CN110184446B - 一种快速恢复老化核反应堆压力容器冲击韧性方法 - Google Patents

Abstract

一种快速恢复老化核反应堆压力容器冲击韧性方法，属于核反应堆压力容器延寿技术领域。将老化压力容器模拟钢用导线连接脉冲电源，持续施加脉冲电流直至相应时间，根据其脆化程度及样品尺寸选择合适的脉冲电流处理参数，脉冲处理参数范围：频率1Hz～1000Hz，脉宽10μs～1ms，电流10A～3000A，作用时间1min～20h。本发明可在不调整一回路冷却剂温度且不移动堆芯设置额外热源辅助的情况下“原位”地对硬脆化核反应堆压力容器进行外场处理，大幅降低基体中富铜纳米团簇数量密度，最大程度地恢复老化压力容器冲击韧性。该方法处理时间短、温度低，可大大降低能源消耗，符合当前工业绿色发展规划的要求。

Description

一种快速恢复老化核反应堆压力容器冲击韧性方法

技术领域

本发明属于核反应堆压力容器延寿技术领域，具体涉及一种通过脉冲电流实现快速降低纳米团簇数量密度并恢复老化压力容器冲击韧性的方法。

背景技术

压力容器是核反应堆最核心结构材料之一，是防止核泄漏的最主要屏障。由于其体积巨大且不可更换，其服役寿命直接决定核电站的运行时间。然而，服役过程中高温、高压和高能量中子辐照使压力容器基体中产生的高密度纳米级富铜团簇、空位、位错环等缺陷致其硬度、强度上升，冲击韧性严重恶化，辐照所产生的失效隐患最终会导致反应堆关闭停运。作为核电站中核岛的主体设备，反应堆压力容器的安全使用期限应当保证不低于核电站的总体寿命。世界范围内，核电站的设计寿命大多为40年，较先进的第三代核电站的设计寿命已达60年。从资源利用最大化及经济效益出发，迫切希望可以开发一种能将现役核电站寿命普遍延长到60年甚至更长的方法。因此，探寻一种能够对老化核电用钢进行性能再生处理的节能高效的绿色手段提升反应堆压力容器的安全使用寿命就显得尤为重要。

目前，工业上只能通过退火热处理(湿法、干法)实现压力容器冲击韧性的恢复。湿法退火技术，指不采用外部热源加热，通过将核电站一回路冷却剂更换为高沸点流体，通过高温、高压流体对老化压力容器进行热处理。退火温度根据具体情况而定，一般较服役温度高80℃左右，保温至少2周，退火后材料韧性可恢复50％～70％左右。专利(US5264056)公开了一种利用传热流体进行退火的方法。一回路管道中的冷却剂被高温传热流体替代。加热装置将传热流体加热到预定温度，并将流体保持高温足够的时间使压力容器退火；干法退火处理技术，即先移走压力容器堆芯部件，采用外部热源装置在老化压力容器内部进行加热的方式对其束带区进行热处理。该方法允许采用超过服役温度230℃左右的温度进行处理，因而可更大程度地恢复材料韧性，保温至少100h～168h。专利(US4708324)公开了一种通过外置热源向压力容器内表面施加热量的方式对其进行原位退火的装置。两种退火热处理方法各有优缺点，但均设备昂贵、操作复杂、周期长、工况温度高，不契合当前工业绿色发展规划的要求。

压力容器服役过程中产生的高数量密度富铜纳米团簇是辐照脆化的主要原因之一，纳米团簇的数量密度及尺寸直接影响材料的强度、硬度及冲击韧性。脉冲电流作为一种瞬时高能的特殊处理手段，它可以快速诱导富铜纳米团簇析出长大，降低其数量密度，从而达到恢复材料力学性能的目的。更为关键的是，与传统退火工艺相比，脉冲处理主要借助电场作用促进颗粒形核长大，而非局限于焦耳热或温度影响，因而所需工况温度低、时间短，可直接通过外接电源对硬脆化压力容器进行“原位”处理，操作简单。本发明通过精确控制脉冲电流处理参数实现快速降低纳米团簇数量密度并恢复冲击韧性，延长压力容器服役时间。

发明内容

本发明的目的在于提供一种非传统的外场处理手段即通过脉冲电流处理实现快速降低富铜纳米团簇数量密度并恢复硬脆化压力容器冲击韧性的新方法。利用该方法可快速修复由于高密度纳米团簇所导致的性能恶化，使老化压力容器性能得到最大程度的恢复，从而达到延长压力容器使用寿命的目的。

