CN110176656A - 一种电动汽车动力电池温度控制方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种电动汽车动力电池温度控制方法，通过计算当前温度值下对应的放电功率与目标温度值对就的放电功率之间的功率差值，并将该功率差值与动力电池温度调节系统的功率值进行比较，根据其大小关系来确定是否开启动力电池温度调节系统。本发明提出的电动汽车动力电池温度控制方法能够减小动力电池的电量损失，最大限度的提高动力电池的续驶里程。

Description

一种电动汽车动力电池温度控制方法
技术领域
本发明涉及电动汽车技术领域，特别是一种电动汽车动力电池温度控制方法。
背景技术
现行的电动汽车，其动力电池放电的循环寿命短，充电时间长，比功率低，比能量低，续驶里程短，而续航里程的提高对电动汽车的发展有着深远的影响。
电动汽车的动力电池的放电效率受温度影响极大，当环境温度过高或者过低，都会使动力电池的放电效率大大降低，对续驶里程的影响极大。
现有技术中，为了提高动电池的放电效率，通过各种手段对动力电池的温度进行调节，有的通过增加散热系统对动力电池进行降温，通过增加加热系统对动力电池进行加热，使动力电池始终工作在最佳的温度范围内。
由于散热系统和加热系统的能量都来源于动力电池的电量，在保证动力电池工作在最佳的温度范围内时，也增加了整车的耗电部件。而往往在对动力电池的温度进行调节时所消耗的能量要大于因温度调节而提升的电量。在无形中降低了动力电池的续驶里程。
发明内容
本发明的目的是提供一种电动汽车动力电池温度控制方法，以解决现有技术中的不足，它能够减小动力电池的电量损失，最大限度的提高动力电池的续驶里程。
本发明提供了一种电动汽车动力电池温度控制方法，其中，包括如下步骤，
S1，采集动力电池的当前温度值；
S2，判断当前温度值是否位于预设的温度范围内，如果是，进入步骤S1，如果否进入步骤S3；
S3，取预设的温度范围内的一个值为目标温度值，获取当前温度值对应的动力电池放电效率、当前温度值对应的整车耗电功率、目标温度值对应的动力电池放电效率和目标温度值对应的整车耗电功率；
S4，根据获取当前温度值对应的动力电池放电效率、当前温度值对应的整车耗电功率、目标温度值对应的动力电池放电效率和目标温度值对应的整车耗电功率，估算出电动汽车在当前工况下，当前温度值下对应的放电功率与目标温度值对应的放电功率之间的功率差值；
S5，获取由于动力电池温度调节系统开启而产生的动力电池损失功率；
S6，判断功率差值是否大于动力电池温度调节系统的功率值；如果是，进入步骤S1；如果否，开启动力电池温度调节系统，进入步骤S1。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，所述动力电池温度调节系统包括加热系统和散热系统；
在当前温度值大于温度范围的最大值时，步骤S5和步骤S6中的动力电池温度调节系统均为散热系统；
在当前温度值小温度范围的最小值时，步骤S5和步骤S6中的动力电池温度调节系统均为加热系统。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，步骤S3中，
在当前温度值大于温度范围的最大值时，所述目标温度值为所述温度范围的最大值；
在当前温度值小于温度范围的最小值时，所述目标温度值为所述温度范围的最小值。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，S4中，当前温度值对应的放电功率和目标温度值对应的放电功率均指动力电池单位时间内损失的电量。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，S5中具体包括以下步骤：
S501，获取动力电池温度调节系统的功率；
S502，根据当前温度值对应的动力电池放电效率和动力电池温度调节系统的功率计算出由于动力电池温度调节系统开启而产生的动力电池损失功率。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，步骤S4中的功率差值的计算公式如下：
Pc＝Pd/ηd-Pm/ηm，
其中，Pc为功率差值，Pd为当前温度值对应的整车耗电功率；ηd为当前温度值对应的动力电池放电效率，Pm为目标温度值对应的整车耗电功率，ηm为目标温度值对应的动力电池放电效率。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，步骤S1中还包括，采集动力电池的当前电量值，并在当前电量值小于预设的警示电量值时，发出警报。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，当所述当前电量值小于预设的极限电量值时，向第三方发出求援信号。
