所写的顺序执行它们的步骤，并且本领域的技术人员可容易了解，所述序列可变化并且仍保持在各种实施例的要旨和范围内。
模拟结果
图10A示出9-通道DMA离子迁移率分离器的SIMION模拟结果。参数在表1中示出。模拟三种不同质量离子的分离，其包括：m1的质量为300Da并且碰撞横截面为1nm2，m2的质量为600Da并且碰撞横截面为1.6nm2，并且m3的质量为1000Da并且碰撞横截面2.4nm2。模拟示出离子被分离到不同的离子通道中，其中m1离子进入第一离子通道，m3离子进入最后的离子通道，并且m2离子在第四和第五离子通道之间被分开。
图10B示出9-通道DMA离子迁移率分离器的SIMION模拟结果。模拟三种不同质量离子的分离，其包括：m1的质量为300Da并且碰撞横截面为1.2nm2，m2的质量为350Da并且碰撞横截面为1.3nm2，并且m3的质量为400Da并且碰撞横截面为1.4nm2。模拟示出离子被分离到不同的离子通道中，其中m1离子进入第四离子通道，m2离子进入第五离子通道，并且m3离子进入第六离子通道。在较高压力下的分离实现更好的分辨率和迁移率横截面差异较小的离子分离。
图10C示出多通道DMA离子迁移率分离器的SIMION模拟结果，其中场梯度与气流方向成135度角。模拟质荷比范围在200和500之间并且碰撞横截面范围在0.73和1.4nm2之间的离子的分离。模拟示出，离子沿DMA离子迁移率分离器的长度分离。由于135处的场梯度，对于横截面范围较窄的一组离子，可使分离长度显著变长，从而改进分辨率。
表1
Figure GDA0003369648710000181
Figure GDA0003369648710000191

Claims (36)

1.一种用于分析样品的系统，包含：
源，其被配置成从所述样品的组成组分产生离子；
迁移率分离器，其被配置成基于气体中的迁移率分离从所述源接收的离子；所述迁移率分离器包括第一壁、第二壁、所述第一和第二壁之间的通路以及在第三壁上跨越过道的二维电极栅格，所述第一壁包括用于从所述源接收离子的入口孔，所述第二壁包括多个出口孔，所述二维电极栅格被配置成在所述通路内产生电场，所述迁移率分离器提供通过到所述第一和第二壁之间的所述通路的气流，其中所述入口孔和所述多个出口孔之间的离子的移动由所述电场和所述气流管控，使得所述离子基于所述离子的相应迁移率被分类，其中在电场梯度和所述气流之间的角度取决于所述通路内的位置而不同；
多个离子通道，其邻近所述迁移率分离器的所述多个出口孔布置，使得来自所述迁移率分离器的离子根据所述离子的相应迁移率被引导到不同的通道；和
质量分析器，其被配置成确定所述离子的质荷比。
2.根据权利要求1所述的系统，其中所述离子通道选自RF离子导向器、离子阱、DC离子透镜以及其组合组成的组。
3.根据权利要求1所述的系统，其另外包含被配置成将离子从所述多个离子通道运输到质量分析器的转移导向器。
4.根据权利要求1所述的系统，其另外包含定位于所述迁移率分离器和所述多个离子通道之间的透镜阵列，所述透镜阵列被配置成将离子导向到相应的离子通道中。
5.根据权利要求1所述的系统，其另外包含位于所述第二壁附近的至少一个电极，所述至少一个电极中的每一个包括对应于所述多个出口孔的多个开口，所述至少一个电极的所述开口大于所述出口孔的开口。
6.根据权利要求5所述的系统，其中所述至少一个电极被配置成将离子聚焦到所述出口孔中。
7.根据权利要求5所述的系统，其中所述至少一个电极包括外电极，以及位于所述外电极和所述第二壁之间的至少一个附加电极。
8.根据权利要求7所述的系统，其中所述外电极被配置成承载DC电势，并且所述至少一个附加电极被配置成承载RF和DC电势。
9.根据权利要求8所述的系统，其中所述至少一个附加电极包括被配置成具有交替RF极性的至少两个附加电极。
10.根据权利要求1所述的系统，其另外包含旁路，所述旁路被配置成将离子从所述源引导到所述质量分析器而不经过所述迁移率分离器。
