CN109696415B - 一种基于快速傅里叶变换的气体吸收率在线测量方法 - Google Patents
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Abstract
一种基于快速傅里叶变换的气体吸收率在线测量方法，属于可调谐二极管激光吸收光谱(TDLAS)技术领域。该方法采用正弦波调制可调谐半导体激光器输出波长，通过对透射光强进行快速傅里叶变换，提取蕴含吸收信息的特征频谱重构透射光强，可有效消除颗粒物、光强波动等其他频率噪声信号干扰；结合中间变量η建立激光光强与波长之间的关系，以η为自变量对重构得到的透射光强进行拟合，实现入射光强与气体吸收率同步在线测量。该方法操作简便，应用范围广，解决了直接吸收法基线拟合不确定度大、波长调制法无法准确测量吸收率的问题，有效地提高了气体吸收率测量精度。
Description
技术领域
本发明涉及一种气体吸收率在线测量方法，尤其涉及一种基于可调谐二极管激光吸收光谱直接吸收法技术的吸收率测量方法，属于激光光谱及气体测量技术领域。
背景技术
可调谐二极管激光吸收光谱技术(Tunable diode laser absorptionspectroscopy,TDLAS)是一种利用窄带激光扫描分子吸收率，进而推测气体温度、浓度等参数的激光测量技术，由于其非接触、测量灵敏度高、抗干扰能力强等优点，已逐步发展成为气体参数诊断主要手段之一。
气体吸收率作为TDLAS技术的关键核心参数，其高精度在线测量得到广泛的关注和研究。目前，气体吸收率通常是通过基于三角或锯齿波的直接吸收法(DAS)测量，其物理概念清晰，操作简单，但在应用中存在下述问题：1)基线(入射光强)拟合不确定度较大：基线一般采用多项式对透射光强两侧“无吸收区域”进行拟合，然后根据Beer-Lambert定律和激光频率得到吸收率，但由于谱线展宽、相邻谱线干扰和激光波长扫描范围受限等因素，无吸收区域在实际测量中难以获得。无吸收区域选择的不确定性会引起较大的基线拟合误差，进而导致吸收率测量误差，如峰值为1％的弱吸收，1％的基线拟合误差可能会带来100％的峰值误差。2)三角或锯齿波扫描频率较低：三角或锯齿波是由一系列nf(n＝0,1,2…)倍频正弦信号组成，对测量系统带宽有较高的要求，其扫描频率一般在几十到几千Hz，在测量中不利于减小或消除振动、颗粒物、激光器波动等其他低频噪声干扰。另外，三角或锯齿波波峰或波谷处电流突变使得激光频率发生剧烈变化，如三角波需要瞬间改变频率变化方向，而锯齿波则需要从极大值瞬间变化到极小值，这都导致突变处激光频率标定困难。
与DAS相比，基于高频正弦调制的波长调制法(WMS)采用谐波检测技术推断气体浓度等信息，谐波检测在理论上可以消除基线的影响(无吸收区域谐波信号为零)、极大地提高调制频率(可达到数百kHz)，同时还可以减小其他频率信号的干扰，目前已得到越来越多的关注和应用，如基于二次谐波峰值和标定实验的测量策略在工业现场烟气分析领域得到广泛地应用，而Hanson课题组基于剩余幅度调制(RAM)提出的2f/1f免标法在气体温度、浓度测量方面具有免标定优势。目前，基于谐波检测的WMS在气体温度、浓度测量方面取得了丰硕的研究成果，但在吸收率测量、谱线参数标定等方面研究较少，其原因在于：谐波信号是多参数耦合结果，不仅蕴含了吸收率(决定于气体温度、压力、组分浓度、谱线光谱常数等)信息，还受到激光性能参数(如光强、光强调幅系数、光强调制与频率调制相位差、频率调幅系数等)、探测系统响应系数等众多因素影响，上述参数的不确定性都会使得谐波信号理论计算值(或标定值)偏离真实值，进而导致气体吸收率测量误差。
发明内容
本发明的目的是为了解决TDLAS技术中直接吸收法基线拟合不确定度大、波长调制法无法准确测量吸收率的问题，提供一种基于快速傅里叶变换分析的吸收率在线测量方法。本发明的技术方案如下：
1)通过信号发生器产生频率为ω的正弦信号，输入给激光控制器，用以调制激光控制器的输出电流，进而调制可调谐半导体激光器输出激光的波长在待测谱线中心v0附近；
2)将可调谐半导体激光器产生的激光通过光纤分束器分为两路，一路经过准直后穿过待测气室，通过第一光电探测器接收透射光强；另一路激光射入干涉仪，通过第二光电探测器探测干涉仪的出射光强，通过采集卡采集第一和第二光电探测器光信号，并将其转换为电信号传入计算机；
