CN110540190A - 高热传导散热复合膜及其制备方法 - Google Patents

高热传导散热复合膜及其制备方法 Download PDF

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    • H05K7/2039—Modifications to facilitate cooling, ventilating, or heating characterised by the heat transfer by conduction from the heat generating element to a dissipating body

Abstract

本发明提供一种高热传导散热复合膜及其制备方法，包含：制备包含多个氧化石墨烯的氧化石墨烯溶液；制备包含多个纳米初始复合结构的纳米颗粒溶液，纳米初始复合结构包含多个聚多巴胺层包覆的纳米钻石；提供混合作业，将氧化石墨烯溶液与纳米颗粒溶液混合为混合溶液；提供预备膜成型作业，抽滤混合溶液，保留混合的氧化石墨烯及纳米初始复合结构形成预备膜；提供热处理作业，加热预备膜使氧化石墨烯还原为多个还原石墨烯，使纳米初始复合结构的聚多巴胺层变为多个碳层，藉此形成高热传导散热复合膜，以使高热传导散热复合膜具有良好的垂直方向及水平方向导热性。

Description

高热传导散热复合膜及其制备方法
技术领域
本发明是有关于一种高热传导散热复合膜及其制备方法，且尤其是有关一种具有石墨烯的高热传导散热复合膜及其制备方法。
背景技术
半导体制程技术的进度及高功率的需求，使电子元件逐渐朝微型化、轻量化及高速化的趋势发展，然而过多废热的产生及残留使电子元件发生热当机现象，进而导致功效下降或耗损，故散热技术的改善一直都是3C产业的重要的议题。
石墨烯由sp2混成轨域组成，且以σ键作为骨架形成六角形蜂巢状晶格，而通过离域π电子在平面结构上下方形成π键，因此石墨烯具有良好的机械强度及光学性质。此外，石墨烯在导电性及导热性方面亦具有优良的表现，故兴起了石墨烯纳米材料研究的热潮，并将石墨烯做为散热涂料、散热片或热介面材料，藉此提升电子元件的散热效能。
然而，由于石墨烯在垂直方向(through-plane)及平面方向(in-plane)上的键结方式相去甚远，而使得其在热传导方面的表现上也有很大的差异性。再者，石墨烯在平面方向热传导系数较在垂直方向高出甚多，因此也导致其在应用上受到限制。
有鉴于此，如何有效的改善石墨烯于垂直方向上的热传导性能，制作出具有较高垂直方向热传导系数的高热传导散热复合膜，遂成相关业者努力的目标。
发明内容
本发明提供一种高热传导散热复合膜及其制备方法，通过将聚多巴胺层包覆的纳米钻石与氧化石墨烯混合，再利用高温热处理使其分别转化为碳层包覆的纳米钻石及还原石墨烯，而可得到具有良好垂直方向及水平方向导热性能的高热传导散热复合膜。
依据本发明的一实施方式提供一种高热传导散热复合膜，其包含多个还原石墨烯及多个纳米复合结构，各纳米复合结构与还原石墨烯混合且包含一纳米钻石及一碳层，碳层包覆纳米钻石。
藉此，声子可通过纳米复合结构及还原石墨烯传导热量，而能提升高热传导散热复合膜垂直方向的热传导性能。
依据前述的高热传导散热复合膜，其中多个还原石墨烯层状堆叠成多个石墨烯层，纳米复合结构可以混置于石墨烯层之间；或前述高热传导散热复合膜垂直方向热传导系数(through-plane thermal conductivity)可大于或等于0.5W/m.K；或前述高热传导散热复合膜水平方向热传导系数(in-plane thermal conductivity)大于或等于400W/m.K。
依据本发明的另一实施方式提供一种制备方法，用以制备一高热传导散热复合膜，制备方法包含下列步骤。制备一氧化石墨烯溶液，且氧化石墨烯溶液包含多个氧化石墨烯；制备一纳米颗粒溶液，且纳米颗粒溶液包含多个纳米初始复合结构，纳米初始复合结构包含一纳米钻石及包覆纳米钻石的一聚多巴胺层；提供一混合作业，将氧化石墨烯溶液与纳米颗粒溶液混合为一混合溶液；提供一预备膜成型作业，抽滤混合溶液，保留混合的氧化石墨烯及纳米初始复合结构，以形成一预备膜；提供一热处理作业，加热预备膜，使氧化石墨烯还原为多个还原石墨烯，且多个聚多巴胺层转变为多个碳层，以使多个纳米初始复合结构转化为多个纳米复合结构，藉此形成高热传导散热复合膜。
