CN110585907A - 内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置及工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，包括：热交换器，用于烟气和还原剂的热交换；装有催化剂的内循环流化床反应器，顶部设有烟气出口，内部通过竖向设置的隔板划分为循环连通的吸附区和还原区，所述吸附区靠近底部的侧壁开口与所述热交换器的烟气出口连接，所述还原区靠近底部的侧壁开口与所述热交换器的还原剂出口连接，吸附区烟气入口处和还原区还原剂入口处均设有用于均匀布气的多孔板，所述吸附区和还原区的侧壁均设有氧传感器、温度传感器和压力传感器。本发明可实现同步脱硫脱硝效率70％以上，解决了过量的氧对催化还原过程的抑制问题，以及还原产物硫单质对催化剂的中毒问题。
Description
技术领域
本发明涉及烟气处理技术领域，具体涉及一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置及工艺。
背景技术
复合型大气污染是当前国内外科学研究的重点问题，也是影响我国公众生产和生活的热点社会问题。硫氧化物(SOx)和氮氧化物(NOx)是大气中二次颗粒物和臭氧的重要前体物，主要来源于火力发电厂、采暖锅炉、化工厂等固定排放源和汽车、飞机等移动排放源。
现有烟气(或尾气)脱硫脱硝多采取分级治理方式，即在不同的处理装置中分别脱硫和脱硝。脱硫方法包括干法脱硫和湿法脱硫等，干法脱硫技术因占地面积小、效率较高而得到广泛的应用。选择性催化还原(SCR)是一种广泛应用的脱硝技术，它利用还原剂(主要是NH3)在催化剂(V2O5-WO3/TiO2)的作用下，还原NOx为氮气。
虽然现阶段分级单独脱硝和脱硫的技术已经比较成熟，然而分级治理的方式存在投资和运行费用高、占用面积大及烟气(或尾气)治理系统复杂等缺点。因此开发一体化的脱硫脱硝技术已经成为当下的热点。
目前已经研究的一体化脱硫脱硝技术主要是湿法同时脱硫脱硝工艺，如氯酸氧化法等。湿法同时脱硫脱硝工艺存在吸收液的二次处理和污染，同时设备易腐蚀和能耗高等问题。所以有必要开发新型干法一体化脱硫脱硝技术。
上世纪60年代，美国雪佛龙(Chevron)公司率先开展了干法一体化脱硫脱硝的研究，研究得到在固定床反应器中Cu/Al2O3催化剂上CO可同步催化还原SO2和NOx为硫单质和N2。然而，由于烟气(或尾气)中过量的氧(大于4vol％)对催化还原过程的抑制问题无法解决，限制了该技术的工业化应用。
发明内容
针对本领域存在的不足之处，以及过量的氧对催化还原过程的抑制问题，本发明提供了一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，可高效节能地同步催化还原SO2和NOx。
一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，包括：
热交换器，用于烟气和还原剂的热交换；
装有催化剂的内循环流化床反应器，顶部设有烟气出口，内部通过竖向设置的隔板划分为循环连通的吸附区和还原区，所述吸附区靠近底部的侧壁开口与所述热交换器的烟气出口连接，所述还原区靠近底部的侧壁开口与所述热交换器的还原剂出口连接，吸附区烟气入口处和还原区还原剂入口处均设有用于均匀布气的多孔板，所述吸附区和还原区的侧壁均设有氧传感器、温度传感器和压力传感器。
本发明采用内循环流化床取代传统的固定床作为催化反应器，采用内置隔板将内循环流化床分隔成两个相通的反应区(吸附区和还原区)，将烟气与还原剂分别注入吸附区和还原区，通过调整涉及烟气流量和还原剂流量可控制催化剂的循环速率以及吸附区和还原区内的氧浓度分布。在高氧浓度的吸附区，催化剂可同时吸附SO2和NOx；在低氧浓度的还原区，还原剂可快速同时催化还原吸附的SO2和NOx为硫单质和N2，其中产物N2与处理后的烟气通过内循环流化床顶部的排气出口排放，产物硫单质在内循环流化床反应器内呈液态，通过多孔板及时排出并流入内循环流化床底部收集。本发明解决了高氧浓度、液态硫单质等对同步催化还原脱硫脱硝反应的抑制问题，实现同步一体化脱硫脱硝的目的。
温度越高，气体在催化剂表面的吸附能力会越差。本发明采用热交换器进行烟气和还原剂的热交换，降低进入吸附区的烟气温度、提高进入还原区的还原剂温度，从而分别提高SO2和NOx的吸附和还原效果，达到高效节能的目的。
作为优选，所述内循环流化床反应器为圆柱形。进一步优选，所述内循环流化床反应器的高径比为8～12:1。