3)令可调谐半导体激光器输出瞬时激光波长为：
式中t为探测时间序列，f为调制频率，
为激光中心波长，a1、a2、a3分别为线性和非线性波长调制幅值，
为基倍频初始相位角、
和
为二倍频和三倍频相位角；
4)令入射到气室前的瞬时入射光强为：
式中
为光强平均值，i1为线性光强调制幅度，i2和i3分别为二倍频和三倍频幅度，θ1为光强与频率调制基频相位差，θ2和θ3分别为光强与频率调制二倍频和三倍频相位差；
5)定义中间变量
将其代入公式(I)，得到激光波长与中间变量η的关系：
其中，v(η)是以η为自变量的激光波长，“±”分别代表频率上升和下降沿；
6)将η代入到公式(II)中，利用下式得到入射光强与中间变量η的关系：
其中，I0(η)是以η为自变量的入射光强，
B1＝i1cosθ1-3i3cosθ3,B2＝2i2cosθ2,B3＝4i3cosθ3,B4＝i1sinθ1-i3sinθ3,B5＝2i2sinθ2,B6＝4i3cosθ3；
7)穿过气室的瞬时透射光强展开为傅里叶级数形式：
其中，R0为直流项振幅，Rk和ψk为透射光强的k次谐波振幅和初始相位角；将η代入到公式(V)中，得到透射光强与中间变量η的关系：
其中，It(η)为以η为自变量的透射光强；
8)对第二光电探测器接收到的瞬时透射光强进行快速傅里叶变换，得到各频率处的谐波振幅和初始相位角，提取直流项振幅R0和kf频率处的谐波振幅Rk和初始相位角ψk，其中k＝1,2…，将R0，Rk和ψk代入到公式(VI)中，令η在[-1,1]范围内均匀变化取值，即可重构出透射光强；其有益效果是通过提取包含吸收率信息特征频谱，减小白噪声、电磁、振动等其他频率噪声的干扰；
9)根据比尔-兰伯特定律，穿过气室的以η为自变量的透射光强与以η为自变量入射光强之间满足关系：
其中，α(v)为待测气体吸收率，A为积分面积，
为待测谱线线型函数；
10)将公式(III)和(IV)代入公式(VII)中，通过该关系式对步骤8)中重构出的透射光强以η为自变量进行拟合，得到以η为自变量的入射光强I0(η)、积分面积A、待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β；
11)将待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β代入相应谱线线型函数中，计算待测谱线线型函数
结合步骤10)中所得积分面积A，利用公式
计算待测气体吸收率α(v)。
上述技术方案中，所述的待测谱线线型函数选用高斯、洛伦兹、福伊特、Rautian或Galatry函数。
本发明与现有技术相比，具有以下优点及突出性的技术效果：本发明方法结合了直接吸收法免标定、可直接测量吸收率和波长调制法抗干扰能力强等优点，利用中间变量η，建立激光频率和强度之间的关系，通过快速傅里叶变换提取特征频谱重构透射光强，可有效地减小白噪声、电磁、振动等其他频率噪声的干扰，同时该方法数据处理重复性非常高，可以实现软件自动处理。通过气体吸收率可以进一步推测气体浓度、温度及光谱常数等信息。
附图说明
图1是本发明的气体吸收率测量系统结构原理图。
图2是本发明实验测量所得的干涉仪信号以及通过干涉仪信号拟合得到的波长曲线及残差。
图3是通过本发明实验测量得到的透射光强信号It及通过快速傅里叶变换得到各频率处的谐波振幅和初始相位角。
图4是通过本发明重构出的透射光强。
图5是通过本发明同步拟合得到的入射光强I0和透射光强It。
图6是通过本发明测量得到的吸收率及其残差。
图中：1-信号发生器；2-激光控制器；3-可调谐半导体激光器；4-光纤分数器；5-气室；6-第一光电探测器；7-干涉仪；8-第二光电探测器；9-采集卡；10-计算机。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步的详细描述：
