CN110095740B - 电子自旋磁场测量方法及系统 - Google Patents

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Abstract

本发明基于多频微波同步的电子自旋磁场测量方法和系统，首先通过光探测磁共振测得色心的所有自旋耦合共振谱线；再分别用不同微波源产生劈裂谱线对应的频率微波，通过拉比频率探测调节微波强度使之满足同步自旋操纵所需要的强度和时间；最后通过多频同步冉塞测量序列进行磁场测量，提高磁场探测时的数据采用数量和效率，进而实现灵敏度的提高。尤其对于14NV系统，在弱磁场情况下，采用多频微波同步操纵的方法进行磁场探测，灵敏度相对于传统的单频微波场操纵的方法有较大提升。

Description

电子自旋磁场测量方法及系统
技术领域
本发明属于磁场传感领域，尤其涉及电子自旋磁场测量方法及系统。
背景技术
金刚石晶体中一个替位N原子和一个C原子空位配对并捕获一个电子可以形成一个电子自旋S＝1的NV-色心(后面均用NV指代)。由于金刚石中NV色心在室温下具有很好的稳定性，可以自旋光极化和读取，并且具有较长的自旋相干时间，在量子计算、量子模拟以及量子传感中得到广泛应用。基于电子自旋塞曼效应，可以利用NV色心进行磁场传感。
常用的利用NV色心磁场传感的方法有光探测磁共振(ODMR)、冉塞序列(Ramseysequences)以及自旋回波序列(Spin echo sequences)探测。不管是哪种测量序列，其测量灵敏度都是与自旋亮、暗态的信号对比度成反比的。由于NV色心成分中的本征N原子核自旋不为零
Figure BDA0002061254610000011
核自旋与电子自旋相互作用造成电子自旋共振谱劈裂，对应共振谱对比度减小、谱信号复杂。
现有磁场测量技术常用的解决NV色心核自旋致共振谱分裂问题的方法是动态核自旋极化(DNP)。对于NV色心而言，有两种具体方案，一是通过在NV色心轴向施加500Gauss左右的磁场[1-3]，通过能级交叉弛豫使得核自旋极化；二是通过利用微波场(MW)、射频场(RF)和光场综合作用[4]将核自旋极化到特定能级上。前一种方案中，在NV色心轴向加特定磁场在实际测量应用中是很不方便的。后一种方案中，需要用到射频场调控能级，由于核自旋磁矩小，射频场操纵速度慢，会大大降低磁场测量的占空比，进而减小磁场测量的灵敏度。
发明内容
本发明的目的在于提供一种通过多频同步操作电子自旋提高电子自旋传感灵敏度的电子自旋磁场测量方法及系统，旨在解决现有自旋传感测量灵敏度较低的技术问题。
一方面，本发明提供一种电子自旋磁场测量方法，所述方法包括下述步骤：
S1.利用微波源通过光探测磁共振测得色心的电子自旋共振频谱中自旋耦合导致色心电子自旋频谱劈裂的数量和频率；
S2.设置对应频谱劈裂数量的微波源，所述微波源的微波频率分别与对应的所述频谱劈裂的频率相同；通过调整每个微波源的微波强度使不同频率的跃迁通道操作速度同步，并记录对应的微波强度；
S3.使用所述微波强度同步操作拉比震荡，确定
Figure BDA0002061254610000021
脉冲操作时间，根据同步冉塞磁场测量序列进行磁场测量。
另一方面，本发明还提供一种电子自旋磁场测量系统，所述系统包括：
色心，可自旋光极化和读取，并且具有较长的自旋相干时间；
微波信号源，发出频率和强度可调的微波信号；
共振频谱测量单元，利用微波源通过光探测磁共振测得色心的电子自旋共振频谱中自旋耦合导致色心电子自旋频谱劈裂的数量和频率；
微波强度测量单元，接入对应频谱劈裂数量的微波源，所述微波源的微波频率分别与对应的所述频谱劈裂的频率相同；通过调整每个微波源的微波强度使不同频率的跃迁通道操作速度同步，并记录对应的微波强度；
磁场测量单元，使用所述微波强度同步操作拉比震荡，确定
Figure BDA0002061254610000022
脉冲操作时间，根据同步冉塞磁场测量序列进行磁场测量。
本发明的电子自旋磁场测量方法和系统。首先通过光探测磁共振测得色心因为电子自旋频谱中自旋耦合造成的频谱劈裂。再分别用不同微波源产生劈裂谱线对应的频率微波，进而通过拉比频率探测调节微波强度，并记录满足同步自旋操纵所需要的微波强度。最后通过合适的微波强度确定同步所需要的
