CN109428054A - 阳极极片、锂离子二次电池及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种阳极极片、锂离子二次电池及制备方法。阳极极片包括集流体;阳极膜片,设置于集流体上,阳极膜片包括阳极活性物质材料,极片添加物,导电剂及粘结剂;极片添加物含有一个或多个氨基的聚合物,吸附于阳极活性物质材料表面。本发明提供的阳极极片能够提高电池的循环性能以及电池的功率。
Description
技术领域
本发明涉二次电池技术领域,特别是涉及一种阳极极片、锂离子二次电池及阳极极片制备方法。
背景技术
随着电动车逐渐普及,电池的快充性能和使用寿命始终是研究的焦点。对于电动车的核心动力电池来说,就需要提高电池的功率性能和循环性能。
一般,动力电池所用阳极材料为表面能较低的石墨类材料,其与电解液的浸润性较差,使得电池的循环性能受到一定的限制,同时由于浸润较差,限制了电极中离子的传输,从而导致电池的功率密度很难再得到提升。
目前对于动力电池功率性能和循环性能的改善和提升,主要是通过降低电极的厚度,或降低电极的压实密度,从而提高电解液的浸润能力以及保有量,但这却极大恶化了电池的能量密度;同时,由于电池单位能量密度的降低,导致电池在基材如铝箔、铜箔和隔膜等方面的用量会增加,间接增加了电池的成本,导致电池的市场竞争力变差。
发明内容
本发明实施方式一方面提供一种阳极极片,包括:集流体;阳极膜片,设置于集流体上,阳极膜片包括阳极活性物质材料,极片添加物,导电剂及粘结剂;极片添加物包括含有一个或多个氨基的聚合物,聚合物吸附于阳极活性物质材料表面。
本发明实施方式提供的阳极极片含有极片添加物,在电解液注入电芯后,阳极极片能够快速的被电解液浸润,在电芯充放电过程中,阳极极片与电解液的良好浸润性保证了电芯的电极之间的良好离子传导性,有利于提高电池的循环性能以及电池的功率。
本发明实施方式另一方面提供一种阳极极片的制备方法,包括:将阳极活性物质材料、导电剂、粘结剂加入电极溶剂中搅拌形成导电浆料;将含有一个或多个氨基的多胺类物质溶解形成添加剂溶液;将添加剂溶液与导电浆料混合形成混合物,在混合过程中多胺类物质在溶于电极溶剂中后,在碱性环境中将发生聚合生成聚合物,聚合物吸附在阳极活性物质材料表面。
本发明实施方式提供的阳极极片的制备方法中作为极片添加剂的多胺类物质在溶于形成浆料用的电极溶剂中后,在碱性环境中发生聚合形成聚合物物吸附在电极活性物质材料颗粒表面,增加了活性物质颗粒的表面能量,改善活性物质颗粒材料与电解液之间的浸润性。采用该制备方法形成的阳极极片,在电解液注入电芯后,将快速的完成与电解液的浸润,在电芯充放电过程中,电极与电解液的良好浸润性保证了电芯电极中的良好离子传导性,有利于提升循环性能,另外其良好的浸润性可以提高电极中的离子传导性能,可以很大程度提高电芯的功率性能。
本发明实施方式还一方面提供一种锂离子二次电池,包括阳极极片、阳极极片、隔离膜及电解液。阳极极片包括集流体;阳极膜片,设置于集流体上,阳极膜片包括阳极活性物质材料,极片添加物,导电剂及粘结剂;极片添加物包括含有一个或多个氨基的聚合物,聚合物吸附于阳极活性物质材料表面。
附图说明
下面将参考附图来描述本发明示例性实施例的特征、优点和技术效果。
图1是本发明实施例1至3与对比例1所提供的阳极极片制作的锂离子二次电池的容量保持率-循环次数性能曲线图。
具体实施方式
为了使本发明的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰,以下结合实施例对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是,本说明书中描述的实施例仅仅是为了解释本发明,并非为了限定本发明,实施例的配方、比例等可因地制宜做出选择而对结果并无实质性影响。
为了简便,本文仅明确地公开了一些数值范围。然而,任意下限可以与任何上限组合形成未明确记载的范围;以及任意下限可以与其它下限组合形成未明确记载的范围,同样任意上限可以与任意其它上限组合形成未明确记载的范围。此外,尽管未明确记载,但是范围端点间的每个点或单个数值都包含在该范围内。因而,每个点或单个数值可以作为自身的下限或上限与任意其它点或单个数值组合或与其它下限或上限组合形成未明确记载的范围。
