CN109545409B - 一种包覆燃料颗粒破损率的测试方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种包覆燃料颗粒破损率的测试方法，包括步骤：选取包覆燃料颗粒的总颗粒数；在空气气氛下加热包覆燃料颗粒，阻挡承压层无破损的包覆燃料颗粒的外致密热解碳层被氧化分解以得到实心颗粒，同时，阻挡承压层有破损的包覆燃料颗粒的疏松热解碳层、内致密热解碳层和外致密热解碳层均被氧化分解以得到半空心颗粒；计算实心颗粒的第一密度和半空心颗粒的第二密度，选取密度介于第一密度和第二密度之间的液体，使实心颗粒和半空心颗粒与该液体混合，统计漂浮在液体表面的半空心颗粒的半空心颗粒数；通过半空心颗粒数除以总颗粒数得到颗粒破损率。总之，本发明所提供的检测方法操作简单准确，可以有效检测出包覆燃料颗粒中阻挡承压层的破损率。

Description

一种包覆燃料颗粒破损率的测试方法
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，更具体地涉及一种包覆燃料颗粒破损率的测试方法。
背景技术
如图1A-图1B所示的包覆燃料颗粒是一种新型燃料，位于核芯1外部的包覆层能有效阻挡裂变产物的释放，是反应堆安全的第一道屏障。具体地，包覆燃料颗粒由核芯1、疏松热解碳层2、内致密热解碳层3、碳化硅层4、和外致密热解碳层5组成。其中，碳化硅层4是关键的裂变产物的阻挡层和气体内压的承压层，每个包覆燃料颗粒相当于一个小的压力容器。若碳化硅层4破裂或产生微裂纹即认为该包覆燃料颗粒破损。因此，碳化硅层4的破损率直接是反应堆安全的重要指标。
由于碳化硅为脆性陶瓷材料，制备碳化硅层的包覆工艺不当(如流化床内粉尘较多，制备和卸料过程中的激烈碰撞等)或使用过程中的辐照肿胀，裂变气体超压等很容易造成碳化硅层出现微裂纹。由于碳化硅在燃料元件中起着主要的阻挡裂变产物的作用，因此碳化硅层含有缺陷的包覆燃料颗粒如果在反应堆中，其内部的裂变产物将毫无阻挡地释放出来。此外，包覆燃料颗粒中的碳化硅层在反应堆中要承受较大的内压，含有裂纹的碳化硅层极容易在受压时发生破裂。在现有技术中，由于包覆燃料颗粒尺寸极小，无法快速准确地对破碎率进行检测。
发明内容
为了解决上述现有技术存在的问题，本发明旨在提供一种包覆燃料颗粒破损率的测试方法。
本发明所述的包覆燃料颗粒破损率的测试方法，其中，该包覆燃料颗粒由内至外包括核芯、疏松热解碳层、内致密热解碳层、阻挡承压层和外致密热解碳层，该测试方法包括如下步骤：S1，选取包覆燃料颗粒的总颗粒数；S2，在空气气氛下加热包覆燃料颗粒，其中，阻挡承压层无破损的包覆燃料颗粒的外致密热解碳层被氧化分解以得到实心颗粒，同时，阻挡承压层有破损的包覆燃料颗粒的疏松热解碳层、内致密热解碳层和外致密热解碳层均被氧化分解以得到半空心颗粒；S3，计算实心颗粒的第一密度和半空心颗粒的第二密度，选取密度介于第一密度和第二密度之间的液体，使实心颗粒和半空心颗粒与该液体混合，统计漂浮在液体表面的半空心颗粒的半空心颗粒数；S4，通过半空心颗粒数除以总颗粒数得到颗粒破损率。
根据核芯、疏松热解碳层、内致密热解碳层和阻挡承压层的密度和径向尺寸计算得到实心颗粒的第一密度，根据核芯和阻挡承压层的密度和径向尺寸计算得到半空心颗粒的第二密度。
阻挡承压层为碳化硅或碳化锆。
包覆燃料颗粒在步骤S2中被加热到500-1200℃。优选地，该温度介于500-850℃之间。在该高温条件下，热解炭，包括疏松热解碳层、内致密热解碳层和外致密热解碳层均可以被氧化分解。而且在该高温条件下，核芯和阻挡承压层均不被影响。
特别地，如果阻挡承压层为碳化锆，由于其在700℃以上时会与空气反应生成氧化锆，因此所选择的步骤S2的加热温度应该选择在该碳化锆的承受温度以下。
