CN109937503A - 锂离子二次电池、锂离子二次电池的制造方法 - Google Patents

锂离子二次电池、锂离子二次电池的制造方法 Download PDF

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Abstract

锂离子二次电池(1)具备使用锂离子进行充放电的电池部(10)和在内部收纳电池部(10)的外装部(30)。外装部(30)通过热熔接第1热熔接性树脂层(315)及第2热熔接性树脂层(325)而构成包含第1金属层(313)及第1热熔接性树脂层(315)的第1层叠膜(31)和包含第2金属层(323)及第2热熔接性树脂层(325)的第2层叠膜(32)。并且，电池部(10)的正极侧与第1层叠膜(31)的第1金属层(313)电连接，电池部(10)的负极侧与第2层叠膜(32)的第2金属层(323)电连接。

Description

锂离子二次电池、锂离子二次电池的制造方法
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池、锂离子二次电池的制造方法。
背景技术
已知一种锂离子二次电池，其具备电池部和外装部，所述电池部包括含有正极活性物质的正极、含有负极活性物质的负极、以及具有锂离子传导性且介于正极与负极之间的电解质，从而能够充放电，所述外装部通过将电池部收纳于内部而将电池部密封从而与外部气体等隔离。
在此，对外装部要求对气体、液体以及固体具有高阻隔性。在专利文献1中记载了：通过使用将金属箔层与热熔接性树脂层层叠而成的层压外装件，将热熔接膜彼此热熔接，从而构成外装部。
另外，作为构成电池部的电解质，一直以来使用有机电解液等。与此相对，在专利文献2中记载了：作为电解质，使用由无机材料构成的固体电解质，并且负极、固体电解质和正极全部由膜构成。
现有技术文献
专利文献1：日本特开2016-129091号公报
专利文献2：日本特开2013-73846号公报
发明内容
在此，在使用薄膜型电池部和在内部收纳电池部的外装部构成锂离子二次电池的情况下，在外装部以外，需要用于层叠电池部的基板。
本发明的目的在于实现具备固体电解质的薄膜型锂离子二次电池的结构简化。
本发明的锂离子二次电池，包含第1层叠膜、电池部和第2层叠膜，所述第1层叠膜具备第1金属层和第1树脂层，所述第1树脂层以在该第1金属层的一侧的面上形成第1露出部的方式层叠于该第1金属层上，该第1金属层的一部分从所述第1露出部露出，所述电池部具备第1极层、固体电解质层和第2极层，所述第1极层层叠于从所述第1露出部露出的所述第1金属层上，并以第1极性吸藏和放出锂离子，所述固体电解质层层叠于该第1极层上，并具有显示锂离子传导性的无机固体电解质，所述第2极层层叠于该固体电解质层上，并以与该第1极性相反的第2极性吸藏和放出锂离子，所述第2层叠膜具备第2金属层和第2树脂层，所述第2树脂层以在该第2金属层的一侧的面上形成第2露出部的方式层叠于该第2金属层上，该第2金属层的一部分从所述第2露出部露出，在利用该第2露出部将该第2金属层与所述第2极层电连接的状态下，所述电池部在所述第2层叠膜与所述第1层叠膜之间被密封。
在这样的锂离子二次电池中，其特征在于，所述第2层叠膜的整个周缘位于比所述第1层叠膜的整个周缘靠外侧或内侧的位置。
另外，其特征在于，构成所述第1层叠膜的所述第1金属层由不锈钢构成，构成所述第2层叠膜的所述第2金属层由铝构成。
而且，其特征在于，所述第1层叠膜还具备第1绝缘层，所述第1绝缘层以在所述第1金属层的另一侧的面上形成其他第1露出部的方式层叠于该第1金属层上，该第1金属层的一部分从所述其他第1露出部露出，所述第2层叠膜还具备第2绝缘膜，所述第2绝缘膜以在所述第2金属层的另一侧的面上形成其他第2露出部的方式层叠于该第2金属层上，该第2金属层的一部分从所述其他第2露出部露出。
另外，其特征在于，具备多个所述电池部，多个该电池部在所述第1层叠膜与所述第2层叠膜之间配置成矩阵状。
并且，其特征在于，设置于所述电池部的所述第2极层与从所述第2层叠膜的所述第2露出部露出的所述第2金属层直接接触。
另外，本发明的锂离子二次电池的制造方法，包括第1极层成膜工序、固体电解质层成膜工序、第2极层成膜工序和熔接工序，所述第1极层成膜工序中，对于第1层叠膜形成以第1极性吸藏和放出锂离子的第1极层，所述第1层叠膜具备第1金属层和第1树脂层，所述第1树脂层以在该第1金属层的一侧的面上形成第1露出部的方式层叠于该第1金属层上，该第1金属层的一部分从所述第1露出部露出，在从该第1露出部露出的该第1金属层上形成所述第1极层，所述固体电解质层成膜工序中，在所述第1极层上形成固体电解质层，所述固体电解质层具有显示锂离子传导性的无机固体电解质，所述第2极层成膜工序中，在所述固体电解质层上形成第2极层，所述第2极层以与所述第1极性相反的第2极性吸藏和放出锂离子，所述熔接工序中，将所述第1树脂层与具备第2金属层和第2树脂层的第2层叠膜中的所述第2树脂层熔接，所述第2树脂层以在该第2金属层的一侧的面上形成第2露出部的方式层叠于该第2金属层上，该第2金属层的一部分从所述第2露出部露出，在将所述第2层叠膜配置为从该第2露出部露出的该第2金属层与所述第2极层相对的状态下，将所述第1树脂层与第2树脂层进行熔接。
在这样的锂离子二次电池的制造方法中，其特征在于，分别采用溅射法形成所述第1极层、所述固体电解质层和所述第2极层。
另外，其特征在于，在采用所述溅射法成膜时，反复进行短时间内的放电和不放电。
根据本发明，能够实现具备固体电解质的薄膜型锂离子二次电池的结构简化。
