CN110596599A - 确定锂镀敷是否发生的车载算法 - Google Patents

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Abstract

在包括石墨阳极颗粒的锂离子电池组的充电期间，目标是将锂嵌入到阳极材料中，作为LiC6。但可能在进行充电过程的某一充电速率下，锂不合乎期望地发生镀敷、未被检测到、成为石墨颗粒上的锂金属。在紧随这种充电时段的电池组运行的开路时段期间，可以通过以下方式使用基于计算机的监测系统来监测锂镀敷的存在：连续测量在开路时间的短时期间的电池电位(Vcell)，将开路电压数据拟合到最佳三次多项式拟合，然后从类似时间段期间的多项式拟合确定dVcell/dt(mV/s)。据发现，导数曲线中的最大值或最小值(局部最小值)的存在与阳极石墨颗粒上的所镀敷锂存在可靠的相关性。

Description

确定锂镀敷是否发生的车载算法
背景技术
基于锂的电池组越来越多地用于给机动车中的发动机电动机和其他装置供电和给其他消费设备供电。高能-容锂离子电池组需要用于给用于驱动机动车轮子的发动机电动机供电，并且在许多这种应用中，使用多电池、高电压锂离子电池组。这种电池组用于这种应用中需要电池组的电化学电池连续放电和再充电。
在锂离子电池组的放电期间，从阳极材料去除(脱出)锂离子，并且将其释放到接触电解质中。电子同时释放到阳极集电器中，然后释放到外部需要电力的电路(像给车辆供电的发动机电动机)中。随着电子的释放，阳极带负电。锂离子借助电解质(经常为锂盐的非水液体溶液)传导到阴极(电池放电期间的正极)。从外部电路进入阴极的电子促进锂嵌入到阴极的材料中。锂离子的流动在通过强加电池电位对电池组中的电化学电池再充电时反转，该电池电位驱动阳极处的还原和阴极处的氧化。电子被强迫从阴极向阳极流动。各电极材料的成分必须适应锂到各电极材料中和离开各电极材料的运输(嵌入/脱出)。各电池的连续容量在大量重复充电放电周期期间在实质测量中取决于锂到相反电极的材料(经常为颗粒材料)中和离开这些材料的有效移动。
在用于给驱动机动车的发动机电动机供电的锂电池组材料中，例如，石墨颗粒经常用于形成阳极。可以对各电池的石墨阳极材料(电池放电期间的负极)再充电使得电池组在给车辆和车辆上的装置供电时可以继续其功能的速率，对此已存在关注。机动车中和电池组的电池被重复放电和再充电的类似应用中使用的锂离子电池组中的阳极材料的有效再充电仍然需要改善。
发明内容
当锂在锂离子电化学电池的充电期间再嵌入到阳极材料中时，其如何影响阳极材料，对此已存在密切关注，本主题发明的实践的理解正是基于这一关注。
以非限制性示例和例示的方式，许多锂离子电池组电池由作为阳极材料的石墨的小颗粒、作为阴极材料的锂镍锰钴氧化物(LiNiMnCoO2)的小颗粒以及作为液体电解质的LiPF6(经常为1M)组成，该LiPF6溶解在非水溶剂的混合物中，该液体电解质透过颗粒电极材料和插入它们之间的薄多孔聚合隔离膜的表面并接触它们。有时与导电碳颗粒混合的石墨阳极颗粒经常以均匀厚度的多孔层形式树脂粘结到铜箔集电器的两个主侧。可选地与更小的导电碳颗粒混合的锂镍锰钴氧化物颗粒以均匀厚度的多孔层形式树脂粘结到铝集电器箔的两个主面。电极经常被形成为尺寸相近的矩形，这些矩形在交替组件中直立，在它们的顶侧处具有用于电连接到电池封装中的其他电极的无涂层突片。阳极突片和阴极突片可以单独接合到用于一组电池组电池的公共阳极和阴极端子。
一组预定数量的阳极和阴极组装在合适的紧密配合容器中，然后随着容器封闭而用电解质溶液填充该容器。电解质插入到交替相对的电极的组件中，以便合适地渗入并填充各层电极材料的孔，使得电解质溶液实质接触并弄湿电极材料的各颗粒，该电解质溶液具有其预定浓度的锂离子。通常，仅各端子延伸到所组装电池单元的完成且封闭的封装外部。
但端子用于将直流电传输到连接到电池组的电力消耗设备，并且接收用于对电池组再充电的电流。并且端子还用于到控制器、仪器以及计算机数据存储的连接和若干功能的处理，该若干功能包括评定电池的电荷状态(SOC)以及发起电池组的电池的再充电。