图1为本发明的气体吸收率测量系统结构原理图。该测量系统包括信号发生器1、激光控制器2、可调谐半导体激光器3、光纤分束器4、气室5、第一光电探测器6、干涉仪7、第二光电探测器8、采集卡9和计算机10。信号发生器1产生频率为f的正弦信号，输入给激光控制器2，用以调制激光控制器2的输出电流，进而调制可调谐半导体激光器3输出激光的波长；将可调谐半导体激光器3产生的激光通过光纤分束器4分为两路，一路经过准直后穿过气室5，通过第一光电探测器6接收透射光强；另一路激光射入干涉仪7，通过第二光电探测器8探测干涉仪7的出射光强，第一和第二光电探测器将光信号转换为电信号经采集卡9后传入计算机10。
基于上述测量系统，本发明提供一种基于快速傅里叶变换的激光吸收光谱气体吸收率在线测量方法，其具体实施步骤如下：
1)从光谱数据库中选取待测气体谱线中心波长v0，通过信号发生器1产生频率为f的正弦信号，输入给激光控制器2，用以调制激光控制器2的输出电流，进而调制可调谐半导体激光器3输出激光的波长在待测谱线中心v0附近；
2)将可调谐半导体激光器3产生的激光通过光纤分束器4分为两路，一路经过准直后穿过待测气室5，通过第一光电探测器6接收透射光强；另一路激光射入干涉仪7，通过第二光电探测器8探测干涉仪7的出射光强，第一和第二探测器将光信号转换为电信号通过采集卡9采集后传入计算机10；将第二光电探测器8探测到的信号峰值时间记为波长标定点的横坐标，根据实验所用干涉仪自由光谱区FSR值，将各波长标定点的纵坐标，即相对波长，依次定义为1×FSR，2×FSR，…,(n-1)×FSR，n×FSR，(n-1)×FSR…，2×FSR，1×FSR，其中n为半个周期内峰值的个数，在时间-相对波长坐标抽下绘制各波长点，即为实验测量得到的调谐半导体激光器3输出瞬时激光波长；
3)令可调谐半导体激光器3输出瞬时激光波长为：
式中t为探测时间序列，f为调制频率，
为激光中心波长，a1、a2、a3分别为线性和非线性波长调制幅值，
为基倍频初始相位角、
和
为二倍频和三倍频相位角；对2)中测量得到的瞬时激光波长实验信号，利用Matlab程序拟合得到公式(I)中的各系数；
4)令入射到气室5前的瞬时入射光强为：
式中
为光强平均值，i1为线性光强调制幅度，i2和i3分别为二倍频和三倍频幅度，θ1为光强与频率调制基频相位差，θ2和θ3分别为光强与频率调制二倍频和三倍频相位差；
5)为了建立光强与波长之间之间的相互关系，定义中间变量
将其代入公式(I)，可得激光波长与中间变量η的关系：
其中，v(η)是以η为自变量的激光波长，“±”分别代表频率上升和下降沿；
6)将η代入到公式(II)中，可以得到入射光强与中间变量η的关系：
其中，I0(η)是以η为自变量的入射光强，
B1＝i1cosθ1-3i3cosθ3,B2＝2i2cosθ2,B3＝4i3cosθ3,B4＝i1sinθ1-i3sinθ3,B5＝2i2sinθ2,B6＝4i3cosθ3；
7)穿过气室5的瞬时透射光强同样是频率为f的周期性函数，可展开为傅里叶级数形式：
其中，R0为直流幅度，Rk和ψk为透射光强的k次谐波振幅和初始相位角；将η代入到公式(V)中，可以得到透射光强与中间变量η的关系：
其中，It(η)为以η为自变量的透射光强；
8)对第二光电探测器接收到的瞬时透射光强进行快速傅里叶变换，得到各频率处的谐波振幅和初始相位角，提取直流项振幅R0和kf频率处的谐波振幅Rk和初始相位角ψk，其中k＝1,2…，将R0，Rk和ψk代入到公式(VI)中，令η在[-1,1]范围内均匀变化取值，即可计算出重构后的透射光强；
9)根据比尔-兰伯特定律可知，穿过气室的透射光强与入射光强之间满足关系：
其中，α(v)为待测气体吸收率，A为积分面积，
为待测谱线线型函数，根据具体实验条件，可选用Voigt、Rautian、Galatry等函数表示，由待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β决定；
10)将公式(III)和(IV)代入公式(VII)中，通过该关系式利用Matlab程序中的FIT函数对步骤8)中重构出的透射光强以η为自变量进行拟合，得到以η为自变量的入射光强I0(η)、积分面积A、待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β；
11)将待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β代入到相应的Voigt、Rautian或Galatry函数中，计算待测谱线线型函数
