CN110265223A - 一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法 - Google Patents

一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法 Download PDF

Info

Publication number
CN110265223A
CN110265223A CN201910489160.XA CN201910489160A CN110265223A CN 110265223 A CN110265223 A CN 110265223A CN 201910489160 A CN201910489160 A CN 201910489160A CN 110265223 A CN110265223 A CN 110265223A
Authority
CN
China
Prior art keywords
electrode
moin
dye
tio
solar cells
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CN201910489160.XA
Other languages
English (en)
Inventor
岳根田
程仁志
谭付瑞
高岳跃
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Henan University
Original Assignee
Henan University
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Henan University filed Critical Henan University
Priority to CN201910489160.XA priority Critical patent/CN110265223A/zh
Publication of CN110265223A publication Critical patent/CN110265223A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01G—CAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES OR LIGHT-SENSITIVE DEVICES, OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G9/00—Electrolytic capacitors, rectifiers, detectors, switching devices, light-sensitive or temperature-sensitive devices; Processes of their manufacture
    • H01G9/20—Light-sensitive devices
    • H01G9/2022—Light-sensitive devices characterized by he counter electrode
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01G—CAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES OR LIGHT-SENSITIVE DEVICES, OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G9/00—Electrolytic capacitors, rectifiers, detectors, switching devices, light-sensitive or temperature-sensitive devices; Processes of their manufacture
    • H01G9/20—Light-sensitive devices
    • H01G9/2027—Light-sensitive devices comprising an oxide semiconductor electrode
    • H01G9/2031—Light-sensitive devices comprising an oxide semiconductor electrode comprising titanium oxide, e.g. TiO2
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E10/00—Energy generation through renewable energy sources
    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy
    • Y02E10/542—Dye sensitized solar cells

Abstract

本发明公开了一种MoIn2S4三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法，属于太阳能电池技术领域，其中MoIn2S4三元对电极，通过下述方法获得：将二水钼酸钠、四水三氯化铟、硫代乙酰胺按照摩尔比1:（2.0~2.1）:（6~7）加至超纯水中充分搅拌至完全溶解，之后将上述溶液转移到装有FTO玻璃的反应釜中190~210℃恒温水热反应10~20h，待反应釜自然冷却至室温，取出合成有MoIn2S4薄膜的FTO，洗涤，干燥，即得。将制得的MoIn2S4三元对电极，与具有相同基体的TiO2光阳极薄膜组装成DSSC。在100 mW·cm−2模拟太阳光辐照下，DSSC的光电转换效率达到5.04%。