依据前述的制备方法，其中可于制备纳米颗粒溶液时，将多个纳米钻石分散于一三羟甲基氨甲烷-盐酸缓冲溶液中，使纳米钻石均匀分散，再加入多巴胺盐酸盐混合，以形成纳米初始复合结构，并将纳米初始复合结构分散于一氨水，形成纳米颗粒溶液。或可于预备膜成型作业中，将混合的氧化石墨烯及纳米初始复合结构加压静置及自然干燥，以形成预备膜。或可于热处理作业中，将预备膜置入一高温炉并通入一氩气，进行800℃高温退火。
附图说明
图1绘示依照本发明一实施方式的一种制备方法的步骤流程图；
图2A、图2B、图2C以及图2D分别绘示依照图1的制备方法的制造过程示意图；
图3A绘示依照本发明的第1实验例的预备膜的FESEM截面形貌；
图3B绘示依照本发明的第1实验例的预备膜于高倍率的FESEM截面形貌；
图3C绘示依照本发明的第1实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌；
图3D绘示依照本发明的第1实验例的高热传导散热复合膜于高倍率的FESEM截面形貌；
图4A绘示第1实验例的穿透式电子显微镜影像；
图4B绘示图4A中区域(1)的快速传立叶转换图；
图4C绘示图4A中区域(2)的快速传立叶转换图；
图4D绘示图4A中区域(3)的快速传立叶转换图；
图5A绘示依照本发明的第2实验例的预备膜的FESEM截面形貌；
图5B绘示依照本发明的第2实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌；
图6A绘示依照本发明的第3实验例的预备膜的FESEM截面形貌；
图6B绘示依照本发明的第3实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌；
图7A绘示依照本发明的第4实验例的预备膜的FESEM截面形貌；
图7B绘示依照本发明的第4实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌；
图8A绘示依照本发明的第1比较例的预备膜的FESEM截面形貌；
图8B绘示依照本发明的第1比较例的高热传导散热复合膜于高倍率的FESEM截面形貌；
图9A绘示依照本发明的第2比较例的预备膜的FESEM截面形貌；
图9B绘示依照本发明的第2比较例的预备膜于高倍率的FESEM截面形貌；
图9C绘示依照本发明的第2比较例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌；
图9D绘示依照本发明的第2比较例的高热传导散热复合膜于高倍率的FESEM截面形貌；
图10绘示第1比较例、第2比较例及第1实验例的垂直方向热传导系数图；
图11绘示第1实验例、第2实验例、第3实验例及第4实验例分别于25℃、50℃、75℃及100℃下所测得之的垂直方向热传导系数图；
图12绘示第1比较例、第2比较例及第1实验例的水平方向热传导系数图；以及
图13绘示第1实验例、第2实验例、第3实验例及第4实验例分别于25℃、50℃、75℃及100℃下所测得的水平方向热传导系数图。
其中，附图标记说明如下：
100制备方法 300氧化石墨烯溶液
110步骤 310氧化石墨烯
120步骤 400纳米颗粒溶液
130步骤 410纳米初始复合结构
140步骤 411聚多巴胺层
150步骤 412纳米钻石
200高热传导散热复合膜 500混合溶液
210纳米复合结构 600预备膜
211碳层 (111)、(220)：晶面
230还原石墨烯
具体实施方式
以下将参照图式说明本发明的实施方式。为明确说明起见，许多实务上的细节将在以下叙述中一并说明。然而，阅读者应了解到，这些实务上的细节不应用以限制本发明。也就是说，在本发明部分实施方式中，这些实务上的细节是非必要的。此外，为简化图式起见，一些习知惯用的结构与元件在图式中将以简单示意的方式绘示；并且重复的元件将可能使用相同的编号表示。
请参阅图1、图2A、图2B、图2C以及图2D，其中图1绘示依照本发明一实施方式的一种制备方法100的步骤流程图，图2A、图2B、图2C以及图2D分别绘示依照图1的制备方法100的制造过程示意图。制备方法100用以制备一高热传导散热复合膜200，制备方法100包含步骤110、步骤120、步骤130、步骤140以及步骤150。
