CN109856207A - 用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，包括：步骤一、将氨基化还原氧化石墨烯滴加到玻碳电极的表面，干燥，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入氯铂酸、氯金酸和硫酸混合液中，经恒电位电沉积法沉积后，取出，洗净，晾干，即得。本发明的制备方法简单，易操作，且制得的电化学传感器对多巴胺的检测快速、灵敏度高，电化学响应高，特异性好。
Description
技术领域
本发明涉及电化学检测技术领域。更具体地说，本发明涉及一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法。
背景技术
针对于多巴胺的检测，由于抗坏血酸、尿素和多巴胺共存于实际样品中且它们的氧化峰电位很接近，因此在玻碳电极上由于其重叠信号而难以分离这些化合物。
氨基化还原氧化石墨烯作为一种新型碳材料，引起多个研究领域的广泛关注，其具备优良的电化学性能，比如：电荷传递递电阻小、电化学窗口宽、电子转移速率快和电催化活性高等。这些优越的电学性质使氨基化还原氧化石墨烯广泛应用于生化分析检测领域，发挥了巨大的应用潜力。元素周期表中d区的一系列金属元素被称为过渡金属，过渡金属由于其优异的电、磁催化性能及整体优良的电催化活性，性质与其他金属元素有明显差别，如Au、Pt、Pd、Mn等。在电化学分析领域中，Au和Pt都有很好的电催化性能，但由于Pt催化剂的高成本和差稳定性，使其应用受到限制。具有可控表面微结构和构造非均匀界面结构的合金是提高Pt基催化剂电催化性能的重要手段。Au在提高催化剂的催化性能方面起着重要的作用，并且由于其在本体状态中的惰性，因此，Au-Pt纳米催化剂有望为共氧化提供协同电催化活性。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，该制备方法简单，易操作，且制得的电化学传感器对多巴胺的检测快速、灵敏度高，电化学响应高，特异性好，能进行混合样品溶液中多巴胺的高灵敏识别。
为了实现根据本发明的目的和其它优点，提供了一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，包括：
步骤一、将氨基化还原氧化石墨烯滴加到玻碳电极的表面，干燥，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；
步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入氯铂酸、氯金酸和硫酸混合液中，经恒电位电沉积法沉积后，取出，洗净，晾干，即得。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，步骤一中，所述玻碳电极在滴加所述氨基化还原氧化石墨烯前，还进行了抛光处理，具体为：在抛光布上依次使用粒径为1.0μm、0.3μm和0.05μm的抛光粉打磨所述玻碳电极，然后用超纯水冲洗，再依次在丙酮、0.5mol/L的硫酸和超纯水中超声3min，每次超声后都用超纯水清洗，最后置于室温下晾干。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，步骤一中，具体为：取1ml浓度为0.5mg/ml的氨基化还原氧化石墨烯，超声处理5min后，用移液枪移取5μL超声处理过的氨基化还原氧化石墨烯，将其滴加在所述玻碳电极的表面，然后置于红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，步骤二中，所述氯铂酸、氯金酸和硫酸混合液中氯铂酸的浓度为2mM、氯金酸的浓度为2mM、硫酸的浓度为0.1M。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，步骤二中，沉积电位为-0.2V，沉积时间为350s。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，所述玻碳电极包括电极外套、位于所述电极外套内并沿其轴向设置的电极芯和导线柱，所述导线柱的一端与所述电极芯的非工作端连接，另一端延伸至所述电极外套外，所述电极芯的工作端与所述电极外套的端面齐平，且所述电极芯的工作端上设置有彼此不交互的深度为0.5-1mm、宽度为0.3-0.5mm的至少三条沟槽，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和沟槽内。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，所述至少三条沟槽为三条沟槽，沟槽的长度为所述玻碳电极直径的1/3。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，所述沟槽内填充有石墨纤维，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和所述石墨纤维的表面。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，步骤一中，所述玻碳电极在抛光处理后，滴加所述氨基化还原氧化石墨烯前还包括，用移液枪向抛光处理后的玻碳电极的表面滴加5μL的铈/二氧化硅分散液，干燥，所述铈/二氧化硅分散液的制备方法为：将0.5gCe(NO3)3·6H2O溶于100ml去离子水中，再加入25g纳米二氧化硅，充分搅拌后，静置24h，然后转入真空干燥箱内，于100℃下干燥14h，再转入马弗炉中，以升温速率15℃/min升温至300℃，保温10min，再以升温速率5℃/min升温至500℃，保温2h，冷却后，取出，溶于50ml去离子水中，超声处理10min，即得。