以下讨论与管理由锂离子电池形成的锂电池组的运行有关，在这些锂离子电池中，阳极材料基于石墨的微米尺寸颗粒。在制备各阳极的某一阶段，必须将锂嵌入碳的颗粒。并且每当为了将锂再嵌入到多孔阳极材料层的各石墨颗粒(或其他合适的阳极材料)中而通过在阴极(现在为负DC电荷)与阳极(现在为正DC电荷)之间施加合适的反向电压对锂耗尽的阳极(在各电池放电周期之后)再充电时，涉及同样的实践。
在锂电池的充电期间，锂离子从周围的液体电解质嵌入到阳极材料的小分层石墨颗粒的表面上。在石墨中，碳原子分层设置，在这些层中，各碳原子由单个或双共价键键合到三个其他碳原子。锂离子遭遇进入由充电电流的流动进入阳极的石墨颗粒的电子，并且每以下反应式地与碳(石墨)颗粒反应，以形成嵌入化合物：
xLi++xe-+C6→LixC6(0≤x≤1)
由此，石墨晶体结构的六个碳原子可以在插入过程中容纳多达一个锂原子，该嵌入过程由所施加充电电位驱动。由该过程，石墨颗粒的初始阳极材料以现有的反应速率填充有(容纳)锂原子，该现有的反应速率由阳极地点处的环境条件来建立。并且在由阳极的锂含量的耗尽对运行电池实质放电之后，通过将锂含量转移到阴极，由类似的再充电过程将锂含量重新存储在石墨颗粒中。
然而，在运行电池组再充电过程期间，取决于充电的速率，有时发现不是进入阳极材料的所有锂以LiC6嵌入形式容纳到石墨颗粒中。有时，锂金属简单地镀敷在石墨颗粒的表面上。一些锂离子收集电子并简单地形成所镀敷的锂金属。这是充电过程的不期望结果。所镀敷的锂金属不以与LiC6成分的锂含量相同的方式在阳极材料中起作用。所镀敷的锂金属降低电池的电容量，并且具有其自己的电化学电压电位，该电压电位还干扰锂离子电池组电池的基本功能。进一步地，所镀敷锂中的一些倾向于与电解质反应，以产生包含锂的惰性产品，并且该所反应的锂产品不再可用于在电池中起作用。电池损失少量的容量，并且随着时间的过去，这可能导致过早电池故障。如果镀敷大量锂，则与电解质溶剂的反应可能严重，包括快速热事件。并且所镀敷的锂可能形成从阳极延伸并使电池电短路的枝状晶。
根据本发明的实践，再充电过程被管理为提高锂返回嵌入到阳极石墨颗粒中的速率和效率，锂以LiC6成分存在。
根据引起本发明的研究工作，观察到具有锂离子的石墨的充电速率可能导致以下场景。锂通过形成LiC6根据上述反应方程式填充宿主石墨碳。但到石墨颗粒的表面的锂添加(即，从电解质溶液转移)的速率可能超过锂作为LiC6嵌入到石墨晶体结构中的速率。随着充电过程继续，锂金属使石墨颗粒的可用表面部位饱和，然后累积在颗粒的表面上。在中断充电电流时，锂可能缓慢地扩散到石墨颗粒中。但凭借所镀敷锂的存在，改变负电极电位。负电极电位临时地比锂金属阳极的LiC6阳极材料的预期更高电位(至少)更接近该锂金属阳极的负电极电位。发现随着锂逐渐扩散到石墨材料中(这形成LiC6)，阳极的电位逐渐升高到其犹如没有锂被镀敷的预期水平。发现阳极电位随着石墨颗粒上的所镀敷锂金属的浓度分布继续减小或在时间段之后消失继续放开到均衡值。
但在被预期为例如给驱动车辆的轮子的发动机电动机供电的电池组电池的组件中，所镀敷锂金属在石墨阳极颗粒上的存在(即使是临时的)是不期望的。电池组可以在所镀敷锂仍然存在且危害电池组电池的功能的同时置于其操作放电模式。在电池组在这种工作环境中的运行中重要的是监测并管理经常为快速的再充电过程，以使锂(或电池组电池阳极中的任意类似金属)在电池组运行的关键再充电周期期间的镀敷最小化。
由此，根据本发明的实践，监测电池组的充电，诸如在车辆中或具有发动机或其他类似的承载机器的另一个装置中的合适编程的计算机的控制下。在该示例中，电池组将由阳极或由作为活性阳极材料的石墨颗粒形成的阳极的组形成。并且阴极材料和液体电解质将可与石墨阳极材料兼容。所施加的充电电流以变化的电平控制；诸如在用于电池组电池的1C充电电平以上、该电平或该电平以下的充电电平。充电电流将连续得到测量，并且数据通常以0.1秒每电流电位时间数据点的速率将被传输到已编程计算机。并且将测量阳极相对于阴极的电压电位(Vcell)，并且数据将被发送到已编程计算机。电压电位将在阳极电池的充电期间和紧跟充电时段的开路时段期间测量。另外，与充电过程的管理关联的已编程计算机还将被编程为计算电池的电压(Vcell)随着在充电时段之后的开路时段期间的时间(t，单位为秒)的变化的导数(dVcell/dt)，并且计算阳极(负极)对锂参考电极的电压(Vneg)随着在充电时段之后的时间(t，单位为秒)的变化的导数(dVneg/dt)。