Description

一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的 方法
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域，具体涉及一种钼铟硫（MoIn2S4）三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法。
背景技术
在能源逐日枯竭的背景下，为了实现环保和可持续发展战略，太阳能利用成为未来人来能源需求的首选途径。染料敏化太阳能电池（DSSCs）因其制备工艺简单、成本低廉、光电转换效率高、环境友好等优点成为取代传统硅基太阳能电池的最佳选择。作为DSSC中最重要的组分部分，对电极的成本和性能直接决定DSSCs商业化成本。为了不断地降低DSSCs成本，和维持甚至提升铂（Pt）对电极在DSSCs中的性能，许多科学家致力于非铂和低铂等替代对电极的研究。
同时，为了进一步提高电容器电容，一些过渡金属硫化物如CoS、NiS、VS2和MoS2.也被用作提供赝电容的电极材料，因为他们具有高的能量密度以及可逆的氧化还原反应。和其它过渡金属硫化物相比，MoS2具有类石墨烯结构，易于制备，成本低而且制备方法多样。但是，现有技术中还没有对钼铟硫得到电极的报道，因此，有必要对MoIn2S4得到的电极作进一步的探讨和研究。
发明内容
本发明的目的在于提供一种MoIn2S4三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法。
基于上述目的，本发明采取如下技术方案：
一种MoIn2S4三元对电极，通过下述方法获得：将二水钼酸钠、四水三氯化铟、硫代乙酰胺按照摩尔比1:（2.0~2.1）:（6~7）加至超纯水中充分搅拌至完全溶解，之后将上述溶液转移到装有FTO玻璃的反应釜中190~210℃恒温水热反应10~20h，待反应釜自然冷却至室温，取出合成有MoIn2S4薄膜的FTO，洗涤，干燥，即得。
具体地，上述MoIn2S4三元对电极通过下述方法获得：将二水钼酸钠0.069克、四水三氯化铟0.169克、硫代乙酰胺0.1392克加到30ml的超纯水中充分搅拌至完全溶解，之后将上述溶液转移到100ml装有FTO玻璃的反应釜中200℃恒温水热反应15h，待反应釜自然冷却至室温，取出合成有MoIn2S4薄膜的FTO，洗涤，干燥，即得。
利用上述MoIn2S4三元对电极制备染料敏化太阳能电池中的方法，包括如下步骤：将染料敏化的TiO2光阳极和MoIn2S4对电极组装成具有三明治结构的电池，然后通过预留的孔隙注入电解质，进行封装，即得。
进一步地，电解质为含下述浓度物质的乙腈溶液：0.60 M四正丁基碘化铵、0.10 M碘化锂、0.05 M碘单质和0.50 M 4-特丁基吡啶。
染料敏化的TiO2光阳极的制备过程如下：用打孔器在透明胶带上打出一个圆孔，将带有圆孔的胶带粘到清洗洁净的FTO玻璃上，采用刮涂法将粒径为20nm的TiO2浆体均匀涂抹在FTO圆孔处，室温下晾干，揭去剩余胶带后，在马弗炉中450℃烧结30min，将得到的TiO2电极浸泡入四氯化钛水溶液，在烘箱中70℃加热0.5小时后自然晾干，再450℃烧结30分钟后自然降温至室温，将得到的厚度为4~6μm的TiO2电极浸泡在Z907 染料溶液中24小时，取出，自然晾干，即得染料敏化的柔性纤维TiO2电极。
进一步地，所述四氯化钛水溶液浓度为0.04M，所述染料溶液的浓度为3.45*10- 4mol/L。
前述制备方法制得的染料敏化太阳能电池。
本发明采用原位水热法在导电玻璃基板上制备一薄层MoIn2S4纳米多空孔薄膜作为DSSCs对电极，与具有相同基体的TiO2光阳极薄膜组装成DSSC。在100 mW·cm−2模拟太阳光辐照下，DSSC的光电转换效率达到5.04%。
附图说明
图1a和b为不同分辨率下的MoIn2S4薄膜对电极的SEM图；其中a为放大50000倍的SEM图，图b为放大100000倍的SEM图，c为MoIn2S4对电极的EDS图；
图2为 MoIn2S4和Pt对电极的循环伏安图；
图3 为MoIn2S4和Pt对电极的电化学阻抗谱；
图4 为基于不同对电极的DSSCs的光电转换性能。
具体实施方式
以下结合具体实施例和附图对本发明的技术方案做进一步详细说明，但本发明的保护范围并不局限于此。
实验药品和仪器
二水钼酸钠、四水三氯化铟、硫代乙酰胺，氯铂酸、无水乙醇、四氯化钛、钛酸四正丁酯（分析纯，中国医药集团上海化学试剂公司），TiO2纳米浆体（20nm，武汉晶格太阳能科技有限公司），二氧化钛（P25，德国）；Z907染料（购买于Solaronix SA公司，瑞士），可控温磁力搅拌器（C–MAG HS4，德国IKA）；100 W氙灯（XQ–100 W，上海电光器件有限公司）；扫描电子显微镜（SEM）7006F（日本日立公司）；电化学分析仪/工作站CHI660E（上海辰华仪器有限公司）。
实施例1
1. 玻璃基TiO2光阳极的制备
将FTO玻璃切割成1.5cm*2.0cm大小，分别用洗涤剂、去离子水、丙酮、无水乙醇清洗表面污渍，保存于异丙醇中，备用。
配置0.04M的四氯化钛水溶液，冰箱保存待用。
