CN110442912B - 混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型及计算方法 - Google Patents

混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型及计算方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型及计算方法，该理论模型的构建方法为：建立侵蚀环境下混凝土内孔隙液与水化物间物理化学反应的热力学数据库；再结合热力学数据库建立混凝土内孔隙液与水化物间溶解/沉积热力学模型和表面络合作用的热力学模型；该计算方法采用MATLAB和PHREEQC开源程序联合计算侵蚀环境作用下基于热力学理论模型混凝土材料的耐久性损伤。本发明可得到氯盐侵蚀、碳化、溶蚀、硫酸盐侵蚀等四种环境下混凝土内水化物、孔隙率以及孔隙液离子各组分浓度的变化规律，为混凝土材料的耐久性设计、混凝土结构服役寿命预测以及维修加固提供关键的理论基础。

Description

混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型及计算方法
技术领域
本发明属于土木工程材料领域，涉及一种在环境的物理化学作用下混凝土材料耐久性损伤的理论模型，具体涉及一种混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型及计算方法。
背景技术
世界上每年水泥的产量将近三百亿吨，混凝土作为最大宗的人造材料，在基础设施建设过程发挥着极其重要的作用。目前，我国已经并将长期处于大规模基础设施的阶段，大量投资上百亿的混凝土工程刚刚建成、或正在建、或正在酝酿设计之中。然而，这些耗费数以万计国民经济的混凝土工程多数所处的服役环境较为恶劣，易遭受环境物理化学侵蚀作用。具体而言，沿海地区混凝土工程易遭受氯盐诱发的钢筋腐蚀问题；水工建筑物普遍存在着混凝土溶蚀现象；空气中碳排放的增加致使一般大气环境下混凝土结构遭受日渐严重的碳化作用；对于部分地区的水工结构物、海岸建筑物、地下结构物及化工结构，时常遭受硫酸盐的侵蚀作用。2018年8月14日，意大利莫兰迪大桥发生坍塌，致使43人死亡、周围600多居民被迫撤离，在欧洲引起了巨大的反响，据调查该事故为斜拉索上预应力混凝土结构腐蚀老化所造成的。因此，混凝土结构的耐久性必将关系国民经济的发展和人类生命的安全。为此，本发明针对氯盐侵蚀、碳化作用、溶蚀、硫酸盐侵蚀等物理化学作用下混凝土材料的耐久性劣化，提出了统一四种物理化学侵蚀作用下混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型和计算方法。
发明内容
针对现有技术中的缺陷和不足，本发明提供了一种混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型及计算方法，为了量化氯盐侵蚀、碳化、溶蚀、硫酸盐侵蚀等四种环境作用下混凝土材料的耐久性损伤。
为达到上述目的，本发明采取如下的技术方案：
本发明提供一种混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型和计算方法，该理论模型的构建方法为：建立侵蚀环境下混凝土内孔隙液与水化物间物理化学反应的热力学数据库；再结合热力学数据库建立混凝土内孔隙液与水化物间溶解/沉积热力学模型和表面络合作用的热力学模型；所述溶解/沉积的热力学模型通过建立溶解/沉积相平衡理论模型实现，溶解/沉积相平衡理论模型基于质量作用定律实现；所述表面络合作用的热力学模型通过表面络合作用的双电层理论模型实现，表面络合作用的双电层理论模型是基于质量作用定律和Gouy-Chapman理论实现。
本发明还包括如下技术特征：
具体的，所述侵蚀环境包括氯盐侵蚀、碳化作用、硫酸盐侵蚀和溶蚀；