如上所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其中，优选的是，所述求援信号包括车辆位置坐标。
与现有技术相比，本发明通过在对动力电池的温度进行调节时，对开启动力电池温度调节系统所产生的能量损失，与动力电池通过温度调节所节约的能耗进行比较，仅在节约的能耗大于动力电池温度调节系统所产生的能量损失时，才对动力电池的温度进行调节，能够保证动力电池电量的最大限度地为车辆进行供电。有利于提高电动汽车的续驶里程。
附图说明
图1是本发明的步骤流程图；
图2为步骤S5的具体步骤流程图；
图3为步骤S1中的具体步骤流程图；
图4为本发明具体实施方式提出的另一步骤流程图；
图5为步骤S8的具体步骤流程图。
具体实施方式
下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能解释为对本发明的限制。
本发明的实施例：如图1所示，图1为本发明的步骤流程图；本发明提出了一种电动汽车动力电池温度控制方法，其中，包括如下步骤，
S1，采集动力电池的当前温度值；具体实施时，在动力电池内均匀分布多个温度传感器，从而实现对温度传感器温度的检测，并以多个温度传感器的检测值的平均值作为电动汽车的当前温度值。
S2，判断当前温度值是否位于预设的温度范围内，如果是，进入步骤S1，如果否进入步骤S3；具体实施时，所述温度范围包括两端的值。
S3，取预设的温度范围内的一个值为目标温度值，获取当前温度值对应的动力电池放电效率、当前温度值对应的整车耗电功率、目标温度值对应的动力电池放电效率和目标温度值对应的整车耗电功率；具体实施时，可以将动力电池最大放电效率对应的温度值作目标温度值；也可以是将预设的温度范围的端点值作为目标温度值。具体地，在此步骤中，在当前温度值大于温度范围的最大值时，所述目标温度值为所述温度范围的最大值；在当前温度值小于温度范围的最小值时，所述目标温度值为所述温度范围的最小值。如此，能够减小动力电池温度调节系统的工作时间，提高工作效率。
S4，根据获取当前温度值对应的动力电池放电效率、当前温度值对应的整车耗电功率、目标温度值对应的动力电池放电效率和目标温度值对应的整车耗电功率，估算出电动汽车在当前工况下，当前温度值下对应的放电功率与目标温度值对应的放电功率之间的功率差值；如此，通过计算功率差值，能够表示出通过调节温度所节约的能耗。
S5，获取由于动力电池温度调节系统开启而产生的动力电池损失功率；如此，通过动力电池损失功率，能够表示出为了节约能耗所带来的能量损失。
S6，判断功率差值是否大于动力电池温度调节系统的功率值；如果是，进入步骤S1；如果否，开启动力电池温度调节系统，进入步骤S1。如此，能够保证每次开启动力电池温度调节系统时，都能够保证以较小的能量损失节约较大的能量。
具体地，所述动力电池温度调节系统包括加热系统和散热系统；在当前温度值大于温度范围的最大值时，步骤S5和步骤S6中的动力电池温度调节系统均为散热系统；在当前温度值小温度范围的最小值时，步骤S5和步骤S6中的动力电池温度调节系统均为加热系统。
作为一种优选方式，步骤S4中，当前温度值对应的放电功率和目标温度值对应的放电功率均指动力电池单位时间内损失的电量。进一步地，请参照图2，图2为步骤S5的具体步骤流程图，步骤S5中具体包括以下步骤：
S501，获取动力电池温度调节系统的功率；
S502，根据当前温度值对应的动力电池放电效率和动力电池温度调节系统的功率计算出由于动力电池温度调节系统开启而产生的动力电池损失功率。具体地，动力电池损失功率的计算方法为动力电池温度调节系统的功率除以当前温度值对应的动力电池放电效率。
作为一种优选方式，步骤S4中的功率差值的计算公式如下：
Pc＝Pd/ηd-Pm/ηm，
其中，Pc为功率差值，Pd为当前温度值对应的整车耗电功率；ηd为当前温度值对应的动力电池放电效率，Pm为目标温度值对应的整车耗电功率，ηm为目标温度值对应的动力电池放电效率。