11.根据权利要求1所述的系统，其中所述多个所述出口孔中的一个与所述入口孔对准并且被配置成在没有所述气流的情况下接收离子。
12.一种用于基于离子的离子迁移率分离离子的离子迁移率装置，包含：
离子迁移率单元，其具有气体入口和沿第一方向与所述入口相对的气体出口，使得在所述气体入口处引入的气流将在第一方向上流向所述气体出口、离子进入口和多个离子出口孔，所述多个离子出口孔沿第二方向与所述离子进入口相对并且偏离所述离子进入口并且沿所述第一方向彼此间隔开，以及
多个电极，其被布置为在第三壁上呈二维栅格，并且所述多个电极被配置成产生电场，使得离子通过所述离子迁移率单元的路径随所述气流和所述电场而变，使得离开离子出口孔的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子出口孔的离子的离子迁移率范围，其中在电场梯度和所述气流之间的角度取决于通路内的位置而不同。
13.根据权利要求12所述的离子迁移率装置，其另外包含邻近多个离子出口孔定位的透镜阵列，所述透镜阵列被配置成将离子导向到相应的离子出口孔中。
14.根据权利要求13所述的离子迁移率装置，其中所述透镜阵列包括外电极，以及在所述外电极和所述离子出口孔之间的一个或多个附加电极。
15.根据权利要求14所述的离子迁移率装置，其中所述电极的开口尺寸从所述离子出口孔到所述外电极增加。
16.根据权利要求14所述的离子迁移率装置，其中所述外电极被配置成承载DC电势，并且中间电极被配置成承载交替极性的RF电势。
17.根据权利要求14所述的离子迁移率装置，其中所述多个离子出口孔中的一个与所述离子进入口对准，并且被配置成在没有所述气流的情况下接收离子。
18.一种用于基于离子的离子迁移率分离离子的离子迁移率装置，包含：
离子迁移率单元，其具有气体入口和沿第一方向与所述入口相对的气体出口，使得在所述气体入口处引入的气流将在第一方向上流向所述气体出口、离子进入口和多个离子出口孔，所述多个离子出口孔沿第二方向与所述离子进入口相对并且偏离所述离子进入口并且沿所述第一方向彼此间隔开，以及
多个电极，其被配置成产生电场，使得离子通过所述离子迁移率单元的路径随所述气流和所述电场而变，使得离开离子出口孔的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子出口孔的离子的离子迁移率范围，其中在电场梯度和所述气流之间的角度取决于所述离子迁移率单元内的与所述第一方向和所述第二方向平行的XY平面中的位置而改变。
19.根据权利要求18所述的离子迁移率装置，其中所述电场由二维电极栅格产生。
20.根据权利要求18所述的离子迁移率装置，其中所述电场由弯曲电极条阵列产生。
21.根据权利要求18所述的离子迁移率装置，其中所述多个离子出口孔中的一个与所述离子进入口对准，并且被配置成在没有所述气流的情况下接收离子。
22.一种用于识别样品的组分的方法，包含：
向离子源提供样品并且从所述样品的组成组分产生多个离子；
使用离子迁移率分离器基于离子迁移率分离所述多个离子中的第一组离子，所述离子迁移率分离器具有在第一方向上的气流和呈第一配置的电场，使得所述第一组的所述离子的移动由呈所述第一配置的所述电场和所述气流管控，其中所述电场由在壁上跨越所述离子迁移率分离器的二维电极栅格产生，使得在电场梯度和所述气流之间的角度取决于通路内的位置而不同；
将所述离子引导到多个离子通道中，使得进入个别离子通道的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子通道的离子的离子迁移率范围；
将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；
将所述电场改变为第二配置；
使用所述迁移率分离器基于离子迁移率分离所述多个离子中的第二组离子，使得所述第一组的所述离子的移动由呈所述第二配置的所述电场和所述气流管控；
将所述离子引导到所述多个离子通道中；
