CN112285080B - 一种提高金刚石带负电nv色心检测信噪比的方法 - Google Patents

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Abstract

一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，通过在金刚石带负电NV色心传感测量的检测过程中采用指数脉冲波形激光作为检测脉冲代替传统方波脉冲来检测金刚石带负电NV色心，能够抑制光子散粒噪声，从而提高检测信噪比。

Description

一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法
技术领域
本发明涉及原子自旋效应量子传感测量技术，特别是一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，通过在金刚石带负电NV色心传感测量的检测过程中采用指数脉冲波形激光作为检测脉冲代替传统方波脉冲来检测金刚石带负电NV色心，能够抑制光子散粒噪声，从而提高检测信噪比。
背景技术
基于原子自旋效应量子传感测量研究已经成为传感测量领域中至关重要的发展方向之一。在原子自旋效应量子传感测量中，金刚石内的氮-空位色心(Nitrogen-Vacancy，NV)是应用最为广泛的。NV色心作为金刚石多种色心的一种，最早发现于上世纪70年代，但利用NV色心进行科学研究和量子传感却只有十几年的发展历程。随着对金刚石NV色心性质研究的不断深入，目前国际上已经有超过一百个研究小组在利用NV色心开展磁场、温度、压力以及生物磁成像等领域的研究工作。金刚石的NV色心传感测量的研究主要包括激光极化、微波操控和荧光检测等，NV色心自旋的检测信噪比的高低决定了读出精度。由于光子散粒噪声的影响，目前现有的检测方法并不能很好的抑制此噪声，无法满足某些微小型高灵敏度量子传感测量应用需要，且低信噪比对后期信号处理及应用造成了很大影响。有许多测量应用都利用了电子自旋包括磁场测量、温度测量、核磁共振和神经科学，这些应用程序依赖于自旋项目的有效检测。
发明内容
本发明针对现有技术的缺陷或不足，提供一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，通过在金刚石带负电NV色心传感测量的检测过程中采用指数脉冲波形激光作为检测脉冲代替传统方波脉冲来检测金刚石带负电NV色心，能够抑制光子散粒噪声，从而提高检测信噪比。
本发明的技术方案如下：
一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，包括在金刚石带负电NV色心传感测量的检测过程中采用指数波形脉冲激光作为检测脉冲照射金刚石样品中的带负电NV色心以抑制光子散粒噪声来提高金刚石带负电NV色心的检测信噪比。
所述检测信噪比通过以下公式确定：
Figure BDA0002734111970000021
式中SNRsimple为所述检测信噪比，Smax为所述带负电NV色心的电子全部布居在基态的自旋投影量子数ms＝0时雪崩光电二极管APD从所述带负电NV色心接收到的荧光光子数，Smin为所述带负电NV色心的电子全部布居在基态的自旋投影量子数ms＝±1时雪崩光电二极管APD从所述带负电NV色心接收到的荧光光子数。
当ms＝0时，所述Smax代表荧光信号功率最强，当ms＝±1时，所述Smax代表荧光信号功率最弱。
当荧光信号到达所述雪崩光电二极管APD被吸收时，所述雪崩光电二极管APD在每个时间点收集的荧光光子数满足泊松分布，所述泊松分布的期望值等于方差，即所述
Figure BDA0002734111970000022
近似等于
Figure BDA0002734111970000023
所述
Figure BDA0002734111970000024
为标准检测信噪比SNR，σmax代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差，σmin代表荧光信号最弱时对应的荧光信号标准差。
所述指数波形脉冲具有以下函数表达式：
Figure BDA0002734111970000025
式中power(t)为检测激光功率，t为时间，a为波形初始功率，b为波形结束功率，T为脉冲宽度，a＞b。
所述指数波形脉冲激光采用波长短于零声子线ZPL的637nm脉冲激光。
所述带负电NV色心在激光将基态电子激发到激发态后，有一部分电子直接从激发态回到基态，并伴随着一个红色波段的光子输出，另一部分则通过亚稳态系间窜越ISC释放出1042nm的红外辐射，电子在激发态中自旋投影量子数ms＝±1时通过ISC过程往基态跃迁的几率大于电子从激发态中自旋投影量子数ms＝0时通过ISC过程跃迁的几率，利用该性质实现基态电子自旋态的检测，即当电子在自旋投影量子数ms＝±1的基态中有布居数时，将电子泵浦到激发态后，电子回落到基态时产生的荧光光子数将少于电子只在自旋投影量子数ms＝0的基态中布居时产生的荧光光子数，利用雪崩光电二极管APD检测所述带负电NV色心荧光产生的亮度即可检测初始电子在基态ms＝0中与ms＝±1中的占比。
