CN110504360B - 一种大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法，包括：透明基底，N区互联层、钙钛矿层和P区全覆盖多孔导电层；所述N区互联层沉积覆盖于所述透明基底；所述钙钛矿层为磁性钙钛矿前驱液通过高精度涂布仪的涂布方式和磁场的磁性吸附作用共同使其互相链接且均匀分布于所述P区全覆盖多孔导电层内部的下方所形成的与所述N区互联层接触的互联结构；该发明可以整面大面积制备包括互联导电层的N区互联层，无需后处理，制备工艺简单，大幅减少制备步骤，降低制备难度与制备成本，实现了大面积印刷、快速低成本制备。

Description

一种大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于能源技术领域，尤其涉及一种大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
目前钙钛矿太阳能电池的发展迅速，从起初的3.8％到现在的23％以上，已经达到市场应用的前景，但大部分还处于实验室小面积的制备阶段，产业化制备技术还有待研究；碳电极结构钙钛矿太阳能电池因具有较高的稳定性及较低的制备成本，工业化前景较好，2016年效率已达到15.3％，74cm2组件效率可达到10％；碳基钙钛矿电池主要通过印刷制备，而钙钛矿层制备则通过滴加等方式进行，工业化前景受限，且钙钛矿前驱液的渗透与结晶是影响电池效率的主要因素；如201310297115.7专利申请使用全印刷方式制备碳基PSC，介孔纳米晶层、绝缘层和空穴收集层使用印刷方式制备，烧结温度在400-500℃，制备较为工艺复杂；其次钙钛矿层使用滴涂方式制备，钙钛矿结晶受介孔层、绝缘层和碳层的孔径大小等多因素影响，难以获得较优晶体，尤其在大面积制备上这一困难更为明显，采用侧边滴涂方式，溶液为随机填充，不可控制。为获得较好的钙钛矿层晶体，碳层的孔径较大，牺牲了部分导电性，影响了空穴的收集。而本发明采用溅射N区材料方式一次制备导电基底，减少电池制备工艺；并采用SiO2做隔断层最大程度减少漏电；另外，采用微并联结构加串联结构，可以整面大面积制备P区导电层，无需后处理，制备工艺简单，大幅减少制备步骤，降低制备难度与制备成本；实现大面积印刷、快速低成本制备，解决了大面积制备过程中结晶均匀问题、效率提升问题。
发明内容
有鉴于此，需要克服现有技术中的上述缺陷中的至少一个，本发明提供了一种大面积钙钛矿太阳能电池，可以有效的解决相关问题，其包括：透明基底、N区互联层、钙钛矿层和P区全覆盖多孔导电层；所述N区互联层沉积覆盖于所述透明基底，所述N区互联层包括互联导电层和无机绝缘体间隔层；所述互联导电层与所述无机绝缘体间隔层通过沉积方式沉积于所述透明基底且组合成串联和/或并联结构；所述钙钛矿层为磁性钙钛矿前驱液通过涂布仪的涂布方式和磁场的磁性吸附作用共同使其互相链接且均匀分布于所述P区全覆盖多孔导电层内部的下方且与所述N区互联层接触的互联结构；所述P区全覆盖多孔导电层整面覆盖于所述N区互联层；其中，所述磁性钙钛矿前驱液中含有磁性有机基团且退火时该有机基团被分解，从而不影响钙钛矿层结晶，同时残留金属离子实现对钙钛矿层的掺杂以及晶界钝化。
大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤1、透明基底经预处理后待用；
步骤2、互联导电层和无机绝缘体间隔层通过沉积方式沉积于透明基底上，且所述互联导电层和所述无机绝缘体间隔层通过控制沉积后呈平面结构；
步骤3、使用涂布设备在步骤2所制基础上涂布P区全覆盖多孔导电层，厚度为0.1-50微米，涂布完毕后在100-400℃下保温20-40min；其中，所述P区全覆盖多孔导电层包括厚度为0.1-50微米的多孔C复合材料，所述P区全覆盖多孔导电层通过涂布设备经过涂布方式，均匀涂布在N区互联层上。
