CN114214652A - 一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件 - Google Patents

一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种可构建三维气‑固‑液三相界面的电化学曝气组件，该组件包含的多孔微通道材料的毫米或微米级竖直连通通道上具有可调节微米级或纳米级孔隙。在无气体扩散层的情况下，通入该组件的气体通过多孔微通道材料后可直接到达催化剂表面，实现三维三相界面的构建。该组件制备流程简单，避免了传统气体扩散电极长时间运行之后溶液渗透到气体扩散层的问题。

Description

一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件
技术领域
本发明提供了一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件。
背景技术
电催化还原气体(如：CO2、O2、N2、O3等)产生高价值的产品受到越来越多的关注，与蒽醌法、哈伯法等传统的能源型化学工艺相比，其具有能耗低、操作简单、使用安全的优点。现有的电催化还原技术的电极多为板式结构，整个反应过程需要气体溶解到溶液中后扩散到催化层表面，该过程会因为气体在溶液中的溶解度有限而降低产物的生成率。为了克服以上问题，气体扩散电极应运而生。但是，气体扩散电极制备流程繁琐，液体容易渗透到气体扩散层，影响气体扩散电极的使用和功能。
发明内容
本发明旨在提供一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件，该组件包含的多孔微通道材料的毫米或微米级竖直连通通道上具有可调节微米级或纳米级孔隙。在无气体扩散层的情况下，通入该组件的气体通过多孔微通道材料后可直接到达催化剂表面，实现三维三相界面的构建。该组件制备流程简单，避免了传统气体扩散电极长时间运行之后溶液渗透到气体扩散层的问题。
本发明的技术方案：
一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件，主要由总进气口1、供气密封件顶盖2、供气密封件底槽3、布气空腔4、弹性垫片5、绝缘螺栓6、多孔微通道阴极7、阴极连接线8、阴极接线柱9、阳极卡槽10、金属网阳极11和阳极接线柱12组成；
所述的电化学曝气组件整体由供气密封件顶盖2和供气密封件底槽3密封组成，两密封件内部形成一个布气空腔4，布气空腔4顶部与总进气口1连接；供气密封件顶盖2和供气密封件底槽3间放置弹性垫片5并通过4根对称分布的绝缘螺栓6紧密连接在一起；供气密封件底槽3与弹性垫片5上开有与多孔微通道阴极7尺寸匹配的通孔，供气密封件底槽3底部与多孔微通道阴极7的接触面间通过粘结剂密封；
所述的多孔微通道阴极7的入口端依次穿过供气密封件底槽3与弹性垫片5伸入至布气空腔4中，进气均匀的分配到各个多孔微通道阴极7中；
所述的阴极连接线8为柔性材料，其上具有尖端结构，该尖端结构与在供气密封件底槽3上通孔内壁面上开的凹槽相匹配；阴极连接线8围绕在供气密封件底槽3上的通孔内壁后尖端伸入凹槽内固定；各部分阴极连接线8汇聚在一起后与伸出供气密封件底槽3的阴极接线柱9连接；阴极接线柱9放置于供气密封件底槽3侧面与之相匹配的凹槽内，与弹性垫片5接触；
供气密封件底槽3外壁上开有阳极卡槽10，用于固定金属网阳极11；金属网阳极11与伸入阳极卡槽10的阳极接线柱12连接；
绝缘螺栓6、阴极接线柱9和阳极接线柱12交错排布。
所述的多孔微通道电极7采用单独排列，分别与阴极连接线8连接最终汇聚在一起，与伸出供气密封件顶盖2的阴极接线柱9连接的形式存在于内曝气组件中；或者以成束分布的形式分布于内曝气组件中，多孔微通道阴极7堆集在一起，阴极连接线8缠绕在成束分布的多孔微通道电极7外侧。