本发明的技术效果如下：本发明一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，与普通的检测方法相比，本方案极大的提高了检测信噪比。该方法摒弃了此前的方波脉冲检测方法，将激光的脉冲波形改为随时间变化的指数脉冲波形，进而抑制光子散粒噪声从而提高信噪比。本方法在利用NV-色心进行磁场探测、温度测量和原子惯性测量时，都有着极其重要的作用。
本发明提供了简化的检测信噪比公式。
本发明中的指数波形脉冲，通过将速率方程中的抽运率项从固定值更改为变量，可建立使用任意波形的脉冲光极化新方法，并计算激光激发下的自旋极化动力学方程可得出抽运率随时间变换的指数脉冲波形，此波形的数学描述为：在极化的过程中，极化功率随时间变化的函数为
Figure BDA0002734111970000031
其中a为波形初始功率，b为结束功率，T为极化时间，当a＞b时其极化效率对比a＝b以及a＜b时的极化效率有着明显提升。
本发明与现有技术相比的优点在于：本发明的一个实施例提供的一种金刚石NV色心的检测方法利用速率方程计算最优检测信噪比条件，提高了一倍左右的信噪比，为金刚石NV-色心量子高精度传感的后期信号处理及应用提供了更好的条件。
附图说明
图1是实施本发明一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法所采用的指数波形脉冲激光的脉冲波形结构示意图。图1中纵坐标为激光功率，单位为毫瓦mW，横坐标为时间t，单位为秒s。图1中a为波形初始功率，b为波形结束功率，T为脉冲宽度。
图2是实施本发明提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法所涉及金刚石带负电NV色心的能级图。图2中有三个电子分布态即基态(Ground state)、激发态(Excitedstate)以及单态(Singlet state),基态和激发态又细分为两个亚态即自旋投影量子数为0的态(ms＝0)与自旋投影量子数为±1的态(ms＝±1)，箭头表示电子在不同的态之间的跃迁，图中箭头①和箭头③分别代表基态中自旋投影量子数为0的态和1的态向激发态中自旋投影量子数为0的态和1的态进行跃迁，电子跃迁速率为Γ，其大小与照射金刚石的激光功率有关；图中箭头②和④分别代表激发态中自旋投影量子数为0的态和1的态向基态中自旋投影量子数为0的态和1的态进行跃迁，电子跃迁速率为k；图中箭头⑤和⑥分别代表激发态中自旋投影量子数为0的态和1的态向单态进行跃迁，电子跃迁速率分别为k35和k45；图中箭头⑦代表电子在单态的系间窜越(Inter-system crossing,ISC)过程，在此过程中会释放出波长为1042nm的红外辐射光线；图中箭头⑧和⑨分别代表单态向基态中自旋投影量子数为0的态和1的态进行跃迁，电子跃迁速率分别为k52和k51；图中箭头⑩表示电子在基态中时，自旋投影量子数为0的态和1的态之间也可以相互跃迁，其跃迁速率为k21。通过结合不同态之间的跃迁速率以及电子在不同态之间的占比ρ即可建立五阶光速率方程。
图3是本发明一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法实施系统结构示意图。图3中附图标记列示如下：1-激光；2-光隔离器；3-起偏片；4-分光棱镜；5-第一透镜；6-声光调制器；7-第二透镜；8-微波天线；9-金刚石样品(含带负电NV色心)；10-显微物镜；11-二向色镜；12-反射镜；13-小孔；14-滤波片；15-雪崩二极管探测器。
具体实施方式
下面结合附图(图1-图3)和实施例对本发明进行说明。
图1是实施本发明一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法所采用的指数波形脉冲激光的脉冲波形结构示意图。图2是实施本发明提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法所涉及金刚石带负电NV色心的能级图。图3是本发明一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法实施系统结构示意图。参考图1至图3所示，一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，包括在金刚石带负电NV色心传感测量的检测过程中采用指数波形脉冲激光作为检测脉冲照射金刚石样品中的带负电NV色心以抑制光子散粒噪声来提高金刚石带负电NV色心的检测信噪比。所述检测信噪比通过以下公式确定：
