CN109713360A - 储能锂离子电池及其电解液和化成-老化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了锂离子储能电池及其电解液和化成‑老化方法。其中,该锂离子储能电池电解液包括:锂盐、溶剂和添加剂;所述溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC);所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯(VC)和丁二腈(SN)。通过将该电解液应用于锂离子储能电池中,可显著提高锂离子储能电池的循环寿命和稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及电化学领域,特别涉及一种储能锂离子电池及其电解液和化成-老化方法。
背景技术
锂离子电池是20世纪90年代出现的绿色高能环保电池,由于其具有电压高、体积小、质量轻、比能量高、无记忆效应、无污染、自放电小、寿命长等优点,在手机、笔记本电脑、摄像机、数码相机、平板电脑等强调轻薄短小、多功能的便携式电子产品应用上迅速普及。
近年来,锂离子电池在储能上的应用越来越引起人们的关注。目前,相关工作已经建设了一批实际投入使用的储能电站,并顺利并网。储能电池的应用要求其具有长循环寿命和高稳定性。然而,现有的储能锂离子电池仍有待改进。
发明内容
有鉴于此,本发明旨在提出一种锂离子储能电池及其电解液和化成-老化方法。通过将该电解液应用于锂离子储能电池中,可显著提高锂离子储能电池的循环寿命和稳定性。
为达到上述目的,本发明的技术方案是这样实现的:
根据本发明的一个方面,本发明提出了一种电解液。根据本发明的实施例,该电解液包括:锂盐、溶剂和添加剂;所述溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC);所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯(VC)和丁二腈(SN)。
相对于现有技术,本发明上述实施例的电解液具有以下优势:
本发明的电解液通过采用上述溶剂可以显著提高电解液中锂离子的导电能力,通过采用上述添加剂可以显著提高锂离子电池的稳定性。具体的,在电解液中,碳酸亚乙烯酯可以先于碳酸乙烯酯在电池负极形成致密的固体电解质界面(SEI膜),从而提高电极的循环性能和使用寿命。丁二腈可以抑制电池产气,提高电化学稳定性,改善电池的高温循环性能。由此,通过将该电解液应用于锂离子储能电池中,可显著提高锂离子储能电池的循环寿命和稳定性。
进一步的,所述锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),所述锂盐的浓度为1.05~1.15mol/L。
进一步的,所述溶剂包括20~25重量份的碳酸乙烯酯、20~40重量份的碳酸甲乙酯和40~50重量份的碳酸二甲酯。
进一步的,所述添加剂包括1.5~2重量份的碳酸亚乙烯酯和0.2~1.0重量份的丁二腈。
进一步的,所述溶剂进一步包括碳酸二乙酯(DEC)和/或丙酸丙酯(PP)。
进一步的,所述溶剂进一步包括1~20重量份的碳酸二乙酯和/或1~20重量份的丙酸丙酯。
进一步的,所述添加剂进一步包括选自二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二草酸硼酸锂(LiBOB)、三甲基硅烷硼酸酯(TMSB)和双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少之一。
进一步的,所述添加剂进一步包括选自0.1~1重量份的二氟磷酸锂、0.1~0.5重量份的二草酸硼酸锂、0.1~0.5重量份的三甲基硅烷硼酸酯和0.01~0.1重量份的双氟磺酰亚胺锂中的至少之一。
根据本发明的另一方面,本发明提出了一种锂离子储能电池。根据本发明的实施例,该锂离子储能电池包括:正极、负极;以及上述实施例的电解液。
根据本发明实施例的锂离子储能电池通过采用上述实施例的电解液,可以显著提高锂离子储能电池的锂离子储能电池的循环寿命和稳定性。
根据本发明的再一方面,本发明提出了一种对上述实施例的锂离子储能电池进行化成和老化的方法。根据本发明的实施例,该方法包括:(1)在70~85℃的温度和0.6~1.0MPa的压力下,将所述储能锂离子电池充电至67~83%SOC;(2)将步骤(1)所得产品在50~60℃的温度和0.6~0.8MPa的压力下进行第一老化后,在20~30℃的温度和0.9~1.0MPa的压力下进行第二老化,得到储能锂离子电池产品。该方法根据锂离子储能电池所采用的电解液组成对化成和老化处理条件进行优化,利用该方法对锂离子储能电池进行化成和老化,可使电池系统处于更稳定的状态,进一步提高电池性能的稳定性。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出,部分将从下面的描述中变得明显,或通过本发明的实践了解到。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例。下面描述的实施例是示例性的,仅用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。实施例中未注明具体技术或条件的,按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可以通过市购获得的常规产品。