结合步骤10)中所得积分面积A，利用公式
计算待测气体吸收率α(v)。
实施例：
1)实施例以CO分子为例，测量其(2←0)R(11)谱线吸收率，从光谱数据库中选取其中心波长v0＝4300.699cm-1；通过信号发生器产生频率f＝1000Hz的正弦信号，输入给激光控制器2，用以调制激光控制器2的输出电流，进而调制可调谐半导体激光器3输出激光的波长v0附近；
2)将可调谐半导体激光器3产生的激光通过光纤分束器4分为两路，一路经过准直后穿过待测气室5，通过第一光电探测器6接收透射光强；另一路激光射入干涉仪7，通过第二光电探测器8探测干涉仪7的出射光强，第一和第二探测器将光信号转换为电信号通过采集卡9采集后传入计算机10；将实验所得干涉仪信号各峰值时间记为波长标定点的横坐标，由于所选用的干涉仪自由光谱区(FSR)为0.05cm-1，将各波长标定点纵坐标依次定义为0.05,0.1,0.15,…,1.15,1.2,1.15,…0.1,0.05，在时间-相对波长坐标抽下绘制各波长标定点，如图2中“o”所示,即为实验测量得到的调谐半导体激光器3输出瞬时激光波长；
3)令可调谐半导体激光器3输出激光瞬时波长为：
式中t为探测时间序列，f为调制频率，
为激光中心波长，a1、a2、a3分别为线性和非线性波长调制幅值，
为基倍频初始相位角、
和
为二倍频和三倍频相位角；针对图2“o”所示的测量得到的瞬时激光波长点，利用Matlab程序拟合得到公式(I)中的
a1、a2、a3、η、
和
等参数分别为0.4694cm-1、0.4257cm-1、0.003135cm-1、0.0002535cm-1、0.9937π、-0.9169π和-0.9868π。拟合结果如图2黑色实线所示，波长拟合残差如图2下方所示；
4)令入射到气室5前的瞬时入射光强为：
式中
为光强平均值，i1为线性光强调制幅度，i2和i3分别为二倍频和三倍频幅度，θ1为光强与频率调制基频相位差，θ2和θ3分别为光强与频率调制二倍频和三倍频相位差；
5)为了建立光强与波长之间之间的相互关系，定义中间变量
将其代入公式(I)，可得激光波长与中间变量η的关系：
其中，v(η)是以η为自变量的激光波长，“±”分别代表频率上升和下降沿；
6)将η代入到公式(II)中，可以得到入射光强与中间变量η的关系：
其中，I0(η)是以η为自变量的入射光强，
B1＝i1cosθ1-3i3cosθ3,B2＝2i2cosθ2,B3＝4i3cosθ3,B4＝i1sinθ1-i3sinθ3,B5＝2i2sinθ2,B6＝4i3cosθ3；
7)穿过气室5的瞬时透射光强同样是频率为f的周期性函数，可展开为傅里叶级数形式：
其中，R0为直流项振幅，Rk和ψk为透射光强的k次谐波振幅和初始相位角；将η代入到公式(V)中，得到透射光强与中间变量η的关系：
其中，It(η)为以η为自变量的透射光强；
8)对第二光电探测器接收到的瞬时透射光强进行快速傅里叶变换，如图3所示，得到各频率处的谐波振幅和初始相位角，提取直流项振幅R0和kf频率处的谐波振幅Rk和初始相位角ψk，其中k＝1,2…，将R0，Rk和ψk代入到公式(VI)中，令η在[-1,1]范围内均匀变化取值，即可计算出重构后的透射光强，如图4所示；
9)根据比尔-兰伯特定律，穿过气室的透射光强与入射光强之间满足关系：
其中，α(v)为待测气体吸收率，A为积分面积，
为待测谱线线型函数，这里采用Rautian函数表示：
由待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β决定；x，y，z是中间变量，κ是积分形式变量；待测谱线线型函数除采用Rautian以外，也可采用福伊特(Voigt)和Galatry函数表示；