Figure BDA0002734111970000041
式中SNRsimple为所述检测信噪比，Smax为所述带负电NV色心的电子全部布居在基态的自旋投影量子数ms＝0时雪崩光电二极管APD从所述带负电NV色心接收到的荧光光子数，Smin为所述带负电NV色心的电子全部布居在基态的自旋投影量子数ms＝±1时雪崩光电二极管APD从所述带负电NV色心接收到的荧光光子数。当ms＝0时，所述Smax代表荧光信号功率最强，当ms＝±1时，所述Smax代表荧光信号功率最弱。当荧光信号到达所述雪崩光电二极管APD被吸收时，所述雪崩光电二极管APD在每个时间点收集的荧光光子数满足泊松分布，所述泊松分布的期望值等于方差，即所述
Figure BDA0002734111970000051
近似等于
Figure BDA0002734111970000052
所述
Figure BDA0002734111970000053
为标准检测信噪比SNR，σmax代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差，σmin代表荧光信号最弱时对应的荧光信号标准差。所述指数波形脉冲具有以下函数表达式：
Figure BDA0002734111970000054
式中power(t)为检测激光功率，t为时间，a为波形初始功率，b为波形结束功率，T为脉冲宽度，a＞b。所述指数波形脉冲激光采用波长短于零声子线ZPL的637nm脉冲激光。所述带负电NV色心在激光将基态电子激发到激发态后，有一部分电子直接从激发态回到基态，并伴随着一个红色波段的光子输出，另一部分则通过亚稳态系间窜越ISC释放出1042nm的红外辐射，电子在激发态中自旋投影量子数ms＝±1时通过ISC过程往基态跃迁的几率大于电子从激发态中自旋投影量子数ms＝0时通过ISC过程跃迁的几率，利用该性质实现基态电子自旋态的检测，即当电子在自旋投影量子数ms＝±1的基态中有布居数时，将电子泵浦到激发态后，电子回落到基态时产生的荧光光子数将少于电子只在自旋投影量子数ms＝0的基态中布居时产生的荧光光子数，利用雪崩光电二极管APD检测所述带负电NV色心荧光产生的亮度即可检测初始电子在基态ms＝0中与ms＝±1中的占比。
本发明设计一种提高金刚石带负电的氮-空位(nitrogen-vacancy center，NV-)色心检测信噪比的方法，与普通的检测方法相比，本方案极大的提高了检测信噪比。该方法摒弃了此前的方波脉冲检测方法，将激光的脉冲波形改为随时间变化的指数脉冲波形，进而抑制光子散粒噪声从而提高信噪比。本方法在利用NV-色心进行磁场探测、温度测量和原子惯性测量时，都有着极其重要的作用。一种提高金刚石NV-色心检测信噪比的方法，其特征在于，所述方法包括：在金刚石NV-色心传感测量的检测过程中，为了抑制光子散粒噪声，利用特定的激光功率随时间变化的指数脉冲波形照射金刚石NV-色心，从以提高检测的信噪比。
所述的金刚石NV-色心传感测量的检测过程中，激光将基态电子激发到激发态后，有一部分电子直接从激发态回到基态，并伴随着一个红色波段的光子输出，另一部分则通过亚稳态系间窜越(Inter-system crossing,ISC)释放出1042nm的红外辐射，电子在激发态中自旋投影量子数为±1的态(ms＝±1)上时通过ISC过程往基态跃迁的几率大于电子从激发态中自旋投影量子数为0的态(ms＝0)上通过ISC过程跃迁的几率，利用该性质可实现基态电子自旋态的检测，即当电子在基态中自旋投影量子数为±1的态(ms＝±1)中有布居数时，将电子泵浦到激发态后，电子回落到基态时产生的荧光光子数将少于电子只在自旋投影量子数为0的态(ms＝0)上布居时产生的荧光光子数，利用雪崩光电二极管(avalanchephoton diode，APD)检测金刚石荧光产生的亮度即可检测初始电子在基态的ms＝0和ms＝±1中的占比。检测主要通过检测金刚石发出的荧光功率来检测基态的ms＝0和ms＝±1中的占比，定义检测的信噪比为以下公式所示：
Figure BDA0002734111970000061
其中Smax表示电子全部布居在基态的ms＝0时产生的荧光信号，此时荧光信号最强，σmax代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差；Smin表示电子全部布居在基态的(ms＝±1)时产生的荧光信号，此时荧光信号最弱，σmin代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差。所述的光子散粒噪声，荧光信号到达APD被吸收时，由于光子和光电子在数量上的随机波动形成的，该噪声遵循泊松分布。所述的荧光信号，由理论可知每个时间点APD收集的荧光光子数满足泊松分布，泊松分布的期望等于方差，所以检测的信噪比公式可简化为下列公式所示：