为了实现更好地吸附、还原平衡以及氧含量的分布控制，作为优选，所述吸附区与还原区的体积比为3～5:1。
作为优选，所述内循环流化床反应器内底部中间处设有催化剂收集室，位于吸附区和还原区下方，所述催化剂收集室顶面设有催化剂收集阀，底面设有催化剂排出阀。催化剂收集室用于收集并排出中毒、失活的催化剂，方便更换新催化剂。
通过调节隔板顶端和底端留出的间隙大小，可进一步控制吸附区和还原区的氧含量分布，作为优选，所述隔板顶端和所述内循环流化床反应器顶面之间的距离与所述内循环流化床反应器高度之比为3～6:100；
所述隔板底端和所述催化剂收集室顶面之间的距离与所述内循环流化床反应器高度之比为3～6:100。
SO2还原产物硫单质在还原反应条件下呈液态，液态硫单质的过度积累会导致催化剂中毒而快速失活，作为优选，所述多孔板底端与所述催化剂收集室侧壁固定连接，顶端与所述内循环流化床反应器侧壁固定连接，所述多孔板、催化剂收集室侧壁以及内循环流化床反应器侧壁和底面围成单质硫收集室；
所述单质硫收集室底面设有单质硫排出阀，方便单质硫的及时排出。
进一步优选，所述多孔板倾斜设置，底端与所述催化剂收集室侧壁顶端固定连接，顶端与所述内循环流化床反应器烟气或还原剂入口上方的侧壁固定连接，避免了液体硫单质在吸附区或还原区的积累，有利于硫单质的排出。
作为优选，所述催化剂的质量与内循环流化床反应器的体积之比为20～40kg:1m3。
作为优选，所述吸附区顶面设有催化剂加入阀，有利于加入的新鲜催化剂直接进入吸附区进行吸附。
本发明还提供了一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝工艺，使用所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，工艺流程包括步骤：
(1)含有SO2和NOx的高温烟气和还原剂在热交换器内进行热交换后温度均为200～300℃，然后分别进入吸附区和还原区，烟气经过吸附区内的催化剂后通过烟气出口排出，同时SO2和NOx与吸附区内的催化剂接触并被吸附；
(2)吸附区内吸附有SO2和NOx的催化剂在气流带动下越过隔板进入还原区，吸附在催化剂表面的SO2和NOx被进入还原区的还原剂还原为液态的单质硫和N2，单质硫通过多孔板进入单质硫收集室，N2随着气流通过隔板下方间隙回流至吸附区与进入的烟气混合；
(3)气流带动下，经过还原反应、表面SO2和NOx脱附完全的催化剂通过隔板下方间隙回流至吸附区进入下一轮的SO2和NOx吸附；
(4)循环步骤(1)～(3)，实现内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝。
作为优选，烟气流量与还原剂流量比为1～2:1；
吸附区烟气停留时间为5～20s，SO2浓度为400～1000ppm，NOx浓度为300～500ppm，氧浓度为5～10vol％；
还原区还原剂停留时间为3～6s，还原剂浓度为1～3vol％，氧浓度为1～4vol％。
通过调整烟气和还原剂流量控制催化剂的循环速率，以及吸附区和还原区的氧浓度，在高氧含量(5～10vol％)的吸附区增强SO2和NOx与催化剂的气固相吸附，在低氧含量(1～4vol％)的还原区提高还原剂催化还原SO2和NOx的效率。
作为优选，所述还原剂为H2、CO或烃类。NH3等碱性还原剂易于与SO2发生酸碱反应形成硫酸盐或亚硫酸盐，导致SO2无法被还原。
所述催化剂应对SO2和NOx具有优异的吸附能力，以及对SO2和NOx的高效催化还原性能。作为优选，所述催化剂为负载型过渡金属氧化物和/或稀土-过渡金属复合氧化物。
本发明与现有技术相比，主要优点包括：本发明可实现同步脱硫脱硝效率70％以上，热交换器可降低能耗15％～20％，解决了过量的氧对催化还原过程的抑制问题，以及还原产物硫单质对催化剂的中毒问题。
附图说明
图1为实施例的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置的结构示意图；
图中：1-热交换器的还原剂入口，2-热交换器的烟气入口、3-热交换器的还原剂出口，4-热交换器的烟气出口，5-吸附区烟气入口，6-还原区还原剂入口，7-内循环流化床反应器烟气出口，8-颗粒状催化剂的循环流动方向，9-热交换器，10-内循环流化床反应器，11-单质硫收集室，12-催化剂收集室，13-催化剂收集室排出阀，14-催化剂收集室收集阀，15-单质硫排出阀，16-多孔板，17-氧传感器，18-温度传感器，19-压力传感器，20-隔板，21-催化剂加入阀，22-吸附区，23-还原区。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。下列实施例中未注明具体条件的操作方法，通常按照常规条件，或按照制造厂商所建议的条件。