Figure BDA0002061254610000031
脉冲操作时间，进而通过多个频率的微波源同步操作，提高电子自旋共振时的采样数量和利用效率，进而提高磁场探测的灵敏度。尤其对于14NV系统弱磁场情况下，灵敏度相对于传统的单频微波场操纵的方法有较大提升。
附图说明
图1是本发明提供的电子自旋磁场测量方法的实验测量序列图；
图2是本发明提供的电子自旋磁场测量方法主要流程示意图；
图3是本发明提供的电子自旋磁场测量方法详细流程示意图；
图4是本发明提供的电子自旋磁场测量系统的功能单元示意图；
图5是本发明提供的多频微波源同步工作示意图；
图6是本发明具体实验中的多频微波同步操作和单频微波操作的灵敏度对比示意图；
图7是本发明具体实验中多频微波同步操作和单频微波操作情况下磁场感应时间的变化与测到的荧光强度变化对比示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
在目前的磁场测量方案中，由于NV色心中的本征N原子核自旋不为零
Figure BDA0002061254610000032
并且金刚石中天然存在核自旋不为0的13C元素,核自旋与电子自旋相互耦合作用不可避免。这种耦合造成电子自旋共振谱劈裂也即超精细劈裂，对应共振谱对比度减小、谱信号复杂。这就导致基于NV色心电子自旋态的场探测的灵敏度减小，探测难度增加。为了提高磁场测量(磁场传感)时的灵敏度。以下结合具体实施例对本发明的具体实现进行详细描述：
实施例一：
如附图1-3所示，一方面，一种电子自旋磁场测量方法，所述方法包括下述步骤：
S1.利用微波源通过光探测磁共振(ODMR)测得色心的电子自旋共振频谱中自旋耦合导致色心电子自旋频谱劈裂的数量和频率；
S2.设置对应频谱劈裂数量的微波源，所述微波源的微波频率分别与对应的所述频谱劈裂的频率相同；通过调整每个微波源的微波强度使不同频率的跃迁通道操作速度同步，并记录对应的微波强度；
S3.使用所述微波强度同步操作拉比震荡，确定
Figure BDA0002061254610000041
脉冲操作时间，根据同步冉塞磁场测量序列进行磁场测量。
因为采用不同的色心时，其电子自旋与核自旋耦合产生的频谱劈裂的数目不同，比如采用14NV时会有3个频谱劈裂，后续步骤则采用3个对应的微波源进行多频磁场测量。如采用15N会产生2个频谱劈裂，则后续步骤采用2个对应的微波源进行双频磁场测量。在其他实施例中，色心能与13C耦合，其电子自旋与核自旋耦合会有多个频谱劈裂产生。
进一步的，所述步骤S1所采用的色心为14NV，其电子自旋共振频谱为三个。采用多频微波同步操纵的方法不受色心的轴向磁场的限制。本发明优选采用14NV。且在14NV系统弱磁场情况下，磁场测量灵敏度相对于传统的单频微波场操纵的方法有较大的提升。
进一步的，所述步骤S1还包括以下步骤：
S11.利用单个所述微波源通过光探测磁共振初步探测电子自旋磁共振的位置。
S12.根据拉比震荡提取π脉冲操作时间进行光探测磁共振测量，提高所述共振频谱的分辨率。
S13.判断所述共振频谱中不同频率电子自旋频谱劈裂是否可辨，若可辨，进入步骤S2，若不可辨，减弱微波和/或激光的输出强度后回到步骤S12。
其中根据所要极化的核自旋造成的谱线劈裂的大小，通过设置合适的微波强度和激光强度，利用连续的或者脉冲的光探测磁共振序列测到精确的分裂谱线。
进一步的，所述步骤S12中的光探测磁共振测量可采用连续型或者脉冲型。
如附图1所示，图1(1)连续ODMR自旋共振谱探测；图1(2)拉比测量序列测量微波调控速度，可据之获取脉冲时间；图1(3)脉冲ODMR自旋共振谱探测序列，其中微波为π脉冲序列，将光极化与微波操作分离，避免了光得极化和热效应对共振得影响，增加了测量谱线分辨率，提高了自旋态测量的对比度；图1(4)多频微波同步冉塞磁场测量序列。其中，π是指π脉冲，对应Rabi震荡，信号从最高点到最低点的时间；T是指磁场感应时间，文中在磁场测量部分有描述；t...是表达探测信号随微波脉冲信号加载时间的变化。
根据拉比震荡的原理，微波强度越大，自旋操纵速度越快，谱线越宽，频率谱的分辨率越差。采用脉冲光探测磁共振序列，由于光场的初始化和微波场操纵的分离，减小了两个过程的干扰，可以提高谱线的对比度与谱线的分辨率。连续光探测磁共振和脉冲光探测磁共振测量序列如图1(1)和图1(3)。