附图说明
图1(a)、(b)是用于说明应用实施方式1的锂离子二次电池的整体结构的图。
图2是图1(a)的II-II剖视图。
图3(a)、(b)是从正面侧、背面侧观察的第1层叠膜的立体图。
图4是用于说明锂离子二次电池的制造方法的流程图。
图5是应用实施方式2的锂离子二次电池的主视图。
图6是图5的VI-VI剖视图。
图7是用于说明实施方式1的变形例的图，且是图1(a)的II-II剖视图。
图8是用于说明实施方式2的变形例的图，且是图5的VI-VI剖视图。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的实施方式进行详细说明。此外，在以下的说明中参照的附图中的各部分的大小、厚度等有时与实际尺寸不同。
<实施方式1>
[锂离子二次电池的结构]
图1是用于说明应用实施方式1的锂离子二次电池1的整体结构的图。在此，图1(a)是从正面观察锂离子二次电池1的图，图1(b)是从背面观察锂离子二次电池1的图。
另外，图2示出图1(a)的II-II剖视图、即锂离子二次电池1的纵剖面。此外，图1(a)是从IA方向观察图2的图，图1(b)是从IB方向观察图2的图。
本实施方式的锂离子二次电池1具备使用锂离子进行充电和放电的电池部10、以及通过将电池部10收纳于内部而将电池部10密封从而与外部气体等隔离的外装部30。本实施方式的锂离子二次电池1在作为整体观察时呈长方体状(实际上为卡片状)的形状。
[电池部的结构]
首先，对电池部10的结构进行说明。
电池部10具有正极层11、层叠在正极层11上的固体电解质层12、层叠在固体电解质层12上的负极层13以及层叠在负极层13上的负极集电体层14。在此，位于电池部10的一个端部(在图2中为下侧)的正极层11与设置于后述的第1层叠膜31的第1金属层313接触。与此相对，位于电池部10的另一个端部(在图2中为上侧)的负极集电体层14与设置于后述的第2层叠膜32的第2金属层323接触。
接着，对电池部10的各构成要素进行更详细的说明。
(正极层)
作为第1极层一例的正极层11是固体薄膜，只要含有以作为第1极性一例的正极性来吸藏和放出锂离子的正极活性物质即可，没有特别限定，例如，使用由包括从锰(Mn)、钴(Co)、镍(Ni)、铁(Fe)、钼(Mo)、钒(V)中选择的一种以上的金属的氧化物、硫化物或磷氧化物等各种材料构成的物质。在本实施方式中，使用Li2Mn2O4作为正极层11。
正极层11的厚度例如可以为10nm以上且40μm以下。当正极层11的厚度小于10nm时，得到的电池部10(锂离子二次电池1)的容量变得过小，变得不实用。另一方面，当正极层11的厚度超过40μm时，层形成过于花费时间，生产率降低。在本实施方式中，将正极层11的厚度设为600nm。
另外，正极层11既可以具有晶体结构，也可以是不具有晶体结构的非晶，但从使与锂离子的吸藏和放出相伴的膨胀和收缩更加各向同性方面出发，优选为非晶。
而且，作为正极层11的制造方法，可以使用各种PVD(物理蒸镀)、各种CVD(化学蒸镀)等公知的成膜方法，但从生产效率的观点出发，优选使用溅射法(溅射)。在该情况下，根据在形成正极层11时使用的溅射靶，可以采用DC溅射法，也可以采用RF溅射法。但是，在使用所述Li2Mn2O4作为正极层11的情况下，优选采用RF溅射法。
(固体电解质层)
固体电解质层12是由无机材料构成的固体薄膜，只要显示锂离子传导性就没有特别限定，可以使用由氧化物、氮化物、硫化物等各种材料构成的物质。在本实施方式中，作为固体电解质层12，使用将Li3PO4中的一部分氧取代为氮的LiPON(LixPOyNz)。
固体电解质层12的厚度例如可以为10nm以上且10μm以下。当固体电解质层12的厚度小于10nm时，在得到的锂离子二次电池1中，容易在正极层11与负极层13之间产生漏电。另一方面，当固体电解质层12的厚度超过10μm时，锂离子的移动距离变长，充放电速度变慢。在本实施方式中，将固体电解质层12的厚度设为200nm。
另外，固体电解质层12可以具有晶体结构，也可以是不具有晶体结构的非晶，但从由热引起的膨胀和收缩更加各向同性方面出发，优选为非晶。
而且，作为固体电解质层12的制造方法，可以使用各种PVD(物理蒸镀)、各种CVD(化学蒸镀)等公知的成膜方法，但从生产效率的观点出发，优选使用溅射法(溅射)。在该情况下，由于在形成固体电解质层12时使用的溅射靶中绝缘体较多，因此优选采用RF溅射法。
(负极层)
只要作为第2极性一例的负极层13是固体薄膜且含有以作为第2极性一例的负极性来吸藏和放出锂离子的负极活性物质即可，没有特别限定，例如可以使用碳(C)、硅(Si)。在本实施方式中，作为负极层13，使用添加了硼(B)的硅(Si)。
负极层13的厚度例如可以为10nm以上且40μm以下。当负极层13的厚度小于10nm时，得到的电池部10(锂离子二次电池1)的容量变得过小，变得不实用。另一方面，当负极层13的厚度超过40μm时，层形成过于花费时间，生产率降低。在本实施方式中，将负极层13的厚度设为100nm。
另外，负极层13可以具有晶体结构，也可以是不具有晶体结构的非晶，但从使与锂离子的吸藏和放出相伴的膨胀和收缩更加各向同性方面出发，优选为非晶。
而且，作为负极层13的制造方法，可以使用各种PVD(物理蒸镀)、各种CVD(化学蒸镀)等公知的成膜方法，但从生产效率的观点出发，优选使用溅射法(溅射)。在该情况下，由于在用于形成负极层13的溅射靶中半导体较多，因此优选采用DC溅射法。
(负极集电体层)