特别地，如果阻挡承压层为碳化硅，所选择的步骤S2的加热温度应该选择在碳化硅的承受温度1200℃以下。
步骤S2在高温炉内进行。
步骤S3中的液体为二碘甲烷、溴化乙烯或两者的混合溶液。应该理解的是，该液体并不局限于以上两种，只要是不与阻挡承压层反应且密度介于第一密度和第二密度之间的纯液体或混合液体均可。在步骤S3中，使实心颗粒和半空心颗粒与该液体混合可以是将实心颗粒和半空心颗粒投入该液体中，也可以是将该液体倒入实心颗粒和半空心颗粒中。优选地，在将该液体倒入实心颗粒和半空心颗粒中的过程中，可轻微搅拌以避免下层颗粒无法受上层颗粒阻碍无法上浮。
特别地，溴化乙烯与二碘甲烷可以互溶，因为颗粒根据需要配置密度处于2-4g/cm3之间的所需溶液。
核芯为氧化锆、氧化铀、氧化钍、碳化铀、碳化钍、或碳化钍铀。应该理解的是，该核芯也可以是其他可用燃料核芯。
显然，根据本发明的包覆燃料颗粒破损率的测试方法，由于阻挡承压层有破损的包覆燃料颗粒的疏松热解碳层、内致密热解碳层和外致密热解碳层均被氧化分解，导致密度降低；而阻挡承压层无破损的包覆燃料颗粒仅外致密热解碳层被氧化分解，而且由于外致密热解碳层的密度小于颗粒的整体密度，导致密度反而增加，从而通过密度的差异进行破损颗粒的统计，工艺流程简单，易于操作，且能快速得到检测结果。总之，本发明所提供的检测方法操作简单准确，可以有效检测出包覆燃料颗粒中阻挡承压层的破损率，且可以对较大数目的样品进行快速检测，有利于工业应用，提升核燃料安全性。
附图说明
图1A是包覆燃料颗粒的多层结构示意图；
图1B是包覆燃料颗粒的X射线成像图；
图2是根据本发明的包覆燃料颗粒破损率的测试方法的工艺流程图；
图3A是包覆燃料颗粒的阻挡承压层无破损的颗粒经高温处理后的多层结构示意图；
图3B是包覆燃料颗粒的阻挡承压层无破损的颗粒经高温处理后的X射线成像图；
图4A是包覆燃料颗粒的阻挡承压层有破损的颗粒经高温处理后的多层结构示意图；
图4B是包覆燃料颗粒的阻挡承压层有破损的颗粒经高温处理后的X射线成像图；
图5是沉浮法对破损颗粒进行分离的实验图。
具体实施方式
下面结合附图，给出本发明的较佳实施例，并予以详细描述。
在本发明中，包覆燃料颗粒的具体结构如图1A-图1B所示，在以下实施例中，核芯1的直径为500μm；疏松热解碳层2的密度为1.1g/cm3，厚度为95μm；内致密热解碳层3的密度约为1.93g/cm3，厚度为40μm；阻挡承压层4的密度为3.2g/cm3，厚度为35μm。
在本文中，阻挡承压层4可以为碳化硅，也可以为碳化锆，虽然在实际上其他层结构也起到阻挡和承压的作用，但是本文特指起到关键的阻挡和承压作用的碳化硅层或碳化锆层。
图2是根据本发明的包覆燃料颗粒破损率的测试方法的工艺流程图，其包括步骤：S1，抽样；S2，高温氧化；S3，沉浮法分离；S4，计算破损率。
在高温氧化步骤S2中，阻挡承压层无破损的颗粒的外致密热解碳层5被分解，如图3A-图3B所示，而阻挡承压层有破损的颗粒不仅外致密热解碳层5被分解，而且疏松热解碳层2和内致密热解碳层3均被热解，仅剩下核芯1和阻挡承压层4，如图4A-图4B所示。
在沉浮法分离步骤S3中，阻挡承压层无破损的颗粒的密度增大，而阻挡承压层有破损的颗粒的密度减小，从而通过密度的差别进行分离，如图5所示。
实施例1：检测氧化锆为核芯的包覆燃料颗粒破损率。
1、高温处理：选取120g氧化锆为核芯的包覆燃料颗粒(约1.05×105颗粒)，在空气环境下加热至800℃，加热10小时，使热解碳完全被氧化为CO或CO2气体。其中，氧化锆核芯密度为5.89g/cm3，通过计算，实心颗粒密度在2.75g/cm3左右，半空心颗粒密度在1.98g/cm3左右。