于步骤110中，制备一氧化石墨烯溶液300，且氧化石墨烯溶液300包含多个氧化石墨烯310。
于步骤120中，制备一纳米颗粒溶液400，且纳米颗粒溶液400包含多个纳米初始复合结构410，各纳米初始复合结构410包含一纳米钻石412及包覆纳米钻石412的一聚多巴胺层411。
于步骤130中，提供一混合作业，将氧化石墨烯溶液300与纳米颗粒溶液400混合为一混合溶液500。
于步骤140中，提供一预备膜600成型作业，抽滤混合溶液500，保留混合的氧化石墨烯310及纳米初始复合结构410，以形成一预备膜600。
于步骤150中，提供一热处理作业，加热预备膜600，使氧化石墨烯310还原为多个还原石墨烯230，且聚多巴胺层411转变为碳层211，以使多个纳米初始复合结构410转化为多个纳米复合结构210，由此形成高热传导散热复合膜200。
藉此，制备的高热传导散热复合膜200包含有多个还原石墨烯230及多个纳米复合结构210，各纳米复合结构210与还原石墨烯230混合且包含纳米钻石412及碳层211，碳层211包覆纳米钻石412，是以高热传导散热复合膜200可以具有良好的垂直方向及水平方向热传导性能。后面将详细的说明制备方法100的细节。
在步骤110中，可以利用化学还原法制成多个氧化石墨烯310，而如图2A所示，可将多个氧化石墨烯310分散于去离子水中以形成氧化石墨烯溶液300。
于步骤120中，是将多个纳米钻石412分散于一三羟甲基氨甲烷-盐酸缓冲溶液中，使纳米钻石412均匀分散，再加入多巴胺盐酸盐混合，而如图2A所示，可形成纳米初始复合结构410，并将纳米初始复合结构410分散于一氨水，形成纳米颗粒溶液400。其中当纳米初始复合结构410分散于氨水中，可以使其再度达到良好的分散效果。
于步骤130中，先将氧化石墨烯溶液300以超音波震荡，使其层间剥离且均匀分散，再如图2B所示，混合氧化石墨烯溶液300以及纳米颗粒溶液400，并可利用磁石搅拌充分混合，以得混合溶液500，且聚多巴胺层411的表面官能基可提升纳米初始复合结构410于混合溶液500中与氧化石墨烯310的分散性。
于步骤140中，是将混合的氧化石墨烯310及纳米初始复合结构410加压静置及自然干燥，以形成预备膜600。其可以是利用真空抽滤(vacuum filtration)方式将混合溶液500中的液体抽干，抽滤后保留混合的氧化石墨烯310及纳米初始复合结构410，并将上述的氧化石墨烯310及纳米初始复合结构410加压静置及自然干燥，以形成预备膜600。如图2C所示，预备膜600包含多个氧化石墨烯310及纳米初始复合结构410，且多个氧化石墨烯310及纳米初始复合结构410彼此混合。
于步骤150中，可将预备膜600置入一高温炉(未绘示)并通入一氩气(未绘示)，进行800℃高温退火，藉此形成高热传导散热复合膜200。通过高温气氛退火的方式可使氧化石墨烯310移除大部分的氧化官能基而还原为还原石墨烯230，同时会产生部分的重新堆迭效果，而使得还原石墨烯230具有相异的层间距及使X光绕射光谱分析中的峰值具有很大的半高宽；另外，高温气氛退火的方式亦可以使聚多巴胺层411碳化为碳层211，而具有形成多个碳层211包覆纳米钻石412的纳米复合结构210。如图2D所示，高热传导散热复合膜200包含多个还原石墨烯230及纳米复合结构210，纳米复合结构210与还原石墨烯230混合。更详细的说，还原石墨烯230层状堆叠成多个石墨烯层(未标示)，而纳米复合结构210混置于石墨烯层之间，如图2D中的虚线箭头所示，其能有助于垂直方向的热传递，因此，较佳地，高热传导散热复合膜200垂直方向热传导系数可大于或等于0.5W/m.K。
<实验例>
请参阅图3A、图3B、图3C以及图3D，其中图3A绘示依照本发明的第1实验例的预备膜的FESEM截面形貌；图3B绘示依照本发明的第1实验例的预备膜于高倍率的FESEM截面形貌；图3C绘示依照本发明的第1实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌；图3D绘示依照本发明的第1实验例的高热传导散热复合膜于高倍率的FESEM截面形貌，而图3A、图3B、图3C以及图3D的FESEM截面形貌是利用场发射扫描式电子显微镜(型号JEOL JSM 6500F)取得。