只要负极集电体层14是固体薄膜且具有电子传导性，就没有特别限定，例如可以使用钛(Ti)、铝(Al)、铜(Cu)、铂(Pt)、金(Au)等金属、包含它们的合金的导电性材料。在本实施方式中，使用钛(Ti)作为负极集电体层14。
负极集电体层14的厚度例如可以为5nm以上且50μm以下。当负极集电体层14的厚度小于5nm时，集电功能降低，变得不实用。另一方面，当负极集电体层14的厚度超过50μm时，则层形成过于花费时间，生产率降低。在本实施方式中，将负极集电体层14的厚度设为200nm。
另外，作为负极集电体层14的制造方法，可以使用各种PVD(物理蒸镀)、各种CVD(化学蒸镀)等公知的成膜方法，但从生产效率的观点出发，优选使用溅射法(溅射)。在该情况下，由于用于形成负极集电体层14的溅射靶为金属(Ti)，因此优选采用DC溅射法。
[外装部的结构]
接着，对外装部30的结构进行说明。
外装部30具有第1层叠膜31和第2层叠膜32。第1层叠膜31和第2层叠膜32隔着电池部10相对配置，第1层叠膜31和第2层叠膜32遍及电池部10的周围整周地热熔接，由此将电池部10密封。其中，第1层叠膜31通过在成为外装部30的内侧的面侧(在图2中为上侧)层叠构成电池部10的各层(正极层11～负极集电体层14)，从而与电池部10一体化。与此相对，第2层叠膜32仅在成为外装部30的内侧的面侧(在图2中为下侧)与电池部10的负极集电体层14接触。因此，电池部10经由第1层叠膜31与第2层叠膜32一体化，但电池部10及第1层叠膜31处于接触并被固定的状态，另一方面，电池部10及第2层叠膜32处于虽然接触单不被固定的状态。
[第1层叠膜]
首先，对第1层叠膜31进行说明。
图3是用于说明第1层叠膜31的结构的图，图3(a)示出从正面侧(在图2中为上侧)观察的立体图，图3(b)示出从背面侧(在图2中为下侧)观察的立体图。以下，除了图1及图2以外，还参照图3对第1层叠膜31的结构进行说明。
第1层叠膜31通过将第1耐热性树脂层311、第1外侧粘接层312、第1金属层313、第1内侧粘接层314、第1热熔接性树脂层315依次层叠为膜状而构成。即，第1层叠膜31通过将第1耐热性树脂层311、第1金属层313及第1热熔接性树脂层315经由第1外侧粘接层312及第1内侧粘接层314贴合而构成。
另外，在第1层叠膜31中的第1热熔接性树脂层315的形成面侧(在外装部30中为内侧)设置有第1内侧露出部316，该第1内侧露出部316通过不存在第1热熔接性树脂层315及第1内侧粘接层314而使第1金属层313的一侧的面(内侧面)局部露出。在此，作为第1露出部一例的第1内侧露出部316设置在第1层叠膜31的面方向上的中央部侧，其形状为长方形。并且，在第1内侧露出部316的整个周围形成有由第1内侧粘接层314及第1热熔接性树脂层315形成的侧壁。
而且，在第1层叠膜31中的第1耐热性树脂层311的形成面侧(在外装部30中为外侧)设置有第1外侧露出部317，该第1外侧露出部317通过不存在第1耐热性树脂层311及第1外侧粘接层312而使第1金属层313的另一侧的面(外侧面)露出。在此，第1外侧露出部317设置于第1层叠膜31的长度方向的一端部侧，其形状为长方形。并且，在第1外侧露出部317的整个周围形成有由第1外侧粘接层312及第1耐热性树脂层311形成的侧壁。
接着，对第1层叠膜31的各构成要素进行更详细的说明。
(第1耐热性树脂层)
作为第1绝缘层一例的第1耐热性树脂层311是外装部30中的最外层，使用对来自外部的刺穿、磨损等的耐性高且在对第1热熔接性树脂层315进行热熔接时的熔接温度下不熔融的耐热性树脂。在此，作为第1耐热性树脂层311，优选使用熔点比构成第1热熔接性树脂层315的热熔接性树脂的熔点高10℃以上的耐热性树脂，特别优选使用熔点比该热熔接性树脂的熔点高20℃以上的耐热性树脂。另外，在本实施方式中，如后所述，由于第1金属层313兼作电池部10的正电极，因此从安全性的观点出发，作为第1耐热性树脂层311，使用电阻值高的绝缘性树脂。
作为第1耐热性树脂层311，并没有特别限定，例如可以列举聚酰胺膜、聚酯膜等，优选使用它们的拉伸膜。其中，从成形性及强度的观点出发，特别优选双轴拉伸聚酰胺膜或双轴拉伸聚酯膜、或包含它们的多层膜，进一步优选使用将双轴拉伸聚酰胺膜和双轴拉伸聚酯膜贴合而成的多层膜。作为聚酰胺膜，并没有特别限定，例如可以列举6-聚酰胺膜、6,6-聚酰胺膜、MXD聚酰胺膜等。另外，作为双轴拉伸聚酯膜，可以列举双轴拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜等。在本实施方式中，作为第1耐热性树脂层311，使用尼龙膜(熔点：220℃)。
第1耐热性树脂层311的厚度可以设为9μm以上且50μm以下。当第1耐热性树脂层311的厚度小于9μm时，作为电池部10的外装部30，难以确保足够的强度。另一方面，当第1耐热性树脂层311的厚度超过50μm时，则电池变厚，因此不优选，另外，制造成本变高。在本实施方式中，使第1耐热性树脂层311的厚度为25μm。
(第1外侧粘接层)
第1外侧粘接层312是用于粘接第1耐热性树脂层311和第1金属层313的层。作为第1外侧粘接层312，例如优选使用含有由作为主剂的聚酯树脂和作为固化剂的多官能异氰酸酯化合物形成的二液固化型聚酯-聚氨酯系树脂、或者聚醚-聚氨酯系树脂的粘接剂。在本实施方式中，使用二液固化型聚酯-聚氨酯系粘接剂作为第1外侧粘接层312。
(第1金属层)