此外,术语“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此,限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。
根据本发明的一个方面,本发明提出了一种电解液。根据本发明的实施例,该电解液包括:锂盐、溶剂和添加剂;所述溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC);所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯(VC)和丁二腈(SN)。
本发明的电解液通过采用上述溶剂可以显著提高电解液中锂离子的导电能力,通过采用上述添加剂可以显著提高锂离子电池的稳定性。具体的,在电解液中,碳酸亚乙烯酯可以先于碳酸乙烯酯在电池负极形成致密的固体电解质界面(SEI膜),从而提高电极的循环性能和使用寿命。丁二腈可以抑制电池产气,提高电化学稳定性,改善电池的高温循环性能。由此,通过将该电解液应用于锂离子储能电池中,可显著提高锂离子储能电池的循环寿命和稳定性。
根据本发明的实施例,上述锂盐可以为六氟磷酸锂,在上述电解液中,锂盐的浓度为1.05~1.15mol/L。六氟磷酸锂在电解液中的性质稳定,便于储存,且在上述组成的电解液中具有很好的导电能力。另外,通过控制锂盐浓度在1.05~1.15mol/L,可保证电解液在具有良好导电能力的同时,具有更佳的稳定性。
根据本发明的实施例,上述电解液中的溶剂可包括20~25重量份的碳酸乙烯酯、20~40重量份的碳酸甲乙酯和40~50重量份的碳酸二甲酯。通过控制溶剂中的各组分在上述配比,可以有效降低电解液的粘度,提高锂离子在电解液中的传导能力,减小极化和能量损失。如果碳酸乙烯酯的配比过低,则离子电导率低;如果碳酸乙烯酯的配比过高,则粘度大。如果碳酸甲乙酯的配比过低,则电解液粘度大;如果碳酸甲乙酯的配比过高,则电解液导电能力低。如果碳酸二甲酯的配比过低,则电解液粘度大;如果碳酸二甲酯的配比过高,则电解液导电能力低。单一溶剂的性能参数不能同时满足要求,需要发挥各个溶剂的优势,提高电解液的整体性能。
根据本发明的实施例,上述电解液的添加剂可包括1.5~2重量份的碳酸亚乙烯酯和0.2~1.0重量份的丁二腈。通过控制添加剂中的各组分在上述配比,可以进一步增强SEI膜的成膜稳定性,降低正负极对电解液的反应活性,抑制副反应的发生和电池的产气,从而进一步提高电池的循环寿命和稳定性。如果碳酸亚乙烯酯的配比过低,则SEI膜的成膜能力差;如果碳酸亚乙烯酯的配比过高,则会增大电解液的阻抗,进而导致采用该电解液的电池阻抗过大。如果丁二腈的配比过低,则成膜能力差;如果丁二腈的配比过高,则会增大电解液的阻抗,进而导致采用该电解液的电池阻抗过大。
根据本发明的实施例,上述溶剂中还可以进一步包括碳酸二乙酯和/或丙酸丙酯。发明人在实验研究中发现,碳酸二乙酯和/或丙酸丙酯的添加可以在一定程度上改善溶剂的粘度,提高锂离子在电解液中的传导能力。
根据本发明的具体实施例,上述溶剂中可以包括1~20重量份的碳酸二乙酯和/或1~20重量份的丙酸丙酯。如果碳酸二乙酯和/或丙酸丙酯的添加量过高,则会降低离子电导率,最终导致采用该电解液的电池的容量保持率降低。
根据本发明的实施例,上述添加剂中还可以进一步包括:进一步包括选自二氟磷酸锂、二草酸硼酸锂、三甲基硅烷硼酸酯和双氟磺酰亚胺锂中的至少之一。发明人在实验研究中发现,二氟磷酸锂可以在正负极表面形成致密耐用的SEI膜,从而抑制高温循环过程中可能发生的正极表面的分解,并且可以防止电解液中氧化反应的发生。二草酸硼酸锂可以在电极上形成界面膜,阻止电极材料中镍、锰等离子的溶出,提升电池的容量维持能力和库伦效率。三甲基硅烷硼酸酯可以与负极活性点反应,降低其活性,抑制负极活性点与电解液反应;另外,三甲基硅烷硼酸酯还可以在正极表面膜上发生分解,其分解产物可以改善表面膜的组成,从而改善表面膜材料的电化学性能,提高电池的循环能力。
根据本发明的实施例,上述添加剂中可以包括选自0.1~1重量份的二氟磷酸锂、0.1~0.5重量份的二草酸硼酸锂、0.1~0.5重量份的三甲基硅烷硼酸酯和0.01~0.1重量份的双氟磺酰亚胺锂中的至少之一。由此,可进一步有利于添加剂增强SEI膜的成膜稳定性,进而降低正负极对电解液的反应活性、抑制副反应的发生,进一步提高锂电池的循环稳定性。如果二氟磷酸锂的用量过高,则离子电导率低。如果二草酸硼酸锂的用量过高,则会则会增大电解液的阻抗,进而导致采用该电解液的电池阻抗过大。如果三甲基硅烷硼酸酯的用量过高,则会增大电解液的阻抗,进而导致采用该电解液的电池阻抗过大。如果双氟磺酰亚胺锂的用量过高,则会腐蚀铝箔,增加接触阻抗。