优选的是，所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，步骤二中，还包括，将经恒电位电沉积法沉积后的玻碳电极，取出、洗净后，放入磁化器中进行磁化处理，具体为：先将所述氨基化还原氧化石墨烯和Pt-Au双金属修饰玻碳电极于10T的磁场强度下处理10min，再于14T的磁场强度下处理15min，最后于20T的磁场强度下处理15min。
本发明至少包括以下有益效果：
第一、本发明制备的电化学传感器具有良好的电学性能和较大的比表面积，在用于多巴胺检测时，具有检测快速、灵敏度高，电化学响应高，特异性好等优点，能进行混合样品溶液中多巴胺的高灵敏识别。
第二、采用本发明制备的电化学传感器进行多巴胺的检测时，氨基化还原氧化石墨烯可以与多巴胺的苯基形成π-π共轭，增强它们之间的静电作用，在吸引更多的多巴胺分子到达电极表面同时，氨基化还原氧化石墨烯具有的优良导电性能，还可以提高电子传输速率，在氨基化还原氧化石墨烯上电沉积Au-Pt双金属，可以增强多巴胺的催化效果，达到信号放大的作用，在电极芯的工作端设置沟槽并在沟槽内填充石墨纤维可增大玻碳电极上覆载的氨基化还原氧化石墨烯和Au-Pt双金属的比表面积，以提高Pt-Au双金属对多巴胺的催化效果和氨基化还原氧化石墨烯的电子传输速率。
第三、在玻碳电极抛光处理后，滴加氨基化还原氧化石墨烯前，用铈/二氧化硅修饰玻碳电极，一方面，铈/二氧化硅可增强氨基化还原氧化石墨烯与玻碳电极的结合强度，避免电极在反复多次使用后出现修饰层卷曲，分层，另一方面，铈能与Pt-Au双金属协同作用，催化多巴胺与氨基化还原氧化石墨烯反应，加快电子传递速率，提高检测的灵敏度。
第四、将经恒电位电沉积法沉积后的玻碳电极，取出、洗净后，放入磁化器中进行磁化处理，可活化Pt-Au双金属，提高其电催化活性，降低对多巴胺的检出限。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明
图1是本发明实施例1制备的电化学传感器与氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极和未经修饰的玻碳电极的电化学响应得到的交流阻抗图；
图2是本发明实施例1制备的电化学传感器与氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极和未经修饰的玻碳电极的电化学响应得到的计时库伦图；
图3是图2中的μC对Time1/2作图。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。
需要说明的是，下述实施方案中所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法，所述试剂和材料，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
实施例1：
本发明提供一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，包括：
步骤一、在抛光布上依次使用粒径为1.0μm、0.3μm和0.05μm的抛光粉打磨玻碳电极，然后用超纯水冲洗，再依次在丙酮、0.5mol/L的硫酸和超纯水中超声3min，每次超声后都用超纯水清洗，最后置于室温下晾干；取1ml浓度为0.5mg/ml的氨基化还原氧化石墨烯，超声处理5min后，用移液枪移取5μL超声处理过的氨基化还原氧化石墨烯，将其滴加在所述玻碳电极的表面，然后置于GJ-1A型红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；
步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入2mM的氯铂酸、2mM的氯金酸和0.1M份硫酸混合液中，经沉积电位为-0.2V，沉积时间为350s沉积后，取出，洗净，晾干，即得。
其中，所述玻碳电极的直径为3mm，包括电极外套、位于所述电极外套内并沿其轴向设置的电极芯和导线柱，所述导线柱的一端与所述电极芯的非工作端连接，另一端延伸至所述电极外套外，所述电极芯的工作端与所述电极外套的端面齐平，且所述电极芯的工作端上设置有彼此不交互的深度为0.8mm、宽度为0.4mm、长度为1mm的三条沟槽，沟槽内填充有石墨纤维，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和所述石墨纤维的表面。