作为一种优选方式，请参照图3，图3为步骤S1中的具体步骤流程图；步骤S1中包括，S101，采集动力电池的当前温度值和动力电池的当前电量值；S102，判断当前电量值是否小于预设的警示电量值，如果是，进入步骤S103，如果否进入步骤S2；S103，发出警报；S104，判断当前电量值是否小于预设的极限电量值，如果是，进入步骤S105，如果否进入步骤S2；S105，向第三方发出求援信号。具体实施时，通过无线通讯发出求援信号。更进一步地，所述求援信号包括车辆位置坐标。如此，能够防止车辆在动力电池电量耗尽，且车主通讯设备电量耗尽时，无法及时与救援方联系。具体实施时，请参照图4和图5，图4为本发明具体实施方式提出的另一步骤流程图；图5为步骤S8的具体步骤流程图；为了保证预设的温度范围较为准确，还包括S8，修改预设的温度范围；在判断功率差值不大于动力电池温度调节系统的功率值时，进入步骤S8。具体实施时，仅取放电效率最高的温度值T0作为初始值，在使用的过程中，T0作为最初的目标温度值，无论当前温度值大于T0还是小于T0，都将T0作为目标温度值；在使用的过程中，将当前温度值记为T1，在步骤S6中，若功率差值大于动力电池温度调节系统的功率值，则将预设的温度范围修改为[T0,T1]或[T1,T0]，即，当T0小于T1时，将温度范围修改为[T0,T1]，当T0大于T1时，将温度范围修改为[T1,T0]。即步骤S8中包括：S801，判断当前温度值T1是否大于目标温度值T0，如果否，进入步骤S801，如果是，进入步骤S802；S801，将预设的温度范围修改为[T1,T0]，S802，将预设的温度范围修改为[T0,T1]。通过上述步骤，在设定条件下用当前温度值取代目标温度值的方法，不断地对预设的温度范围进行修改，能够避免由于动力电池老化而带来的误差。更进一步地，在对预设的温度范围进行修改前，获取T1对应的电池放电效率，在T1对应的电池放电效率大于预设的放电效率时，对预设的温度范围按上述方法进行修改，在T1对应的电池放电效率不大于预设的放电效率时，不对预设的温度范围进行修改。
以上依据图式所示的实施例详细说明了本发明的构造、特征及作用效果，以上所述仅为本发明的较佳实施例，但本发明不以图面所示限定实施范围，凡是依照本发明的构想所作的改变，或修改为等同变化的等效实施例，仍未超出说明书与图示所涵盖的精神时，均应在本发明的保护范围内。

Claims (9)

1.一种电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：包括如下步骤，
S1，采集动力电池的当前温度值；
S2，判断当前温度值是否位于预设的温度范围内，如果是，进入步骤S1，如果否进入步骤S3；
S3，取预设的温度范围内的一个值为目标温度值，获取当前温度值对应的动力电池放电效率、当前温度值对应的整车耗电功率、目标温度值对应的动力电池放电效率和目标温度值对应的整车耗电功率；
S4，根据获取当前温度值对应的动力电池放电效率、当前温度值对应的整车耗电功率、目标温度值对应的动力电池放电效率和目标温度值对应的整车耗电功率，估算出电动汽车在当前工况下，当前温度值下对应的放电功率与目标温度值对应的放电功率之间的功率差值；
S5，获取由于动力电池温度调节系统开启而产生的动力电池损失功率；
S6，判断功率差值是否大于动力电池温度调节系统的功率值；如果是，进入步骤S1；如果否，进入步骤S7；
S7,开启动力电池温度调节系统。
2.根据权利要求1所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：所述动力电池温度调节系统包括加热系统和散热系统；
在当前温度值大于温度范围的最大值时，步骤S5和步骤S6中的动力电池温度调节系统均为散热系统；
在当前温度值小温度范围的最小值时，步骤S5和步骤S6中的动力电池温度调节系统均为加热系统。
3.根据权利要求1所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：步骤S3中，
在当前温度值大于温度范围的最大值时，所述目标温度值为所述温度范围的最大值；
在当前温度值小于温度范围的最小值时，所述目标温度值为所述温度范围的最小值。
4.根据权利要求1所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：S4中，当前温度值对应的放电功率和目标温度值对应的放电功率均指动力电池单位时间内损失的电量。
5.根据权利要求4所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：S5中具体包括以下步骤：
S501，获取动力电池温度调节系统的功率；
S502，根据当前温度值对应的动力电池放电效率和动力电池温度调节系统的功率计算出由于动力电池温度调节系统开启而产生的动力电池损失功率。