在本文的描述中,需要说明的是,除非另有说明,“若干”的含义是一个或者一个以上;“多个”的含义是两个或两个以上;术语“上”、“下”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,仅是为了便于描述和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本文的限制。
本发明的上述发明内容并不意欲描述本发明中的每个公开的实施方式或每种实现方式。如下描述更具体地举例说明示例性实施方式。在整篇申请中的多处,通过一系列实施例提供了指导,这些实施例可以以各种组合形式使用。在各个实例中,列举仅作为代表性组,不应解释为穷举。
一般,锂离子二次电池极片都由活性物质、导电剂和粘结剂组成,阳极活性物质一般为石墨类物质,此类物质与电解液浸润性较差,这极大程度影响到了电芯的循环能力,并限制了电极的功率性能。
阳极极片
根据本发明实施方式的第一方面,提供了一种阳极极片,包括集流体;阳极膜片,设置于集流体上,阳极膜片包括阳极活性物质材料,极片添加物,导电剂及粘结剂;极片添加物包括含有一个或多个氨基的聚合物,该聚合物吸附于阳极活性物质材料表面。
本发明实施方式提供的阳极极片含有极片添加物,极片添加物包括含有一个或多个氨基的聚合物,且该聚合物吸附于阳极活性物质材料表面,从而可以改善阳极活性材料与电解液的浸润性,在电解液注入电芯后,阳极极片能够快速的被电解液浸润,在电芯充放电过程中,阳极极片与电解液的良好浸润性保证了电芯的电极之间的良好离子传导性,有利于提高电池的循环性能,以及提高电解液在阳极的浸润能力,提升电池的功率性能。由于浸润性的改善,阳极极片可以在涂覆更多活性物质材料时仍能够保持良好的性能,从而可以提高阳极极片的能量密度,降低阳极极片的单位物料成本。
可以理解的是,阳极膜片为将多胺类物质与导电浆料混合形成的混合物涂覆于集流体表面形成的膜片,并且该多胺类物质在与导电浆料混合后,在碱性环境中能够发生聚合生成聚合物。
多胺类物质包括4,4'-二氨基二苯基甲烷(MDA)、2,4'-二氨基二苯基甲烷、2,2'-二氨基二苯基甲烷、乙二胺(H2N–CH2–CH2–NH2)、1,3-二氨基丙烷(H2N–(CH2)3–NH2)、六亚甲基二胺(H2N–(CH2)6–NH2)、二乙烯三胺、三乙烯四胺和多苯基甲烷多胺类中的一种或几种。
极片添加物占阳极膜片重量百分含量为0.5wt%-3.0wt%。
另外,阳极活性物质材料包括软碳、硬碳、人造石墨、天然石墨、硅、硅氧化合物、硅碳复合物、钛酸锂、以及能与锂形成合金的金属中一种或多种。
导电剂包括乙炔黑、导电碳黑、碳纤维、碳纳米管、科琴黑中的一种或几种。导电碳黑可选自Super P、Super S、350G中的一种或几种。
粘接剂包括丁苯橡胶、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、氟化橡胶、聚氨酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠、聚乙烯醇、海藻酸、海藻酸钠中的一种或几种。
阳极极片的制备方法
根据本发明实施方式的第二方面,提供了一种阳极极片的制备方法,包括:步骤S10,将阳极活性物质材料、导电剂、粘结剂加入电极溶剂中搅拌形成导电浆料;步骤S20,将含有一个或多个氨基的多胺类物质溶解形成添加剂溶液;步骤S30,将所述添加剂溶液与所述导电浆料混合形成混合物,在所述混合过程中所述多胺类物质在溶于所述电极溶剂中后,在碱性环境中将发生聚合生成聚合物,所述聚合物吸附在所述阳极活性物质材料表面;步骤S40,混合物涂覆在集流体表面,烘干形成阳极极片。
步骤S10中,阳极活性物质材料包括软碳、硬碳、人造石墨、天然石墨、硅、硅氧化合物、硅碳复合物、钛酸锂、以及能与锂形成合金的金属中一种或多种。导电剂包括乙炔黑、导电碳黑、碳纤维、碳纳米管、科琴黑中的一种或几种。导电碳黑可选自Super P、Super S、350G中的一种或几种。粘接剂包括丁苯橡胶、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、氟化橡胶、聚氨酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠、聚乙烯醇、海藻酸、海藻酸钠中的一种或几种。