第1金属层313是在使用第1层叠膜31构成外装部30的情况下，阻止(阻隔)氧、水分等从外装部30的外部向配置于其内部的电池部10侵入的层。另外，如后所述，第1金属层313还承担作为使用溅射法形成电池部10时的基板的作用、作为与电池部10的正极层11电连接的正极集电体层(正的内部电极)的作用以及与设置于外部的负载(未图示)电连接的正的外部电极的作用。因此，第1金属层313使用具有导电性的金属箔。
作为第1金属层313，并没有特别限定，例如，优选使用铝箔、铜箔、镍箔、不锈钢箔或它们的包覆箔、它们的退火箔或未退火箔等。但是，考虑到第1金属层313用作利用溅射法形成电池部10中的基板，优选使用机械强度高的不锈钢箔。另外，也可以使用利用镍、锡、铜、铬等导电性金属进行了镀敷的金属箔。在本实施方式中，作为第1金属层313，使用由SUS304构成的不锈钢箔。
第1金属层313的厚度可以设为20μm以上且200μm以下。当第1金属层313的厚度小于20μm时，在制造金属箔时的轧制时、热密封时容易产生针孔、破裂，另外，用作电极的情况下的电阻值变高。另一方面，当第1金属层313的厚度超过200μm时，电池变厚，因此不优选，另外，制造成本变高。在本实施方式中，将第1金属层313的厚度设为30μm。
(第1内侧粘接层)
第1内侧粘接层314是用于粘接第1金属层313和第1热熔接性树脂层315的层。作为第1内侧粘接层314，例如优选使用由聚氨酯系粘接剂、丙烯酸系粘接剂、环氧系粘接剂、聚烯烃系粘接剂、弹性体系粘接剂、氟系粘接剂等形成的粘接剂。其中，优选使用丙烯酸系粘接剂、聚烯烃系粘接剂，在该情况下，能够提高第1层叠膜31对于水蒸气的阻隔性。另外，优选使用进行了酸改性的聚丙烯、聚乙烯等粘接剂。在本实施方式中，使用酸改性聚丙烯系粘接剂作为第1内侧粘接层314。
(第1热熔接性树脂层)
作为第1树脂层一例的第1热熔接性树脂层315使用如下的热塑性树脂：其为外装部30的最内层，对构成电池部10的各层的材料的耐性高，且在所述熔接温度下熔融而与第2层叠膜32的第2热熔接性树脂层325(详细情况后述)熔接。另外，在本实施方式中，如上所述，由于第1金属层313兼作电池部10的正电极，因此从安全性的观点出发，作为第1热熔接性树脂层315，使用电阻值高的绝缘性树脂。
作为第1热熔接性树脂层315，并没有特别限定，例如优选使用聚乙烯、聚丙烯、烯烃系共聚物、它们的酸改性物及离聚物等。在此，作为烯烃系共聚物，可以例示EVA(乙烯·乙酸乙烯酯共聚物)、EAA(乙烯·丙烯酸共聚物)、EMAA(乙烯·甲基丙烯酸共聚物)。另外，只要能够满足与第1耐热性树脂层311的熔点的关系，也可以使用聚酰胺膜(例如12尼龙)、聚酰亚胺膜。在本实施方式中，作为第1热熔接性树脂层315，使用无轴拉伸聚丙烯膜(熔点：165℃)。
第1热熔接性树脂层315的厚度可以设为20μm以上且80μm以下。当第1热熔接性树脂层315的厚度小于20μm时，容易产生针孔。另一方面，当第1热熔接性树脂层315的厚度超过80μm时，电池变厚，因此不优选，另外，制造成本变高。在本实施方式中，将第1热熔接性树脂层315的厚度设为30μm。
[第2层叠膜]
接着，对第2层叠膜32进行说明。
第2层叠膜32通过将第2耐热性树脂层321、第2外侧粘接层322、第2金属层323、第2内侧粘接层324及第2热熔接性树脂层325依次层叠为膜状而构成。即，第2层叠膜32通过将第2耐热性树脂层321、第2金属层323及第2热熔接性树脂层325经由第2外侧粘接层322及第2内侧粘接层324贴合而构成。
另外，在第2层叠膜32中的第2热熔接性树脂层325的形成面侧(在外装部30中为内侧)设置有第2内侧露出部326，该第2内侧露出部326通过不存在第2热熔接性树脂层325及第2内侧粘接层324而使第2金属层323的一侧的面(内侧的面)局部露出。在此，作为第2露出部一例的第2内侧露出部326设置在第2层叠膜32的中央部侧，其形状为长方形。并且，在第2内侧露出部326的整个周围形成有由第2内侧粘接层324及第2热熔接性树脂层325形成的侧壁。
而且，在第2层叠膜32中的第2耐热性树脂层321的形成面侧(在外装部30中为外侧)设置有第2外侧露出部327，该第2外侧露出部327通过不存在第2耐热性树脂层321及第2外侧粘接层322而使第2金属层323的另一侧的面(外侧的面)局部露出。在此，第2外侧露出部327设置于第2层叠膜32的长度方向的一端部侧，其形状为长方形。并且，在第2外侧露出部327的整个周围形成有由第2外侧粘接层322及第2耐热性树脂层321形成的侧壁。
这样，包含各露出部的第2层叠膜32的构造与图3所示的第1层叠膜31的构造大致相同。
接着，对第2层叠膜32的各构成要素进行更详细的说明。
(第2耐热性树脂层)
作为第2绝缘层一例的第2耐热性树脂层321使用的如下耐热性树脂：其为外装部30中的最外层，对来自外部的刺穿、磨损等的耐性高，且在对第2热熔接性树脂层325进行热熔接时的熔接温度下不熔融。另外，在本实施方式中，如后所述，由于第2金属层323兼作电池部10的负电极，因此从安全性的观点出发，作为第2耐热性树脂层321，使用电阻值高的绝缘性树脂。
并且，作为第2耐热性树脂层321，可以使用在所述第1耐热性树脂层311中说明过的材料。此时，第2耐热性树脂层321和第1耐热性树脂层311可以由相同的材料构成，也可以由不同的材料构成。另外，第2耐热性树脂层321的厚度可以设为与第1耐热性树脂层311相同的厚度，也可以设为不同的厚度。在本实施方式中，作为第2耐热性树脂层321，使用厚度为25μm的尼龙膜(熔点：220℃)。
(第2外侧粘接层)