6.根据权利要求1所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：步骤S4中的功率差值的计算公式如下：
Pc＝Pd/ηd-Pm/ηm，
其中，Pc为功率差值，Pd为当前温度值对应的整车耗电功率；ηd为当前温度值对应的动力电池放电效率，Pm为目标温度值对应的整车耗电功率，ηm为目标温度值对应的动力电池放电效率。
7.根据权利要求1所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：步骤S1中还包括，采集动力电池的当前电量值，并在当前电量值小于预设的警示电量值时，发出警报。
8.根据权利要求7所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：当所述当前电量值小于预设的极限电量值时，向第三方发出求援信号。
9.根据权利要求8所述的电动汽车动力电池温度控制方法，其特征在于：所述求援信号包括车辆位置坐标。
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Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102569934A (zh) * 2012-01-17 2012-07-11 重庆长安汽车股份有限公司 一种动力电池的冷却方法及系统
CN102612792A (zh) * 2009-12-15 2012-07-25 日本碍子株式会社 二次电池的控制装置和二次电池的控制方法
CN102815222A (zh) * 2011-06-08 2012-12-12 通用汽车环球科技运作有限责任公司 车辆可再充电能量存储系统的热调节
CN103963659A (zh) * 2013-01-28 2014-08-06 通用汽车环球科技运作有限责任公司 电池目标温度方法和系统
CN105489964A (zh) * 2015-12-22 2016-04-13 重庆科鑫三佳车辆技术有限公司 一种动力电池动态温升控制方法和装置
CN105789719A (zh) * 2016-05-13 2016-07-20 金龙联合汽车工业（苏州）有限公司 电动汽车动力电池温度管理方法
JP2016140190A (ja) * 2015-01-28 2016-08-04 トヨタ自動車株式会社 電動車両の制御装置
CN106935930A (zh) * 2017-03-14 2017-07-07 江苏大学 一种提高电动汽车续航里程的方法
CN107645020A (zh) * 2017-07-11 2018-01-30 深圳市朗能动力技术有限公司 电动车热管理控制方法及系统

Patent Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102612792A (zh) * 2009-12-15 2012-07-25 日本碍子株式会社 二次电池的控制装置和二次电池的控制方法
CN102815222A (zh) * 2011-06-08 2012-12-12 通用汽车环球科技运作有限责任公司 车辆可再充电能量存储系统的热调节
CN102569934A (zh) * 2012-01-17 2012-07-11 重庆长安汽车股份有限公司 一种动力电池的冷却方法及系统
CN103963659A (zh) * 2013-01-28 2014-08-06 通用汽车环球科技运作有限责任公司 电池目标温度方法和系统
JP2016140190A (ja) * 2015-01-28 2016-08-04 トヨタ自動車株式会社 電動車両の制御装置
CN105489964A (zh) * 2015-12-22 2016-04-13 重庆科鑫三佳车辆技术有限公司 一种动力电池动态温升控制方法和装置
CN105789719A (zh) * 2016-05-13 2016-07-20 金龙联合汽车工业（苏州）有限公司 电动汽车动力电池温度管理方法
CN106935930A (zh) * 2017-03-14 2017-07-07 江苏大学 一种提高电动汽车续航里程的方法
CN107645020A (zh) * 2017-07-11 2018-01-30 深圳市朗能动力技术有限公司 电动车热管理控制方法及系统

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