本实施例的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，包括：热交换器9和内循环流化床反应器10。内循环流化床反应器10为圆柱形，高径比为10:1。
内循环流化床反应器10内部通过竖向设置的隔板20划分为循环连通的吸附区22和还原区23，吸附区22和还原区23的体积比为3～5:1，吸附区22和还原区23内均装有颗粒状催化剂，催化剂的质量与内循环流化床反应器10的有效体积之比为30kg:1m3。催化剂为负载型过渡金属氧化物或稀土-过渡金属复合氧化物
内循环流化床反应器10内位于吸附区22和还原区23下方的中间设有催化剂收集室12。隔板20顶端和内循环流化床反应器10顶面之间的距离H与内循环流化床反应器10高度之比为1:20，隔板20底端和催化剂收集室12顶面之间的距离h与内循环流化床反应器10高度之比为1:20。隔板20两侧边与内循环流化床反应器10侧壁固定连接，连接处完全密封，吸附区22和还原区23只通过隔板20顶端和内循环流化床反应器10顶面之间的间隙、以及隔板20顶端和催化剂收集室12顶面之间的间隙连通循环。
催化剂收集室12平行于隔板20的两侧壁同样与内循环流化床反应器10侧壁固定连接，连接处完全密封，且垂直于隔板20方向的长度小于内循环流化床反应器10宽度。
吸附区22一侧的内循环流化床反应器10侧壁上靠近底部处设有吸附区烟气入口5，位于吸附区烟气入口5上方设有氧传感器17、温度传感器18和压力传感器19。吸附区22一侧的内循环流化床反应器10顶面设有催化剂加入阀21和烟气出口7。
还原区23一侧的内循环流化床反应器10侧壁上靠近底部处设有还原区还原剂入口6，位于还原区还原剂入口6上方设有氧传感器17、温度传感器18和压力传感器19。
吸附区烟气入口处附近和还原区还原剂入口处附近分别倾斜设置有多孔板16，多孔板16孔径小于催化剂粒径。多孔板16两侧边与内循环流化床反应器10侧壁固定连接，多孔板16顶端与内循环流化床反应器10烟气入口或还原剂入口上方的侧壁固定连接，底端与催化剂收集室12侧壁顶端固定连接，各连接处完全密封。
吸附区22和还原区23的多孔板16分别与催化剂收集室12侧壁以及内循环流化床反应器10侧壁和底面围成两个独立位于催化剂收集室12两侧的单质硫收集室11。单质硫收集室11底面设有单质硫排出阀15。
催化剂收集室12顶面设有催化剂收集阀14，底面设有催化剂排出阀13。
热交换器9用于烟气和还原剂的热交换。烟气从烟气入口2进入热交换器9，从烟气出口4流出，进入吸附区烟气入口5。还原剂从还原剂入口1进入热交换器，从还原剂出口3流出，进入还原区还原剂入口6。
使用上述内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置进行一体化脱硫脱硝，工艺流程包括步骤：
(1)含有SO2和NOx的高温烟气和还原剂在热交换器9内进行热交换后温度均为200～300℃，然后分别进入吸附区22和还原区23，烟气经过吸附区22内的催化剂后通过烟气出口7排出，同时SO2和NOx与吸附区22内的催化剂接触并被吸附；
(2)吸附区22内吸附有SO2和NOx的催化剂在气流带动下按颗粒状催化剂的循环流动方向8越过隔板20进入还原区23，吸附在催化剂表面的SO2和NOx被进入还原区23的还原剂还原为液态的单质硫和气态N2，单质硫通过多孔板16进入单质硫收集室11，N2随着气流通过隔板20下方间隙回流至吸附区22与进入的烟气混合后从烟气出口7排出；
(3)气流带动下，经过还原反应、表面SO2和NOx脱附完全的催化剂通过隔板20下方间隙回流至吸附区进入下一轮的SO2和NOx吸附；
(4)循环步骤(1)～(3)，实现内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝。
使用上述内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置进行一体化脱硫脱硝应用如下：
应用例1