第2外侧粘接层322是用于粘接第2耐热性树脂层321和第2金属层323的层。
并且，作为第2外侧粘接层322，能够使用在所述第1外侧粘接层312中说明过的材料。此时，第2外侧粘接层322和第1外侧粘接层312可以由相同的材料构成，也可以由不同的材料构成。在本实施方式中，作为第2外侧粘接层322，使用二液固化型聚酯-聚氨酯系粘接剂。
(第2金属层)
第2金属层323是在使用第2层叠膜32形成外装部30的情况下，阻止(阻隔)氧、水分等从外装部30的外部向配置于其内部的电池部10侵入的层。另外，如后所述，第2金属层323还承担作为与电池部10的负极集电体层14电连接的负的内部电极的作用、和与设置在外部的负载(未图示)电连接的负的外部电极的作用。因此，第2金属层323使用具有导电性的金属箔。此外，第2金属层323与所述第1金属层313不同，不承担作为使用溅射法形成电池部10时的基板的作用。
并且，作为第2金属层323，可以使用在所述第1金属层313中说明过的材料。此时，第2金属层323和第1金属层313可以由相同的材料构成，也可以由不同的材料构成。另外，第2金属层323的厚度可以设为与第1金属层313相同的厚度，也可以设为不同的厚度。在本实施方式中，作为第2金属层323，使用由JIS H4160所规定的A8021H-O材料构成的厚度为40μm的铝箔。
(第2内侧粘接层)
第2内侧粘接层324是用于粘接第2金属层323和第2热熔接性树脂层325的层。
并且，作为第2内侧粘接层324，能够使用在所述第1内侧粘接层314中说明过的材料。此时，第2内侧粘接层324与第1内侧粘接层314可以由相同的材料构成，也可以由不同的材料构成。在本实施方式中，作为第2内侧粘接层324，使用酸改性聚丙烯系粘接剂。
(第2热熔接性树脂层)
作为第2树脂层一例的第2热熔接性树脂层325使用如下的热塑性树脂：其为外装部30的最内层，对构成电池部10的各层的材料的耐性高，且在所述熔接温度下熔融而与第1层叠膜31的第1热熔接性树脂层315熔接。另外，在本实施方式中，如上所述，由于第2金属层323兼作电池部10的负电极，因此从安全性的观点出发，作为第2热熔接性树脂层325，使用电阻值高的绝缘性树脂。
并且，作为第2热熔接性树脂层325，能够使用在所述第1热熔接性树脂层315中说明过的材料。此时，第2热熔接性树脂层325和第1热熔接性树脂层315可以由相同的材料构成，只要是使2个材料的熔点接近并熔解的材料，也可以由不同的材料构成。另外，第2热熔接性树脂层325的厚度可以设为与第1热熔接性树脂层315相同的厚度，也可以设为不同的厚度。在本实施方式中，作为第2热熔接性树脂层325，使用厚度为30μm的无轴拉伸聚丙烯膜(熔点：165℃)。
[第1层叠膜及第2层叠膜的尺寸及位置关系]
如图1所示，构成外装部30的第1层叠膜31及第2层叠膜32在从正面或背面观察的情况下分别呈长方形。并且，以第1层叠膜31的短边侧与第2层叠膜32的短边侧大致平行，第1层叠膜31的长边侧与第2层叠膜32的长边侧大致平行的方式，使第1层叠膜31和第2层叠膜32在重叠的状态下热熔接。
在此，第1层叠膜31的短边侧的长度比第2层叠膜32的短边侧的长度大。另外，第1层叠膜31的长边侧的长度比第2层叠膜32的长边侧的长度大。并且，在外装部30中，以使第2层叠膜32的整个周缘位于比第1层叠膜31的整个周缘靠内侧位置的方式，使第1层叠膜31和第2层叠膜32在重叠的状态下热熔接。
[锂离子二次电池中的电连接构造]
接着，对所述锂离子二次电池1中的电连接构造进行说明。
首先，在电池部10中，正极层11、固体电解质层12、负极层13及负极集电体层14按该顺序电连接。
另外，电池部10的正极层11与设置于第1层叠膜31的第1金属层313的一侧的面(内侧的面)中的、从第1内侧露出部316露出的部位电连接。另外，设置于第1层叠膜31的第1金属层313的另一侧的面(外侧的面)的一部分在第1外侧露出部317向外部露出，能够与设置于外部的负载(未图示)电连接。
与此相对，电池部10的负极集电体层14与设置于第2层叠膜32的第2金属层323的一侧的面(内侧的面)中的、从第2内侧露出部326露出的部位电连接。另外，设置于第2层叠膜32的第2金属层323的另一侧的面(外侧的面)的一部分在第2外侧露出部327向外部露出，能够与设置于外部的负载(未图示)电连接。
并且，设置于第1层叠膜31的第1金属层313与设置于第2层叠膜32的第2金属层323由设置于第1层叠膜31的第1热熔接性树脂层315和设置于第2层叠膜32的第2热熔接性树脂层325电绝缘。此时，如上所述，在外装部30中，以使第2层叠膜32的整个周缘位于比第1层叠膜31的整个周缘靠内侧位置的方式，使第1层叠膜31的第1热熔接性树脂层315与第2层叠膜32的第2热熔接性树脂层325熔接。由此，不易产生因从外装部30的侧部端面露出的第1金属层313与第2金属层323接触而引起的电池部10的短路。
[锂离子二次电池的制造方法]
图4是用于说明图1等所示锂离子二次电池1的制造方法的流程图。
(第1层叠膜露出部形成工序)
首先，经由第1外侧粘接层312及第1内侧粘接层314贴合第1耐热性树脂层311、第1金属层313及第1热熔接性树脂层315而得到第1层叠膜31，从第1层叠膜31除去第1热熔接性树脂层315的一部分及第1耐热性树脂层311的一部分。由此，在第1层叠膜31上形成第1内侧露出部316及第1外侧露出部317(步骤10)。
(电池部形成工序)