根据本发明的优选实践，电池电压随着时间的导数基于开路数据的基于计算机的分析和对时间数据的V到多项式(诸如Vi＝a+bt+ct2+dt3)的合适拟合。导数dVcell/dt然后等于值b+2ct+3dt2。
监测并管理用于石墨阳极的充电过程如下进行。将电池组用于电驱动发动机的至少部分时间供电的车辆的操作员可以在车辆空闲时发起充电周期。或者车辆可以具有车载充电装置，诸如与车辆制动关联的发动机提供动力的发电机和/或装置。在已编程计算机确定电池组的再充电可用或适当时，在基于C(安培每小时)的预定值的充电电平下发起充电周期，其中，C是在一个小时内将具有已知电极材料和数量的放电电池完全再充电的预定电流充电电平。预定充电速率通常基于C的倍数，例如0.4C或1.4C。所施加的充电电平可以基于电池组的之前充电周期的计算机存储的经验。
在充电期间，计算机可以跟踪并存储电池电位(V)。在以初始充电速率充电预定时段之后，停止充电，电池或电池组处于开路模式。在开路阶段期间，确定并存储电池电压与秒的预定时段期间的已逝去时间的三次拟合的导数(dVcell/dt)。另选地或组合地，在已编程计算机中确定并存储负极电位对Li的导数(dVneg/dt)。该数据在车辆不运行时的所测量环境温度下或移动车辆中的所测量温度下获得。如果发现导数曲线中的隆起或不连续性(所计算导数数据的方向的突然变化)，则它被归因于锂金属随着阳极被充电而不想要地镀敷在阳极的石墨颗粒上。充电过程被停止预定时段，以允许所镀敷锂与石墨反应，或者充电过程以更低的充电速率(C)重新开始，该充电速率被选择为更佳地平衡锂到石墨颗粒上的沉积速率与锂作为LiC6同化到石墨材料中的速率。
由此，根据本发明的实践，基于具有时间数据的开路电池电压确定锂离子电池组的石墨电池的将来充电速率，该时间数据作为ti的函数合适地拟合到Vi的三次多项式。然后获得dVcell/dt或dVneg/dt二者之一的导数。dVcell/dt或dVneg/dt的导数曲线的局部最小值(隆起状不连续性)的有无指示本充电速率是否适当或合适。如下面在本说明书中将更详细讨论并描述的，电池电位的这种不连续性的存在是锂在电池的阳极的石墨颗粒的表面上的存在的及时指示。该所选的导数数据指示来自电池电解质的锂到石墨颗粒的表面上的沉积速率大于锂作为LiC6同化在阳极材料中的速率。
本说明书的以下章节中将更详细地描述本发明的方法的实践。将对在本说明书的以下章节中描述的附图进行参照。
附图说明
图1是具有石墨阳极的五个不同或相同锂离子电池组电池的、在25℃下充电之后的开路电池电位(单位为伏特(V))对时间(单位为秒(s))的图表。电池被分别充电至0.60、0.65、0.70、0.75以及0.80的部分电荷状态水平(SOC)。随着时间的推移的开路电池电位分别是：0.80，实线；0.75，点划线；0.70，长虚线；0.65，中虚线；以及0.60，最短虚线。与实线曲线一起平放的点曲线表示形成关于0.80数据的三次多项式曲线的拟合数据点。
图表覆盖在电池再充电终止之后的大约1800秒的时段。在各示例中，电池电位从大约3.9伏特的相应再充电电位升至大约4.1伏特。相应开路电池电位在大约500秒的时段期间降低，并且趋平至大致稳定的电位值。
图2是图1的电池的各开路值随着时间的微分(d(cell potential)/dt，V/s)的图表。如下面在本说明书中详细说明的，使用在图1中呈现的五个电池的数据的三次拟合获得微分的值。随着时间的推移的开路电池电位的微分分别是用于：0.60，实线；0.65，点划线；0.70，长虚线；0.75，中虚线；以及0.80，最短虚线。从开路状态之后的大约200秒开始呈现微分数据。