第1实验例依照化学还原法(Modified Hummers method)来制备氧化石墨烯，于制备一氧化石墨烯溶液时，先将1克325网目数(mesh)的天然石墨片(Natural graphiteflakes)加入100毫升的浓硫酸(Concentrated sulfuric acid，H2SO4)中，冰浴下搅拌1小时使石墨发生插层反应。接着加入4克过锰酸钾(Potassium permanganate，KMnO4)作为强氧化剂且于40℃水浴下搅拌6小时持续进行氧化反应，再缓慢加入50毫升去离子水搅拌1小时，利用水稀释浓硫酸时所释放的热能均匀加热溶液，将石墨间较弱的键结撑开，此步骤需缓慢进行以避免升温过快造成氧官能基的破坏。接着再缓慢加入100毫升去离子水搅拌30分钟，使石墨达到完整的插层反应。最后以40毫升35％的过氧化氢(Hydrogen peroxide，H2O2)终止反应。将溶液静置隔夜后会分层，倒掉上层澄清液后，加入200毫升5％盐酸(Hydrochloric acid，HCl)搅拌10分钟，以去除溶液内的金属离子与杂质，再将溶液分装于6个离心管中，以每分钟5000转(rpm)的转速离心30分钟，倒掉上层澄清液后再加入去离子水，以相同的转速与时间，反复离心直到溶液达到中性，即可得到浓度为每毫升8毫克的氧化石墨烯溶液。
于制备纳米颗粒溶液时，将20毫克的纳米钻石加入由三羟甲基氨基甲烷(Tris)与盐酸(HCl)配置成pH值为8.5的缓冲溶液(Tris-hydrochloride,Tris-HCl)，以维持溶液的酸碱性。经由超音波声震1小时以达到均匀分散后，接着加入等比例的多巴胺盐酸盐(Dopamine hydrochloride，DA)，其中纳米钻石、去离子水及多巴胺盐酸盐的重量比例为1:1:1，并以磁石搅拌18小时，以使多巴胺在纳米钻石表面上自聚合成聚多巴胺层。接着利用离心的方式去除剩余的多巴胺溶液，以取得具有聚多巴胺层包覆纳米钻石的纳米初始复合结构，再将纳米初始复合结构分散于氨水中完成纳米颗粒溶液的制备。
于混合作业中，取具有20毫克氧化石墨烯的氧化石墨烯溶液以超音波震荡1小时，使其层间剥离且均匀分散，再将纳米颗粒溶液与氧化石墨烯溶液藉由磁石搅拌的方式充分混合，此步骤持续1小时后，即可得混合溶液。
于预备膜成型作业中，利用真空抽滤的方式，将溶液中的液体抽干保留混合的氧化石墨烯及纳米初始复合结构，经过加压静置后自然干燥，最后得到直径约为35mm的预备膜。
于热处理作业中，将预备膜裁剪为直径约为25.5mm的圆形试片，而后夹于两片石英片中，放入高温炉内进行热还原反应。再通入每分钟标准200毫升(standard cubiccentimeter per minute，sccm)氩气的气氛下，以每分钟10℃的升温速率加热试片至100℃，持温30分钟以去除试片中的水气；接着持续升温至220℃并持温30分钟，以移除氧化石墨烯中的含氧官能基；而后升温至800℃持温1小时，使聚多巴胺碳化；最后以每分钟50℃的降温速率冷却试片至室温，得到高热传导散热复合膜。
请参阅图4A、图4B、图4C及图4D，其中图4A绘示第1实验例的穿透式电子显微镜影像，图4B绘示图4A中区域(1)的快速传立叶转换图(Fast fourier transform，FFT)；图4C绘示图4A中区域(2)的快速传立叶转换图；图4D绘示图4A中区域(3)的快速传立叶转换图。而图4A是使用型号为JEOL JEM-3000F的穿透式电子显微镜(transmission electronmicroscope，TEM)取得。由图4A可知，经热处理作业后，聚多巴胺中的六环结构可以保留下来，而形成碳层包覆的纳米钻石，其中碳层的厚度约5nm，进一步通过图4B中区域(1)碳层的快速傅立叶转换图可知，其绕射图形呈现光晕圆环的图像，可判断此碳层为非晶碳结构，而图4C中区域(2)为碳层包覆的纳米钻石，其快速傅立叶转换图中的绕射点可分别对应钻石结构中的(111)与(220)晶面，表示纳米钻石经热处理后并无改变其相结构；此外，图4D中区域(3)为纳米钻石与碳层交界，由此界面处可发现，其所得的快速傅立叶转换图同时显现了钻石的绕射点与碳层的非晶讯号。