本发明的构成：采用热时效的方式对富铜模拟钢进行了模拟辐照脆化处理，获得了具有高密度富铜纳米团簇的硬脆化材料。以该材料为研究对象，通过控制脉冲电流参数(频率1Hz～1000Hz，脉宽10μs～1ms，电流10A～3000A，作用时间1min～20h)，快速降低硬脆化材料基体中富铜纳米团簇数量密度，提高材料夏比冲击韧性，从而达到修复压力容器辐照损伤的目的。

一种快速恢复老化核反应堆压力容器冲击韧性方法，对时效脆化的模拟钢进行脉冲处理，所述脉冲处理的参数范围：频率1Hz～1000Hz，脉宽10μs～1ms，电流10A～3000A，作用时间1min～20h。

进一步的，所述的脉冲处理具体步骤由以下组成：

(1)确定时效模拟钢老化程度及脉冲处理样品尺寸，根据硬脆化程度及样品尺寸确定脉冲电流处理参数。

(2)时效模拟钢通过夹具固定后用纯铜导线连接在脉冲电源上，按计划参数对其进行脉冲电流处理。

根据富铜模拟钢硬脆化程度及样品尺寸来选择合适的脉冲电流处理参数：模拟钢在400℃条件下时效4000h，样品尺寸25mm×5mm×0.5mm，脉冲电流参数选择为400Hz，190μs，100A，作用时间为15min；模拟钢在400℃条件下时效4000h，样品尺寸25mm×5mm×0.5mm，脉冲电流参数选择为800Hz，55μs，200A，作用时间为15min；模拟钢在400℃条件下时效4000h，样品尺寸55mm×10mm×6mm，脉冲电流参数选择为195Hz，195μs，200A，作用时间为60min。

所述脉冲处理所采用的设备均为脉冲电源。

所述时效富铜模拟钢进行脉冲处理均在室温条件下进行。

本发明与现有的利用退火热处理恢复老化压力容器冲击韧性的方法相比，可在不调整一回路冷却剂温度且不移动堆芯的情况下“原位”地对硬脆化压力容器进行处理，降低基体中富铜纳米团簇数量密度，最大程度地恢复老化压力容器冲击韧性。本发明不需额外设置热源辅助，所需时间短，可大大降低能源消耗，符合当前工业绿色发展规划的要求。

附图说明

图1实施例1选用时效态模拟钢基体中富铜纳米团簇分布透射电镜照片，

图2实施例1选用脉冲电流处理后模拟钢中富铜纳米团簇分布透射电镜照片，

图3实施例3选用调质态及时效模拟钢脉冲处理前后冲击吸收功对比结果。

具体实施方式

真实工况下压力容器需服役至少20年才可观察到富铜纳米团簇析出，为加快实验进度，以下实施例中以商用SA508-Ⅲ为原料，采用5Kg真空感应炉熔炼模拟钢，铜含量增加至0.5％。依据压力容器工业生产流程制订锻造、预备热处理工艺及性能热处理。最后，在400℃下进行时效脆化处理。

实施例1：

本实施例对小尺寸时效模拟钢进行脉冲电流处理。具体步骤如下：

第一步：制作脉冲处理样品。取25mm×5mm×0.5mm时效样品，表面用600、1500、2000目砂纸依次打磨至无肉眼可见缺陷，以确保与脉冲电极接触良好。

第二步：确定脉冲处理参数。对脉冲电流的参数范围进行设定，确定脉冲电流参数为400Hz，190μs，100A，作用时间15min。

第三步：脉冲电流处理。将打磨后小尺寸样品用夹具固定在脉冲电源输出端，在室温条件下对其进行15min脉冲电流处理。

第四步：透射电镜观察富铜纳米团簇分布。分别取时效态样品任意位置和脉冲处理后样品中心10mm区域制作10mm×5mm×0.5mm薄片，依次用600、1500目砂纸将其表面打磨至100μm，用冲片机冲出直径为3mm的圆片，再用2000目砂纸将其厚度打磨至约50μm，最后用10％HClO₄+90％C₂H₅OH(体积比)溶液在–30℃～–40℃进行双喷电解抛光，抛光电压为直流30V～35V，整个过程用液氮进行冷却。通过透射电镜观察时效态模拟钢基体中富铜纳米团簇分布如图1所示，脉冲电流处理后模拟钢基体中纳米团簇分布如图2所示。

