CN110061273B - 一种可弯折无机固体电解质膜及其构成的膜电极、钠燃料电池单体和金属钠再生单元 - Google Patents

一种可弯折无机固体电解质膜及其构成的膜电极、钠燃料电池单体和金属钠再生单元 Download PDF

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Abstract

本发明涉及电化学技术领域，具体涉及一种可弯折无机固体电解质膜及其构成的一种膜电极、钠燃料电池单体和金属钠再生单元。所述可弯折无机固体电解质膜包括无机固体电解质片和粘合剂，若干个所述无机固体电解质片呈面向排布，在无机固体电解质片之间的间隙中填充有所述粘合剂。本发明利用粘合剂的粘性，将无机固体电解质片连接成大面积的膜；利用粘合剂的弹性以缓冲外力对无机固体电解质片的冲击应力，且使制成的大面积膜可以弯折变形；利用粘合剂的绝缘性和密封性，使制备的无机固体电解质膜具电子绝缘性以及对电池正负极物质实现有效隔离，满足了无机固体电解质膜高电导和高力学稳定性的双重要求。

Description

一种可弯折无机固体电解质膜及其构成的膜电极、钠燃料电 池单体和金属钠再生单元
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，具体涉及一种可弯折无机固体电解质膜及其构成的一种膜电极、钠燃料电池单体和金属钠再生单元。
背景技术
电解质在电化学反应中充当着非常重要的角色，它在电池中是离子传导的通道。按照电解质的存在形态，将其分为液体电解质和固体电解质两大类，固体电解质又分为聚合物电解质和无机固体电解质，其中无机固体电解质包括玻璃和陶瓷电解质。
相比于液体电解质，固体电解质具有较高的安全性，是新型电池的发展方向。无机固体电解质的优势主要包括以下几个方面：①无任何液体成分、不可燃，可有效避免燃烧和泄漏等安全问题；②机械加工性能好，可以根据要求制作成所需形状；③组装电池时，固体电解质兼具传导离子与正负极隔膜的双重作用，可简化电池结构；④采用无机固体电解质的电池工作温度范围宽，可耐高温；⑤固体电解质化学和电化学稳定性好，有利于提升电池循环寿命。然而，无机固体电解质在常温下离子电导率偏低，所以希望制备的电解质膜厚度薄，以提高膜的离子电导。但是无机固体电解质烧结成的电解质膜脆性大，在受到温度变化、挤压、震动时，易破碎。在实际应用中这种对固体电解质膜高电导和高力学稳定性的双重要求，构成了一对难以解决的矛盾，成为无机固体电解质膜应用的技术瓶颈。
发明内容
基于现有无机固体电解质脆性大、易破碎，难以制备面积大、厚度薄、具有柔性的膜，本发明提供一种可弯折无机固体电解质膜，以解决无机固体电解质膜高电导和高力学稳定性难以兼备的矛盾；同时，本发明还提供了一种膜电极以及由该膜电极构成的钠燃料电池单体和金属钠再生单元，以解决可弯折无机固体电解质膜的应用问题。
为解决上述技术问题，本发明是通过以下技术方案实现的：
一种可弯折无机固体电解质膜，包括无机固体电解质片1和粘合剂2，所述无机固体电解质片1呈面向排布，且在无机固体电解质片1之间的间隙中填充有所述粘合剂2。
所述无机固体电解质片1呈薄片状，其片形为四方形或圆形，其材质包括玻璃或陶瓷。
所述粘合剂2的主体材料为有机硅、环氧树脂、改性酚醛树脂或丁基橡胶中的至少一种。
一种膜电极，包括上述的任一种可弯折无机固体电解质膜和多孔电极3，所述可弯折无机固体电解质膜与所述多孔电极3贴合。
所述多孔电极3为多孔金属、金属毡、碳纸、碳布中的一种。
进一步的方案，所述膜电极还包括凝胶电解质层4，所述凝胶电解质层4与所述多孔电极3分别贴合在可弯折无机固体电解质膜的两侧。
一种钠燃料电池单体，包括气体流道5、为液态钠提供通路的钠流道6、以及定位在所述气体流道5和所述钠流道6之间的上述任一种膜电极，且膜电极的多孔电极3与气体流道5同侧；所述多孔电极3构成气体阴极，所述液态钠构成金属阳极。
一种金属钠再生单元，包括阳极流道7、为液态钠提供通路的钠流道6以及定位在所述阳极流道7和所述钠流道6之间的上述任一种膜电极，且膜电极的多孔电极3与阳极流道7同侧；所述多孔电极3构成阳极，所述液态钠构成阴极。
进一步的方案，所述阳极流道7在操作时注入钠盐溶液或NaOH溶液；且操作温度在金属钠熔点以上。
本发明的有益效果在于：