所述氯盐侵蚀的机理为氯离子入侵到混凝土材料内以自由和吸附离子分别存于孔隙液中和吸附于水化物中，而水化物对氯离子的吸附行为实质为水化物单硫型水化硫铝酸钙AFm和水化硅酸钙C-S-H分别与孔隙液中氯离子发生的化学和物理反应；
所述碳化作用的机理为孔隙液中碳酸根与钙离子发生沉积反应，形成碳酸钙；
所述硫酸盐侵蚀的机理为孔隙液中硫酸根与水化物发生化学反应，形成硫酸钙，同时提高钙矾石AFt的含量；
所述溶蚀的机理为针对水工建筑物中混凝土内孔隙液的钙离子不断向外界迁出引起钙离子浓度降低，进一步致使水化物中发生脱钙行为。
具体的，所述热力学数据库包括四种侵蚀环境作用下混凝土内孔隙液与水化物间溶解/沉积反应、C-S-H凝胶对孔隙液离子的表面络合反应以及相应的热力学平衡常数，相关反应和平衡常数通过查阅文献所得。
本发明还提供一种混凝土材料耐久性损伤热力学理论模型的计算方法，将水化物中各成分初始含量、孔隙率及孔隙液各离子初始浓度作为输入参数，输入权利要求1至3任一权利要求所述的混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型中，计算侵蚀环境作用下混凝土材料的耐久性损伤。
具体的，所述水化物中各成分初始含量包括氢氧化钙CH、水化硅酸钙C-S-H、钙矾石AFt和单硫型水化硫铝酸钙AFm初始含量；孔隙液各离子初始浓度包括即K+、Na+、Ca2+、
Figure BDA0002117702480000021
Cl-和OH-离子浓度。
具体的，该方法采用MATLAB和PHREEQC开源程序联合计算所述侵蚀环境作用下基于热力学理论模型的混凝土材料耐久性损伤。
具体的，所述耐久性损伤为量化四种侵蚀环境下混凝土内水化物中水化硅酸钙(C-S-H)、氢氧化钙(CH)、单硫型水化硫铝酸钙(AFm)、钙矾石(AFt)、Friedel’s盐、硫酸钙的含量、孔隙率、孔隙液各离子(Na+、K+、Ca2+、Cl-、
Figure BDA0002117702480000022
OH-、
Figure BDA0002117702480000023
和OH-)组分的变化规律。
本发明与现有技术相比，有益的技术效果是：本发明所建立的混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型和计算方法，可得到氯盐侵蚀、碳化、溶蚀、硫酸盐侵蚀等四种环境下混凝土内水化物、孔隙率以及孔隙液离子各组分浓度的变化规律，为混凝土材料的耐久性设计、混凝土结构服役寿命预测以及维修加固提供关键的理论基础。
附图说明
图1为氯盐侵蚀作用下混凝土内水泥水化物中AFt、AFm和Friedel's盐含量；
图2为氯盐侵蚀作用下混凝土孔隙率的变化规律；
图3为氯盐侵蚀作用下C-S-H凝胶对孔隙液各离子的吸附量；
图4为碳化作用下混凝土内水泥水化物各固相含量的变化规律；
图5为碳化作用下混凝土孔隙率的变化规律；
图6为碳化作用下混凝土孔隙液pH值的变化规律；
图7为溶蚀致使混凝土内水泥水化物各固相含量的变化规律；
图8为溶蚀致使混凝土孔隙率的变化规律；
图9为溶蚀致使混凝土孔隙液pH值的变化规律；
图10为硫酸盐侵蚀作用下混凝土材料内水化物各固相成分的变化规律；
图11为硫酸盐侵蚀作用下混凝土材料孔隙率的变化规律。
具体实施方式
本发明提供的混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型和计算方法是通过以下原理实现的：侵蚀环境作用下混凝土材料耐久性劣化实质上为混凝土材料内孔隙液与水泥水化物间相互作用的结果。具体而言，外界侵蚀粒子在浓差扩散、水分对流以及毛细孔压等作用下入侵到混凝土孔隙液中，然后与水化物发生物理化学反应，从而引起混凝土材料耐久性的劣化。如，氯离子入侵到混凝土材料内以自由和结合离子分别存在孔隙液中和吸附于水化物中，而水化物对氯离子的结合行为实质为水化物中的AFm和C-S-H与孔隙液中氯离子分别发生的化学和物理反应；混凝土的碳化行为实质为孔隙液中碳酸根与钙离子发生沉积反应，形成碳酸钙；水工建筑物中混凝土的溶蚀实质为混凝土孔隙液中钙离子不断向外界迁出，为了维持孔隙液与水化物间的平衡而致使水化物发生脱钙行为；混凝土材料的硫酸盐侵蚀实质为孔隙液中硫酸根与水化物发生化学反应，形成硫酸钙，同时提高AFt的含量。