步骤4、在步骤3所制基础上，在P区全覆盖多孔导电层上方使用涂布仪沿着电池器件短边方向涂布磁性钙钛矿前驱液；下方使用移动磁场，所述移动磁场与所述涂布仪同步平行移动，带磁性基团的所述磁性钙钛矿前驱液将通过与下方所述移动磁场(移动磁性基板)的相互吸引充分浸润到所述P区全覆盖多孔导电层下方，与所述P区全覆盖多孔导电层和所述N区互联层形成联结，且形成均匀的膜，保持5-10min后，在30-100℃温度下烘干20-40min。
根据本发明背景技术中对现有技术所述，钙钛矿层使用滴涂方式制备，钙钛矿结晶受介孔层、绝缘层和碳层的孔径大小等多因素影响，难以获得较优晶体，尤其在大面积制备上这一困难更为明显，采用侧边滴涂方式，溶液为随机填充，不可控制；而本发明公开的用于太阳能电池的钙钛矿层及其制备方法，利用涂布设备涂布P区全覆盖多孔导电层、磁性钙钛矿前驱液，同时在透明基底下侧有一块带磁性的基板与涂布头同时移动，其中钙钛矿前驱液中含有磁性有机基团，涂布设备的磁性基板与前驱液形成互相吸引的方式，使得钙钛矿溶液均匀渗透碳层，可使得钙钛矿层各层之间达到均匀渗透浸润的目的，退火时钙钛矿前驱液中的有机基团将被彻底分解，从而不影响整个结晶；有机基团分解后，残留金属离子进行掺杂，晶界钝化，提高FF(填充率),10*10cm电池效率超过11％。
另外，根据本发明公开的大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法，还具有如下附加技术特征：
进一步地，所述磁场是强度为(0，14]T且与所述涂布仪同步平行移动的可运动磁场；所述涂布仪与所述磁场运动速度为0.1-100m/min，或在整张透明基底下设置强度在(0，14]T的均匀磁场；磁性钙钛矿前驱液通过与下方磁场的相互吸引充分浸润到碳层下方，与各层形成很好的接触，且形成均匀的膜，涂布完成后保持5-10min，然后在30-100℃下保持10-40min进行烘干，其中所述涂布仪为喷涂仪或刮涂仪或狭缝涂布仪或丝网印刷机等。
进一步地，所述互联导电层为厚度1-2000nm、宽度1-200mm、长度1-200mm的F(氟离子)掺杂SnO2，所述无机绝缘体为SiO2。
进一步地，所述P区全覆盖多孔导电层包括厚度为0.1-50微米的多孔C复合材料，所述钙钛矿层厚度为0.1-10微米，所述钙钛矿层选自经退火处理有机磁性材料产生的离子结合后的CH3NH3Pb1-xCuxI3、CH3NH3Pb1-yCuyI3-zClz和CH3NH3Pb1-yCuyI3-zBrz；所述钙钛矿层晶界聚集经退火处理有机磁性材料产生的CuCl2，从而起到钝化作用。
进一步地，所述大面积钙钛矿太阳能电池为通过所述互联导电层和所述无机绝缘体间隔层的间隔分布形成串联和/或并联的结构。
进一步地，所述透明基底的预处理为依次使用去离子水、丙酮和乙醇液体进行超声波处理且经过氮气吹干后再经UVO处理，所述透明基底为高透玻璃或柔性透明薄膜。
进一步地，所述沉积方式选择PVD或者CVD，所述互联导电层和所述无机绝缘体间隔层通过金属掩模板控制获取邻接的平面结构。
进一步地，所述钙钛矿层厚度为0.1-10微米。
进一步地，所述磁性钙钛矿前驱液包括选自(CH3)2NH2CuCl3、(CH3)2NH2CuCl3(1-x)Br3x和(CH3)2NH2CuCl3(1-x)I3x的有机磁性材料和钙钛矿材料，所述有机磁性材料的含量在1-35％，x取值为(0，1]；其中，所述钙钛矿材料为ABX3结构，其中A选自NH＝CHNH3 +、CH3NH3 +和Cs+，B选自Pb2+和Sn2+；X选自I-、Cl-和Br-。
本发明附加的方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从下面结合附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是本发明实施例的大面积钙钛矿电池的剖视图；