本发明利用粘合剂的粘性，将无机固体电解质片连接成大面积的膜；利用粘合剂的弹性以缓冲外力对无机固体电解质片的冲击应力，且使制成的大面积膜可以弯折变形；利用粘合剂的绝缘性和密封性，使制备的无机固体电解质膜具电子绝缘性以及对电池正负极物质实现有效隔离。本发明可使用较薄的无机固体电解质片，通过粘合剂连接成大面积的膜，满足了无机固体电解质膜高电导和高力学稳定性的双重要求。
本发明同时提供的一种膜电极，将多孔电极与可弯折无机固体电解质膜贴合，在保持膜的柔性前提下，加强了无机固体电解质片之间的连接力和膜的力学强度。
本发明提供的钠燃料电池单体利用可弯折无机固体电解质膜高电导、高力学稳定性以及对氧气和水的高阻隔性能，提高钠燃料电池单体的发电效率、使用寿命和安全性。
本发明提供的金属钠再生单元利用可弯折无机固体电解质膜高电导、高力学稳定性以及对氧气和水的高阻隔性能，提高金属钠再生单元的电解效率、使用寿命和安全性。
附图说明
图1为本发明一种可弯折无机固体电解质膜的平面结构示意图；
图2为本发明一种可弯折无机固体电解质膜的切面结构示意图；
图3为本发明膜电极的切面结构示意图；
图4为本发明含凝胶电解质层的膜电极的切面结构示意图；
图5为本发明一种钠燃料电池单体的切面结构示意图；
图6为本发明一种金属钠再生单元的切面结构示意图。
附图说明：
1-无机固体电解质片，2-粘合剂，3-多孔电极，4-凝胶电解质层，5-气体流道，6-钠流道，7-阳极流道。
具体实施方式
为更好理解本发明，下面结合实施例及附图对本发明作进一步描述，以下实施例仅是对本发明进行说明而非对其加以限定。
实施例一：
如图1、2所示，一种可弯折无机固体电解质膜，包括3*3个无机固体电解质片1和以有机硅为主体的粘合剂2，所述无机固体电解质片1呈面向排布，在无机固体电解质片1之间的间隙中填充有所述粘合剂2。粘合剂2具有一定的粘弹性，可以将无机固体电解质片1粘合并连接成较大的膜。无机固体电解质片1 面积相对较小，同时又受到弹性的粘合剂2围护，因此其抗冲击性能得到提高，且膜在整体上具有可弯折性。
所述无机固体电解质片1呈薄片状，其片形为四方形，其材质为玻璃。
本发明利用粘合剂的粘性，将无机固体电解质片连接成大面积的膜；利用粘合剂的弹性以缓冲外力对无机固体电解质片的冲击应力，且使制成的大面积膜可以弯折变形；利用粘合剂的绝缘性和密封性，使制备的无机固体电解质膜具电子绝缘性以及对电池正负极物质实现有效隔离。
通过上述技术手段，可以使用较薄的无机固体电解质片，通过粘合剂连接成大面积的膜，有效解决了无机固体电解质膜高电导和高力学稳定性的矛盾。
实施例二：
如图3所示，一种膜电极，包括实施例一制备的可弯折无机固体电解质膜和多孔电极3，所述可弯折无机固体电解质膜与所述多孔电极3贴合。
膜电极是由电解质膜与电极膜复合而成的一种电池组件。本实施例通过应用可弯折无机固体电解质膜与多孔电极3粘合构成一种膜电极，进一步加强了无机固体电解质片之间连接力和膜的力学强度，可以使用较薄的无机固体电解质片1，通过粘合剂2连接成大面积的膜。
所述多孔电极3为多孔金属。
本发明提供的膜电极，将多孔电极与可弯折无机固体电解质膜贴合，在保持膜的柔性前提下，加强了无机固体电解质片之间连接力和膜的力学强度，可以使用较薄的无机固体电解质片，通过粘合剂连接成大面积的膜，进一步提高了无机固体电解质膜的电导和力学稳定性。
实施例三
如图4所示，一种膜电极，包括实施例一制备的可弯折无机固体电解质膜、多孔电极3和凝胶电解质层4，所述凝胶电解质层4与所述多孔电极3分别贴合在可弯折无机固体电解质膜的两侧。凝胶电解质层具有防止无机固体电解质片的化学及电化学腐蚀、提高可弯折无机固体电解质膜的密封性、改善无机固体电解质片与电极活性物的界面相容性。
所述多孔电极3为金属网。
实施例四
一种可弯折无机固体电解质膜，包括4*4个无机固体电解质片1和以环氧树脂为主体的粘合剂2，所述无机固体电解质片1呈面向排布，在无机固体电解质片1之间的间隙中填充有所述粘合剂2。粘合剂2具有一定的粘弹性，可以将无机固体电解质片1粘合并连接成较大的膜。无机固体电解质片1面积相对较小，同时又受到弹性的粘合剂2围护，因此其抗冲击性能得到提高，且膜在整体上具有可弯折性。
所述无机固体电解质片1呈薄片状，其片形为圆形，其材质为陶瓷。
实施例五
一种膜电极，包括实施例四制备的可弯折无机固体电解质膜和多孔电极3，所述可弯折无机固体电解质膜与所述多孔电极3贴合。