Figure BDA0002734111970000062
所述的脉冲光，波长短于零声子线(Zero phonon line,ZPL)为637nm的脉冲激光。所述的指数脉冲波形，通过将速率方程中的抽运率项从固定值更改为变量，可建立使用任意指数波形的脉冲光检测新方法，通过软件控制声光调制器进而控制激光功率随时间进行变化，此波形的数学描述为：在检测的过程中，检测光功率随时间变化的函数为
Figure BDA0002734111970000063
其中a为波形初始功率，b为结束功率，T为检测时间，当a＞b时其检测信噪比对比a＝b以及a＜b时的检测信噪比有着明显提升。
本发明技术方案的原理如图2所示，基态(Ground state)为总量子自旋投影数S＝1的自旋三重态，在基态中包含两个亚态即ms＝0的态和ms＝±1的态，这两个亚态由零场分裂(Zero field splitting,ZFS)导致。激发态(Excited state)也包含两个亚态即ms＝0的态和ms＝±1的态。从激发态到基态的迁跃是自旋守恒的，从激发态到基态的迁跃过程将产生600-800nm波长的荧光。基态由波长为532nm的激光激发将电子独立泵送至激发态，其电子跃迁速率与激发光的光功率密度成正比。激光将基态电子激发到激发态后，有一部分电子直接从激发态回到基态，并伴随着一个红色波段的光子输出，另一部分则通过单态(singlet state)的系间窜越(Inter-system crossing,ISC)过程释放出1042nm的红外辐射，电子在激发态中ms＝±1上时通过ISC过程往基态跃迁的几率大于电子从激发态中ms＝0上通过ISC过程跃迁的几率，利用该性质可实现基态电子自旋态的检测，即当电子在基态中ms＝±1中有布居数时，将电子泵浦到激发态后，电子回落到基态时产生的荧光光子数将少于电子只在ms＝0上布居时产生的荧光光子数，利用雪崩光电二极管(avalanche photondiode，APD)检测金刚石荧光产生的亮度即可检测初始电子在基态的ms＝0和ms＝±1中的占比，即完成了检测的过程，但APD收集荧光光子信号时会产生光子散粒噪声，此噪声由于光子和光电子在数量上的随机波动导致，该噪声遵循泊松分布。
根据该模型，可以使用光速率方程构建如下数学模型：
Figure BDA0002734111970000071
Figure BDA0002734111970000072
Figure BDA0002734111970000073
Figure BDA0002734111970000074
Figure BDA0002734111970000075
其中Γ、k、k21、k35、k45、k51和k52表示电子在不同的态之间的跃迁速率，ρi表示为第i状态的电子布居占比，因此∑ρi＝1，从ρ1至ρ5分别表示基态ms＝0、基态ms＝±1、激发态ms＝0、激发态ms＝±1以及单态的电子布居占比。
由于电子一段时间后会回落至基态，所以设初始电子布居占比ρ＝(P,1-P,0,0,0),并。电子从激发态直接到基态的跃迁过程中，产生600-800nm波长的荧光，此波长可被APD吸收并被读出，所以每个时刻激发态的电子布居数直接影响荧光强度即荧光强度公式如下图所示
f(P,t)＝ρ3+ρ4
其中P为初始基态ms＝0与ms＝±1的布居占比，最大值为1，ρ3为激发态中ms＝0的电子布居数，ρ4为激发态中ms＝±1的电子布居数。
为了有效地评价检测信噪比，需建立包含信号和噪声两个参数在内的评估参数，可设计信噪比公式为：
Figure BDA0002734111970000081
其中Smax表示电子全部布居在基态ms＝0时产生的荧光信号，此时荧光信号最强，σmax代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差；Smin表示电子全部布居在基态的ms＝±1时产生的荧光信号，此时荧光信号最弱，σmin代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差。
由理论可知每个时间点APD收集的荧光光子数满足泊松分布，泊松分布的期望等于方差，所以检测的信噪比公式可简化为下列公式所示
Figure BDA0002734111970000082
将荧光信号公式f(P,t)带入上式得下图所示公式
Figure BDA0002734111970000083
由于f(1,t)与f(0,t)公式中含有Γ(t)，所以通过寻找一个最佳函数Γ(t)来最大化SNRsimple，由上述模型及信噪比公式利用变分法可推得指数函数的信噪比最高。
图1为本发明一个实施例提供的一种金刚石NV-色心的检测方法的时序图，初始极化后对金刚石进行检测，对比作为参考，检测光功率随时间变化的函数为
Figure BDA0002734111970000084
其中a为波形初始功率，b为结束功率，T为检测时间，此图所用为a＞b时的函数。