10)将公式(III)和(IV)代入公式(VII)中，通过该关系式利用Matlab程序中的FIT函数对图4中重构出的透射光强以η为自变量进行拟合，拟合结果如图5所示，拟合得到的积分面积A＝9.473×10-3cm-1，待测谱线高斯线宽γD＝5.03×10-3cm-1，洛伦兹线宽γL＝5.614×10-2cm-1及迪克收敛系数β＝0.02cm-1/atm.其中，根据积分面积A、实验压力(P＝101.2kPa)、线强度(6.436×10-2cm-1/atm@299K)和吸收光程(L＝14.5cm)，可计算出CO的浓度为1.016％，与配比CO浓度(1.02％)相对误差在0.5％以内；同时，根据实验测量洛伦兹线宽γL折算出的碰撞展宽系数5.641×10-2cm-1/atm(T＝299K)也与数据库HITRAN2016数据0.0564cm-1/atm吻合较好，证明了所建立的基于快速傅里叶变换的气体吸收率在线测量方法的准确性。
11)将待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β代入到Rautian函数中，计算待测谱线线型函数
结合步骤10)中所得积分面积A，利用公式
计算待测气体吸收率α(v)；如图6所示。
Claims (2)
1.一种基于快速傅里叶变换的气体吸收率在线测量方法，其特征是该方法包括如下步骤：
1)通过信号发生器(1)产生频率为ω的正弦信号，输入给激光控制器(2)，用以调制激光控制器(2)的输出电流，进而调制可调谐半导体激光器(3)输出激光的波长在待测谱线中心v0附近；
2)将可调谐半导体激光器(3)产生的激光通过光纤分束器(4)分为两路，一路经过准直后穿过气室(5)，通过第一光电探测器(6)接收透射光强；另一路激光射入干涉仪(7)，通过第二光电探测器(8)探测干涉仪的出射光强，通过采集卡(9)采集第一和第二光电探测器光信号，并将其转换为电信号传入计算机(10)；
3)令可调谐半导体激光器(3)输出激光瞬时波长为：
式中：t为探测时间序列，f为调制频率，
为激光中心波长，a1为线性波长调制幅值，a2与a3分别为非线性二倍频与三倍频波长调制幅值；
为基倍频初始相位角、
和
分别为二倍频和三倍频相位角；
4)令入射到气室(5)前的瞬时入射光强为：
式中
为光强平均值，i1为线性光强调制幅度，i2和i3分别为二倍频和三倍频幅度，θ1为光强与频率调制基频相位差，θ2和θ3分别为光强与频率调制二倍频和三倍频相位差；
5)定义中间变量
将其代入公式(I)，得到激光波长与中间变量η的关系：
其中，v(η)是以η为自变量的激光波长，“±”分别代表频率上升沿和下降沿；
6)将η代入到公式(II)中，利用下式得到入射光强与中间变量η的关系：
其中，I0(η)是以η为自变量的入射光强，
B1＝i1cosθ1-3i3cosθ3，B2＝2i2cosθ2，B3＝4i3cosθ3，B4＝i1sinθ1-i3sinθ3，B5＝2i2sinθ2，B6＝4i3cosθ3；
7)穿过气室(5)的瞬时透射光强展开为傅里叶级数形式：
其中，R0为直流项振幅，Rk和ψk为透射光强的k次谐波振幅和初始相位角；将η代入到公式(V)中，得到透射光强与中间变量η的关系：
其中，It(η)为以η为自变量的透射光强；
8)对第二光电探测器(8)接收到的瞬时透射光强进行快速傅里叶变换，得到各频率处的谐波振幅和初始相位角，提取直流项振幅R0和kf频率处的谐波振幅Rk和初始相位角ψk，其中k＝1，2...，将R0、Rk和ψk代入到公式(VI)中，令η在[-1，1]范围内均匀变化取值，即可重构出透射光强；
9)根据比尔-兰伯特定律，穿过气室(5)的以η为自变量的透射光强与以η为自变量入射光强之间满足关系：
其中，α(v)为待测气体吸收率，A为积分面积，
为待测谱线线型函数；
10)将公式(III)和(IV)代入公式(VII)中，通过该关系式对步骤8)中重构出的透射光强以η为自变量进行拟合，得到以η为自变量的入射光强I0(η)、积分面积A、待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β；
11)将待测谱线高斯线宽γD、洛伦兹线宽γL及迪克收敛系数β代入相应谱线线性函数中，计算待测谱线线型函数
结合步骤10)中所得积分面积A，利用公式
计算出待测气体吸收率α(v)。
2.根据权利要求1所述的一种基于快速傅里叶变换的气体吸收率在线测量方法，其特征是：所述的待测谱线线型函数选用高斯、洛伦兹、福伊特、Rautian或Galatry函数。
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