膜电极是由电解质膜与电极膜复合而成的一种电池组件。本实施例通过应用可弯折无机固体电解质膜与多孔电极3粘合构成一种膜电极，进一步加强了无机固体电解质片之间连接力和膜的力学强度，可以使用较薄的无机固体电解质片1，通过粘合剂2连接成大面积的膜。
所述多孔电极3为金属毡。
实施例六
一种可弯折无机固体电解质膜，包括3*4个无机固体电解质片1和以改性酚醛树脂为主体的粘合剂2，所述无机固体电解质片1呈面向排布，在无机固体电解质片1之间的间隙中填充有所述粘合剂2。粘合剂2具有一定的粘弹性，可以将无机固体电解质片1粘合并连接成较大的膜。无机固体电解质片1面积相对较小，同时又受到弹性的粘合剂2围护，因此其抗冲击性能得到提高，且膜在整体上具有可弯折性。
所述无机固体电解质片1呈薄片状，其片形为四边形，其材质为陶瓷。
实施例七
一种膜电极，包括实施例六制备的可弯折无机固体电解质膜、多孔电极3 和凝胶电解质层4，所述凝胶电解质层4与所述多孔电极3分别贴合在可弯折无机固体电解质膜的两侧。
膜电极是由电解质膜与电极膜复合而成的一种电池组件。本实施例通过应用可弯折无机固体电解质膜与多孔电极3粘合构成一种膜电极，进一步加强了无机固体电解质片之间连接力和膜的力学强度，可以使用较薄的无机固体电解质片1，通过粘合剂2连接成大面积的膜。凝胶电解质层具有防止无机固体电解质片的化学及电化学腐蚀、提高可弯折无机固体电解质膜的密封性、改善无机固体电解质片与电极活性物的界面相容性。
所述多孔电极3为碳纸。
实施例八
一种可弯折无机固体电解质膜，包括5*5个无机固体电解质片1和以丁基橡胶为主体的粘合剂2，所述无机固体电解质片1呈面向排布，在无机固体电解质片1之间的间隙中填充有所述粘合剂2。粘合剂2具有一定的粘弹性，可以将无机固体电解质片1粘合并连接成较大的膜。无机固体电解质片1面积相对较小，同时又受到弹性的粘合剂2围护，因此其抗冲击性能得到提高，且膜在整体上具有可弯折性。
所述无机固体电解质片1呈薄片状，其片形为圆形，其材质为玻璃。
实施例九
一种膜电极，包括实施例八制备的可弯折无机固体电解质膜和多孔电极3，所述可弯折无机固体电解质膜与所述多孔电极3贴合。
膜电极是由电解质膜与电极膜复合而成的一种电池组件。本实施例通过应用可弯折无机固体电解质膜与多孔电极3粘合构成一种膜电极，进一步加强了无机固体电解质片之间连接力和膜的力学强度，可以使用较薄的无机固体电解质片1，通过粘合剂2连接成大面积的膜。
所述多孔电极3为碳布。
实施例十：
如图5所示，一种钠燃料电池单体，包括气体流道5、为液态钠提供通路的钠流道6、以及定位在所述气体流道5和所述钠流道6之间的实施例七制备的膜电极，且膜电极的多孔电极3与气体流道5同侧；所述多孔电极3构成气体阴极，所述液态钠构成金属阳极。
该电池单体在操作时，温度保持在金属钠熔点以上，本实施例优选为150℃。在该温度下，金属钠为流动的液态。然后将液态金属钠注入钠流道6，将增湿空气注入气体流道5，电池单体的气体阴极与金属阳极之间便产生电压。
在本发明的某些实施方式中，气体流道5中注入增湿氧气。
本发明提供的钠燃料电池单体，包含有可弯折无机固体电解质膜的膜电极，可以有效的隔离水和氧气，防止气体流道5中的水和氧气向钠流道6渗透，使化学性质活泼的金属钠得到保护。
实施例十一：
如图6所示，一种金属钠再生单元，包括阳极流道7、为液态钠提供通路的钠流道6以及定位在所述阳极流道7和所述钠流道6之间的实施例九制备的膜电极，且膜电极的多孔电极3与阳极流道7同侧；所述多孔电极3构成阳极，所述液态钠构成阴极。
操作时，阳极流道7中注入NaOH溶液，单元温度保持在金属钠熔点以上，钠流道6注满液态金属钠构成阴极，在阳极与阴极之间通入直流电流，NaOH被电解，生成的金属钠沉积在阴极，从钠流道6流出，生成的O2和H2O从阳极流道7流出。其总反应为：4NaOH﹦4Na+O2+2H2O
在本发明的某些实施方式中，阳极流道7中注入钠盐溶液。
本发明提供的金属钠再生单元，包含有可弯折无机固体电解质膜的膜电极，可以有效的隔离水和氧气，防止气体流道5中的水和氧气向钠流道6渗透，使化学性质活泼的金属钠得到保护。
以上所述实施方式仅仅是对本发明的优选实施方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案作出的各种变形和改进，均应落入本发明的权利要求书确定的保护范围内。