性能测试：
1、将本实施例制备的电化学传感器作为工作电极，辅助电极为Pt电极，参比电极为Ag/AgCl电极，组成三电极体系，将三电极体系放入电解液为5mM K3Fe(CN)6/K4Fe(CN)6，支持电解质为0.1M KCl中测定以得到交流阻抗图。同时，使用本实施例制备过程中的氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极和未经修饰的玻碳电极在同样条件下进行测定。
测定过程中的参数为：
仪器型号(Instrument Model)：CHI760E
起始电位(Init E(V))＝0.23
高频率(High Frequency)(Hz)＝1e+4
低频率(Low Frequency)(Hz)＝0.1
振幅(Amplitude)(V)＝0.005
静止时间(Quiet Time)(sec)＝2
循环数(Cycles)(0.1-1Hz)＝1
得到如图1所示的交流阻抗图，其中(c)表示基于本实施例制备的电化学传感器(Pt-Au/NH2-rGO修饰玻碳电极)的电化学响应的交流阻抗曲线，(b)表示基于氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极(NH2-rGO修饰玻碳电极)的电化学响应的交流阻抗曲线，(a)表示未修饰的玻碳电极的电化学响应的交流阻抗曲线。通过对比未修饰与修饰后的玻碳电极，可以看出修饰后的玻碳电极的循环伏安电流响应值较大，说明修饰后的玻碳电极的表面有较高的电子传递速率，电流响应值较大，可作为良好的电化学传感材料。
2、材料与上述1相同，电解液为5mM K3Fe(CN)6，支持电解质为0.1M KCl，换为计时电流测试方法进行测试。
测定过程中的参数为：
仪器型号(Instrument Model)CHI760E
起始电位(Init E)(V)＝0.15
终止电位(Final E)(V)＝0.25
步骤(Step)＝2
脉冲宽度(Pulse Width)(sec)＝0.25
样品间隔(Sample Interval)(s)＝2.5e-4
静止时间(Quiet Time)(sec)＝2
灵敏度(Sensitivity)(A/V)＝1e-5
得到如图2所示的计时库伦图，其横坐标Time表示时间，纵坐标Charge表示电荷，其中，(c)表示基于本实施例制备的电化学传感器(Pt-Au/NH2-rGO修饰玻碳电极)的电化学响应的计时库伦曲线，(b)表示基于氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极(NH2-rGO修饰玻碳电极)的电化学响应的计时库伦曲线，(a)表示未修饰的玻碳电极的电化学响应的计时库伦曲线。图3是图2中的μC对Time1/2作图，通过电流对时间1/2作图，得到斜率，运用公式
其中，n＝1，F＝96500C/mol，c＝0.1mM，D＝7.6×10-6cm2s-1计算未修饰与修饰后的斜率分别为2.394×10-6C，6.280×10-6C，1.721×10-5C，得到A分别为0.5720cm2(c)，0.2088cm2(b)，0.007960cm2(a)可知修饰后的电极具有更大的表面积。由图2、图3可知，本实施例制备的电化学传感器有更好的电化学响应，得到更好的电学性能，电流强度、表面积较大。
实施例2：
本发明提供一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，包括：
步骤一、在抛光布上依次使用粒径为1.0μm、0.3μm和0.05μm的抛光粉打磨玻碳电极，然后用超纯水冲洗，再依次在丙酮、0.5mol/L的硫酸和超纯水中超声3min，每次超声后都用超纯水清洗，最后置于室温下晾干；取1ml浓度为0.5mg/ml的氨基化还原氧化石墨烯，超声处理5min后，用移液枪移取5μL超声处理过的氨基化还原氧化石墨烯，将其滴加在所述玻碳电极的表面，然后置于GJ-1A型红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；
步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入2mM的氯铂酸、2mM的氯金酸和0.1M份硫酸混合液中，经沉积电位为-0.2V，沉积时间为350s沉积后，取出，洗净，晾干，即得。
所述玻碳电极的直径为3mm，包括电极外套、位于所述电极外套内并沿其轴向设置的电极芯和导线柱，所述导线柱的一端与所述电极芯的非工作端连接，另一端延伸至所述电极外套外，所述电极芯的工作端与所述电极外套的端面齐平，且所述电极芯的工作端上设置有彼此不交互的深度为0.8mm、宽度为0.4mm、长度为1mm的四条沟槽，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和沟槽内。
实施例3：