请参阅图5A以及图5B，其中图5A绘示依照本发明的第2实验例的预备膜的FESEM截面形貌；图5B绘示依照本发明的第2实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌。
第2实验例的制备方式与第1实验例类似，差别于，在制备纳米颗粒溶液时，使用40毫克的纳米钻石。
请参阅图6A以及图6B，其中图6A绘示依照本发明的第3实验例的预备膜的FESEM截面形貌；图6B绘示依照本发明的第3实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌。
第3实验例的制备方式与第1实验例类似，差别于，在制备纳米颗粒溶液时，使用60毫克的纳米钻石。
请参阅图7A以及图7B，其中图7A绘示依照本发明的第4实验例的预备膜的FESEM截面形貌；图7B绘示依照本发明的第4实验例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌。
第4实验例的制备方式与第1实验例类似，差别于，在制备纳米颗粒溶液时，使用80毫克的纳米钻石。
由图3A、图3B、图5A、图6A以及图7A的预备膜可看出，具有聚多巴胺层包覆纳米钻石的纳米初始复合结构可以混置于氧化石墨烯中形成层状结构；而由图3C、图3D、图5B、图6B以及图7B可看出，由于聚多巴胺的表面官能基可以增加纳米钻石与氧化石墨烯的界面接合力，因此由预备膜经高温热处理后所形成的高热传导散热复合膜仍可维持紧密结构，甚至因为氧化石墨烯含氧官能基的移除，导致重新排列形成的还原石墨烯可以具有更紧实的层状结构，而使得膜厚减少，有利于提升声子的传递效应，进而提升热传导性质。
<比较例>
请参阅图8A及图8B，其中图8A绘示依照本发明的第1比较例的预备膜的FESEM截面形貌；图8B绘示依照本发明的第1比较例的高热传导散热复合膜于高倍率的FESEM截面形貌。
第1比较例的高热传导散热复合膜仅包含多个还原石墨烯。首先，制备一氧化石墨烯溶液，其与第1实验例所述的制备方法相同，当制备出包含20毫克的氧化石墨烯溶液后，直接进行与上述第1实验例相同的预备膜成型作业以取得预备膜，最终进行热处理作业以形成包含还原石墨烯的高热传导散热复合膜。
请参阅图9A、图9B、图9C及图9D，其中图9A绘示依照本发明的第2比较例的预备膜的FESEM截面形貌，图9B绘示依照本发明的第2比较例的预备膜于高倍率的FESEM截面形貌，图9C绘示依照本发明的第2比较例的高热传导散热复合膜的FESEM截面形貌，图9D绘示依照本发明的第2比较例的高热传导散热复合膜于高倍率的FESEM截面形貌。
第2比较例的高热传导散热复合膜包含多个还原石墨烯及多个纳米钻石，且多个还原石墨烯与多个纳米钻石混合。首先，制备一氧化石墨烯溶液，其与第1实验例所述的制备方法相同，再制作出由20毫克纳米钻石与氨水混合的纳米颗粒溶液，直接进行与上述第1实验例相同的混合作业及预备膜成型作业以取得预备膜，最终进行热处理作业以形成高热传导散热复合膜。第2比较例的高热传导散热复合膜与第1实验例至第4实验例的高热传导散热复合膜的差异在于，第2比较例的纳米钻石未被碳层包覆。
请参阅图10，其中图10绘示第1比较例、第2比较例及第1实验例的垂直方向热传导系数图，而图10中的垂直方向热传导系数是利用雷射闪光法于25℃下所测得热扩散系数与密度、比例的乘积计算而得。
由图10可知，第1比较例的纯还原石墨烯膜的高热传导散热复合膜的垂直方向热传导系数最低，而第2比较例的具有纳米钻石与还原石墨烯混合的高热传导散热复合膜的垂直方向热传导系数较第1比较例高，此乃是因为纳米钻石能混置于石墨烯层间以填补氧化石墨烯高温热还原为还原石墨烯时形成的空孔，使纳米钻石可作为石墨烯层间的热传路径，因此热传导系数可提升。但由图9D之可知，第2比较例的高热传导散热复合膜中仍有裂缝出现而非完全紧密结构。
对于第1实验例的高热传导散热复合膜而言，由于聚多巴胺表面上的官能基可增加纳米钻石与氧化石墨烯层间的界面接合力，因此经过热还原过程后，高热传导散热复合膜会呈现紧密结构，同时，聚多巴胺碳化后产生的碳层可作为声子在垂直方向的传递桥梁，而提升高热传导散热复合膜的垂直方向热传导性质，使其垂直方向的热扩散系数提高，因此可证明本发明的高热传导散热复合膜确实可以有效提升垂直方向热传导系数。