2、液体沉浮：将高温处理后的包覆燃料颗粒放入密度为2.18g/cm3的溴化乙烯液体中，分离出浮在液体表面的颗粒。
3、浮在液体表面的颗粒数量为1颗，计算可得包覆燃料颗粒破损率<10-5。
实施例2：检测氧化铀为燃料核芯的包覆燃料颗粒破损率。
1、高温处理：选取氧化铀为核芯的包覆燃料颗粒，在空气环境下加热至800℃，加热10小时，使热解碳完全被氧化为CO或CO2气体。实心颗粒密度在3.74g/cm3左右，半空心颗粒密度在2.97g/cm3左右。
2、液体沉浮：将高温处理后的包覆燃料颗粒放入容器中，缓慢倒入密度为3.32g/cm3的二碘甲烷液体，倒入液体过程中轻微搅拌颗粒，分离出浮在液体表面的颗粒。
3、统计浮在液体表面的颗粒数量，计算其破损率。
实施例3：检测氧化钍为燃料核芯的包覆燃料颗粒破损率。
1、高温处理：选取一定数量的包覆燃料颗粒，在空气环境下加热至800℃，加热10小时，使热解碳完全被氧化为CO或CO2气体，实心颗粒密度在3.58g/cm3左右，半空心颗粒密度在2.81g/cm3左右。
2、液体沉浮：将高温处理后的包覆燃料颗粒放入密度为3.32g/cm3的二碘甲烷液体中，分离出浮在液体表面的颗粒。
3、统计浮在液体表面的颗粒数量，计算其破损率。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。即凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。

Claims (10)

1.一种包覆燃料颗粒破损率的测试方法，其中，该包覆燃料颗粒由内至外包括核芯、疏松热解碳层、内致密热解碳层、阻挡承压层和外致密热解碳层，该测试方法包括如下步骤：
S1，选取包覆燃料颗粒的总颗粒数；
S2，在空气气氛下加热包覆燃料颗粒，阻挡承压层有破损的包覆燃料颗粒的疏松热解碳层、内致密热解碳层和外致密热解碳层均被氧化分解以得到半空心颗粒；
其特征在于，在步骤S2中，阻挡承压层无破损的包覆燃料颗粒的外致密热解碳层被氧化分解以得到实心颗粒；该测试方法还包括如下步骤：
S3，计算实心颗粒的第一密度和半空心颗粒的第二密度，选取密度介于第一密度和第二密度之间的液体，使实心颗粒和半空心颗粒与该液体混合，统计漂浮在液体表面的半空心颗粒的半空心颗粒数；
S4，通过半空心颗粒数除以总颗粒数得到颗粒破损率。
2.根据权利要求1所述的测试方法，其特征在于，根据核芯、疏松热解碳层、内致密热解碳层和阻挡承压层的密度和径向尺寸计算得到实心颗粒的第一密度，根据核芯和阻挡承压层的密度和径向尺寸计算得到半空心颗粒的第二密度。
3.根据权利要求1所述的测试方法，其特征在于，阻挡承压层为碳化硅或碳化锆。
4.根据权利要求3所述的测试方法，其特征在于，包覆燃料颗粒在步骤S2中被加热到500-1200℃。
5.根据权利要求4所述的测试方法，其特征在于，阻挡承压层为碳化锆时，步骤S2中的加热温度低于700℃。
6.根据权利要求4所述的测试方法，其特征在于，阻挡承压层为碳化硅时，步骤S2中的加热温度低于1200℃。
7.根据权利要求1所述的测试方法，其特征在于，步骤S2在高温炉内进行。
8.根据权利要求1所述的测试方法，其特征在于，步骤S3中的液体为二碘甲烷、溴化乙烯或两者的混合溶液。
9.根据权利要求8所述的测试方法，其特征在于，步骤S3中的液体的密度处于2-4g/cm3之间。
10.根据权利要求1所述的测试方法，其特征在于，核芯为氧化锆、氧化铀、氧化钍、碳化铀、碳化钍、或碳化钍铀。
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