用打孔器在厚度约为50微米的透明胶带上打出一个直径为6mm的圆孔（圆孔面积为0.283cm2）将带有圆孔的胶带粘到清洗洁净的FTO玻璃上，采用刮涂法将粒径为20nm的TiO2浆体均匀涂抹在FTO圆孔处，室温下晾干，揭去剩余胶带后，在马弗炉中450℃烧结30min，得到TiO2电极。将得到的TiO2电极浸泡入0.04M的四氯化钛水溶液，在烘箱中70℃加热0.5小时后自然晾干，再450℃烧结30分钟后自然降温至室温。将得到的TiO2电极浸泡在浓度为3.45*10-4mol/L的Z907 染料溶液（将75mgZ907 染料溶于250ml无水乙醇中制得）中24小时，取出，自然晾干，即得染料敏化的柔性纤维TiO2电极。
玻璃基MoIn2S4三元对电极制备和染料敏化太阳能电池（DSSC）组装
通过水热法制备MoIn2S4三元对电极。将二水钼酸钠0.069克、四水三氯化铟0.169克、硫代乙酰胺0.1392克加到30ml的超纯水中充分搅拌至完全溶解，之后将上述溶液转移到100ml装有FTO玻璃的反应釜中水热，维持恒温200℃持续反应15h。待反应釜自然冷却，取出合成有MoIn2S4薄膜的FTO，用酒精冲洗3遍后，在干燥箱中60℃干燥一夜。
将染料敏化的TiO2光阳极和MoIn2S4对电极组装成具有三明治结构的电池，用注射器将电解质通过预留的孔隙注入，之后进行封装，即得。电解质为0.60 M四正丁基碘化铵、0.10 M碘化锂、0.05 M碘单质和0.50 M 4-特丁基吡啶的乙腈溶液。
上述过程中使用的20nmTiO2纳米浆体也可以p25为原料进行制备，具体制备过程可参考文献(1)Gentian Yue, Xingping Ma, Qiwei Jiang, Furui Tan, Jihuai Wu,Chong Chen, Fumin Li, Qinghua Li, PEDOT:PSS and glucose assisted preparationof molybdenum disulfide/single-wall carbon nanotubes counter electrode andserved in dye-sensitized solar cells, Electrochim. Acta, 2014, 142, 68–75.
(2) Gentian Yue, Jihuai Wu, Yaoming Xiao, Miaoliang Huang, Jianming Lin,Jeng-Yu Lin. High performance platinum-free counter electrode of molybdenumsulfide–carbon used in dye-sensitized solar cells.J. Mater. Chem. A, 2013, 1,1495-1501.
DSSC的光电性能参数如短路电流(J sc)、开路电压(V oc)、填充因子(FF)和光电转换效率(η)，其中V oc是开路电压，即电流为0时的电压读数，表示为在X轴上的截距；J sc 是短路电流，即电压为0时的电流读数，表示为在Y轴上的截距。FF和η是通过短路电流和开路电压计算出来的，公式是：
。
图1 a和b表示的是MoIn2S4薄膜对电极在不同分辨率下的SEM图，以及MoIn2S4薄膜对电极的EDS图。从图中可以看出，MoIn2S4薄膜对电极表面分布均匀，具有很多褶皱的高比表面积的纳米多孔膜，这种高比表面积的多孔纳米结构有利于吸附更多的电解质，提供与TiO2光阳极更大的接触面积，有利于提高DSSCs的光电流和开路电压，从而提高DSSCs的光电转换效率。图c表示MoIn2S4薄膜对电极的EDS，从图中元素分布看出，Mo、In和S元素已经成功合成在MoIn2S4薄膜对电极上。
图2为MoIn2S4和Pt对电极在I–/I3 –体系中扫描速度为50 mV·s–1测试的循环伏安曲线。从图2可以看出MoIn2S4对电极具有和Pt电极相媲美的到电催化性能。
图3是MoIn2S4和Pt对电极的能斯特图谱，其中R ct 表示I−/I3 − 氧化还原反应在电解质-对电极界面的电荷传输电阻，R s 是对电极的串联电阻。R ct 越小，说明对电极到电解质满足电子传输的超电势越小，电导率和催化活性越好。从图3可以看出MoIn2S4对电极取代Pt对电极作为DSSCs对电极在理论上是可行的。
表1不同对电极制备的DSSC的光伏性能参数。
图4比较的是在一个标准模拟太阳光强度（100 mW·cm−2，AM1.5G）下制备的基于MoIn2S4和Pt对电极的DSSCsJ-V曲线图，其光电性能参数列于表1。从图4和表1中可以看出，基于MoIn2S4对电极制备的DSSC都有比Pt电极更好的开路电压和短路电流，虽然填充因子稍低于基于Pt电极制备的DSSC，但总的光电转换效率两个电池差别不大。通过后期优化，基于MoIn2S4对电极制备的DSSC填充因子你和电池效率一定会有更好的提升。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所做的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围内。