根据本发明的另一方面,本发明提出了一种锂离子储能电池。根据本发明的实施例,该锂离子储能电池包括:正极、负极;以及上述实施例的电解液。
根据本发明实施例的锂离子储能电池通过采用上述实施例的电解液,可以显著提高锂离子储能电池的锂离子储能电池的循环寿命和稳定性。另外,需要说明的是,该锂离子储能电池具有前文所描述的电解液的全部特征和优点,在此不再一一赘述。
根据本发明的再一方面,本发明提出了一种对上述实施例的锂离子储能电池进行化成和老化的方法。根据本发明的实施例,该方法包括:(1)在70~85℃的温度和0.6~1.0MPa的压力下,将储能锂离子电池充电至67~83%SOC;(2)将步骤(1)所得产品在50~60℃的温度和0.6~0.8MPa的压力下进行第一老化后,在20~30℃的温度和0.9~1.0MPa的压力下进行第二老化,得到储能锂离子电池产品。该方法根据锂离子储能电池所采用的电解液组成对化成和老化处理条件进行优化,利用该方法对锂离子储能电池进行化成和老化,可使电池系统处于更稳定的状态,进一步提高电池性能的稳定性。
根据本发明的一个具体示例,该化成和老化的方法包括:(1)在70~85℃的温度和0.6~1.0MPa的压力下,将储能锂离子电池充电至67~83%SOC;(2)将步骤(1)所得产品在550℃的温度和0.8MPa的压力下进行第一老化后,在25℃的温度和1.0MPa的压力下进行第二老化,得到储能锂离子电池产品。由此,电池性能的稳定性更佳。
下面参考具体实施例,对本发明进行描述,需要说明的是,这些实施例仅仅是描述性的,而不以任何方式限制本发明。另外,如没有特别说明,以下添加剂的含量是指添加剂占电解液总质量的百分比。
实施例1
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)40wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%;所含的添加剂为二氟磷酸锂(LiPO2F2)1wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例2
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)25wt%、碳酸甲乙酯(EMC)25wt%、碳酸二甲酯(DMC)50wt%;所含的添加剂为二氟磷酸锂(LiPO2F2)1wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例3
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)20wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%、碳酸二甲酯(DEC)20wt%;所含的添加剂为二氟磷酸锂(LiPO2F2)1wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例4
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)20wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%、丙酸丙酯(PP)20wt%;所含的添加剂为二氟磷酸锂(LiPO2F2)1wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例5
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)40wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%;所含的添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例6
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)40wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%;所含的添加剂为二氟磷酸锂(LiPO2F2)1wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)2wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例7
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)40wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%;所含的添加剂为二草酸硼酸锂(LiBOB)0.5wt%,三甲基硅烷硼酸酯(TMSB)0.5wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
实施例8