步骤S20中,多胺类物质包括4,4'-二氨基二苯基甲烷、2,4'-二氨基二苯基甲烷、2,2'-二氨基二苯基甲烷、乙二胺、1,3-二氨基丙烷、六亚甲基二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺和多苯基甲烷多胺类中的一种或几种。
可以理解的是,在步骤S20中,将多胺类物质加入体积比为5:5的去离子水和醇类的混合液中进行溶解形成添加剂溶液,醇类包括甲醇、乙醇及乙二醇的一种或几种。
锂离子二次电池
根据本发明实施方式的第三方面,提供了一种锂离子二次电池,包括:阳极极片、阴极极片、隔离膜及电解液。阳极极片为上述实施方式第一方面提供的阳极极片。
阴极极片包括,集流体和形成于集流体表面的阴极膜片,阴极膜片包括阴极活性物质材料,导电剂及粘结剂。阴极活性物质材料选自化学式为LiaM1-xM’xO2的层状锂过渡金属氧化物及化学式为LiFeyMn1-y-zM”zPO4/Cb的磷酸铁锂材料中的一种或者几种的混合物,其中0.9≤a≤1.1,0≤x≤0.1,M为Co、Mn、Ni的至少一种,M’为Al、Mg、B、Zr、Si、Ti、Cr、Fe、V、Cu、Ca、Zn、Nb、Mo、Sr、Sb、W及Bi中的一种或几种,b≥0,M”为Cr、Mg、Ti、Al、Zn、W、Nb、Zr中一种或几种。
电解液的溶剂包括碳酸乙稀酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯及碳酸甲乙酯一种或几种,溶质包括LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiAsF6、Li(CF3SO2)2N、LiCF3SO3、LiClO4中一种或几种。
隔离膜选自具有电化学稳定性和化学稳定性的包括聚乙烯、聚丙烯、无纺布、聚纤维材质中一种或多种材质的薄膜。
实施例
下述实施例更具体地描述了本发明公开的内容,这些实施例仅仅用于阐述性说明,因为在本发明公开内容的范围内进行各种修改和变化对本领域技术人员来说是明显的。除非另有声明,以下实施例中所报道的所有份、百分比、和比值都是基于重量计,而且实施例中使用的所有试剂都可商购并且可直接使用而无需进一步处理。
阴极极片的制备
将镍钴锰三元活性物质LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2与导电炭黑Super-P、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按重量比94:3:3的比例放入N-甲基吡咯烷酮溶剂中充分搅拌均匀形成阴极浆料,搅拌混合时间为60min~150min,搅拌线速度为4m/min~10m/min。将阴极浆料涂覆于Al箔上,通过烘干、冷压、分条、裁切,得到阴极极片。
隔离膜
以PE/PP/PE三层多孔聚合薄膜作为隔离膜。
阳极极片的制备
实施例1
含有0.5wt%的4,4'-二氨基二苯基甲烷的石墨阳极极片
将4,4'-二氨基二苯基甲烷(MDA)多胺类物质与去离子水溶剂按0.5:95.5的比例均匀搅拌混合形成透明液体,其中搅拌混合时间为30min~100min,搅拌线速度为1m/min~3m/min;阳极活性物质材料人造石墨、导电炭黑Super-P、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂碳甲基纤维素钠(CMC)按照重量比96:1:2:1的比例在去离子水溶剂中充分搅拌混合均匀形成导电浆料;将透明液体和导电浆料混合形成阳极浆料;将阳极浆料涂覆于Cu箔上烘干、冷压、分条、裁切,得到阳极极片。
实施例2
含有1.0wt%的4,4'-二氨基二苯基甲烷的石墨阳极极片