进一步的，所述步骤S2中的跃迁通道操作采用单独操作电子自旋做拉比震荡；在所述拉比震荡中调整所述微波强度满足微波信号对临近跃迁的操纵速度等于4倍的微波信号对共振跃迁的操纵速度的条件。
进一步的，所述微波信号对临近跃迁的操纵速度满足以下公式：
Figure BDA0002061254610000051
所述微波信号对共振跃迁的操纵速度满足以下公式：
Figure BDA0002061254610000052
其中Ω0表示微波信号对共振跃迁的操纵速度，ΩR表示微波信号对临近跃迁的操纵速度，Δ表示临近跃迁与目标跃迁的共振频率差。
拉比震荡(Rabi)的速度满足
Figure BDA0002061254610000061
时，每个
Figure BDA0002061254610000062
单频率微波脉冲信号对临近跃迁通道的作用可以消除，对于次临近跃迁通道的操作因为满足大失谐条件可以忽略。满足上述条件即可实现跃迁操作速度同步。
进一步的，所述步骤S3还包括根据所述
Figure BDA0002061254610000063
脉冲的操作时间确定微波操纵时间；所述微波操纵时间为光子数从最大值降为中间值的时间。
在具体实施中，三个微波源分别设定输出三个对应频谱劈裂的微波频率，依次单独打开三束微波的开关，调整微波源的微波强度，使对应的共振拉比震荡(Rabi)满足
Figure BDA0002061254610000064
记录对应频率的微波强度。对于14NV,Δ＝2.16MHz,Ω0～0.56MHz。其中微波信号对共振跃迁的操纵速度满足上述公式时，多频同步操作在不干扰的基础上能够尽量提高自旋操纵的效率。
实施例二：
如附图4-5所示，本发明还提供一种电子自旋磁场测量系统，所述系统包括：
色心，可自旋光极化和读取，并且具有较长的自旋相干时间；
微波信号源，发出频率和强度可调的微波信号；
共振频谱测量单元，利用微波源通过光探测磁共振测得色心的电子自旋共振频谱中自旋耦合导致色心电子自旋频谱劈裂的数量和频率；
微波强度测量单元，接入对应频谱劈裂数量的微波源，所述微波源的微波频率分别与对应的所述频谱劈裂的频率相同；通过调整每个微波源的微波强度使不同频率的跃迁通道操作速度同步，并记录对应的微波强度；
磁场测量单元，使用所述微波强度同步操作拉比震荡，确定
Figure BDA0002061254610000065
脉冲操作时间，根据同步冉塞磁场测量序列进行磁场测量。
进一步的，优选的，所述色心采用14NV。在其他实施例中，色心也可以采用15N或者13C的多个共振劈裂来实现多频探测。
进一步的，还包括控制微波信号源开启关闭的开关、控制所述开关的脉冲控制信号发生器。在具体实施中，如附图5所示，所述微波信号单元与开关、合束器、环形器、放大器配合使用使微波能够受控的送到微波电路中。
具体的，因为本发明的色心优选采用14NV，为了对应14NV的三个共振频谱劈裂，采用三束微波源信号分别通过开关控制，经合束器合束后经环形器，再经过微波放大器放大后送到微波电路中。其中环形器用于保护微波源免受微波反射的影响，脉冲控制信号发生器用于微波信号的同步和分离脉冲控制。
三个微波源分别设定输出三个对应的微波频率，依次单独打开三束微波的开关，使对应的共振拉比震荡(Rabi)满足
Figure BDA0002061254610000071
记录对应频率的微波强度。对于14NV,Δ＝2.16MHz,Ω0～0.56MHz。其中微波信号对共振跃迁的操纵速度满足上述公式时，多频同步操作在不干扰的基础上能够尽量提高自旋操纵的效率。
实施例三
如附图1、3、6-7所示，以下以14NV作为色心介绍具体操作时的详细操作流程。
本发明提出一种基于多频微波同步操纵不同电子-核自旋耦合态的方法来解决这个问题。为方便，以最常见的14NV系统为例描述，常用的基于NV色心电子自旋的磁场探测手段有光探测磁共振方法(ODMR)、冉塞(Ramsey)序列、自旋回波(Spin-echo)序列以及CPMG序列。
其中前两种用于直流磁场的探测，这里以Ramsey序列为例对本发明详细描述。