本发明提供一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，包括：
步骤一、在抛光布上依次使用粒径为1.0μm、0.3μm和0.05μm的抛光粉打磨玻碳电极，然后用超纯水冲洗，再依次在丙酮、0.5mol/L的硫酸和超纯水中超声3min，每次超声后都用超纯水清洗，然后置于室温下晾干；再用移液枪向抛光处理后的玻碳电极的表面滴加5μL的铈/二氧化硅分散液，然后置于GJ-1A型红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，所述铈/二氧化硅分散液的制备方法为：将0.5gCe(NO3)3·6H2O溶于100ml去离子水中，再加入25g纳米二氧化硅，充分搅拌后，静置24h，然后转入真空干燥箱内，于100℃下干燥14h，再转入马弗炉中，以升温速率15℃/min升温至300℃，保温10min，再以升温速率5℃/min升温至500℃，保温2h，冷却后，取出，溶于50ml去离子水中，超声处理10min，即得；再取1ml浓度为0.5mg/ml的氨基化还原氧化石墨烯，超声处理5min后，用移液枪移取5μL超声处理过的氨基化还原氧化石墨烯，将其滴加在所述玻碳电极的表面，然后置于GJ-1A型红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；
步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入2mM的氯铂酸、2mM的氯金酸和0.1M份硫酸混合液中，经沉积电位为-0.2V，沉积时间为350s沉积后，取出，洗净，晾干，即得。
所述玻碳电极的直径为3mm，包括电极外套、位于所述电极外套内并沿其轴向设置的电极芯和导线柱，所述导线柱的一端与所述电极芯的非工作端连接，另一端延伸至所述电极外套外，所述电极芯的工作端与所述电极外套的端面齐平，且所述电极芯的工作端上设置有彼此不交互的深度为0.8mm、宽度为0.4mm、长度为1mm的三条沟槽，沟槽内填充有石墨纤维，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和所述石墨纤维的表面。
实施例4：
本发明提供一种用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，包括：
步骤一、在抛光布上依次使用粒径为1.0μm、0.3μm和0.05μm的抛光粉打磨玻碳电极，然后用超纯水冲洗，再依次在丙酮、0.5mol/L的硫酸和超纯水中超声3min，每次超声后都用超纯水清洗，然后置于室温下晾干；再用移液枪向抛光处理后的玻碳电极的表面滴加5μL的铈/二氧化硅分散液，然后置于GJ-1A型红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，所述铈/二氧化硅分散液的制备方法为：将0.5gCe(NO3)3·6H2O溶于100ml去离子水中，再加入25g纳米二氧化硅，充分搅拌后，静置24h，然后转入真空干燥箱内，于100℃下干燥14h，再转入马弗炉中，以升温速率15℃/min升温至300℃，保温10min，再以升温速率5℃/min升温至500℃，保温2h，冷却后，取出，溶于50ml去离子水中，超声处理10min，即得；再取1ml浓度为0.5mg/ml的氨基化还原氧化石墨烯，超声处理5min后，用移液枪移取5μL超声处理过的氨基化还原氧化石墨烯，将其滴加在所述玻碳电极的表面，然后置于GJ-1A型红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；
步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入2mM的氯铂酸、2mM的氯金酸和0.1M份硫酸混合液中，经沉积电位为-0.2V，沉积时间为350s沉积后，取出，洗净，放入磁化器中进行磁化处理，具体为：先将所述氨基化还原氧化石墨烯和Pt-Au双金属修饰玻碳电极于10T的磁场强度下处理10min，再于14T的磁场强度下处理15min，最后于20T的磁场强度下处理15min，最后晾干，即得。
所述玻碳电极的直径为3mm，包括电极外套、位于所述电极外套内并沿其轴向设置的电极芯和导线柱，所述导线柱的一端与所述电极芯的非工作端连接，另一端延伸至所述电极外套外，所述电极芯的工作端与所述电极外套的端面齐平，且所述电极芯的工作端上设置有彼此不交互的深度为0.8mm、宽度为0.4mm、长度为1mm的三条沟槽，沟槽内填充有石墨纤维，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和所述石墨纤维的表面。
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。
Claims (10)
1.用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，包括：
步骤一、将氨基化还原氧化石墨烯滴加到玻碳电极的表面，干燥，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极；