将4,4'-二氨基二苯基甲烷(MDA)多胺类物质与去离子水溶剂按1.0:95.0的比例均匀搅拌混合形成透明液体,其中搅拌混合时间为30min~100min,搅拌线速度为1m/min~3m/min;阳极活性物质材料人造石墨、导电炭黑Super-P、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂碳甲基纤维素钠(CMC)按照重量比96:1:2:1的比例在去离子水溶剂中充分搅拌混合均匀形成导电浆料;将透明液体和导电浆料混合形成阳极浆料;将阳极浆料涂覆于Cu箔上烘干、冷压、分条、裁切,得到阳极极片。
实施例3
含有3.0wt%的4,4'-二氨基二苯基甲烷的石墨阳极极片
将4,4'-二氨基二苯基甲烷(MDA)多胺类物质与去离子水溶剂按3.0:97.0的比例均匀搅拌混合形成透明液体,其中搅拌混合时间为30min~100min,搅拌线速度为1m/min~3m/min;阳极活性物质材料人造石墨、导电炭黑Super-P、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂碳甲基纤维素钠(CMC)按照重量比96:1:2:1的比例在去离子水溶剂中充分搅拌混合均匀形成导电浆料;将透明液体和导电浆料混合形成阳极浆料;将阳极浆料涂覆于Cu箔上烘干、冷压、分条、裁切,得到阳极极片。
对比例1
不含添加剂的石墨阳极极片
阳极活性物质材料人造石墨、导电炭黑Super-P、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂碳甲基纤维素钠(CMC)按照重量比96:1:2:1的比例在去离子水溶剂中充分搅拌混合均匀形成导电浆料;将透明液体和导电浆料混合形成阳极浆料;将阳极浆料涂覆于Cu箔上烘干、冷压、分条、裁切,得到阳极极片。
测试部分
将阴极极片、隔离膜、阳极极片按先后顺序进行卷绕,卷绕控制隔离膜处于阴阳极中间以起到隔离的作用,卷绕控制阴阳极之间以及与隔膜间的错位,卷绕后得到裸电芯。
将裸电芯通过极耳焊接在顶盖上,完成入壳,烘烤。
再经过注液、封装等工序后得到锂离子二次电池。
为了避免偶然性在实施例与对比例中各取5个于同样的条件下,通过以下步骤对锂离子电池进行功率性能和循环性能测试,统计不同倍率及寿命下锂离子电池的放电容量,计算倍率和循环容量保持率。
功率性能测试
实施例1-3和对比例1的倍率性能测试
常温下,在室温下,使用0.5C的充电电流下进行第一次充电和放电,0.5C即为2h内完全放掉理论容量的电流值,充电为恒流恒压充电,充至终止电压为4.2V,充至截至电流为0.05C,放电终止电压为3.0V,然后电池搁置24H后以0.5C恒流恒压充电至4.2V,然后分别采用1C/2C/3C/5C的电流对满充电池进行放电,放电终止电压均为3.0V,记录不同倍率电流下的放电容量,以计算不同倍率电流下的放电容量比,表1为实施例1至3与对比例1的倍率性能测试结果。
倍率容量比值=该倍率下的放电容量/0.5C倍率电流下的放电容量
表1:
实施例1至3与对比例1的倍率性能实验结果
如表1所示,通过实施例1至3与对比例1的实验结果可看出相对于对比例1,实施例1至3中,电芯在低倍率下的放电能力看不出较大差异,但其高倍率电流下的放电能力存在明显的提升,电极中所添加的多胺类添加剂,在前期匀浆过程发生聚合,吸附在活性颗粒表面,增加了颗粒的表面能,降低活性颗粒与电解液间的接触角,改善了电解液在电极中的浸润性,极大提高电极中的离子传导性能,在较高倍率的电流下,离子传导良好,可以满足较高电流密度下的充放电性能。
循环性能测试
实施例1-3和对比例1的循环性能测试
常温下,锂离子二次电池以0.5C的电流进行第一次充电和放电,0.5C即为2h内完全放掉理论容量的电流值,充电为恒流恒压充电,充至终止电压为4.2V,充至截至电流为0.05C,放电终止电压为3.0V,然后电池搁置24H后以0.5C恒流恒压充电至4.2V,然后采用0.5C的电流进行放电,放电终止电压为3.0V,充放电间进行5min的搁置,按此流程进行循环测试,记录不同循环周数下的放电容量,以计算不同寿命时间段下的放电容量比,图1为实施例1至3与对比例1的循环性能测试结果。
循环容量比值=该循环周数下的放电容量/初始循环下的放电容量