(1)四种侵蚀环境下混凝土内孔隙液与水化物间物理化学反应的热力学数据库
当混凝土材料遭受外界侵蚀环境作用时，孔隙液与水化物间的相互作用主要体现为孔隙液与水化物间的溶解/沉积反应。其中，当遭受氯盐侵蚀时，应考虑C-S-H凝胶的表面络合反应；当遭受碳化作用时，应考虑二氧化碳气体在孔隙液里的溶解反应。氯盐侵蚀、碳化作用、溶蚀和硫酸盐侵蚀下混凝土内孔隙液与水化物间主要的溶解/沉积反应和C-S-H凝胶的表面络合反应如表1和2所示。
表1 侵蚀环境下混凝土内孔隙液与水化物间主要的溶解/沉积反应及其25℃时平衡常数
Figure BDA0002117702480000041
表2 C-S-H凝胶表面络合反应及其25℃时平衡常数
Figure BDA0002117702480000042
(2)混凝土内孔隙液与水化物间溶解/沉积和表面络合作用的热力学理论模型
混凝土内孔隙液与水化物间的溶解/沉积反应可通过相平衡的热力学模型来表示，通过质量作用定律来反映：
Figure BDA0002117702480000051
其中，Kp表示水化物中相p与孔隙液发生溶解沉积反应时的平衡常数；γm和cm分别表示在该溶解/沉积反应中离子m的活性和浓度；nm,p表示该反应中离子m的化学计量系数。孔隙液中离子m的活性系数γm与其离子强度μ间关系可通过Davies方程表示：
Figure BDA0002117702480000052
或WATEQ Deby-Huckel方程表示：
Figure BDA0002117702480000053
其中，zm表示离子m所带的电荷数；am和bm表示与离子相关参数(取决于离子半径)；A和B为与温度有关的参数。而μ表示孔隙液中离子强度：
Figure BDA0002117702480000054
当混凝土遭受一般大气环境中碳化作用时，空气中的二氧化碳入侵到混凝土，首先溶解于混凝土孔隙液，然后参与到表1中相关的溶解/沉积反应中。通常，一定温度和一定分压下，气体溶解在水溶液中量与其分压之间满足线性的亨利定律：
Mi＝KHi·pi (5)
其中，Mi、KHi和pi分别为气体i的摩尔浓度(mol/kg)、亨利常数及分压，其中亨利常数与温度、压力、溶剂和溶质有关。空气中二氧化碳的分压为28～35Pa，在25℃和标准大气压下，稀溶液中其亨利常数为3.39×10-4mol/kg·kPa。
当混凝土遭受氯盐侵蚀作用时，采用Gouy-Chapman双电层模型来考虑C-S-H凝胶对氯离子的表面络合作用。仅考虑C-S-H凝胶表面硅羟基的吸附作用，忽略硅羟二基的作用，其表面位点反应见表2所示，可得C-S-H凝胶表面的电荷密度σ(C/m2)：
Figure BDA0002117702480000055
其中，zC和zA分别表示被C-S-H凝胶结合的阴阳离子，而阳离子包括钠离子、钾离子和钙离子，阴离子包括氯离子和氢氧根离子；ΓH、ΓOH、ΓC和ΓA分别表示C-S-H凝胶对质子、氢氧根离子、阳离子和阴离子的吸附密度(mol/m2)；δ表示C-S-H凝胶的比表面积，其值为500m2/g；S为C-S-H在水化物中的含量(g/m3)；带括号项表示表面络合物的浓度(mol/m3)。
按照Gouy-Chapman理论，表面电荷密度和表面电位之间的关系为：
Figure BDA0002117702480000061
其中，R为气体常数(9.314J/(mol·K))，T为绝对温度(K),ε和ε0分别为水的介电常数(25℃时为78.5)和绝对介电常数(8.854×10-12F/m))，m为电解质的摩尔浓度(mol/L)。C-S-H表面位点反应已在表2中给出，其表面位点反应平衡可由质量定律表示：