用于被充电至0.60、0.65、0.70的电荷状态水平的电池的微分值随着时间的推移朝向零值平滑地增大。这些曲线指示没有锂镀敷发生在这些电池的充电期间。用于被充电至0.75和0.80的电荷状态水平的电池的微分值初始减小，然后随着时间的推移朝向零值增大(显示最小值)，这指示锂镀敷在这些电池以更高的充电速率充电期间发生。
具体实施方式
为机动车应用制造的锂离子电池组的特征可以被描述为包含多个单独电池的模块，各电池例如包括石墨阳极，该石墨阳极在电池放电期间带负电，与锂化合物阴极分离，该锂化合物阴极带正电，并且被包含在聚合物涂布的金属箔型电池组袋中。各电池具有用于与更大电池组包中的其他电池电串联或电并联的正和负延伸部，该更大电池组包基于特定应用的电力要求来对于该特定应用定尺。
电池组管理系统可以连同电池组模块或电池组模块的组一起用作电子控制器。电池组管理系统可以包括一个或更多个计算机装置，各计算机装置具有处理器和足够数量的存储器，例如，只读存储器、随机存取存储器以及电可擦可编程只读存储器。这种计算装置可商购，并且用于管理锂离子电池组模块的运行中，该操作包括电池模块的充电和放电。并且这种电池组管理系统可以用于确定特定充电速率是否使得锂到锂离子电池组电池中的石墨颗粒上的镀敷的主题方法中。
在车辆当前未驱动的锂电池组的充电周期之后，允许电池组闲置优选地几分钟(合适地为多达大约三十分钟)的时段。在该时段期间，以指定时间间隔(例如，每0.1秒间隔)使用电池组管理系统的电压感测装置连续获得开路电压数据，并且记录电压(Vi)和单位为0.1秒间隔的时间(si)的连续值并将其存储在电池组管理系统或类似计算装置的电压记录构件中。
用例示性示例的方式，将如下准备五个实质上相同的锂电池组电池。
通过拆开被生产为用于雪弗兰博特电动车中的电池组来获得电池。在这些电池中，正极活性材料是Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2(NMC622)，并且负极材料是石墨。电池表示用于商业发动机电动机驱动的机动车中的电池。
由在厚度上各为大约十五微米的两个多孔惰性聚乙烯隔离膜分离的阳极和阴极被放置在夹具中并沉浸在LiPF6电解质溶液(1M，碳酸亚乙酯/碳酸二亚乙酯)中。锂线参考电极放置在聚乙烯隔离膜之间。五个电池的充电和开路测试在填充氩的手套箱中进行。类似的结果使用半石墨负极(诸如可逆地存储并释放锂的焦炭和硬碳)来获得。
五个电池中的每一个以0.85C的速率充电至其分别为60、65、70、75以及80的相应充电结束电荷状态值。
然后允许各电池处于室温大约三十分钟的时段，并且测量其开路电压。每十秒时段取电压值并将其记录在计算机的存储器中。对于各电池在图1中绘制该数据。在电荷值的80末端的实线之后的点划线是从三次拟合到所观察的数据。
在图1中呈现的平滑曲线不呈现在各电池的石墨阳极中的锂镀敷的任何指示。然而，发现这种信息可以从开路电池电压对时间数据的微分分析来获得。发现与石墨阳极上的锂镀敷有关的、从以下微分分析获得的数据与由电极的物理检查获得的信息对应。
根据本发明的优选实践，电压/时间数据的三次多项式拟合用于该目的。可以使用更低和更高的多项式拟合(线性、二次以及四次方)。但优选数据的三次拟合。
即，分析所记录电压对时间数据并将其处理至三次拟合：V＝a+bt+ct2+dt3。
然后使用数据的三次拟合来从电压对时间数据获得微分数据dV/dt＝b+2ct+3t2。发现在如图2例示的绘制微分数据时，微分数据中的局部最小值(例如，然后是增大的、微分值的减小)的存在指示在石墨阳极材料上的可观察锂镀敷的存在。
所记录的电压测量使用电压表来获得。该电压测量构件可以具有由制造商提供或由许多样本(例如，对同一样本的30个或更多个独立测量)上的例行测试程序确定的西格玛值(σ)(即，测量的标准偏差)。例如，用于电压测量装置的代表西格玛值可以位于大约0.05mV到大约20mV的范围内。该信息用于处理所测量和所记录的电压数据中。