如图1所示相对于对比例1,实施例1至3中电芯的循环性能得到了提升,这是因为多胺类物质在活性颗粒表面的吸附,会增加电解液在电极中的保有量,在不断充放电过程中,电极中的电解液依然可以满足离子的传输,即使在电极不断膨胀的恶化条件下,依然存在较多的电解液吸附在活性颗粒表面,这对充放电过程中离子的顺利传导提供了保障,对于电芯循环性能的提升有很大的帮助。
所以通过将多胺类物质材料添加到电极中,获得含有此添加剂的电芯,可以在不损失其它性能的基础上,很大程度提高电池的功率性能,改善电池循环性能。
虽然已经参考优选实施例对本发明进行了描述,但在不脱离本发明的范围的情况下,可以对其进行各种改进并且可以用等效物替换其中的部件。尤其是,只要不存在结构冲突,各个实施例中所提到的各项技术特征均可以任意方式组合起来。本发明并不局限于文中公开的特定实施例,而是包括落入权利要求的范围内的所有技术方案。
Claims (11)
1.一种阳极极片,其特征在于,包括:
集流体;
阳极膜片,设置于所述集流体上,所述阳极膜片包括阳极活性物质材料,极片添加物,导电剂及粘结剂;
所述极片添加物包括含有一个或多个氨基的聚合物,所述聚合物吸附于阳极活性物质材料表面。
2.根据权利要求1所述的阳极极片,其特征在于,所述阳极膜片为将多胺类物质与导电浆料混合形成的混合物涂覆于集流体表面形成的膜片,所述多胺类物质在与所述导电浆料混合后,在碱性环境中发生聚合生成所述聚合物。
3.根据权利要求2所述的阳极极片,其特征在于,所述多胺类物质包括4,4'-二氨基二苯基甲烷、2,4'-二氨基二苯基甲烷、2,2'-二氨基二苯基甲烷、乙二胺、1,3-二氨基丙烷、六亚甲基二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺和多苯基甲烷多胺类中的一种或几种。
4.根据权利要求1或2所述的阳极极片,其特征在于,所述极片添加物占所述阳极膜片重量百分含量为0.5wt%~3.0wt%。
5.根据权利要求1所述的阳极极片,其特征在于,所述阳极活性物质材料包括软碳、硬碳、人造石墨、天然石墨、硅、硅氧化合物、硅碳复合物、钛酸锂、以及能与锂形成合金的金属中一种或多种。
6.根据权利要求1所述的阳极极片,其特征在于,所述导电剂包括乙炔黑、导电碳黑、碳纤维、碳纳米管、科琴黑中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的阳极极片,其特征在于,所述粘接剂包括丁苯橡胶、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、氟化橡胶、聚氨酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠、聚乙烯醇、海藻酸、海藻酸钠中的一种或几种。
8.一种阳极极片的制备方法,其特征在于,包括:
将阳极活性物质材料、导电剂、粘结剂加入电极溶剂中搅拌形成导电浆料;
将含有一个或多个氨基的多胺类物质溶解形成添加剂溶液;
将所述添加剂溶液与所述导电浆料混合形成混合物,在所述混合过程中所述多胺类物质在溶于所述电极溶剂中后,在碱性环境中将发生聚合生成聚合物,所述聚合物吸附在所述阳极活性物质材料表面:
将所述混合物涂覆在集流体表面,烘干形成阳极极片。
9.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于,所述多胺类物质包括4,4'-二氨基二苯基甲烷、2,4'-二氨基二苯基甲烷、2,2'-二氨基二苯基甲烷、乙二胺、1,3-二氨基丙烷、六亚甲基二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺和多苯基甲烷多胺类中的一种或几种。
10.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于,所述将含有一个或多个氨基的多胺类物质溶解形成添加剂溶液步骤中,将多胺类物质加入体积比为5:5的去离子水和醇类的混合液中进行溶解形成添加剂溶液,其中,所述醇类包括甲醇、乙醇及乙二醇的一种或几种。
11.一种锂离子二次电池,其特征在于,包括:阴极极片、阳极极片、隔离膜及电解液,其中所述阳极极片是如权利要求1至7任意一项所述的阳极极片。
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