接着，在形成有第1内侧露出部316及第1外侧露出部317的第1层叠膜31中，在从第1内侧露出部316露出的第1金属层313上，通过溅射法形成电池部10(步骤20)。在此，在步骤20中，在第1金属层313上依次层叠正极层11、固体电解质层12、负极层13及负极集电体层14。此外，在后面叙述步骤20的详细情况。
(第2层叠膜露出部形成工序)
另外，经由第2外侧粘接层322及第2内侧粘接层324贴合第2耐热性树脂层321、第2金属层323及第2热熔接性树脂层325而得到第2层叠膜32，从第2层叠膜32除去第2热熔接性树脂层325的一部分及第2耐热性树脂层321的一部分。由此，在第2层叠膜32上形成第2内侧露出部326及第2外侧露出部327(步骤30)。
(熔接工序)
接着，在填充有例如N2气体等惰性气体的作业箱内，导入形成有电池部10的第1层叠膜31和第2层叠膜32。并且，在作业箱内，使在第1层叠膜31中从第1内侧露出部316露出的第1金属层313上形成的电池部10的负极集电体层14、与在第2层叠膜32中从第2内侧露出部326露出的第2金属层323相对。此时，第1层叠膜31中的第1热熔接性树脂层315与第2层叠膜32中的第2热熔接性树脂层325遍及电池部10的周缘的外侧整周地相对。另外，此时，以使第2层叠膜32的整个周缘位于比第1层叠膜31的整个周缘靠内侧位置的方式，进行第1层叠膜31和第2层叠膜32的定位。
然后，在将作业盒内设定为负压的状态下，一边将第1层叠膜31中的第1热熔接性树脂层315和第2层叠膜32中的第2热熔接性树脂层325遍及电池部10的周缘的外侧整周地进行加压及加热一边进行熔接(步骤40)。并且，通过将第1热熔接性树脂层315与第2热熔接性树脂层325热熔接，从而得到包含电池部10和将电池部10密封的外装部30的锂离子二次电池1。
此时，第1层叠膜31的第1金属层313和电池部10的正极层11成为通过基于溅射法的成膜而接合(一体化)的状态。另外，第2层叠膜32的第2金属层323和电池部10的负极集电体层14通过以负压将第1层叠膜31的第1热熔接性树脂层315与第2层叠膜32的第2热熔接性树脂层325热熔接，从而成为密接了的状态。
[电池部的制造方法]
以下，列举具体例对所述步骤20中的电池部10的制造步骤进行说明。
(正极层的形成)
首先，将形成有第1内侧露出部316及第1外侧露出部317的第1层叠膜31设置在未图示的溅射装置的成膜室(腔室)内。此时，使第1层叠膜31的第1内侧露出部316与溅射靶相向，并且，在第1内侧露出部316以外的部位(存在第1热熔接性树脂层315的部位)安装掩模。在腔室内设置第1层叠膜31后，导入含有5％的O2气体的Ar气体，使腔室内的压力为0.8Pa。然后，使用具有由Li2Mn2O4构成的组成的溅射靶，通过RF溅射法在第1金属层313上进行正极层11的形成(成膜)。
成膜时的温度由用于第1层叠膜31的材料的熔点限制。因此，成膜中的第1层叠膜31的温度优选为300℃以下，更优选为200℃以下。在本实施方式中，通过反复进行短时间内的放电和待机(不放电)，使基板即第1金属层313的温度不超过150℃。这样得到的正极层11的膜组成为Li2Mn2O4，其厚度为600nm，其晶体结构为非晶。
(固体电解质层的形成)
接着，导入N2气体，使腔室内的压力为0.8Pa。然后，使用具有由Li3PO4构成的组成的溅射靶，通过RF溅射法在正极层11上进行固体电解质层12的形成(成膜)。此时，与正极层11的形成同样地，通过反复进行短时间内的放电和待机(不放电)，使基板即第1金属层313的温度不超过150℃。这样得到的固体电解质层12的膜组成为LiPON，其厚度为200nm，其晶体结构为非晶。
(负极层的形成)
接着，导入Ar气体，使腔室内的压力为0.8Pa。然后，使用由掺杂了硼(B)的硅(Si)构成的溅射靶(P型Si靶)，通过DC溅射法在固体电解质层12上进行负极层13的形成(成膜)。此时，与正极层11的情况同样地，通过反复进行短时间内的放电和待机(不放电)，使基板即第1金属层313的温度不超过150℃。这样得到的负极层13的膜组成为掺杂了B的Si，其厚度为100nm，其晶体结构为非晶。
(负极集电体层的形成)
而且，在导入Ar气体而将腔室内的压力设为0.8Pa的状态下，使用由钛(Ti)构成的溅射靶，通过DC溅射法在负极层13上进行负极集电体层14的形成(成膜)。此时，与正极层11的情况同样地，通过反复进行短时间内的放电和待机(不放电)，使基板即第1金属层313的温度不超过150℃。这样得到的负极集电体层14的膜组成为Ti，其厚度为200nm。
通过以上的步骤，在从第1层叠膜31的第1内侧露出部316上露出的第1金属层313上形成电池部10。然后，将形成有电池部10的第1层叠膜31从腔室内取出到外部。在此，在本实施方式中，在第1层叠膜31的第1金属层313上通过溅射法形成构成电池部10的各层，因此第1层叠膜31及电池部10通过第1金属层313和正极层11而一体化。
[实施方式1的总结]
如以上说明的那样，根据本实施方式，使构成外装部30的第1层叠膜31的第1金属层313具有将电池部10密封的功能和作为电池部10的正极的功能，并且，使构成外装部30的第2层叠膜32的第2金属层323具有将电池部10密封的功能及作为电池部10的负极的功能，因此能够实现具备固体电解质层12的薄膜型锂离子二次电池1的结构简化。在此，在本实施方式中，由于将第1层叠膜31与电池部10一体化，因此能够抑制锂离子二次电池1中的外装部30与电池部10的位置偏移。
<实施方式2>