将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；和
使用所述质量分析器确定所述第一和第二组离子的质荷比。
23.根据权利要求22所述的方法，其中在所述第一配置或所述第二配置中，在电场梯度和所述气流之间的角度取决于通路内的位置而不同。
24.根据权利要求22所述的方法，其中所述第一组离子的分离具有与所述第二组离子的分离不同的分离程度。
25.根据权利要求22所述的方法，其中所述第一组离子的分离具有与所述第二组离子的分离不同的离子迁移率范围。
26.一种用于基于离子的离子迁移率分离离子的离子迁移率装置，包含：
离子迁移率单元，其具有气体入口和沿第一方向与所述入口相对的气体出口，使得在所述气体入口处引入的气流将在第一方向上流向所述气体出口、离子进入口和多个离子出口孔，所述多个离子出口孔沿第二方向与所述离子进入口相对并且偏离所述离子进入口并且沿所述第一方向彼此间隔开；
多个电极，其被配置成在所述第二方向上产生电场梯度，使得进入所述离子迁移率单元的离子在所述第一方向上与所述气体一起流动，并且根据所述离子在所述第二方向上的所述气体中的迁移率而漂移，使得离开离子出口孔的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子出口孔的离子的离子迁移率范围；和
透镜阵列，其邻近多个离子出口孔定位并且被配置成将离子导向到相应的离子出口孔中，所述透镜阵列包括具有与所述离子出口孔对准的多个开口的至少一个电极，其中所述电极的开口尺寸大于所述离子出口孔的开口尺寸。
27.根据权利要求26所述的离子迁移率装置，其中在电场梯度和所述气流之间的角度取决于通路内的位置而不同。
28.根据权利要求26所述的离子迁移率装置，其中所述至少一个电极包括外电极，以及位于所述外电极和所述多个离子出口孔之间的至少一个附加电极，其中所述电极的所述开口尺寸从所述多个离子出口孔到所述外电极增加。
29.根据权利要求26所述的离子迁移率装置，其中透镜阵列电极上的DC和RF电势被配置成最大化离子的传输。
30.根据权利要求26所述的离子迁移率装置，其中透镜阵列电极上的DC和RF电势被配置成最大化离子迁移率范围之间的分离。
31.一种用于识别样品的组分的方法，包含：
向离子源提供样品并且从所述样品的组成组分产生多个离子；
使用离子迁移率分离器基于离子迁移率分离所述多个离子中的第一组离子，所述离子迁移率分离器具有在第一方向上的气流和电场，使得所述第一组的所述离子从离子进入口到多个离子出口孔的离子路径由所述电场和所述气流管控；
使用透镜阵列将所述离子引导到多个离子通道中，使得进入个别离子通道的离子的离子迁移率范围不同于进入相邻离子通道的离子的离子迁移率范围，所述透镜阵列具有第一组电势；
将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；
将所述透镜阵列改变为第二组电势；
使用所述迁移率分离器基于离子迁移率分离所述多个离子中的第二组离子；
使用具有所述第二组电势的透镜阵列将所述离子引导到所述多个离子通道中；
将离子从个别离子通道引导到质量分析器中；和
使用所述质量分析器确定所述第一和第二组离子的质荷比。
32.根据权利要求31所述的方法，其中所述透镜阵列包括具有与所述离子出口孔对准的多个开口的至少一个电极。
33.根据权利要求31所述的方法，其中所述透镜阵列包括外电极，以及在所述多个离子通道和所述外电极之间的至少一个附加电极。
34.根据权利要求33所述的方法，其中所述电极的开口尺寸随距所述多个离子通道的距离而增加。
35.根据权利要求31所述的方法，其中具有所述第一组电势的所述第一组离子的传输大于具有所述第二组电势的所述第二组离子的传输。
36.根据权利要求31所述的方法，其中具有所述第一组电势的所述第一组离子的分离大于具有所述第二组电势的所述第二组离子的分离。
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