烟气流量为50L/min，温度为380℃，其中SO2浓度为500ppm，NOx浓度为500ppm，含氧量约8vol％，通过热交换器降温至300℃后送入吸附区(氧浓度8vol％)，烟气在吸附区的停留时间为18s，和吸附区装填的催化剂接触吸附后，催化剂移动至还原区(氧浓度3vol％)。还原气体为氢气和氮气的混合气，流量为40L/min，温度为250℃，氢气浓度为0.05vol％，通过热交换器升温至300℃，还原剂在还原区的停留时间为6s，SO2和NOx的去除率分别为75％和80％。
应用例2
烟气流量为75L/min，温度为380℃，其中SO2浓度为500ppm，NOx浓度为500ppm，含氧量约8.7vol％，通过热交换器降温至300℃后送入吸附区(氧浓度8.7vol％)，烟气在吸附区的停留时间为12s，和吸附区装填的催化剂接触吸附后，催化剂移动至还原区(氧浓度3.2vol％)。还原气体为氢气和氮气的混合气，流量为50L/min，温度为250℃，氢气浓度为0.05vol％，通过热交换器升温至300℃，还原剂在还原区的停留时间为4.8s，SO2和NOx的去除率分别为72％和75％。
应用例3
烟气流量为75L/min，温度为380℃，其中SO2浓度为400ppm，NOx浓度为400ppm，含氧量约8.5vol％，通过热交换器降温至300℃后送入吸附区(氧浓度8.5vol％)，烟气在吸附区的停留时间为12s，和吸附区装填的催化剂接触吸附后，催化剂移动至还原区(氧浓度3.5vol％)。还原气体为氢气和氮气的混合气，流量为40L/min，温度为250℃，氢气浓度为0.05vol％，通过热交换器升温至300℃，还原剂在还原区的停留时间为6s，SO2和NOx的去除率分别为71％和73％。
应用例4
烟气流量为75L/min，温度为380℃，其中SO2浓度为500ppm，NOx浓度为500ppm，含氧量约8.2vol％，通过热交换器降温至300℃后送入吸附区(氧浓度8.2vol％)，烟气在吸附区的停留时间为12s，和吸附区装填的催化剂接触吸附后，催化剂移动至还原区(氧浓度2.5vol％)。还原气体为氢气和氮气的混合气，流量为75L/min，温度为250℃，氢气浓度为0.05vol％，通过热交换器升温至300℃，还原剂在还原区的停留时间为3.2s，SO2和NOx的去除率分别为78％和83％。
应用例5
烟气流量为75L/min，温度为380℃，其中SO2浓度为500ppm，NOx浓度为500ppm，含氧量约8.2vol％，通过热交换器降温至300℃后送入吸附区(氧浓度8.2vol％)，烟气在吸附区的停留时间为12s，和吸附区装填的催化剂接触吸附后，催化剂移动至还原区(氧浓度2.5vol％)。还原气体为CO和氮气的混合气，流量为75L/min，温度为250℃，CO浓度为0.1vol％，通过热交换器升温至300℃，还原剂在还原区的停留时间为3.2s，SO2和NOx的去除率分别为75％和80％。
此外应理解，在阅读了本发明的上述描述内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
Claims (10)
1.一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，包括：
热交换器，用于烟气和还原剂的热交换；
装有催化剂的内循环流化床反应器，顶部设有烟气出口，内部通过竖向设置的隔板划分为循环连通的吸附区和还原区，所述吸附区靠近底部的侧壁开口与所述热交换器的烟气出口连接，所述还原区靠近底部的侧壁开口与所述热交换器的还原剂出口连接，吸附区烟气入口处和还原区还原剂入口处均设有用于均匀布气的多孔板，所述吸附区和还原区的侧壁均设有氧传感器、温度传感器和压力传感器。
2.根据权利要求1所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，所述吸附区与还原区的体积比为3～5:1。
3.根据权利要求1或2所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，所述内循环流化床反应器内底部中间处设有催化剂收集室，位于吸附区和还原区下方，所述催化剂收集室顶面设有催化剂收集阀，底面设有催化剂排出阀。
4.根据权利要求3所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，所述隔板顶端和所述内循环流化床反应器顶面之间的距离与所述内循环流化床反应器高度之比为3～6:100；
所述隔板底端和所述催化剂收集室顶面之间的距离与所述内循环流化床反应器高度之比为3～6:100。