参考图3所示，一种金刚石NV-色心的检测方法，首先以532nm波长的激光1通过光隔离器2到达起偏器3，并通过分光棱镜4，通过调节起偏器3可以控制后续实验中所用激光功率。同时分光棱镜4分出的另一路激光可以作为后续激光功率反馈调节的输入参量。实现了激光的功率调节之后，利用软件控制声光调制器6的被调制衍射光来实现激光的指数脉冲控制。为了能够最大程度的利用激光功率，光路中采用的是声光调制器的一级衍射光。为了缩短声光调制器的脉冲响应时间，在其前后分别利用第一透镜5、第二透镜2来缩小照射到声光调制器晶体上的光斑直径至1mm以下。之后通过二向色镜11将激发激光反射到显微物镜10中并聚焦到金刚石样品9上，经过532nm激光激发后的NV色心电子自旋系综发出波长在600-800nm范围内的荧光。所发出的荧光通过显微物镜10进行收集，经过二向色镜11后荧光和少部分激光继续传播。为了实现上述所介绍的共聚焦显微光路，通过小孔13对聚焦平面内的荧光进行选择，最终经过滤波片14将激光隔离，在雪崩二极管探测器15上得到荧光检测电压信号。
本发明说明书中未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知的现有技术。在此指明，以上叙述有助于本领域技术人员理解本发明创造，但并非限制本发明创造的保护范围。任何没有脱离本发明创造实质内容的对以上叙述的等同替换、修饰改进和/或删繁从简而进行的实施，均落入本发明创造的保护范围。

Claims (6)

1.一种提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，包括在金刚石带负电NV色心传感测量的检测过程中采用指数波形脉冲激光作为检测脉冲照射金刚石样品中的带负电NV色心以抑制光子散粒噪声来提高金刚石带负电NV色心的检测信噪比；
所述指数波形脉冲具有以下函数表达式：
Figure FDA0003233544720000011
式中power(t)为检测激光功率，t为时间，a为波形初始功率，b为波形结束功率，T为脉冲宽度，a＞b。
2.根据权利要求1所述的提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，所述检测信噪比通过以下公式确定：
Figure FDA0003233544720000012
式中SNRsimple为所述检测信噪比，Smax为所述带负电NV色心的电子全部布居在基态的自旋投影量子数ms＝0时雪崩光电二极管APD从所述带负电NV色心接收到的荧光光子数，Smin为所述带负电NV色心的电子全部布居在基态的自旋投影量子数ms＝±1时雪崩光电二极管APD从所述带负电NV色心接收到的荧光光子数。
3.根据权利要求2所述的提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，当ms＝0时，所述Smax代表荧光信号功率最强，当ms＝±1时，所述Smax代表荧光信号功率最弱。
4.根据权利要求2所述的提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，当荧光信号到达所述雪崩光电二极管APD被吸收时，所述雪崩光电二极管APD在每个时间点收集的荧光光子数满足泊松分布，所述泊松分布的期望值等于方差，即所述
Figure FDA0003233544720000013
近似等于
Figure FDA0003233544720000014
所述
Figure FDA0003233544720000015
为标准检测信噪比SNR，σmax代表荧光信号最强时对应的荧光信号标准差，σmin代表荧光信号最弱时对应的荧光信号标准差。
5.根据权利要求1所述的提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，所述指数波形脉冲激光采用波长短于零声子线ZPL的637nm脉冲激光。
6.根据权利要求1所述的提高金刚石带负电NV色心检测信噪比的方法，其特征在于，所述带负电NV色心在激光将基态电子激发到激发态后，有一部分电子直接从激发态回到基态，并伴随着一个红色波段的光子输出，另一部分则通过亚稳态系间窜越ISC释放出1042nm的红外辐射，电子在激发态中自旋投影量子数ms＝±1时通过ISC过程往基态跃迁的几率大于电子从激发态中自旋投影量子数ms＝0时通过ISC过程跃迁的几率，当电子在自旋投影量子数ms＝±1的基态中有布居数时，将电子泵浦到激发态后，电子回落到基态时产生的荧光光子数将少于电子只在自旋投影量子数ms＝0的基态中布居时产生的荧光光子数，利用雪崩光电二极管APD检测所述带负电NV色心荧光产生的亮度即可检测初始电子在基态ms＝0中与ms＝±1中的占比。
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