第五步：冲击吸收功检测。参照标准GB/T 12778-2008，制备55mm×10mm×5mm夏比冲击试验样品，在–40℃条件下进行冲击试验，对比脉冲电流处理前后样品夏比冲击吸收功。

实施例2：

本实施例对小尺寸时效模拟钢进行脉冲电流处理。具体步骤如下：

第一步：制作脉冲处理样品。取25mm×5mm×0.5mm时效样品，表面用600、1500、2000目砂纸依次打磨至无肉眼可见缺陷，以确保与脉冲电极接触良好。

第二步：确定脉冲处理参数。对脉冲电流的参数范围进行设定，确定脉冲电流参数为800Hz，55μs，200A，作用时间15min。

第三步：脉冲电流处理。将打磨后小尺寸样品用夹具固定在脉冲电源输出端，在室温条件下对其进行15min脉冲电流处理。

第四步：透射电镜观察富铜纳米团簇分布。分别取时效态样品任意位置和脉冲处理后样品中心10mm区域制作10mm×5mm×0.5mm薄片，依次用600、1500目砂纸将其表面打磨至100μm，用冲片机冲出直径为3mm的圆片，再用2000目砂纸将其厚度打磨至约50μm，最后用10％HClO₄+90％C₂H₅OH(体积比)溶液在–30℃～–40℃进行双喷电解抛光，抛光电压为直流30V～35V，整个过程用液氮进行冷却。通过透射电镜观察时效态及脉冲电流处理后模拟钢基体中富铜纳米团簇分布。

第五步：冲击吸收功检测。参照标准GB/T 12778-2008，制备55mm×10mm×5mm夏比冲击试验样品，在–40℃条件下进行冲击试验，对比脉冲电流处理前后样品夏比冲击吸收功。

实施例3：

本实施例对大尺寸时效模拟钢进行脉冲电流处理。具体步骤如下：

第一步：制作脉冲处理样品。取55mm×10mm×6mm时效样品，表面用600、1500、2000目砂纸依次打磨至无肉眼可见缺陷，以确保与脉冲电极接触良好。

第二步：确定脉冲处理参数。对脉冲电流的参数范围进行设定，确定脉冲电流参数为195Hz，195μs，200A，作用时间60min.

第三步：脉冲电流处理。将打磨后样品用夹具固定在脉冲电源输出端，在室温条件下对其进行60min脉冲电流处理。

第四步：透射电镜观察富铜纳米团簇分布。分别取时效态样品任意位置和脉冲处理后样品中心10mm区域制作10mm×5mm×0.5mm薄片，依次用600、1500目砂纸将其表面打磨至100μm，用冲片机冲出直径为3mm的圆片，再用2000目砂纸将其厚度打磨至约50μm，最后用10％HClO₄+90％C₂H₅OH(体积比)溶液在–30℃～–40℃进行双喷电解抛光，抛光电压为直流30V～35V，整个过程用液氮进行冷却。通过透射电镜观察时效态及脉冲电流处理后模拟钢基体中富铜纳米团簇分布。

第五步：冲击吸收功检测。参照标准GB/T 12778-2008，制备55mm×10mm×5mm夏比冲击试验样品，在–40℃条件下进行冲击试验，对比脉冲电流处理前后样品夏比冲击吸收功，结果如图3所示。

以上所述，仅为本发明对老化核反应堆压力容器钢的最佳具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构想加以等同替换相近材料、设备或调整相关技术参数，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (1)

1.一种快速恢复老化核反应堆压力容器冲击韧性方法，其特征在于对老化的核电压力容器在室温下进行脉冲电流处理；

所述的脉冲处理具体的步骤由以下构成：

(1)确定时效模拟钢老化程度及脉冲处理样品尺寸，根据硬脆化程度及样品尺寸确定脉冲电流处理参数；

(2)时效模拟钢通过夹具固定后用纯铜导线连接在脉冲电源上，按计划参数对其进行脉冲电流处理；

根据富铜模拟钢硬脆化程度及样品尺寸来选择合适的脉冲电流处理参数：模拟钢在400℃条件下时效4000h，样品尺寸25mm×5mm×0.5mm，脉冲电流参数选择为400Hz，190μs，100A，作用时间为15min；模拟钢在400℃条件下时效4000h，样品尺寸25mm×5mm×0.5mm，脉冲电流参数选择为800Hz，55μs，200A，作用时间为15min；模拟钢在400℃条件下时效4000h，样品尺寸55mm×10mm×6mm，脉冲电流参数选择为195Hz，195μs，200A，作用时间为60min。

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