5.根据权利要求3所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，所述多孔板底端与所述催化剂收集室侧壁固定连接，顶端与所述内循环流化床反应器侧壁固定连接，所述多孔板、催化剂收集室侧壁以及内循环流化床反应器侧壁和底面围成单质硫收集室；
所述单质硫收集室底面设有单质硫排出阀。
6.根据权利要求1所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，所述催化剂的质量与内循环流化床反应器的体积之比为20～40kg:1m3。
7.根据权利要求1所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，其特征在于，所述吸附区顶面设有催化剂加入阀。
8.一种内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝工艺，其特征在于，使用权利要求5所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置，工艺流程包括步骤：
(1)含有SO2和NOx的高温烟气和还原剂在热交换器内进行热交换后温度均为200～300℃，然后分别进入吸附区和还原区，烟气经过吸附区内的催化剂后通过烟气出口排出，同时SO2和NOx与吸附区内的催化剂接触并被吸附；
(2)吸附区内吸附有SO2和NOx的催化剂在气流带动下越过隔板进入还原区，吸附在催化剂表面的SO2和NOx被进入还原区的还原剂还原为液态的单质硫和N2，单质硫通过多孔板进入单质硫收集室，N2随着气流通过隔板下方间隙回流至吸附区与进入的烟气混合；
(3)气流带动下，经过还原反应、表面SO2和NOx脱附完全的催化剂通过隔板下方间隙回流至吸附区进入下一轮的SO2和NOx吸附；
(4)循环步骤(1)～(3)，实现内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝。
9.根据权利要求8所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝工艺，其特征在于，烟气流量与还原剂流量比为1～2:1；
吸附区烟气停留时间为5～20s，SO2浓度为400～1000ppm，NOx浓度为300～500ppm，氧浓度为5～10vol％；
还原区还原剂停留时间为3～6s，还原剂浓度为1～3vol％，氧浓度为1～4vol％。
10.根据权利要求8所述的内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述还原剂为H2、CO或烃类；
所述催化剂为负载型过渡金属氧化物和/或稀土-过渡金属复合氧化物。
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| CN114289025A (zh) * | 2021-12-27 | 2022-04-08 | 浙江树人学院（浙江树人大学） | 一种用于脱除氮氧化物与二氯乙烷的催化剂及其制备方法和应用 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| CN102026703A (zh) * | 2008-03-31 | 2011-04-20 | 不列颠哥伦比亚大学 | 催化还原烟道气NOx的方法和装置 |
| JP2019081160A (ja) * | 2017-10-31 | 2019-05-30 | 株式会社キャタラー | 排ガス浄化用触媒 |
| CN210934467U (zh) * | 2019-09-17 | 2020-07-07 | 浙江树人学院（浙江树人大学） | 内循环流化床耦合热交换器一体化脱硫脱硝装置 |
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2019
- 2019-09-17 CN CN201910876658.1A patent/CN110585907B/zh active Active
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| CN114289025B (zh) * | 2021-12-27 | 2024-03-22 | 浙江树人学院（浙江树人大学） | 一种用于脱除氮氧化物与二氯乙烷的催化剂及其制备方法和应用 |
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