步骤二，将所述氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极放入氯铂酸、氯金酸和硫酸混合液中，经恒电位电沉积法沉积后，取出，洗净，晾干，即得。
2.如权利要求1所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，步骤一中，所述玻碳电极在滴加所述氨基化还原氧化石墨烯前，还进行了抛光处理，具体为：在抛光布上依次使用粒径为1.0μm、0.3μm和0.05μm的抛光粉打磨所述玻碳电极，然后用超纯水冲洗，再依次在丙酮、0.5mol/L的硫酸和超纯水中超声3min，每次超声后都用超纯水清洗，最后置于室温下晾干。
3.如权利要求1所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，步骤一中，具体为：取1ml浓度为0.5mg/ml的氨基化还原氧化石墨烯，超声处理5min后，用移液枪移取5μL超声处理过的氨基化还原氧化石墨烯，将其滴加在所述玻碳电极的表面，然后置于红外线快速干燥箱中干燥20分钟后取出，冷却至室温，得氨基化还原氧化石墨烯修饰玻碳电极。
4.如权利要求3所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，步骤二中，所述氯铂酸、氯金酸和硫酸混合液中氯铂酸的浓度为2mM、氯金酸的浓度为2mM、硫酸的浓度为0.1M。
5.如权利要求4所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，步骤二中，沉积电位为-0.2V，沉积时间为350s。
6.如权利要求5所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，所述玻碳电极包括电极外套、位于所述电极外套内并沿其轴向设置的电极芯和导线柱，所述导线柱的一端与所述电极芯的非工作端连接，另一端延伸至所述电极外套外，所述电极芯的工作端与所述电极外套的端面齐平，且所述电极芯的工作端上设置有彼此不交互的深度为0.5-1mm、宽度为0.3-0.5mm的至少三条沟槽，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和沟槽内。
7.如权利要求6所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，所述至少三条沟槽为三条沟槽，沟槽的长度为所述玻碳电极直径的1/3。
8.如权利要求7所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，所述沟槽内填充有石墨纤维，所述氨基化还原氧化石墨烯滴加在所述电极芯的工作端和所述石墨纤维的表面。
9.如权利要求8所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，步骤一中，所述玻碳电极在抛光处理后，滴加所述氨基化还原氧化石墨烯前还包括，用移液枪向抛光处理后的玻碳电极的表面滴加5μL的铈/二氧化硅分散液，干燥，所述铈/二氧化硅分散液的制备方法为：将0.5gCe(NO3)3·6H2O溶于100ml去离子水中，再加入25g纳米二氧化硅，充分搅拌后，静置24h，然后转入真空干燥箱内，于100℃下干燥14h，再转入马弗炉中，以升温速率15℃/min升温至300℃，保温10min，再以升温速率5℃/min升温至500℃，保温2h，冷却后，取出，溶于50ml去离子水中，超声处理10min，即得。
10.如权利要求9所述的用于检测多巴胺的电化学传感器的制备方法，其特征在于，步骤二中，还包括，将经恒电位电沉积法沉积后的玻碳电极，取出、洗净后，放入磁化器中进行磁化处理，具体为：先将所述氨基化还原氧化石墨烯和Pt-Au双金属修饰玻碳电极于10T的磁场强度下处理10min，再于14T的磁场强度下处理15min，最后于20T的磁场强度下处理15min。
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| CN110453260A (zh) * | 2019-08-23 | 2019-11-15 | 厦门大学 | 一种用于汗液检测的可穿戴传感器及其制备方法 |
| CN111521659A (zh) * | 2020-06-12 | 2020-08-11 | 上海纳米技术及应用国家工程研究中心有限公司 | 一种用于多巴胺快速检测的电化学传感器的制备方法及其产品和应用 |
| CN113484378A (zh) * | 2021-07-16 | 2021-10-08 | 福建师范大学 | 一种石墨烯纳米卷固化沙丁胺醇电化学传感器的制备方法 |
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2019
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