CN110408955A - 一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极 - Google Patents

一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极 Download PDF

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Abstract

一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极，涉及环境工程技术领域。本发明的目的是要解决目前大多数电催化产生H2O2的阴极制备复杂，成本高，传质效率低，氧气利用率低，电极稳定性差以及反应器构型复杂的问题。方法：将三维碳曝气电极安装在电催化产过氧化氢的反应装置中，然后向通气管中持续通入含氧气体，含氧气体通过若干根软管进入到三维碳电极的三维孔道内，并由三维碳电极的三维孔道向外部进行扩散，进入到反应装置的电解液中，最后通过电催化产过氧化氢的反应装置，完成利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢。本发明可获得一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极。

Description

一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极
技术领域
本发明涉及环境工程技术领域，具体涉及一种三维碳曝气电极。
背景技术
过氧化氢(H2O2)是一种重要的工业化学品，被广泛用于化工合成、纸浆造纸漂白、电子工业、纺织工业、冶金工业和水处理等工业领域。特别是在水处理领域，H2O2尝尝被用于消毒和UV/H2O2、芬顿、H2O2/O3等高级氧化工艺。目前，H2O2主要通过工业规模的Riedl-Pfleiderer工艺(蒽醌氧化法)生产。然而，这种方法在应用中对环境有不利的影响，会产生大量的有毒副产品，并消耗大量的能源。此外，由于其高的活性，高浓度H2O2溶液的运输、储存和使用都具有很大的危险性。近年来，电催化直接还原氧气生产H2O2法具有自动化程度高、风险小、反应条件温和、环境又好等优点受到越来越多的关注。
碳质材料电极被认为是电催化生成H2O2的理想阴极材料。通常，碳-PTFE电极(即，气体扩散电极(GDE)是由碳材料(如导电炭黑、活性炭)与聚四氟乙烯(PTFE)混合制备而成，由于加压和三相边界的存在，有利于O2发生二电子还原反应，被广泛用于生成H2O2。同时，通过过渡金属氧化物、贵金属或醌类修饰碳材料，可提高阴极的活性和选择性。但碳-PTFE电极和改性碳电极存在以下缺点：(1)阴极材料昂贵；(2)电极制备复杂；(3)通常需要复杂装置；(4)长期稳定性差。此外，三维块状结构的碳材料，如碳毡/石墨毡、碳海绵、碳气凝胶、碳纤维、网状玻璃碳等也被用作产生H2O2的阴极材料。电催化反应过程通常需要直接向水溶液中通入空气或纯氧。由于O2的水溶解度(≈1×10-3mol/L)低和传质效率低的限制，生成的H2O2浓度较低。同时由于O2的利用效率极低，导致生产过程中的能源浪费。为了解决上述问题，获得更高的H2O2产量，研究者采用各种方法改性三维碳电极，如乙醇-水合肼化学修饰、高温KOH活化、电化学氧化、高温乙酸活化等方法。这些制备方法复杂、成本高，难以大规模应用。研究者们还设计了一些改进的反应器结构来改善O2的传质，包括气体扩散电极、旋转圆筒电极，高压反应器，和增压射流曝气器等等。这些反应器的主要缺点是增压成本高、反应器复杂、电极承受的机械力大。
有鉴于此，有必要发明低价、方便、有效的方法或者电极构型充分利用三维碳电极的内部的多孔结构来提高H2O2产量。
发明内容
本发明的目的是要解决目前大多数电催化产生H2O2的阴极制备复杂，成本高，传质效率低，氧气利用率低，电极稳定性差以及反应器构型复杂的问题，而提供一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极。
一种三维碳曝气电极，包括三维碳电极和若干根软管，所述三维碳电极作为阴极，三维碳电极具有三维孔道，所述若干根软管的一端伸入三维碳电极的内部与三维孔道连通。
一种三维碳曝气电极的制备方法，按以下步骤完成：将若干根软管的一端插入三维碳电极的内部，将若干根软管的另一端通过下端口伸入通气管内，得到一种三维碳曝气电极。
利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢的方法，按以下步骤完成：
将三维碳曝气电极安装在电催化产过氧化氢的反应装置中，然后向通气管中持续通入含氧气体，含氧气体通过若干根软管进入到三维碳电极的三维孔道内，并由三维碳电极的三维孔道向外部进行扩散，进入到反应装置的电解液中，最后通过电催化产过氧化氢的反应装置，完成利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢。
本发明的有益效果：
一、本发明一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极，构建的三维碳曝气电极传质效果好，氧气利用率高，电流效率高、机械强度高，H2O2生成率高；
二、本发明一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极，提出的三维碳曝气电极抗水力冲击能力强、稳定性好、寿命长，H2O2生产成本低，制备方法简单，且不需要复杂的反应装置；
三、本发明选用商业化的石墨毡作为电化学阴极，制备了三维石墨毡曝气电极用于电催化产生H2O2。该三维石墨毡曝气电极显示了很高的催化活性和H2O2产率，三维石墨毡曝气电极的H2O2产量远高于的传统溶液曝气的石墨毡电极的H2O2产量。
本发明可获得一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极。