Figure BDA0002117702480000062
其中，Ki为离子i在C-S-H凝胶表面发生位点反应时的平衡常数；γm、cm和nm分别为吸附反应中物质m的活度、浓度以及化学计量系数；Δzi为由于表面络合物形成而产生表面电荷的净变化量。
(3)求解四种侵蚀环境下混凝土材料的耐久性损伤
求解上述理论模型需以下参数：(1)水化物各相成分的含量，即CH、C-S-H、AFt和AFm；(2)孔隙液中自由离子的浓度，即K+、Na+、Ca2+、
Figure BDA0002117702480000063
Cl-和OH-；(3)混凝土的孔隙率。然后，可采用MATLAB和PHREEQC开源程序联合编程计算侵蚀环境作用下基于热力学模型的混凝土材料的耐久性损伤。
下面结合案例说明本发明所建立混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型和计算方法：
遵从上述技术方案，以下给出本发明的具体实施例，需要说明的是本发明并不局限于以下具体实施例，凡在本申请技术方案基础上做的等同变换均落入本发明的保护范围。下面结合实施例对本发明做进一步详细说明。
实施例1：
针对普通硅酸盐水泥制备的C30混凝土，采用试验和理论计算得其孔隙液各离子的初始浓度和水化物的初始含量，如表3和表4所示，作为模型的输入参数；其初始的毛细孔隙率为0.271。
表3 模型所采用孔隙液各离子的初始浓度
Figure BDA0002117702480000071
表4 模型所采用水化物的初始含量
Figure BDA0002117702480000072
(一)氯离子侵蚀作用下混凝土材料耐久性损伤的计算结果
本案例给出氯离子环境下混凝土材料劣化相关的计算结果：水化物中AFt、AFm和Friedel's盐的含量、孔隙率以及C-S-H凝胶所吸附各离子的浓度，如图1至图3所示。其中，图1为氯盐侵蚀作用下混凝土内水泥水化物中AFt、AFm和Friedel's盐含量，其结果表明氯盐的侵蚀致使水化物中AFm与氯离子的化学结合作用，形成Friedel's盐，同时促使水化物中AFt含量的升高；图2为氯盐侵蚀作用下混凝土孔隙率的变化规律，从图2中可以看出Friedel's盐的形成致使混凝土孔隙率出现略微的下降，这表明了氯盐的侵蚀作用使混凝土变得更加密实；图3为氯盐侵蚀作用下C-S-H凝胶对孔隙液各离子的吸附量，从图中可以看出随着氯盐浓度的升高，C-S-H凝胶对孔溶液中各离子的吸附量逐渐升高，这表明C-S-H凝胶的吸附作用将随着氯盐浓度的升高变得更加明显；此外，图中结果表明C-S-H凝胶对各离子的吸附强度依次为：Ca2+>Cl->K+>Na+。
(二)碳化作用下混凝土材料的耐久性损伤
本案例给出一般大气环境中碳化作用下混凝土材料劣化相关的计算结果：混凝土内水化物各固相的变化规律、以及孔隙率和孔隙液pH值的演变规律，如图4至图6所示。其中，图4为碳化作用下混凝土内水泥水化物各固相含量的变化规律，从图4中可以看出随着二氧化碳入侵量的升高，混凝土内首先发生CH的碳化反应、然后是AFm的碳化反应、最后是AFt和C-S-H的碳化反应；此外，还可发现AFm发生碳化反应的同时AFt的含量出现略微的升高；图5为碳化作用下混凝土孔隙率的变化规律，从图5中可以看出只有当CH发生碳化反应时，孔隙率出现升高，这表明此时混凝土变得更加密实，而其它水化物发生碳化反应时，孔隙率出现降低，这表明此时混凝土变得更加疏松；图6为碳化作用下混凝土孔隙液pH值的变化规律，从图6中可以看出在CH未被完全碳化之前，混凝土孔隙液的pH值不会出现明显的降低。
(三)水工结构中溶蚀致使混凝土材料的耐久性损伤
本案例给出水工结构中溶蚀致使混凝土材料劣化相关的计算结果：混凝土内水化物各固相的变化规律、孔隙率以及孔隙液pH值的演变规律，如图7至图9所示。其中，图7为溶蚀致使混凝土内水泥水化物各固相含量的变化规律，其结果表明混凝土在水分的长期侵蚀作用下，水化物中CH首先发生溶解、然后是AFm的溶解、最后是AFt和C-S-H的溶解。图8为溶蚀致使混凝土孔隙率的变化规律，其结果表明水分的侵蚀作用将使混凝土变得逐渐疏松；图9为溶蚀致使混凝土孔隙液pH值的变化规律，其结果表明溶蚀作用将使混凝土孔溶液pH值出现降低，这种降低的趋势在溶蚀的前期更加明显。