请参阅图11，其中图11绘示第1实验例、第2实验例、第3实验例及第4实验例分别于25℃、50℃、75℃及100℃下所测得之的垂直方向热传导系数图，其可看出第1实验例、第2实验例、第3实验例及第4实验例的高热传导散热复合膜的垂直方向热传导系数皆大于0.5W/m.K，且在不同温度下皆具有良好的垂直方向热传导系数。
请参阅图12及图13，其中图12绘示第1比较例、第2比较例及第1实验例的水平方向热传导系数图，图13绘示第1实验例、第2实验例、第3实验例及第4实验例分别于25℃、50℃、75℃及100℃下所测得之的水平方向热传导系数图。由图12可看出，第1实验例的高热传导散热复合膜的水平方向热传导系数较第1比较例及第2比较例高，具有良好的水平方向热传导效果；而由图13可看出，第1实验例、第2实验例、第3实验例及第4实验例的高热传导散热复合膜的水平方向热传导系数皆大于400W/m.K，其中最高值在常温下可达1406.2W/m.K，在100℃下更可高达1899.7W/m.K，且在不同温度下皆具有良好的水平方向热传导系数，较佳地，高热传导散热复合膜的水平方向热传导系数小于或等于2000W/m.K。而在此要特别说明的是，虽然第2实验例至第4实验例的高热传导散热复合膜的水平方向热传导系数低于第2比较例的高热传导散热复合膜，但仍高于第1比较例的高热传导散热复合膜，因此可证明本发明的高热传导散热复合膜在水平方向上具有相较于习用技术的高导热效果。
虽然本发明已以实施方式揭露如上，然其并非用以限定本发明，任何熟习此技艺者，在不脱离本发明之精神和范围内，当可作各种之更动与润饰，因此本发明之保护范围当视后附之申请专利范围所界定者为准。

Claims (8)

1.一种高热传导散热复合膜，其特征在于，包含：
多个还原石墨烯；以及
多个纳米复合结构，与所述多个还原石墨烯混合，且各该纳米复合结构包含：
一纳米钻石；及
一碳层，包覆该纳米钻石。
2.根据权利要求1所述的高热传导散热复合膜，其中所述多个还原石墨烯层状堆叠成多个石墨烯层，所述多个纳米复合结构混置于所述多个石墨烯层之间。
3.根据权利要求2所述的高热传导散热复合膜，其垂直方向热传导系数大于或等于0.5W/m.K。
4.根据权利要求2所述的高热传导散热复合膜，其水平方向热传导系数大于或等于400W/m.K。
5.一种制备方法，用以制备一高热传导散热复合膜，其特征在于，该制备方法包含：
制备一氧化石墨烯溶液，该氧化石墨烯溶液包含多个氧化石墨烯；
制备一纳米颗粒溶液，该纳米颗粒溶液包含多个纳米初始复合结构，各该纳米初始复合结构包含一纳米钻石及包覆该纳米钻石的一聚多巴胺层；
一混合作业，将该氧化石墨烯溶液与该纳米颗粒溶液混合为一混合溶液；
一预备膜成型作业，抽滤该混合溶液，保留混合的所述多个氧化石墨烯及所述多个纳米初始复合结构，以形成一预备膜；以及
一热处理作业，加热该预备膜，使所述多个氧化石墨烯还原为多个还原石墨烯，且多个所述聚多巴胺层转变为多个碳层，以使所述多个纳米初始复合结构转化为多个纳米复合结构，由此形成该高热传导散热复合膜。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其中于制备该纳米颗粒溶液时，将多个纳米钻石分散于一三羟甲基氨甲烷-盐酸缓冲溶液中，使所述多个纳米钻石均匀分散，再加入多巴胺盐酸盐混合，以形成所述多个纳米初始复合结构，并将所述多个纳米初始复合结构分散于一氨水，形成该纳米颗粒溶液。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其中于该预备膜成型作业中，将混合的所述多个氧化石墨烯及所述多个纳米初始复合结构加压静置及自然干燥，以形成该预备膜。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其中于该热处理作业中，将该预备膜置入一高温炉并通入一氩气，进行800℃高温退火。
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