所述的供气密封件顶盖2和供气密封件底槽3根据需求调节形状和尺寸，供气密封件底槽3上的通孔根据要求调节形状、尺寸及分布密度。
所述的多孔微通道电极7为具有竖直连通通道且通道尺寸与形状可调节的电极材料，通道尺寸在10微米到800微米之间；侧壁具有可调节孔隙，侧壁孔隙尺寸在100纳米到1微米之间。
当多孔微通道阴极7的表面接触角小于90°时，保持多孔微通道阴极7的竖直通道底部敞开，溶液在毛细作用下进入微通道内部，在通道内、外壁分别形成三相界面；当多孔微通道阴极7的表面接触角大于90°时，用与供气密封件底槽3结构相同但孔结构不贯通的的外壳密封竖直微通道底部，在多孔微通道阴极7外形成三相界面。
本发明的有益效果：通过将气体通入气体供给组件，实现气体进入多孔微通道材料的通道内，并通过调节多孔微通道材料的接触角及底部密封情况，可实现在通道内外或通道外构建三维气-固-液三相界面，避免气体扩散层的使用，提高产物的生成率与电极的使用寿命，而且其具有结构简单，易于控制及制备，成本低的优点。
附图说明
图1为本发明一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件实施方式1示意图；其中，(a)是电化学曝气组件实施方式示意图；(b)是供气密封件的轴截面图；(c)是不同多孔微通道阴极排布的电化学曝气组件的轴截面图；
图2为本发明一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件中阴极连接线及阴极卡槽内部图。
图中：1总进气口；2供气密封件；3空腔；4阴极卡槽；5阴极接线柱；6阴极连接线；7阳极接线柱；8阳极卡槽；9多孔微通道阴极；10金属网阳极。
具体实施方式
以下结合附图和技术方案，进一步详细说明本发明的具体实施步骤。
实施例1
如图1所示，本实施方式所述的可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件，该电化学曝气组件由总进气口1、供气密封件2、进气分配空腔3、阴极卡槽4、阴极接线柱5、阴极连接线6、阳极接线柱7、阳极卡槽8、多孔微通道阴极9和金属网阳极10组成。在保持多孔微通道材料接触角小于90°且底部不密封的情况下，将氮气通入气体供给组件，在气体压力的作用下，氮气通过侧壁上的孔隙到达催化层表面并与电解液接触，同时溶液在毛细作用下从多孔微通道材料底部进入通道内，同时实现在通道内部和外部构建三维气-固-液三相界面进行电化学氮气还原。
实施例2
根据实施例1所述的电化学膜组件，在保持多孔微通道材料密封的情况下，多孔微通道材料外部涂覆聚四氟乙烯，增加材料的疏水性，通入的氮气从多孔微通道材料侧壁上的孔隙进入溶液并在外壁上富集，在多孔微通道材料外壁形成三维气-固-液三相界面进行电化学氮气还原。
实施例3
如图1所示，本实施方式所述的可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件，该电化学曝气组件由总进气口1、供气密封件2、进气分配空腔3、阴极卡槽4、阴极接线柱5、阴极连接线6、阳极接线柱7、阳极卡槽8、多孔微通道阴极9和金属网阳极10组成。在保持多孔微通道材料接触角大于90°且底部密封的情况下，将臭氧通入气体供给组件，在气体压力的作用下，臭氧通过侧壁上的孔隙到达催化层表面并与电解液接触，实现在通道外部构建三维气-固-液三相界面进行电化学臭氧活化。
实施例4
如图1所示，本实施方式所述的可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件，该电化学膜组件由总进气口1、供气密封件2、进气分配空腔3、阴极卡槽4、阴极接线柱5、阴极连接线6、阳极接线柱7、阳极卡槽8、多孔微通道阴极9和金属网阳极10组成。
将多孔微通道材料分别按照单独排列和成束堆集的形式存在于内曝气组件中，按梯度设计多孔微通道材料的装填密度，保持氧气进气量、电压等其他条件均相同，比较不同装填密度下电催化氧还原产生过氧化氢的量的变化。