进行所记录开路电压与时间数据的分析。确定所收集开路电压数据σdata的单个标准偏差。该西格玛值用于确定应用于将系数值(a、b、c以及d)拟合在上述三次多项式中的指定时间(ti)的合适数量(N)的连续电压值(Vi)。优选地，确定奇数值N(例如，N＝41)，使得在所选数据点Ni的各侧上的(N-1)/2个数据点用于确定数据点中。
在拟合和数据点之间计算方差σ，除了在时间序列开始和结束时的(N-1)/2个数据点之外。这给出拟合的NT个数据点：
其中，Vi(bar)＝ai+bi(t-ti)+ci(t-ti)2+di(t-ti)3是数据的拟合，并且下标i指时间ti和时间ti的Vi。在时间t＝ti时，Vi(bar)＝ai，并且dVi(bar)/dt＝bi。对于ai、bi、ci以及di获得的值将取决于数据窗口尺寸N。因此，ai是关于N的函数，ai(N)。
窗口N中的电压数据点的数量被选择为使得方差σ等于σdata。由此，可以使用以下非线性方程来求解窗口尺寸N：
在用于产生图1的图表中的数据中，发现在N具有41个电压数据点的值时，三次多项式的拟合产生等于0.47mV的方差σ。该值与用于五个测试电池的、图1的V对时间曲线的数据点的方差一致。
因此，在对于V＝ai+bi(t-ti)+ci(t-ti)2+di(t-ti)3的三次多项式中的系数值的拟合确定合适数量的数据点N时，使用电池组管理系统(或其他合适的计算装置)来绘制图2的微分曲线：d(cell potential)/dT,V/s。
作为合适确定dV/dt的另选方法，可以使用三次平滑样条。再次，优选三次多项式的使用。与三次拟合一样，三次平滑样条符合下式：
V(bar)(t)＝ai+bi(t-ti)+ci(t-ti)2+di(t-ti)3，ti≤t≤ti+1
其中，V(bar)是到V的拟合。在时间ti，Vi(bar)＝ai，并且dV(bar)/dti＝bi。
平滑参数p用于根据下式(C.de Boor，《样条实用指南》，修订版，Springer出版，2001年。参见用于平滑样条的章节14。以及D.S.G.Pollock，《时间序列分析、信号处理和动力学手册》，Academic Press出版，1999年。参见用于平滑样条的章节11)惩罚回归的曲线：
函数P被最小化。函数f(x)的第二导数f”(x)的平方的积分表示从x1至xN的所有局部曲率的平方的累积。随着p靠近1，没有平滑产生，并且我们获得插值多项式，其中，回归穿过各点。随着p接近0，平滑完成，没有局部曲率被允许，并且我们获得数据的最小二乘线性回归。
如对于开窗三次多项式进行的，可以从下式获得平滑参数p：
平滑样条的所有拟合多项式系数(包括ai和bi)取决于平滑参数p的值。对于平滑样条，NT对应于所有数据-没有末端效应，因为存在已开窗三次多项式。
是这些微分曲线基于将所存储的开路电压对时间数据合适地拟合到三次多项式，该三次多项式启用在快速管理的电池组充电过程中的锂镀敷的存在的快速且合适的准确分析。
由此经计算并在图2中呈现的微分曲线(d(cell potential)/dt，V/s)呈现被确定为与在五个被评价电池的石墨阳极材料上的锂镀敷的存在有关的数据。发现并证实处于60、65以及70的电荷状态值的电池不呈现锂金属镀敷在它们的石墨阳极材料中的物理证明。并且如在图2中呈现的用于这些电池的微分曲线显示朝向零逐渐平滑减小的值。但用于具有初始如充电的电荷状态值75和80的电池的微分曲线初始减小，到达最小值，然后随着更低负值增大。这些电池被检查并发现为具有锂在它们的石墨阳极材料上的不想要镀敷的证明。
下面是在车载实践的讨论，这些车载实践可以用于监测具有石墨阳极的锂离子电池的充电，以便找到使在阳极材料上镀敷的锂的形成和保留最小化的最大充电速率。
在许多情形下，车辆锂离子电池组包将在车辆未被驱动时充电。它可以包装在车库中或在用于充电操作的另一个合适的电源附近。并且许多这种锂电池使用石墨阳极(例如，288个电池和阳极)。包含被定尺为给电动车驱动发动机供电的电池组包的现今车辆还包含管理车辆电池组的周期放电和再充电的计算机容量和支持仪器。基于车载计算机的电池组控制系统(或电池组管理系统)和关联的仪器包含用于电池组包的电荷状态的已存储值，并且包含来自用于车载电池组包的之前充电时段的参考数据。这种现有车载设备可以按需使用和扩展，以将具有石墨阳极的锂离子电池组包管理为使锂到石墨颗粒上的镀敷最小化。