在实施方式1中，通过在外装部30内收纳单个(1个)电池部10，构成了锂离子二次电池1。与此相对，在本实施方式中，在外装部30内收纳多个电池部10，并且使用外装部30将这多个电池部10并联连接，由此构成容量更大的锂离子二次电池1。此外，在本实施方式中，对与实施方式1相同的部分标注相同的附图标记并省略其详细说明。
[锂离子二次电池的结构]
图5是用于说明应用实施方式2的锂离子二次电池1的整体结构的图。在此，图5是从正面观察锂离子二次电池1的图。
另外，图6示出图5的VI-VI剖视图、即锂离子二次电池1的纵剖面。此外，图5是从V方向观察图6的图。
本实施方式的锂离子二次电池1具备使用锂离子进行充电及放电的多个(在此为6个)电池部10、以及通过将多个电池部10收纳于内部而将多个电池部10密封从而与外部气体等隔离的外装部30。本实施方式的锂离子二次电池1也整体观察时呈长方体状(实际上为卡片状)的形状。
并且，如图5所示，6个电池部10以外装部30的长边侧成为各个电池部10的长边侧，外装部30的短边侧成为各个电池部10的短边侧的方式，以矩阵状在外装部30的短边侧配置有3列且在长边侧配置有2列。
[电池部的结构]
6个电池部10的结构与在实施方式1中说明过的结构相同。即，各个电池部10具有正极层11、层叠在正极层11上的固体电解质层12、层叠在固体电解质层12上的负极层13以及层叠在负极层13上的负极集电体层14。
[外装部的结构]
接着，对外装部30的结构进行说明。
外装部30具有第1层叠膜31和第2层叠膜32。第1层叠膜31及第2层叠膜32隔着6个电池部10相对配置，第1层叠膜31和第2层叠膜32遍及6个电池部10的周围整周地热熔接，由此将电池部10密封。因此，外装部30的基本结构也与实施方式1相同。
但是，在如下方面与实施方式1不同：在第1层叠膜31中的第1热熔接性树脂层315的形成面侧(在外装部30中的内侧)，第1内侧露出部316与6个电池部10对应地设置在6处(3×2)，该第1内侧露出部316通过不存在第1热熔接性树脂层315及第1内侧粘接层314而使第1金属层313的一侧的面(内侧的面)局部露出。另外，在如下方面与实施方式1不同：在第2层叠膜32中的第2热熔接性树脂层325的形成面侧(在外装部30中为内侧)，第2内侧露出部326与6个电池部10对应地设置在6处(3×2)，该第2内侧露出部326通过不存在第2热熔接性树脂层325及第2内侧粘结层324而使第2金属层323的一侧的面(内侧的面)局部露出。
[锂离子二次电池的电连接构造]
在本实施方式中，6个电池部10的各正极层11各自与设置于第1层叠膜31的第1金属层313的一侧的面(内侧的面)中的、从第1内侧露出部316露出的部位电连接。另外，设置于第1层叠膜31的第1金属层313的另一侧的面(外侧的面)的一部分在第1外侧露出部317中向外部露出，能够与外部电极(正的电极、未图示)电连接。
与此相对，6个电池部10的各负极集电体层14各自与设置于第2层叠膜32的第2金属层323的一侧的面(内侧的面)中的、从第2内侧露出部326露出的部位电连接。另外，设置于第2层叠膜32的第2金属层323的另一侧的面(外侧的面)的一部分在第2外侧露出部327中向外部露出，能够与外部的负电极(未图示)电连接。
[实施方式2的总结]
如以上说明的那样，在本实施方式中，除了在实施方式1中说明过的效果以外，通过使用第1层叠膜31的第1金属层313和第2层叠膜32的第2金属层323将多个电池部10并联连接，从而能够增大其容量。
<实施方式1的变形例>
在实施方式1的锂离子二次电池1中，电池部10具有负极集电体层14，但负极集电体层14不是必须的。
图7是用于说明实施方式1的变形例的图，且是图1(a)的II-II剖视图。
在实施方式1的变形例中，电池部10具备层叠于从第1层叠膜31的第1内侧露出部316露出的第1金属层313上的正极层11、层叠于正极层11上的固体电解质层12以及层叠于固体电解质层12上的负极层13。并且，位于电池部10的另一端部(在图7中为上侧)的负极层13与从第2层叠膜32的第2内侧露出部326露出的第2金属层323直接接触。
通过采用这样的结构，与在实施方式1中说明过的结构相比，能够简化锂离子二次电池1的构造。
<实施方式2的变形例>
在实施方式2的锂离子二次电池1中，多个电池部10各自具有负极集电体层14，但在这些电池部10中负极集电体层14不是必须的。
图8是用于说明实施方式2的变形例的图，且是图5的VI-VI剖视图。
在实施方式2的变形例中，各电池部10具备层叠于从第1层叠膜31的第1内侧露出部316露出的第1金属层313上的正极层11、层叠于正极层11上的固体电解质层12以及层叠于固体电解质层12上的负极层13。并且，位于各电池部10的另一端部(在图8中为上侧)的各负极层13与从第2层叠膜32的第2内侧露出部326露出的第2金属层323直接接触。
通过采用这样的结构，与在实施方式2中说明过的结构相比，能够简化锂离子二次电池1的构造。
<其他>
此外，在实施方式1、2中，在第1层叠膜31的第1金属层313上，按照正极层11、固体电解质层12、负极层13及负极集电体层14的顺序进行层叠，由此形成电池部10，但层叠顺序不限于此。例如可以在第1层叠膜31的第1金属层313上，按照负极层13、固体电解质层12及正极层11的顺序进行层叠，由此形成电池部10。在该情况下，在正极层11上也可以设置与第2层叠膜32的第2金属层323接触的正极集电体层，但这不是必须的。
另外，在实施方式1、2中，构成外装部30的第1层叠膜31具备第1耐热性树脂层311，但只要至少具备第1金属层313和第1热熔接性树脂层315即可，第1耐热性树脂层311不是必须的。另外，在实施方式1、2中，构成外装部30的第2层叠膜32具备第2耐热性树脂层321，但只要至少具备第2金属层323和第2热熔接性树脂层325即可，第2耐热性树脂层321不是必须的。