图2是本发明实施例的大面积钙钛矿电池的俯视图；
图3是本发明实施例的用于大面积钙钛矿电池的制备方法的制备示意图。
图中，1是透明基底，2是N区互联层，201是无机绝缘体间隔层，202是互联导电层，203是电池阳极，3是P区全覆盖多孔导电层，301是电池阴极，4钙钛矿层(钙钛矿层内部形成晶界，晶界表面含有磁性分解后的残留物)，401是磁性钙钛矿前驱液，5是涂布仪，6是移动磁场。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能解释为对本发明的限制。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“底”、“顶”、“前”、“后”、“内”、“外”、“横”、“竖”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“联接”、“连通”、“相连”、“连接”、“配合”应做广义理解，例如，可以是固定连接，一体地连接，也可以是可拆卸连接；可以是两个元件内部的连通；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连；“配合”可以是面与面的配合，也可以是点与面或线与面的配合，也包括孔轴的配合，对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
本发明的发明构思如下，通过利用涂布设备涂布P区全覆盖多孔导电层、磁性钙钛矿前驱液，同时在透明基底下侧有一块带磁性的基板与涂布头同时移动，其中钙钛矿前驱液中含有磁性有机基团，涂布设备的磁性基板与前驱液形成互相吸引的方式，使得钙钛矿溶液均匀渗透碳层，可使得钙钛矿层各层之间达到均匀渗透浸润的目的，退火时钙钛矿前驱液中的有机基团将被彻底分解，从而不影响整个结晶，因此具有明显的优点。
下面将参照附图来描述本发明的用于太阳能电池的钙钛矿层及其制备方法，其中图1是本发明实施例的用于太阳能电池的钙钛矿层及其制备方法的剖视图；图2是本发明实施例的用于太阳能电池的钙钛矿层及其制备方法的俯视图；图3是本发明实施例的用于太阳能电池的钙钛矿层及其制备方法的制备示意图。
根据本发明背景技术中对现有技术所述，现有技术中钙钛矿层使用滴涂方式制备，钙钛矿结晶受介孔层、绝缘层和碳层的孔径大小等多因素影响，难以获得较优晶体，尤其在大面积制备上这一困难更为明显，采用侧边滴涂方式，溶液为随机填充，不可控制。为获得较好的钙钛矿层晶体，碳层的孔径较大，牺牲了部分导电性，影响了空穴的收集；用溅射N区互联层方式一次制备导电基底，减少电池制备工艺，并采用无机绝缘体间隔层做隔断层最大程度减少漏电；另外，采用微并联结构加串联结构，可以整面大面积制备包括互联导电层的N区互联层，无需后处理，制备工艺简单，大幅减少制备步骤，降低制备难度与制备成本，实现大面积印刷、快速低成本，解决了大面积制备过程中结晶均匀问题、效率提升问题，因此具有明显的优点。
如图1至图3所示的本发明的一个实施例中，透明基底1依次使用去离子水、丙酮、乙醇超声15min，氮气吹干后使用UVO处理，待用；N区互联层2通过PVD或者CVD方式沉积于透明基底1上，无机绝缘体间隔层201也通过同样方式沉积于透明基底1上，所需图案通过金属掩模板控制；使用高精度涂布设备在N区互联层2上涂布P区全覆盖多孔导电层3，厚度0.1-50微米，涂布完毕在100-400℃下保温30min；在P区全覆盖多孔导电层3上方使用高精度涂布仪5沿着电池器件短边方向涂布磁性钙钛矿前驱液401，下方使用移动磁场6，移动磁场6与高精度涂布仪5同步平行移动，所制得P区全覆盖多孔导电层上的带磁性基团的磁性钙钛矿前驱液401将通过与下方移动磁场6的相互吸引从而充分浸润到碳层下方，与各层形成很好的接触，且形成均匀的膜，保持5-10min后，在30-100℃下烘干30min。