实现首先通过单频微波扫描(即单个微波源)进行连续ODMR谱测量，找到共振频谱中劈裂的对应位置。然后用脉冲ODMR探测更加精细的劈裂谱线，如果无法探测到三个分离的超精细谱线，则不断的通缩小微波强度，交替进行Rabi震荡测量和脉冲ODMR扫描，直到能清晰分辨三个劈裂的共振频率。之后分别依次调节三束微波(三个微波源)单独操作对应频率的跃迁，使拉比震荡的速度满足
Figure BDA0002061254610000072
(对于14NV系统，Δ＝2.16MHz则Ω0≈0.56MHz)，以实现单个微波只对单个频率进行
Figure BDA0002061254610000081
脉冲操作，并记录下三个微波源对应的微波输出强度。
在获得三个微波源所需的微波强度之后，将三束微波信号同时使用，并根据冉塞序列选取合适的
Figure BDA0002061254610000082
脉冲，进行磁场测量。
具体的测量过程是，先打开AOM开关完成NV电子自旋态的初始化，之后将三个微波信号的控制开关打开并持续
Figure BDA0002061254610000083
脉冲时间，这样无论核自旋处于哪一个态，电子自旋都将被操作到叠加态
Figure BDA0002061254610000084
这个时候电子自旋将在外磁场的作用下累计相位
Figure BDA0002061254610000085
其中
Figure BDA0002061254610000086
之后再将三个微波信号的控制开关打开进行
Figure BDA0002061254610000087
脉冲操作，最后再用光激发的方法读取光子信号，如此重复上述操作约百万次。通过光子数的变化即可推导出外磁场强度。由于电子自旋相干性有限，存在一个与电子自旋相干时间相关的最优磁场探测时间。
上述公式中，|0〉和|1〉是表示二能级系统的两个自旋态，γe是NV色心电子自旋的旋磁比，φ是积累的相位，B是待测磁场，T是感应磁场的时间。
本发明实施例通过多频微波同步操纵的方法相对于DNP的方法，这种方法不受NV色心轴向磁场的限制，另外本方法的操作对象是电子自旋，通过多频微波同步操作，不管核自旋处于哪一个自旋态，都有对应频率的的微波信号对之进行调控，不需要花费时间进行核自旋调控。通过该方法解决了电子-核自旋耦合造成的电子自旋对比度减小的问题。
以下为多频微波操作实验的具体步骤：
如附图6-7所示，MW3为单频微波源；MW1、2、3为三个频率不同的微波源，三者同步操作电子跃迁；
(1)在偏置磁场～7Gauss的情况下，首先通过单频微波ODMR探测到N原子与NV色心电子自旋耦合的三个共振峰的位置。
(2)通过开关控制，依次从三个微波源的输出三个共振频率的微波信号，通过Rabi震荡调节每束微波的自旋操纵速度，使得对应跃迁的Rabi震荡频率为0.56MHz，记录三个微波源输出所需的功率。
(3)利用(2)得到的每个频率微波源所需微波强度大小和(2)中Rabi震荡的曲线提取出
Figure BDA0002061254610000091
脉冲时间，用于多频脉冲同步操作冉塞序列磁场测量。我们首先在固定外磁场情况下，对比单频操作和多频同步操作探测到的荧光信号变化随磁场感应时间(两个
Figure BDA0002061254610000092
脉冲之间的时间)的变化，从测量结果附图7中可以看出采用两种探测方案电子自旋相干性没有明显变化，自旋信号的对比度提高了接近三倍。之后我们根据电子自旋的相干特性和色心的荧光强度选取了一个最佳磁场感应时间(在这里是2.4μs)，对比单频操作和多频同步操作探测外磁场变化。
由附图6可以看出，使用多频微波同步操作，NV色心荧光强度随磁场变化比单束微波操作是变化大很多。通过计算灵敏度提升约2.7倍[1]。
[1]Cui-Hong Li,Yang Dong et al.Enhancing the sensitivity of a singleelectron spin sensor by multi-frequency control.Appl.Phys.Lett.113,072401(2018)。
如附图7所示，在固定待测外磁场，改变磁场感应时间(两个
Figure BDA0002061254610000093
脉冲之间的时间)测到的荧光强度变化，从图中可以看出，使用三束微波同步操作进行磁场探测，信号对比度远大于单束微波操纵的情况。