车辆/电池组控制系统的电池组充电程序将具有与基于石墨阳极的电池组包的目前电荷状态及其目前温度T(例如，单位为摄氏度)有关的数据。电池组包或代表电池的目前开路电压(ocv,V)也可用且存储在计算机中。该数据集(SOC,T,ocv)可以用作第一充电校准参数cal_a，该参数用于用锂离子以LiC6成分的形式对石墨阳极再充电。
基于校准的构成值cal_a，车载计算机被编程为使用所存储的值(来自查找表)来设置用于对电池组包充电的总充电电流值(cal_i)。车载计算机的充电程序还具有基于电池的温度的合适的最大电池组包电压的所存储值，校准(cal_v:Vmax(T))。
随着电池组包的充电进行，测量总充电电流，并且在计算机储存器中更新电荷状态和温度值。温度下的最大电池组包电压(cal_v,Vmax(T))为充电时段的持续时间和终止提供边界。在该阶段，停止充电过程，并且在紧接在充电时段之后的开路时段期间测量随着时间(单位为秒或更小)的推移的电池的开路值(Vcell)和/或负极(阳极)对锂金属参考电极的电位(Vneg)。
如上面在本说明书中陈述的，锂离子电池组的充电导致锂被嵌入到活性阳极材料中。在许多这种电池组中，活性阳极材料包括石墨的颗粒。为了合适地充电电池，锂必须与石墨合适地反应并同化到石墨中，作为LiC6。如果充电速率太快，则锂中的一些未同化为LiC6，它作为锂金属镀敷在石墨颗粒上。在该著作之前，没有用于确定锂镀敷是否发生在充电过程期间的已知过程。在一些情况下，所镀敷锂金属中的一些与石墨逐渐反应，以形成LiC6，但如上面在本说明书中描述的，任意剩余的已镀敷锂金属不利于电池的继续运行。
本说明的实践使用我们的以下观察：在阳极石墨LiC6材料上的已镀敷锂金属表现得像竞争阳极材料并影响电池电位(Vcell)。并且如果石墨阳极材料与锂金属的参考电极连接，则锂镀敷影响阳极(负极)与参考电极之间的电位(Vneg)。但在充电过程之后的开路时段期间，已镀敷锂的存在可以通过检查dVcell/dt和/或dVneg/dt(各单位为mV/s)的图或累积存储值来检测。观察到如果指定电位随着时间的这些导数值将自己呈现为导数曲线中的dVcell/dt的隆起或最小值或dVneg/dt的最大值，则这种最小值或最大值是与包含LiC6的石墨合并的不想要已镀敷锂的存在的证明。本说明书的图2中呈现了导数曲线中的这种数据和最小值。
根据本说明的实践，优选的是导数曲线基于三次多项式，该三次多项式从开路电压-时间数据合适地准备。导数数据如上面在本说明书中描述的源于三次多项式数据。三次多项式数据中的不连续性被发现是石墨阳极材料上的锂镀敷的存在的非常可靠的指示。
导数曲线中的这种不连续性通常发生在开路时段开始时的一至二十分钟或大约的时段内。从导数曲线获得的该信息可以合适地用于以下电池组充电时段中。
由此，在充电时段完成时和在紧接的开路时段开始时，计算机管理的充电系统基于开路电压数据的三次多项式数据监测单位为mV/s的dVcell/dt和/或dVneg/dt。如果在上面在本说明书中指定的开路电压(例如，校准参数cal_b)的预定时段内，在dVcell/dt中没有发现局部最小值或在dVneg/dt中没有发现局部最大值，那么可以推断没有锂镀敷发生在之前的充电周期期间。如果没有导数曲线中的不连续性的证明，则可以以相同的充电参数(cal_i和cal_v)或可能稍微更快的充电参数进行随后的电池组充电程序。
但如果在开路电压(例如，校准参数cal_b)的预定时段内，在dVcell/dt中发现局部最小值和/或在dVneg/dt中发现局部最大值，那么必须通过减小充电电流(cal_i)和/或充电电位(cal_v)来减小下一充电事件的Icharge(T,SOC)。