其中，在30-100℃下烘干30min为对所述磁性钙钛矿前驱液的退火处理，退火时所述磁性钙钛矿前驱液中的所述有机磁性材料被分解，从而不影响钙钛矿层的整体结晶结构，分解后的金属离子和所述钙钛矿层掺杂，使晶界钝化，提高FF(填充率)进而大大提高电池效率。
另外，根据本发明公开的太阳能电池还具有如下附加技术特征：
根据本发明的一些实施例，所述透明基底为依次使用去离子水、丙酮、乙醇液体超声波处理且经过氮气吹干后，再经UVO处理的高透玻璃或柔性透明薄膜。
根据本发明的一些实施例，所述磁场为强度(0，14]T且与所述高精度涂布仪同步平行移动的可运动磁场；所述高精度涂布仪与所述磁场运动速度为0.1-100m/min，其中所述涂布仪为喷涂仪、刮涂仪、狭缝涂布仪和丝网印刷机等。
根据本发明的一些实施例，所述P区全覆盖多孔导电层包括厚度为0.1-50微米的多孔C复合材料。
根据本发明的一些实施例，所述P区全覆盖多孔导电层、所述磁性钙钛矿前驱液退火处理后产生的钙钛矿层、N区互联层和透明基底共同构成钙钛矿太阳能电池；所述P区全覆盖多孔导电层整面覆盖于所述N区互联层；所述N区互联层沉积覆盖于所述透明基底，所述N区互联层包括互联导电层和无机绝缘体间隔层；所述互联导电层与所述无机绝缘体间隔层通过PVD或CVD方式沉积于所述透明基底且组合成串联和/或并联结构；所述P区全覆盖多孔导电层整面覆盖于所述N区互联层。
根据本发明的一些实施例，所述钙钛矿层厚度为0.1-10微米。
根据本发明的一些实施例，所述磁性钙钛矿前驱液包括(CH3)2NH2CuCl3、(CH3)2NH2CuCl3(1-x)Br3x、(CH3)2NH2CuCl3(1-x)I3x的有机磁性材料的一种或几种和钙钛矿材料，所述有机磁性材料的含量在1-35％，其中x为0-1之间的取值，其中，钙钛矿材料为ABX3结构，其中A为NH＝CHNH3 +、CH3NH3 +和Cs+的一种或几种的组合，B为Pb2+和Sn2+的一种或几种的组合；X为I-、Cl-和Br-的一种或几种的组合，其中所述的“一种或几种”一种或几种是指所述物质的任意组合形式。
任何提及“一个实施例”、“实施例”、“示意性实施例”等意指结合该实施例描述的具体构件、结构或者特点包含于本发明的至少一个实施例中。在本说明书各处的该示意性表述不一定指的是相同的实施例。而且，当结合任何实施例描述具体构件、结构或者特点时，所主张的是，结合其他的实施例实现这样的构件、结构或者特点均落在本领域技术人员的范围之内。
尽管参照本发明的多个示意性实施例对本发明的具体实施方式进行了详细的描述，但是必须理解，本领域技术人员可以设计出多种其他的改进和实施例，这些改进和实施例将落在本发明原理的精神和范围之内。具体而言，在前述公开、附图以及权利要求的范围之内，可以在零部件和/或者从属组合布局的布置方面作出合理的变型和改进，而不会脱离本发明的精神。除了零部件和/或布局方面的变型和改进，其范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (9)

1.一种大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于，包括：透明基底、N区互联层、钙钛矿层和P区全覆盖多孔导电层；
所述N区互联层沉积覆盖于所述透明基底，所述N区互联层包括互联导电层和无机绝缘体间隔层；所述互联导电层与所述无机绝缘体间隔层通过沉积方式沉积于所述透明基底上且组合成串联和/或并联结构；
所述钙钛矿层为磁性钙钛矿前驱液通过涂布仪的涂布方式和磁场的磁性吸附作用共同使其互相链接且均匀分布于所述P区全覆盖多孔导电层内部的下方所形成的与所述N区互联层接触的互联结构；
所述P区全覆盖多孔导电层整面覆盖于所述N区互联层；