Claims (8)

1.一种可构建三维气-固-液三相界面的电化学曝气组件，其特征在于，该电化学曝气组件主要由总进气口(1)、供气密封件顶盖(2)、供气密封件底槽(3)、布气空腔(4)、弹性垫片(5)、绝缘螺栓(6)、多孔微通道阴极(7)、阴极连接线(8)、阴极接线柱(9)、阳极卡槽(10)、金属网阳极(11)和阳极接线柱(12)组成；
所述的电化学曝气组件整体由供气密封件顶盖(2)和供气密封件底槽(3)密封组成，两密封件内部形成一个布气空腔(4)，布气空腔(4)顶部与总进气口(1)连接；供气密封件顶盖(2)和供气密封件底槽(3)间放置弹性垫片(5)并通过4根对称分布的绝缘螺栓(6)紧密连接在一起；供气密封件底槽(3)与弹性垫片(5)上开有与多孔微通道阴极(7)尺寸匹配的通孔，供气密封件底槽(3)底部与多孔微通道阴极(7)的接触面间通过粘结剂密封；
所述的多孔微通道阴极(7)的入口端依次穿过供气密封件底槽(3)与弹性垫片(5)伸入至布气空腔(4)中，进气均匀的分配到各个多孔微通道阴极(7)中；
所述的阴极连接线(8)为柔性材料，其上具有尖端结构，该尖端结构与在供气密封件底槽(3)上通孔内壁面上开的凹槽相匹配；阴极连接线(8)围绕在供气密封件底槽(3)上的通孔内壁后尖端伸入凹槽内固定；各部分阴极连接线(8)汇聚在一起后与伸出供气密封件底槽(3)的阴极接线柱(9)连接；阴极接线柱(9)放置于供气密封件底槽(3)侧面与之相匹配的凹槽内，与弹性垫片(5)接触；
供气密封件底槽(3)外壁上开有阳极卡槽(10)，用于固定金属网阳极(11)；金属网阳极(11)与伸入阳极卡槽(10)的阳极接线柱(12)连接；
绝缘螺栓(6)、阴极接线柱(9)和阳极接线柱(12)交错排布。
2.根据权利要求1所述的电化学曝气组件，其特征在于，所述的多孔微通道电极(7)采用单独排列，分别与阴极连接线(8)连接最终汇聚在一起，与伸出供气密封件顶盖(2)的阴极接线柱(9)连接的形式存在于内曝气组件中；或者以成束分布的形式分布于内曝气组件中，多孔微通道阴极(7)堆集在一起，阴极连接线(8)缠绕在成束分布的多孔微通道电极(7)外侧。
3.根据权利要求1或2所述的电化学曝气组件，其特征在于，所述的供气密封件顶盖(2)和供气密封件底槽(3)根据需求调节形状和尺寸，供气密封件底槽(3)上的通孔根据要求调节形状、尺寸及分布密度。
4.根据权利要求1或2所述的电化学曝气组件，其特征在于，所述的多孔微通道电极(7)为具有竖直连通通道且通道尺寸与形状可调节的电极材料，通道尺寸在10微米到800微米之间；侧壁具有可调节孔隙，侧壁孔隙尺寸在100纳米到1微米之间。
5.根据权利要求3所述的电化学曝气组件，其特征在于，所述的多孔微通道电极(7)为具有竖直连通通道且通道尺寸与形状可调节的电极材料，通道尺寸在10微米到800微米之间；侧壁具有可调节孔隙，侧壁孔隙尺寸在100纳米到1微米之间。
6.根据权利要求1、2或5所述的电化学曝气组件，其特征在于，当多孔微通道阴极(7)的表面接触角小于90°时，保持多孔微通道阴极(7)的竖直通道底部敞开，溶液在毛细作用下进入微通道内部，在通道内、外壁分别形成三相界面；当多孔微通道阴极(7)的表面接触角大于90°时，用与供气密封件底槽(3)结构相同但孔结构不贯通的的外壳密封竖直微通道底部，在多孔微通道阴极(7)外形成三相界面。
7.根据权利要求3所述的电化学曝气组件，其特征在于，当多孔微通道阴极(7)的表面接触角小于90°时，保持多孔微通道阴极(7)的竖直通道底部敞开，溶液在毛细作用下进入微通道内部，在通道内、外壁分别形成三相界面；当多孔微通道阴极(7)的表面接触角大于90°时，用与供气密封件底槽(3)结构相同但孔结构不贯通的的外壳密封竖直微通道底部，在多孔微通道阴极(7)外形成三相界面。
8.根据权利要求4所述的电化学曝气组件，其特征在于，当多孔微通道阴极(7)的表面接触角小于90°时，保持多孔微通道阴极(7)的竖直通道底部敞开，溶液在毛细作用下进入微通道内部，在通道内、外壁分别形成三相界面；当多孔微通道阴极(7)的表面接触角大于90°时，用与供气密封件底槽(3)结构相同但孔结构不贯通的的外壳密封竖直微通道底部，在多孔微通道阴极(7)外形成三相界面。
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