(四)硫酸盐侵蚀作用下混凝土材料的耐久性损伤
本案例给出硫酸盐侵蚀作用下混凝土材料劣化相关的计算结果，主要包括混凝土内水化物各固相以及孔隙率的变化规律，如图10至图11所示。其中，图10为硫酸盐侵蚀作用下混凝土材料内水化物各固相成分的变化规律，其结果表明在硫酸盐侵蚀的前期，水化物中AFm转化为AFt，从而引起AFm含量的降低和AFt含量的升高；在硫酸盐侵蚀的后期，水化物中形成硫酸钙；图11为硫酸盐侵蚀作用下混凝土材料孔隙率的变化规律，其结果表明在硫酸盐入侵的前期孔隙率出现降低，将使混凝土变得更加密实，后期孔隙率出现升高，将使混凝土变得更加疏松。

Claims (7)

1.混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型的构建方法，其特征在于，该理论模型的构建方法为：建立侵蚀环境下混凝土内孔隙液与水化物间物理化学反应的热力学数据库；再结合热力学数据库建立混凝土内孔隙液与水化物间溶解/沉积热力学模型和表面络合作用的热力学模型；所述溶解/沉积的热力学模型通过建立溶解/沉积相平衡理论模型实现，溶解/沉积相平衡理论模型基于质量作用定律实现；所述表面络合作用的热力学模型通过表面络合作用的双电层理论模型实现，表面络合作用的双电层理论模型是基于质量作用定律和Gouy-Chapman理论实现。
2.如权利要求1所述的混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型的构建方法，其特征在于：所述侵蚀环境包括氯盐侵蚀、碳化作用、硫酸盐侵蚀和溶蚀；
所述氯盐侵蚀的机理为氯离子入侵到混凝土材料内以自由和吸附离子分别存于孔隙液中和吸附于水化物中，而水化物对氯离子的吸附行为实质为水化物单硫型水化硫铝酸钙和水化硅酸钙分别与孔隙液中氯离子发生的化学和物理反应；
所述碳化作用的机理为孔隙液中碳酸根与钙离子发生沉积反应，形成碳酸钙；
所述硫酸盐侵蚀的机理为孔隙液中硫酸根与水化物发生化学反应，形成硫酸钙，同时提高钙矾石的含量；
所述溶蚀的机理为针对水工建筑物中混凝土内孔隙液的钙离子不断向外界迁出引起钙离子浓度降低，进一步致使水化物中发生脱钙行为。
3.如权利要求2所述的混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型的构建方法，其特征在于，所述热力学数据库包括四种侵蚀环境作用下混凝土内孔隙液与水化物间溶解/沉积反应、水化硅酸钙对孔隙液离子的表面络合反应以及相应的热力学平衡常数。
4.混凝土材料耐久性损伤的计算方法，其特征在于，将水化物中各成分初始含量、孔隙率及孔隙液各离子初始浓度作为输入参数，输入权利要求1至3任一权利要求所述的混凝土材料耐久性损伤的热力学理论模型中，计算侵蚀环境作用下混凝土材料的耐久性损伤。
5.如权利要求4所述的计算方法，其特征在于，所述水化物中各成分初始含量包括氢氧化钙、水化硅酸钙、钙矾石和单硫型水化硫铝酸钙初始含量；孔隙液各离子初始浓度包括K+、Na+、Ca2+、SO2- 4、Cl-和OH-离子浓度。
6.如权利要求4所述的计算方法，其特征在于，该方法采用MATLAB和PHREEQC开源程序联合计算侵蚀环境作用下基于热力学理论模型混凝土材料的耐久性损伤。
7.如权利要求6所述的计算方法，其特征在于，所述耐久性损伤为量化四种侵蚀环境下混凝土内水化物中水化硅酸钙、氢氧化钙、单硫型水化硫铝酸钙、钙矾石、Friedel’s盐、碳酸钙、硫酸钙的含量、孔隙率、孔隙液各离子组分的变化规律。
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