评定dVcell/dt和/或dVneg/dt的实践可以使用之前的充电监测数据在完全充电时段之后执行。并且所聚集的基于导数的数据可以由计算机监测系统如用于设置充电校准，这些充电校准用于在电池组长时间段的用于给车辆或使用它的其他装置供电之后的下一充电时段。另选地，大体完全的充电周期可以为了以下目的而不时地中断：检查锂镀敷，然后在必要时修改充电参数，以在还促进完成电池组的充电的速率的同时使锂镀敷最小化。
如所演示的，本发明的价值是提供一种监测系统，该监测系统与实质且大型的电池组系统的充电关联，以便检测到石墨阳极材料上的锂镀敷并使其最小化。虽然许多这种系统用于机动车辆上，但它们还与其他耗电装置一起使用。
监测锂镀敷的实践还可以在再生制动或类似车载充电事件期间或之后执行。由此，实践还可以在低电流电荷事件(例如，0.1C事件)期间进行。这种低电荷事件在本发明的实践中被认为等同于开路时段。
并且虽然已经关于锂到石墨阳极中的嵌入演示了使用电压电位随着时间的导数进行的主题监测过程的实践，但监测过程同样适用于将镁和/或钠嵌入到用于电极的石墨颗粒中的过程或其他应用。而且，监测过程适用于将这些金属(锂、镁或钠)嵌入到硅-石墨阳极中。

Claims (10)

1.一种监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，所述锂电池组电池还包括：阴极，该阴极与所述阳极分离；和包含锂离子的电解质，该电解质与所述阳极的所述石墨颗粒且与所述阴极接触，所述电池组电池可选地具有锂金属的参考电极，所述锂离子电池组电池的所述充电由(i)施加于所述阳极和阴极的指定电压电位和(ii)指定的总充电电流的施加来完成，该总充电电流将锂离子携带到所述石墨颗粒，为的是将锂插入到石墨碳中，作为LiC6，所述监测方法的目的是检测不合乎需要的、金属锂在所述石墨颗粒上的镀敷，而不是LiC6的形成，所述监测方法包括以下步骤：
在所述电池组电池的所述充电之后的指定时间段内将所述电池组电池维持在开路状态；以及在所述时间段期间，
在预定时间段测量开路电池电压(Vcell)；
确定所述开路电压数据与所述时间段期间的时间值的三次多项式拟合，所述拟合多项式之间的平方差和所述数据的和(该和由数据点的数量正规化)的平方根被设置为等于电压测量过程的标准偏差，这允许适当选择对于开窗多项式回归要包括的数据的窗口尺寸或平滑样条回归中的平滑参数；
确定所述开路电池电压与时间的所述三次多项式拟合的导数(dVcell/dt，mV/s)；
检查在所述指定时间段期间收集的所述导数数据，以确定所述数据是呈现平滑曲线还是呈现具有局部最大值或最小值的曲线，平滑曲线指示锂镀敷的不存在，具有局部最大值或最小值的曲线指示锂镀敷的存在；并且其后，
将所述导数数据用于确定用于锂到所述石墨阳极材料中的随后嵌入的所述指定电压电位或所述总充电电流中。
2.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，选择若干电压/时间数据点，以获得所述电压/时间值的合适拟合，以获得与所述电压/时间数据值的三次多项式拟合并使用所述三次多项式拟合来获得所述三次多项式拟合的所述导数。
3.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，所述电池充电过程和监测过程在与所述电池组连接的已编程计算装置的控制下进行。
4.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，所述导数数据基于开路电压来计算，该开路电压在开路时段的前一至二十分钟期间获得。
5.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，所述导数数据呈现平滑曲线，并且所述随后充电过程在相同充电条件下进行。
6.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，所述导数数据呈现平滑曲线，并且所述随后充电过程在更积极充电条件下进行。