Claims (7)

1.一种MoIn2S4三元对电极，其特征在于，通过下述方法获得：将二水钼酸钠、四水三氯化铟、硫代乙酰胺按照摩尔比1:（2.0~2.1）:（6~7）加至超纯水中充分搅拌至完全溶解，之后将上述溶液转移到装有FTO玻璃的反应釜中190~210℃恒温水热反应10~20h，待反应釜自然冷却至室温，取出合成有MoIn2S4薄膜的FTO，洗涤，干燥，即得。
2.根据权利要求1所述MoIn2S4三元对电极，其特征在于，通过下述方法获得：将二水钼酸钠0.069克、四水三氯化铟0.169克、硫代乙酰胺0.1392克加到30ml的超纯水中充分搅拌至完全溶解，之后将上述溶液转移到100ml装有FTO玻璃的反应釜中200℃恒温水热反应15h，待反应釜自然冷却至室温，取出合成有MoIn2S4薄膜的FTO，洗涤，干燥，即得。
3.利用权利要求1或2所述MoIn2S4三元对电极制备染料敏化太阳能电池中的方法，其特征在于，包括如下步骤：将染料敏化的TiO2光阳极和MoIn2S4对电极组装成具有三明治结构的电池，然后通过预留的孔隙注入电解质，进行封装，即得。
4. 根据权利要求3所述制备染料敏化太阳能电池中的方法，其特征在于，电解质为含下述浓度物质的乙腈溶液：0.60 M四正丁基碘化铵、0.10 M碘化锂、0.05 M碘单质和0.50 M4-特丁基吡啶。
5. 根据权利要求3所述制备染料敏化太阳能电池中的方法，其特征在于，染料敏化的TiO2光阳极的制备过程如下：用打孔器在透明胶带上打出一个圆孔，将带有圆孔的胶带粘到清洗洁净的FTO玻璃上，采用刮涂法将粒径为20nm的TiO2浆体均匀涂抹在FTO圆孔处，室温下晾干，揭去剩余胶带后，在马弗炉中450℃烧结30min，将得到的TiO2电极浸泡入四氯化钛水溶液，在烘箱中70℃加热0.5小时后自然晾干，再450℃烧结30分钟后自然降温至室温，将得到的厚度为4~6μm的TiO2电极浸泡在Z907 染料溶液中24小时，取出，自然晾干，即得染料敏化的柔性纤维TiO2电极。
6.根据权利要求5所述制备染料敏化太阳能电池中的方法，其特征在于，所述四氯化钛水溶液浓度为0.04M，所述染料溶液的浓度为3.45*10-4mol/L。
7.权利要求3所述的制备方法制得的染料敏化太阳能电池。
CN201910489160.XA 2019-06-06 2019-06-06 一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法 Pending CN110265223A (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201910489160.XA CN110265223A (zh) 2019-06-06 2019-06-06 一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201910489160.XA CN110265223A (zh) 2019-06-06 2019-06-06 一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN110265223A true CN110265223A (zh) 2019-09-20

Family

ID=67917017

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201910489160.XA Pending CN110265223A (zh) 2019-06-06 2019-06-06 一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN110265223A (zh)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111180213A (zh) * 2020-01-20 2020-05-19 河南大学 基于三磷化钴二元对电极在染料敏化太阳能电池中的应用
CN111613450A (zh) * 2020-06-10 2020-09-01 河南大学 一种MoInSnS四元对电极、其制备方法及应用
CN115172058A (zh) * 2022-08-01 2022-10-11 河南大学 一种MoP/MoNiP2复合材料、其制备方法及应用

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2230702A1 (en) * 2009-03-19 2010-09-22 Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL) Modified surface
CN102543477A (zh) * 2012-02-29 2012-07-04 中国科学院等离子体物理研究所 一种金属硫化物催化电极的制备方法及其应用
CN104332317A (zh) * 2014-10-25 2015-02-04 陕西玉航电子有限公司 柔性染料敏化太阳能电池的制备方法
CN106732669A (zh) * 2016-12-21 2017-05-31 北京化工大学 一种用作光电催化析氢材料的MoS2/In2S3复合催化剂及其制备方法