Claims (10)

1.一种可弯折无机固体电解质膜，包括无机固体电解质片（1）和粘合剂（2），其特征在于，若干个所述无机固体电解质片（1）呈面向排布，且在无机固体电解质片（1）之间的间隙中填充有所述粘合剂（2），所述无机固体电解质片（1）的材质为玻璃或陶瓷。
2.根据权利要求1所述的一种可弯折无机固体电解质膜，其特征在于，所述无机固体电解质片（1）呈薄片状，其片形为四方形或圆形。
3.根据权利要求1所述的一种可弯折无机固体电解质膜，其特征在于，所述陶瓷为LATP、LAGP、Na3Zr2Si2PO12中的一种。
4.根据权利要求1所述的一种可弯折无机固体电解质膜，其特征在于，所述粘合剂（2）的主体材料为有机硅、环氧树脂、改性酚醛树脂或丁基橡胶中的至少一种。
5.一种利用权利要求1-4任一项所述的可弯折无机固体电解质膜构成的膜电极，其特征在于，包括可弯折无机固体电解质膜和多孔电极（3），且所述可弯折无机固体电解质膜与所述多孔电极（3）贴合。
6.根据权利要求5所述的一种膜电极，其特征在于，所述多孔电极（3）为多孔金属、金属毡、金属网、碳纸、碳布中的一种。
7.根据权利要求5所述的一种膜电极，其特征在于，还包括凝胶电解质层（4），所述凝胶电解质层（4）与所述多孔电极（3）分别贴合在可弯折无机固体电解质膜的两侧。
8.一种利用权利要求5-7任一项所述的膜电极构成的钠燃料电池单体，其特征在于，包括气体流道（5）、为液态钠提供通路的钠流道（6）、以及定位在所述气体流道（5）和所述钠流道（6）之间的膜电极，且膜电极的多孔电极（3）与气体流道（5）同侧；所述多孔电极（3）构成气体阴极，所述液态钠构成金属阳极。
9.一种利用权利要求5-7任一项所述的膜电极构成的金属钠再生单元，其特征在于，包括阳极流道（7）、为液态钠提供通路的钠流道（6）以及定位在所述阳极流道（7）和所述钠流道（6）之间的膜电极，且膜电极的多孔电极（3）与阳极流道（7）同侧；所述多孔电极（3）构成阳极，所述液态钠构成阴极。
10.根据权利要求9所述的一种金属钠再生单元，其特征在于，所述阳极流道（7）在操作时注入钠盐溶液或NaOH溶液；且操作温度在金属钠熔点以上。
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