其中，所述磁性钙钛矿前驱液中含有磁性有机基团且退火时该有机基团被分解，从而不影响钙钛矿层结晶，同时残留金属离子实现对钙钛矿层的掺杂以及晶界钝化。
2.根据权利要求1所述的大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述磁场是强度为(0，14]T且与所述涂布仪同步平行移动的可运动磁场，所述涂布仪与所述磁场运动的速度为0.1-100m/min；
或
在整张所述透明基底下设置强度在(0，14]T的均匀磁场。
3.根据权利要求1所述的大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述互联导电层为厚度1-2000nm、宽度1-200mm、长度1-200mm的氟离子掺杂SnO2，所述无机绝缘体为SiO2。
4.根据权利要求1所述的大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述P区全覆盖多孔导电层包括厚度为0.1-50微米的多孔C复合材料，所述钙钛矿层厚度为0.1-10微米，所述钙钛矿层选自经退火处理有机磁性材料产生的离子结合后的CH3NH3Pb1-xCuxI3、CH3NH3Pb1- yCuyI3-zClz和CH3NH3Pb1-yCuyI3-zBrz；所述钙钛矿层晶界聚集经退火处理有机磁性材料产生的CuCl2。
5.根据权利要求1所述的大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述大面积钙钛矿太阳能电池为通过所述互联导电层和所述无机绝缘体间隔层的间隔分布形成串联和/或并联的结构。
6.一种权利要求1所述的大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1、透明基底经预处理后待用；
步骤2、互联导电层和无机绝缘体间隔层通过沉积方式沉积于透明基底上，且所述互联导电层和所述无机绝缘体间隔层通过控制沉积后呈平面结构；
步骤3、使用涂布设备在步骤2所制基础上涂布P区全覆盖多孔导电层，厚度为0.1-50微米，涂布完毕后在100-400℃下保温20-40min；
步骤4、在步骤3所制基础上，在P区全覆盖多孔导电层上方使用涂布仪沿着电池器件短边方向涂布磁性钙钛矿前驱液；下方使用移动磁场，所述移动磁场与所述涂布仪同步平行移动，带磁性基团的所述磁性钙钛矿前驱液通过与下方所述移动磁场的相互吸引充分浸润到所述P区全覆盖多孔导电层下方，与所述P区全覆盖多孔导电层和所述N区互联层形成联结，且形成均匀的膜，保持5-10min后，在30-100℃温度下烘干20-40min。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述透明基底的预处理为依次使用去离子水、丙酮和乙醇液体进行超声波处理且经过氮气吹干后再经UVO处理，所述透明基底为高透玻璃或柔性透明薄膜。
8.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述沉积方式选择PVD或者CVD，所述互联导电层和所述无机绝缘体间隔层通过金属掩模板控制获取邻接的平面结构。
9.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述磁性钙钛矿前驱液包括选自(CH3)2NH2CuCl3、(CH3)2NH2CuCl3(1-x)Br3x和(CH3)2NH2CuCl3(1-x)I3x的有机磁性材料和钙钛矿材料，所述有机磁性材料的含量在1-35％，x取值为(0，1]；其中，所述钙钛矿材料为ABX3结构，其中A选自NH＝CHNH3 +、CH3NH3 +和Cs+，B选自Pb2+和Sn2+；X选自I-、Cl-和Br-。
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