7.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，所述导数数据呈现指示锂镀敷的所述存在的具有局部最大值或最小值的曲线，并且所述随后充电过程在更不积极充电条件下进行。
8.根据权利要求1所述的监测在锂离子电池组电池的充电期间锂嵌入到所述电池组电池的阳极中的石墨颗粒中的方法，其中，测量所述阳极对所述参考电极的所述开路电压(Vanode)，并且确定三次多项式拟合的所述导数值dVanode/dt并将其用于确定用于锂到所述石墨阳极材料中的随后嵌入的所述指定电压电位或所述总充电电流。
9.一种对锂离子电池组电池充电的方法，该电池组电池包括：(i)第一电极，该第一电极由石墨颗粒的多孔层形成，所述第一电极在所述电池组电池的放电期间起带负电的阳极的作用，所述石墨颗粒的至少一部分在所述电池组电池处于充电状态时以LiC6的存在为特征，所述石墨颗粒随着所述电池组电池放电而耗尽LiC6；(ii)第二电极，该第二电极与所述第一电极物理地分离，并且由能够与所述石墨颗粒电化学兼容的电极材料形成，所述第二电极在所述电池组电池的放电期间起阴极的作用；以及(iii)电解质溶液，该电解质溶液包括移动锂离子，所述电解质溶液与两个电极接触，所述充电方法包括以下步骤：
在所述第一与第二电极之间将预定直流充电电位应用预定时间段，以便将所述电解质溶液中的锂离子引导为与所述第一电极的所述石墨颗粒接触，为的是使锂离子与所述石墨颗粒上的电子反应并在所述石墨颗粒中形成LiC6；
终止所述充电电流并将所述锂离子电池组电池置于开路状态；
在所述开路状态的第一预定时间段(t，单位为秒)期间测量(i)开路电池电压(Vcell)和(ii)所述负极对锂金属参考电极的电压(Vneg)中的至少一个，以获得用于Vcell或Vneg的、对时间的电压曲线；
确定所述开路电压数据与所述时间段期间的时间值的三次多项式拟合，所述拟合多项式之间的平方差和所述数据的和(该和由数据点的数量正规化)的平方根被设置为等于电压测量过程的标准偏差，这允许适当选择对于开窗多项式回归要包括的数据的窗口尺寸或平滑样条回归中的平滑参数；
准备用于dVcell/dt或dVneg/dt的所述三次多项式拟合的导数曲线；
检查在所述指定时间段期间收集的所述导数数据，以确定所述数据是呈现平滑曲线还是呈现具有局部最大值或最小值的曲线，所述平滑曲线指示锂镀敷的不存在，具有局部最大值或最小值的曲线指示锂镀敷的存在；并且其后，
将所述导数数据用于确定用于锂到所述石墨阳极材料中的随后嵌入的所述指定电压电位或所述总充电电流。
10.一种监测在电池组电池的充电期间金属到所述电池组电池的阳极中的石墨或石墨和硅的颗粒中的嵌入的方法，所述金属是从由锂、镁以及钠构成的组选择的一种，所述电池组电池还包括：阴极，该阴极与所述阳极分离；和包含金属离子的电解质，该电解质与所述阳极的所述石墨或石墨-硅颗粒并与所述阴极接触，所述电池组电池的所述充电由(i)施加于所述阳极和阴极的指定电压电位和(ii)指定总充电电流的施加来完成，该总充电电流将金属离子携带到所述石墨或石墨-硅颗粒，为的是将所述金属并入到所述石墨或石墨硅颗粒中，所述监测方法的目的是检测不想要的、所述金属在所述阳极颗粒上的镀敷，所述监测方法包括以下步骤：
在所述电池组电池的所述充电之后的指定时间段内将所述电池组电池维持在开路状态；以及在所述时间段期间，
在预定时间段测量开路电池电压(Vcell)；
确定所述开路电压数据与所述时间段期间的时间值的三次多项式拟合；
确定所述开路电池电压与时间的所述三次多项式拟合的导数(dVcell/dt，mV/s)；
检查在所述指定时间段期间收集的所述导数数据，以确定所述数据是呈现平滑曲线还是呈现具有局部最大值或最小值的曲线，所述平滑曲线指示金属镀敷的不存在，具有局部最大值或最小值的曲线指示锂镀敷的存在；并且其后，
将所述导数数据用于确定用于所述金属随后嵌入到阳极材料的所述石墨或石墨-硅颗粒中的所述指定电压电位或所述总充电电流。
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