本实施例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.05mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)40wt%、碳酸二甲酯(DMC)40wt%;所含的添加剂为二氟磷酸锂(LiPO2F2)1wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%以及双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)0.1mol/L。
对比例
本对比例中锂离子电池电解液包含锂盐、溶剂、添加剂,其中锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6),其在电解液中的浓度为1.15mol/L。所用的溶剂为碳酸乙烯酯(EC)20wt%、碳酸甲乙酯(EMC)40wt%、碳酸二乙酯(DEC)40wt%、碳酸亚乙烯酯(VC)1.5wt%、丁二腈(SN)0.5wt%。
测试实验
分别采用实施例1~8和对比例中的电解液制备锂离子电池,电池正极材料采用三元材料(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2,LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2),负极材料为石墨。在25±3℃、CC/DC 1C/1C条件下测定各电池在500次循环后的容量保持率。测试结果见表1:
表1
循环次数 | 容量保持率 | |
对比例 | 500 | 89.15% |
实施例1 | 500 | 94.8% |
实施例2 | 500 | 95.2% |
实施例3 | 500 | 95.05% |
实施例4 | 500 | 95.8% |
实施例5 | 500 | 93.9% |
实施例6 | 500 | 95.4% |
实施例7 | 500 | 95.16% |
实施例8 | 500 | 95.3% |
测试结果表明,采用本发明的电解液的电池,循环500周次,容量保持率在93.9~95.8%之间,相较于对比例,容量保持率有了显著的增加,这说明通过采用本发明的电解液,电池的循环寿命得到了显著的提高,能够满足储能型电池对长循环寿命的要求。
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外,在不相互矛盾的情况下,本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例,可以理解的是,上述实施例是示例性的,不能理解为对本发明的限制,本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (10)
1.一种电解液,其特征在于,包括:锂盐、溶剂和添加剂;所述溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二甲酯;所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯和丁二腈。
2.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述锂盐为六氟磷酸锂,所述锂盐的浓度为1.05~1.15mol/L。
3.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述溶剂包括20~25重量份的碳酸乙烯酯、20~40重量份的碳酸甲乙酯和40~50重量份的碳酸二甲酯。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述添加剂包括1.5~2重量份的碳酸亚乙烯酯和0.2~1.0重量份的丁二腈。
5.根据权利要求1~4任一项所述的电解液,其特征在于,所述溶剂进一步包括碳酸二乙酯和/或丙酸丙酯。
6.根据权利要求5所述的电解液,其特征在于,所述溶剂进一步包括1~20重量份的碳酸二乙酯和/或1~20重量份的丙酸丙酯。
7.根据权利要求1~4任一项所述的电解液,其特征在于,所述添加剂进一步包括选自二氟磷酸锂、二草酸硼酸锂、三甲基硅烷硼酸酯和双氟磺酰亚胺锂中的至少之一。
8.根据权利要求7所述的电解液,其特征在于,所述添加剂进一步包括选自0.1~1重量份的二氟磷酸锂、0.1~0.5重量份的二草酸硼酸锂、0.1~0.5重量份的三甲基硅烷硼酸酯和0.01~0.1重量份的双氟磺酰亚胺锂中的至少之一。
9.一种储能锂离子电池,其特征在于,包括:
正极、负极;以及
权利要求1~8任一项所述的电解液。
10.一种对权利要求9所述的储能锂离子电池进行化成和老化的方法,其特征在于,包括:
(1)在70~85℃的温度和0.6~1.0MPa的压力下,将所述储能锂离子电池充电至67~83%SOC;
(2)将步骤(1)所得产品在50~60℃的温度和0.6~0.8MPa的压力下进行第一老化后,在20~30℃的温度和0.9~1.0MPa的压力下进行第二老化,得到储能锂离子电池产品。
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