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2230702A1 (en) * 2009-03-19 2010-09-22 Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL) Modified surface
CN102543477A (zh) * 2012-02-29 2012-07-04 中国科学院等离子体物理研究所 一种金属硫化物催化电极的制备方法及其应用
CN104332317A (zh) * 2014-10-25 2015-02-04 陕西玉航电子有限公司 柔性染料敏化太阳能电池的制备方法
CN106732669A (zh) * 2016-12-21 2017-05-31 北京化工大学 一种用作光电催化析氢材料的MoS2/In2S3复合催化剂及其制备方法

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111180213A (zh) * 2020-01-20 2020-05-19 河南大学 基于三磷化钴二元对电极在染料敏化太阳能电池中的应用
CN111180213B (zh) * 2020-01-20 2021-04-23 河南大学 基于三磷化钴二元对电极在染料敏化太阳能电池中的应用
CN111613450A (zh) * 2020-06-10 2020-09-01 河南大学 一种MoInSnS四元对电极、其制备方法及应用
CN115172058A (zh) * 2022-08-01 2022-10-11 河南大学 一种MoP/MoNiP2复合材料、其制备方法及应用
CN115172058B (zh) * 2022-08-01 2023-10-10 河南大学 一种MoP/MoNiP2复合材料、其制备方法及应用

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Theerthagiri et al. Recent progress in non‐platinum counter electrode materials for dye‐sensitized solar cells
Ellis et al. PEDOT counter electrodes for dye-sensitized solar cells prepared by aqueous micellar electrodeposition
Burschka et al. Influence of the counter electrode on the photovoltaic performance of dye-sensitized solar cells using a disulfide/thiolate redox electrolyte
Tai et al. In situ prepared transparent polyaniline electrode and its application in bifacial dye-sensitized solar cells
Ahmad et al. Efficient platinum‐free counter electrodes for dye‐sensitized solar cell applications
Swami et al. Investigation of electrodeposited cobalt sulphide counter electrodes and their application in next-generation dye sensitized solar cells featuring organic dyes and cobalt-based redox electrolytes
Meng et al. Fabrication of an efficient solid-state dye-sensitized solar cell
KR101145322B1 (ko) 광전변환소자용의 대극 및 광전변환소자
Yue et al. Low cost poly (3, 4-ethylenedioxythiophene): polystyrenesulfonate/carbon black counter electrode for dye-sensitized solar cells
TWI383986B (zh) 二聚茚噻吩衍生物及其用途
CN110265223A (zh) 一种钼铟硫三元对电极及利用其制备染料敏化太阳能电池的方法
Sun et al. Directly hydrothermal growth of antimony sulfide on conductive substrate as efficient counter electrode for dye-sensitized solar cells
Bahramian et al. In-situ fabricated transparent conducting nanofiber-shape polyaniline/coral-like TiO2 thin film: Application in bifacial dye-sensitized solar cells
Balis et al. Quasi-Solid-State Dye-Sensitized Solar Cells made with poly (3, 4-ethylenedioxythiophene)-functionalized counter-electrodes
Wanninayake et al. Use of lithium iodide and tetrapropylammonium iodide in gel electrolytes for improved performance of quasi-solid-state dye-sensitized solar cells: recording an efficiency of 6.40%
Ansari et al. Directly grown of NiCo2S4 nanoparticles on a conducting substrate towards the high-performance counter electrode in dye-sensitized solar cell: A combined theoretical and experimental study
Berendjchi et al. A facile route for fabricating a dye sensitized solar cell on a polyester fabric substrate
Lan et al. Quasi-solid-state dye-sensitized solar cells based on a sol–gel organic–inorganic composite electrolyte containing an organic iodide salt
Shu et al. Improved efficiency of CdS quantum dot sensitized solar cell with an organic redox couple and a polymer counter electrode
Ramesh et al. Experimental and simulation studies of platinum-free counter electrode material for titania aerogel-based quasi-solid dye-sensitized solar cell
CN109574096A (zh) 一种金属硫化物的制备方法及应用
CN101087011A (zh) 光电转换元件
CN102623186A (zh) 一种钛箔基柔性染料敏化太阳能电池及其制备方法
KR101088676B1 (ko) 요오드화피롤리디니움계 이온성 액체를 포함한 염료감응 태양전지용 전해질 용액, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법
Kurokawa et al. Controlling the electrocatalytic activities of conducting polymer thin films toward suitability as cost-effective counter electrodes of dye-sensitized solar cells

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
RJ01 Rejection of invention patent application after publication
RJ01 Rejection of invention patent application after publication

Application publication date: 20190920