附图说明
图1为利用本发明一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极产过氧化氢的示意图，1为三维碳电极，2为通气管，3为软管，4为阳极；
图2为利用传统石墨毡电极产过氧化氢的示意图，1为三维碳电极，2为通气管，4为阳极；
图3为实施例三利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢的方法和利用传统石墨毡电极产过氧化氢的方法在相同曝气条件下电催化产生H2O2的对比图，A为利用一种三维碳曝气电极产过氧化氢的数据，B为利用传统石墨毡电极产过氧化氢的数据。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式一种三维碳曝气电极，包括三维碳电极1和若干根软管3，所述三维碳电极1作为阴极，三维碳电极1具有三维孔道，所述若干根软管3的一端伸入三维碳电极1的内部与三维孔道连通。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同点是：所述的三维碳电极1在宏观上具有三维结构的碳阴极，三维碳电极1为石墨毡电极、碳毡电极、活性碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨海绵电极、碳气凝胶电极或泡沫碳电极。
其他步骤与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二不同点是：所述三维碳曝气电极还包括通气管2，所述通气管2与若干根软管3的另一端连通。
其他步骤与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同点是：一种三维碳曝气电极的制备方法，按以下步骤完成：将若干根软管3的一端均插入三维碳电极1的内部，所述若干根软管3的另一端通过下端口伸入通气管2内，得到一种三维碳曝气电极。
其他步骤与具体实施方式一至三相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同点是：所述三维碳电极1在使用前，依次经过无水乙醇和自来水超声清洗，然后烘干待用。
其他步骤与具体实施方式一至四相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同点是：若干根软管3的另一端通过下端口伸入通气管2内，并对下端口进行密封。
其他步骤与具体实施方式一至五相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同点是：将三维碳曝气电极安装在电催化产过氧化氢的反应装置中，然后向通气管2中持续通入含氧气体，含氧气体通过若干根软管3进入到三维碳电极1的三维孔道内，并由三维碳电极1的三维孔道向外部进行扩散，进入到反应装置的电解液中，最后通过电催化产过氧化氢的反应装置，完成利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢。
其他步骤与具体实施方式一至六相同。
一、本实施方式一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极，构建的三维碳曝气电极传质效果好，氧气利用率高，电流效率高、机械强度高，H2O2生成率高；
二、本实施方式一种高效产过氧化氢的三维碳曝气电极，提出的三维碳曝气电极抗水力冲击能力强、稳定性好、寿命长，H2O2生产成本低，制备方法简单，且不需要复杂的反应装置；
三、本实施方式选用商业化的石墨毡作为电化学阴极，制备了三维石墨毡曝气电极用于电催化产生H2O2。该三维石墨毡曝气电极显示了很高的催化活性和H2O2产率，三维石墨毡曝气电极的H2O2产量远高于的传统溶液曝气的石墨毡电极的H2O2产量。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同点是：所述含氧气体为氧气、空气或臭氧。
其他步骤与具体实施方式一至七相同。
采用以下实施例验证本发明的有益效果：
实施例一：一种三维碳曝气电极，包括石墨毡电极、11根软管3和通气管2，石墨毡电极作为阴极，石墨毡电极具有三维孔道，若干根软管3的一端伸入石墨毡电极的内部与三维孔道连通，若干根软管3的另一端通气与管连通。
实施例二：一种三维碳曝气电极的制备方法，按以下步骤完成：
一、先将石墨毡裁剪成4*3*1.7cm，并依次经过无水乙醇和自来水超声清洗，烘干，得到三维碳电极1；
二、然后将5根软管3以交错的位置伸入三维碳电极1的中心部位，6根软管3深入三维碳电极1内部1cm处，11根软管3的另一端通过下端口伸入通气管2内，并用二合一胶对下端口进行密封，待二合一胶完全干燥后，得到一种三维碳曝气电极；
软管3的数量和管径根据三维碳电极1的尺寸来决定。
实施例三：利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢的方法，按以下步骤完成：
将三维碳曝气电极安装在电催化产过氧化氢的反应装置中，然后向通气管2中持续通入氧气，氧气通过11根软管3进入到三维碳电极1的三维孔道内，并由三维碳电极1的三维孔道向外部进行扩散，利用三维碳电极1内部的多孔结构将含氧气体变成微气泡充分与三维碳电极1内部的电解液和电极材料接触，可以增强O2在三维碳电极1内部的传质，使得O2，水和三维碳电极1三者之间发生充分接触，再进入到反应装置的电解液中，最后通过电催化产过氧化氢的反应装置，完成利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢。
如图3所示，经过试验数据表明，三维碳曝气电极显示了很高的催化活性并具有很高的H2O2产率，且本实例利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢，H2O2产量远高于的传统电解液曝气的石墨毡电极的H2O2产量。