而且，在实施方式1、2中，以第2层叠膜32的整个周缘位于比第1层叠膜31的整个周缘靠内侧位置的方式，使第1层叠膜31与第2层叠膜32重叠，但不限于此。即，也可以是以第2层叠膜32的整个周缘位于比第1层叠膜31的整个周缘靠外侧位置的方式，使第1层叠膜31与第2层叠膜32重叠。
而且，在实施方式1、2以及它们的变形例中，使电池部10(负极集电体层14或负极层13)与第2层叠膜32(第2金属层323)在不固定的状态下接触，但不限于此，例如也可以使用导电性粘接剂等来固定两者的位置关系。
附图标记说明
1…锂离子二次电池、10…电池部、11…正极层、12…固体电解质层、13…负极层、14…负极集电体层、30…外装部、31…第1层叠膜、32…第2层叠膜、311…第1耐热性树脂层、312…第1外侧粘接层、313…第1金属层、314…第1内侧粘接层、315…第1热熔接性树脂层、316…第1内侧露出部、317…第1外侧露出部、321…第2耐热性树脂层、322…第2外侧粘接层、323…第2金属层、324…第2内侧粘接层、325…第2热熔接性树脂层、326…第2内侧露出部、327…第2外侧露出部

Claims (9)

1.一种锂离子二次电池，包含第1层叠膜、电池部和第2层叠膜，
所述第1层叠膜具备第1金属层和第1树脂层，所述第1树脂层以在该第1金属层的一侧的面上形成第1露出部的方式层叠于该第1金属层上，该第1金属层的一部分从所述第1露出部露出，
所述电池部具备第1极层、固体电解质层和第2极层，所述第1极层层叠于从所述第1露出部露出的所述第1金属层上，并以第1极性吸藏和放出锂离子，所述固体电解质层层叠于该第1极层上，并具有显示锂离子传导性的无机固体电解质，所述第2极层层叠于该固体电解质层上，并以与该第1极性相反的第2极性吸藏和放出锂离子，
所述第2层叠膜具备第2金属层和第2树脂层，所述第2树脂层以在该第2金属层的一侧的面上形成第2露出部的方式层叠于该第2金属层上，该第2金属层的一部分从所述第2露出部露出，在利用该第2露出部将该第2金属层与所述第2极层电连接的状态下，所述电池部在所述第2层叠膜与所述第1层叠膜之间被密封。
2.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其特征在于，
所述第2层叠膜的整个周缘位于比所述第1层叠膜的整个周缘靠外侧或内侧的位置。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子二次电池，其特征在于，
构成所述第1层叠膜的所述第1金属层由不锈钢构成，构成所述第2层叠膜的所述第2金属层由铝构成。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，
所述第1层叠膜还具备第1绝缘层，所述第1绝缘层以在所述第1金属层的另一侧的面上形成其他第1露出部的方式层叠于该第1金属层上，该第1金属层的一部分从所述其他第1露出部露出，
所述第2层叠膜还具备第2绝缘膜，所述第2绝缘膜以在所述第2金属层的另一侧的面上形成其他第2露出部的方式层叠于该第2金属层上，该第2金属层的一部分从所述其他第2露出部露出。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，
具备多个所述电池部，多个该电池部在所述第1层叠膜与所述第2层叠膜之间配置成矩阵状。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于，
设置于所述电池部的所述第2极层与从所述第2层叠膜的所述第2露出部露出的所述第2金属层直接接触。
7.一种锂离子二次电池的制造方法，包括第1极层成膜工序、固体电解质层成膜工序、第2极层成膜工序和熔接工序，
所述第1极层成膜工序中，对于第1层叠膜形成以第1极性吸藏和放出锂离子的第1极层，所述第1层叠膜具备第1金属层和第1树脂层，所述第1树脂层以在该第1金属层的一侧的面上形成第1露出部的方式层叠于该第1金属层上，该第1金属层的一部分从所述第1露出部露出，在从该第1露出部露出的该第1金属层上形成所述第1极层，
所述固体电解质层成膜工序中，在所述第1极层上形成固体电解质层，所述固体电解质层具有显示锂离子传导性的无机固体电解质，
所述第2极层成膜工序中，在所述固体电解质层上形成第2极层，所述第2极层以与所述第1极性相反的第2极性吸藏和放出锂离子，
所述熔接工序中，将所述第1树脂层与具备第2金属层和第2树脂层的第2层叠膜中的所述第2树脂层熔接，所述第2树脂层以在该第2金属层的一侧的面上形成第2露出部的方式层叠于该第2金属层上，该第2金属层的一部分从所述第2露出部露出，在将所述第2层叠膜配置为从该第2露出部露出的该第2金属层与所述第2极层相对的状态下，将所述第1树脂层与该第2树脂层进行熔接。
8.根据权利要求7所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，
分别采用溅射法形成所述第1极层、所述固体电解质层和所述第2极层。
9.根据权利要求8所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，
在采用所述溅射法成膜时，反复进行短时间内的放电和不放电。
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