可见，对于14NV系统弱磁场情况下，灵敏度相对于传统的单频微波场操纵的方法是有明显提升的。
本发明应用的多频同步操纵提高场探测灵敏度的方法，针对的是自旋-自旋耦合导致的自旋磁共振信号对比度下降的问题，故不限于基于Ramsey测量序列的磁场测量，也不限于只是对于磁场信号的探测，可拓展应用于需要量子调控并对自旋态对比度有需求的其他系统。例如，可用于光探测磁共振序列、自旋回波序列以及CPMG序列等进行磁场、温度场、电场的探测，也可应用于量子计算等。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种电子自旋磁场测量方法，其特征在于，所述方法包括下述步骤：
S1.利用微波源通过光探测磁共振测得色心的电子自旋共振频谱中自旋耦合导致色心电子自旋频谱劈裂的数量和频率；
S2.设置对应频谱劈裂数量的微波源，所述微波源的微波频率分别与对应的所述频谱劈裂的频率相同；通过调整每个微波源的微波强度使不同频率的跃迁通道操作速度同步，并记录对应的微波强度；
S3.使用所述微波强度同步操作拉比震荡，确定
Figure FDA0002462763850000011
脉冲操作时间，根据同步冉塞磁场测量序列进行磁场测量。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤S1所采用的色心为14NV，其电子自旋共振频谱中劈裂的数量为三个。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述步骤S1还包括以下步骤：
S11.利用单个所述微波源通过光探测磁共振初步探测电子自旋磁共振的位置；
S12.根据拉比震荡提取π脉冲操作时间进行光探测磁共振测量，提高所述共振频谱的分辨率；
S13.判断所述共振频谱中不同频率电子自旋频谱劈裂是否可辨，若可辨，进入步骤S2，若不可辨，减弱微波的输出强度后回到步骤S12。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，所述步骤S12中的光探测磁共振测量可采用连续型或者脉冲型。
5.如权利要求4所述的方法，其特征在于，所述步骤S2中的跃迁通道操作采用单独操作单个核自旋态耦合的电子自旋做拉比震荡；在所述拉比震荡中所述微波强度满足微波信号对临近跃迁的操纵速度等于4倍的微波信号对共振跃迁的操纵速度的条件。
6.如权利要求5所述的方法，其特征在于，所述微波信号对临近跃迁的操纵速度满足以下公式：
Figure FDA0002462763850000012
所述微波信号对共振跃迁的操纵速度满足以下公式：
Figure FDA0002462763850000021
其中Ω0表示微波信号对共振跃迁的操纵速度，ΩR表示微波信号对临近跃迁的操纵速度，Δ表示临近跃迁与目标跃迁的共振频率差。
7.如权利要求5所述的方法，其特征在于，所述步骤S3还包括根据所述
Figure FDA0002462763850000022
脉冲的操作时间确定微波操纵时间；所述微波操纵时间为光子数从最大值降为中间值的时间。
8.一种电子自旋磁场测量系统，其特征在于，所述系统包括：
色心，可自旋光极化和读取，并且具有较长的自旋相干时间；
微波信号源，发出频率和强度可调的微波信号；
共振频谱测量单元，利用微波源通过光探测磁共振测得色心的电子自旋共振频谱中自旋耦合导致色心电子自旋频谱劈裂的数量和频率；
微波强度测量单元，接入对应频谱劈裂数量的微波源，所述微波源的微波频率分别与对应的所述频谱劈裂的频率相同；通过调整每个微波源的微波强度使不同频率的跃迁通道操作速度同步，并记录对应的微波强度；
磁场测量单元，使用所述微波强度同步操作拉比震荡，确定
Figure FDA0002462763850000023
脉冲操作时间，根据同步冉塞磁场测量序列进行磁场测量。
9.如权利要求8所述的系统，其特征在于，所述色心采用14NV。
10.如权利要求9所述的系统，其特征在于，还包括控制微波信号源开启关闭的开关、控制所述开关的脉冲控制信号发生器。
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