Claims (8)

1.一种三维碳曝气电极，其特征在于它：包括三维碳电极(1)和若干根软管(3)，所述三维碳电极(1)作为阴极，三维碳电极(1)具有三维孔道，所述若干根软管(3)的一端伸入三维碳电极(1)的内部与三维孔道连通。
2.根据权利要求1所述的一种三维碳曝气电极，其特征在于所述的三维碳电极(1)为石墨毡电极、碳毡电极、活性碳纤维电极、网状玻璃碳电极、石墨海绵电极、碳气凝胶电极或泡沫碳电极。
3.根据权利要求1所述的一种三维碳曝气电极，其特征在于所述三维碳曝气电极还包括通气管(2)，所述通气管(2)与若干根软管(3)的另一端连通。
4.一种三维碳曝气电极的制备方法，其特征在于该制备方法按以下步骤完成：将若干根软管(3)的一端插入三维碳电极(1)的内部，将若干根软管(3)的另一端通过下端口伸入通气管(2)内，得到一种三维碳曝气电极。
5.根据权利要求4所述的一种三维碳曝气电极的制备方法，其特征在于所述三维碳电极(1)在使用前，依次经过无水乙醇和自来水超声清洗，然后烘干待用。
6.根据权利要求4所述的一种三维碳曝气电极的制备方法，其特征在于若干根软管(3)的另一端通过下端口伸入通气管(2)内，并对下端口进行密封。
7.利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢的方法，其特征在于该方法按以下步骤完成：
将三维碳曝气电极安装在电催化产过氧化氢的反应装置中，然后向通气管(2)中持续通入含氧气体，含氧气体通过若干根软管(3)进入到三维碳电极(1)的三维孔道内，并由三维碳电极(1)的三维孔道向外部进行扩散，进入到反应装置的电解液中，最后通过电催化产过氧化氢的反应装置，完成利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢。
8.根据权利要求7所述的利用一种三维碳曝气电极高效产过氧化氢的方法，其特征在于所述含氧气体为氧气、空气或臭氧。
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